郭俊材,徐 宇，杜國新，鄭 劍,趙宗方

(中國核動力研究設計院一所，成都 610213)

前 言

核空氣凈化裝置碘吸附器作用是阻止放射性碘向外界環(huán)境釋放，為相關(guān)工作人員及設備提供一個安全的環(huán)境，核空氣凈化裝置的故障將直接影響工程試驗堆及公眾的安全，堪稱阻止放射性物質(zhì)向周圍大氣中釋放的最后屏障[1-2]，因此對核空氣凈化裝置碘吸附器的功能性、完整性和安全性進行驗證是必不可少的。

碘吸附器為核空氣凈化系統(tǒng)中放射性碘吸附的核心部件，廣泛應用于核設施、醫(yī)院和科研機構(gòu)等單位。核空氣凈化系統(tǒng)除碘凈化裝置需要進行竣工驗收試驗和在役運行監(jiān)督試驗，以保證碘吸附器功能的完整性，避免對人員產(chǎn)生輻射危害、對環(huán)境污染造成污染[3～5]。

1 研究對象

除碘凈化裝置位于核空氣凈化系統(tǒng)中，將對應區(qū)域空氣中的放射性氣溶膠和放射性碘吸附后進行排放。按功能劃分，主要包括預過濾段、高效過濾段、電加熱段、碘吸附段和后置高效過濾段。裝置結(jié)構(gòu)主要包括除碘凈化裝置箱體、進入式密封門、壓緊機構(gòu)、排架、吸附元件和底座等。裝置結(jié)構(gòu)簡圖如圖1所示。

本文主要對除碘凈化裝置碘吸附器吸附能力進行試驗，裝置吸附段箱體內(nèi)安裝的吸附單元為Ⅱ型碘吸附器，外形尺寸為807mm×655mm×197mm，其外形簡圖如圖2所示。Ⅱ型碘吸附器的設計風量為3 400m3/h，凈化系數(shù)設計指標為首次試驗大于1 000，本文將通過試驗判斷其是否滿足凈化系數(shù)設計指標。

圖1 除碘凈化裝置結(jié)構(gòu)簡圖Fig.1 Structural sketch of iodine removal purification device

圖2 碘吸附器外形簡圖Fig.2 Outline of iodine adsorber

2 材料與方法

2.1 試驗材料

本試驗所用試劑為甲基碘氣體，甲基碘氣體通過(CH3)2SO4和Na131I離子交換反應生成。

2.2 試驗方法

我國碘吸附器效率試驗采用的方法主要有氟利昂法、放射性甲基碘法和環(huán)己烷法。因放射性甲基碘不僅具有本身的物化性質(zhì)與其它有機碘化物相似，還是最不易被碘吸附器吸附的碘化物，而且對環(huán)境影響小的優(yōu)點，本文碘吸附器效率試驗采用放射性甲基碘法[6]。

放射性甲基碘法借助于同位素交換法，在碘離子與碘代烷共存的條件下，碘離子與碘代烷之間會存在一個動態(tài)平衡的親核取代過程，其反應如式(1)所示：

CH1273I(反應液)+Na131I(源液)?CH3131I↑+Na127I

(1)

在溶液中，甲基碘和碘離子間存在碘同位素的交換，其結(jié)果是碘同位素的組分在二者之間重新分配。

試驗時，放射性131I注入量由系統(tǒng)的額定風量、凈化系數(shù)、采樣體積等確定，其公式如式(2)所示：

(2)

式中：Q—系統(tǒng)的額定風量，R—γ譜儀的檢測限，本文取4R=10Bq，1 000—預期要達到的凈化系數(shù)，K—CH3131I的產(chǎn)率，q—采樣體積。

試驗時，將甲基碘發(fā)生器產(chǎn)生的放射性甲基碘(CH1313I)從碘過濾器的上游注射孔注射到通風管道中，經(jīng)過空氣與放射性甲基碘的充分混合后，經(jīng)過碘過濾器吸附，然后在碘過濾器上、下游分別取樣。取樣結(jié)束后，將上、下游取樣器上的濾紙、炭盒分別放入γ譜儀的鉛室中對其進行測量，γ譜儀能分辨出能量為364KeV的131I。。本試驗是對363～365KeV的計數(shù)進行積分，最后算出碘吸附器的凈化系數(shù)，試驗示意圖如圖3所示。

圖3 放射性甲基碘法試驗示意圖Fig.3 The schematic diagram of radiomethyl iodine method test

碘吸附器對放射性甲基碘的凈化系數(shù)，即碘吸附器上游的放射性總活度與下游放射性總活度的比值，凈化系數(shù)E如式(3)所示[6]。

(3)

式中：A0—上游濾膜放射性活度，A1—上游一級炭盒放射性活度，A2—上游二級炭盒放射性活度，a0—下游濾膜放射性活度，a1—下游一級炭盒放射性活度，a2—下游二級炭盒放射性活度。

3 結(jié)果與討論

3.1 試驗條件準備

(1)碘吸附器吸附介質(zhì)在相對濕度小于40%的，碘吸附器吸附效率更高且穩(wěn)定，當相對濕度大于40%時，隨著相對濕度的升高，碘吸附器吸附效率下降，特別是大于60%時，吸附效率顯著下降[7]。因此本次試驗測量氣流相對濕度≯40%，濕度超過限制則啟動電加熱器降低濕度直至滿足要求。

(2)為保證試驗前活性炭的性能穩(wěn)定，再注入甲基碘前，啟動被試系統(tǒng)，在正常運行條件下運行16h，測量系統(tǒng)風量應保持在額定值±10%偏差范圍內(nèi)。

(3)碘吸附器阻力應不大于設計值。

(4)壓縮空氣相對濕度不大于15%。

(5)壓縮空氣壓力>0.5MPa。

3.2 現(xiàn)場試驗

目視檢查受試系統(tǒng)有無明顯缺陷，發(fā)現(xiàn)缺陷及時糾正；注入開始前，檢查通風系統(tǒng)是否處于試驗狀態(tài)，以防止試驗過程中出現(xiàn)危險或排出氣流中的放射性超過允許排放值。

打開負壓箱抽真空裝置，將硫酸二甲酯注入到裝有Na131I溶液的小瓶內(nèi)，調(diào)節(jié)啟動甲基碘氣體發(fā)生和注入的閥門開始注入，現(xiàn)場注入如圖4所示。放射性131I注入量由公式(2)確定。

圖4 硫酸二甲酯注入Fig.4 Dimethyl sulfate injection

由于(CH3)2SO4和Na131I生成甲基碘氣體的反應為離子交換反應，反應速度快，30 min甲基碘就完成發(fā)生[8]。為保證甲基碘氣體采樣更充分，本次試驗上游取樣時間為50min，下游取樣時間為1h，現(xiàn)場注入如圖5所示。

圖5 甲基碘采樣Fig.5 Methyl iodine sampling

碘取樣器包括一級高效濾膜和兩級活性炭盒，借助γ譜儀對完成取樣的上、下游活性炭采樣盒、濾膜進行分析，測量131I放射性活度，測量結(jié)果如圖6所示。通過由上、下游采集到的131I總放射性活度計算確定碘吸附器的凈化系數(shù)，凈化系數(shù)由公式(3)計算。

圖6 測量譜圖Fig.6 Measurement spectrum

3.3 結(jié)果分析

本次碘吸附器效率試驗設計指標為E≥1 000[9]。考慮到工作人員居留性、大氣環(huán)境影響等問題，除碘凈化裝置采用雙層碘吸附器過濾，8個試驗系統(tǒng)凈化系數(shù)E均大于10 000，因此試驗結(jié)果E遠高于設計指標，達到試驗目的。

4 結(jié) 論

通過對Ⅱ型碘吸附器效率試驗，證明核空氣凈化系統(tǒng)Ⅱ型碘吸附器凈化系數(shù)滿足設計要求，放射性甲基碘法可對核空氣凈化系統(tǒng)碘吸附器進行高效檢驗。試驗研究結(jié)果對類似核空氣凈化系統(tǒng)Ⅱ型碘吸附器效率試驗具有一定的借鑒意義。