姚玉明，宋寶安*，肖傳富，戴世勛

(1.寧波大學(xué) 信息科學(xué)與工程學(xué)院，浙江 寧波 315211;2.寧波大學(xué) 浙江省光電探測(cè)材料與器件重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，浙江 寧波 315211)

1 引 言

隨著紅外器件向著小型化與集成化方向發(fā)展，紅外薄膜在光流控芯片、三維光子晶體、微腔激光器、高密度光存儲(chǔ)、光傳感等領(lǐng)域應(yīng)用越來越廣泛[1-7]。均勻性良好的薄膜是微光學(xué)器件高精度制備和規(guī)?；a(chǎn)的基礎(chǔ)。紅外薄膜光學(xué)均勻性的高精度無損檢測(cè)具有重要的意義。

薄膜光學(xué)均勻性通常指厚度均勻性和折射率均勻性。測(cè)試薄膜厚度和折射率的方法很多，包括Cauchy方程法、Sellmeier關(guān)系法、包絡(luò)法、橢圓偏振法[8-9]等。Cauchy方程法是一種經(jīng)驗(yàn)型方法，偏差較大。Sellmeier關(guān)系法計(jì)算得到的光學(xué)常數(shù)和薄膜厚度誤差較大，且誤差分析情況復(fù)雜。橢圓偏振法不能直接得到清晰的表達(dá)式，需要利用計(jì)算機(jī)求解一個(gè)超越方程，要進(jìn)行數(shù)學(xué)建模，模型的準(zhǔn)確與否直接影響最終的計(jì)算精度?；诒∧ね干渥V線的包絡(luò)法由Swanepoel提出[10]，該方法利用薄膜的透射曲線中兩個(gè)相鄰的波峰或波谷位置對(duì)應(yīng)的波長(zhǎng)和峰值包絡(luò)數(shù)據(jù)計(jì)算薄膜的厚度和折射率，簡(jiǎn)單有效，但在強(qiáng)吸收區(qū)域會(huì)出現(xiàn)厚度和折射率明顯異常的計(jì)算結(jié)果。

針對(duì)上述問題，本文利用改進(jìn)的Swanepoel方法，通過測(cè)試薄膜多個(gè)不同區(qū)域的紅外透射譜，進(jìn)而計(jì)算和表征薄膜的非均勻性，該方法能夠準(zhǔn)確測(cè)量紅外透明薄膜的均勻性。

2 基礎(chǔ)原理

紅外薄膜光學(xué)均勻性測(cè)試原理如圖1所示。首先測(cè)試薄膜不同區(qū)域的紅外透射譜，然后利用改進(jìn)的Swanepoel方法計(jì)算薄膜上不同區(qū)域的折射率[11]，最后利用不同區(qū)域的測(cè)試結(jié)果計(jì)算得到薄膜的均勻性。

如圖1所示，透明襯底上薄膜的厚度為d，復(fù)折射率N=n-ik，n是折射率，k是消光系數(shù)，可以表示為吸收系數(shù)α的函數(shù)。透明襯底厚度比薄膜的厚度d大幾個(gè)數(shù)量級(jí)，襯底折射率為s，吸收系數(shù)αs=0。透過率T是一個(gè)具有多個(gè)自變量的函數(shù)，它可以表示為：

T=T(λ，s，n，d，α).

(1)

(2)

薄膜厚度d1為：

(3)

其中：λ1，λ2為相鄰兩個(gè)峰值波長(zhǎng)，n1，n2為對(duì)應(yīng)的折射率。薄膜吸收系數(shù)α為：

(4)

其中：

(5)

式中：

(6)

圖1 單層透明薄膜均勻性獲取方法示意圖Fig.1 Schematic of obtaining uniformity of single transparent film

3 實(shí) 驗(yàn)

紅外Ge-Sb-Se硫系薄膜是利用磁控濺射法[12-13]在二氧化硅玻璃襯底上制備而成。制備過程中，真空腔內(nèi)的壓力≤10-5Pa且溫度保持在25 ℃，濺射功率為20～40 W，襯底的旋轉(zhuǎn)速度為5 r/min。為了使薄膜結(jié)構(gòu)更加穩(wěn)定，將制備好的薄膜放入退火爐，在轉(zhuǎn)化溫度(Tg)以下40 ℃退火15 h。

透射光譜使用帶有HYPERION 3000顯微成像和三維移動(dòng)平臺(tái)的顯微傅里葉紅外光譜儀VERTEX 70測(cè)得[14-15]，透射譜測(cè)量誤差是±0.1%，測(cè)試中顯微鏡的工作孔徑為20 μm。在精確定位薄膜的初始測(cè)量點(diǎn)并精確校準(zhǔn)平臺(tái)的平移方向后，通過設(shè)置平臺(tái)的運(yùn)動(dòng)軌跡，自動(dòng)測(cè)量了36個(gè)微小區(qū)域的透射光譜，光譜分辨率為0.2 cm-1，結(jié)果如圖2所示。

圖2 薄膜36個(gè)不同位置處的透過光譜Fig.2 Transmission spectra of thin films in 36 different areas

4 實(shí)驗(yàn)結(jié)果

由圖2中數(shù)據(jù)計(jì)算得到薄膜的折射率和厚度，其中一個(gè)測(cè)試區(qū)域的測(cè)試數(shù)據(jù)及計(jì)算結(jié)果列于表1。

表1 薄膜的折射率及厚度Tab.1 Refractive index and thickness of thin film

*最后求出d2的平均值為1 402.0 nm，[m]表示將m取半整數(shù)。

利用改進(jìn)的Swanepoel方法計(jì)算得到薄膜上36個(gè)測(cè)試區(qū)域的厚度數(shù)據(jù)，如圖3(a)所示，薄膜的平均厚度約為1 400.7 nm，標(biāo)準(zhǔn)差約為2.8 nm。為了驗(yàn)證計(jì)算的準(zhǔn)確性，同時(shí)利用臺(tái)階儀測(cè)試了薄膜厚度，結(jié)果如圖3(b)所示，薄膜厚度約為1 400.7 nm，標(biāo)準(zhǔn)差約為8.3 nm，與計(jì)算結(jié)果基本吻合。

(a)36個(gè)不同位置的薄膜厚度(a)Calculation results of film thickness in 36 different areas

(b)臺(tái)階儀測(cè)得的薄膜厚度(b)Thickness of film measured by step profiler圖3 兩種不同方法獲得的薄膜厚度Fig.3 Film thickness obtained using two different methods

通過該二階Cauchy模型擬合得到薄膜折射隨波長(zhǎng)的變化曲線如圖4(a)所示[11]，折射率隨著波長(zhǎng)的增加而減小，每個(gè)點(diǎn)的折射率誤差優(yōu)于0.5%。薄膜在波長(zhǎng)2 μm處各個(gè)測(cè)試區(qū)域的折射率如圖4(b)所示，薄膜折射率均勻性優(yōu)于0.8%。除此之外，該薄膜在2 μm處吸收系數(shù)接近為0。

(a)折射率隨波長(zhǎng)的變化(a)Refractive index changes with wavelength

(b)波長(zhǎng)2 μm處的折射率率均勻性(b)Refractive index uniformity at wavelength of 2 μm圖4 薄膜的折射率及均勻性Fig.4 Refractive index and uniformity of film

5 討論與分析

實(shí)驗(yàn)測(cè)得紅外透射譜(圖2)與運(yùn)用單層膜模型計(jì)算得到的透射光譜曲線相似，因此，薄膜在厚度方向(Z方向)的均勻性良好，本文只討論薄膜在表面不同區(qū)域的折射率非均勻性，并將分析透射譜線噪聲、表面粗糙度、薄膜厚度和折射率精度4個(gè)因素對(duì)薄膜均勻性檢測(cè)的影響。

5.1 紅外透射譜線噪聲影響

為了準(zhǔn)確獲得薄膜光學(xué)常數(shù)，需要精確濾除待測(cè)薄膜透過率中的噪聲，常用的濾波方法Savitaky-Golay，Adjacent Averaging，Percentile Filter和FFT Filter[15-19]等會(huì)導(dǎo)致濾波后的透射曲線出現(xiàn)不同程度的失真，進(jìn)而使得薄膜光學(xué)常數(shù)的計(jì)算出現(xiàn)較大誤差。為此，本文提出了一種分段濾波方法。首先，將薄膜的透射光譜曲線以半高寬為界限分成若干個(gè)波峰和波谷段； 然后，利用函數(shù)模型T=acos (n/λ)+b分別對(duì)每一段波峰和波谷數(shù)據(jù)進(jìn)行擬合，獲取每一段的擬合殘差；將它與設(shè)定的殘差閾值比較，若大于閾值，則將此段數(shù)據(jù)再按半高寬重新分段擬合，直到所有擬合殘差小于閾值為止；最后，再將擬合后的數(shù)據(jù)拼接到一起，即可精確濾除透射曲線中的噪聲得到一條理想的光滑透射光譜曲線。

圖5 濾波前后薄膜在中紅外波段的透射譜Fig.5 Transmission spectra of film in mid-infrared band before and after filtering

分段濾波前后薄膜的透射譜如圖5所示。由圖可知，原始數(shù)據(jù)存在一定的噪聲，分段濾波后基本上消除了噪聲的影響。利用濾波后的數(shù)據(jù)，運(yùn)用改進(jìn)的Swanepoel方法準(zhǔn)確繪制出透射譜的上下包絡(luò)曲線，進(jìn)而精確計(jì)算得到薄膜的厚度和折射率。

5.2 薄膜表面粗糙度影響

這里使用三維輪廓儀測(cè)試了薄膜的表面粗糙度，計(jì)算了粗糙度對(duì)薄膜透射譜的影響，如圖6所示。由圖6(a)可知，薄膜表面起伏在15 nm以內(nèi)。圖6(b)顯示，當(dāng)測(cè)試波長(zhǎng)較短，處于強(qiáng)吸收與中等吸收區(qū)時(shí)，薄膜的粗糙度對(duì)透射譜有較大的影響，透過率相差約0.7%；隨著測(cè)試波長(zhǎng)的增加，在弱吸收區(qū)域，粗糙度影響減小，透過率差值僅為0.1%。當(dāng)測(cè)試波長(zhǎng)處于中紅外透明區(qū)域時(shí)，粗糙度為15 nm與粗糙度為0的透射譜幾乎完全重合。本文測(cè)試中紅外區(qū)域的折射率，故薄膜表面±15 nm起伏的影響可以忽略。

(a)輪廓儀測(cè)得薄膜表面粗糙度(a)Surface roughness of film measured by profiler

(b)粗糙度對(duì)透射譜的影響(b)Effect of roughness on transmission spectrum

圖6 薄膜表面粗糙度對(duì)測(cè)量結(jié)果的影響

Fig.6 Effect of film surface roughness on measurement results

5.3 薄膜厚度的影響

準(zhǔn)確獲取薄膜的厚度有利于提高薄膜折射率的計(jì)算精度，計(jì)算過程中利用循環(huán)迭代的方法提高薄膜厚度的計(jì)算精度。利用改進(jìn)的Swanepoel方法，基于透射譜上下包絡(luò)線第一次得到各個(gè)波長(zhǎng)處厚度d1的值比較離散，不夠精確。因此我們利用第一次計(jì)算的厚度d1的均值和透射譜峰谷處的折射率n1來確定干涉級(jí)次m，利用切點(diǎn)處干涉級(jí)次為整數(shù)或半整數(shù)的特征把計(jì)算得到的干涉級(jí)次m取整數(shù)或者半整數(shù)，進(jìn)一步使用這些取整或半整數(shù)的m值以及n1的值代入干涉方程計(jì)算厚度d2的值，利用d2的均值進(jìn)而可以計(jì)算得到更為精確的折射率n2。表1中數(shù)據(jù)顯示d1=(1 423±20) nm，精度為2%，d2=(1 399±5) nm，精度為0.4%，結(jié)果表明優(yōu)化后的d2精度更高。

5.4 折射率精度分析

折射率的測(cè)量誤差主要來源于透射光譜曲線的測(cè)量誤差和計(jì)算折射率的方法誤差。所使用的光譜儀透射譜的測(cè)量誤差是±0.1%，對(duì)應(yīng)折射率的計(jì)算誤差低于0.1%。誤差主要來源于分段濾波、包絡(luò)選取和擬合模型，利用帶有高斯噪聲的模擬透過率曲線計(jì)算薄膜折射率，結(jié)果表明誤差約為0.2%。綜上所述，折射率的測(cè)量精度優(yōu)于0.5%。

6 結(jié) 論

本文系統(tǒng)研究了透明紅外硫系薄膜的均勻性，提出了一種利用薄膜多個(gè)區(qū)域的紅外透射譜與改進(jìn)的Swanepoel方法對(duì)透明紅外薄膜非均勻性進(jìn)行檢測(cè)與表征的方法。首先，在透明二氧化硅襯底上利用磁控濺射法制備了Ge-Sb-Se透明薄膜，利用顯微傅里葉紅外光譜儀標(biāo)定和測(cè)試了36個(gè)80 μm×80 μm區(qū)域的紅外透射光譜。然后，利用上述方法計(jì)算了該薄膜的厚度和折射率均勻性，分析了透射譜噪聲、薄膜表面粗糙度與薄膜厚度對(duì)計(jì)算結(jié)果的影響，通過分段濾波法、紅外區(qū)域透過率測(cè)量以及循環(huán)迭代計(jì)算法可以有效減小這些因素的影響。結(jié)果表明，薄膜厚度為1 400.7 nm，標(biāo)準(zhǔn)差為2.8 nm，與臺(tái)階儀的測(cè)試結(jié)果相吻合。薄膜折射率均勻性優(yōu)于0.8%，每個(gè)測(cè)試區(qū)域的折射率誤差優(yōu)于0.5%。