顧 兵，張笑河，貢麗萍

（東南大學(xué)先進光子學(xué)中心，江蘇南京210096）

自1960年激光器問世以來，人們對光與物質(zhì)相互作用的理解發(fā)生了革命性的變化。激光的出現(xiàn)開創(chuàng)了許多重要的研究領(lǐng)域，其中之一就是A.Ashkin發(fā)明的光鑷技術(shù)[1-2]。光鑷，又稱為光學(xué)捕獲與光學(xué)微操控，是一種利用緊聚焦的激光束產(chǎn)生的光學(xué)勢阱來操控微米、納米、甚至原子尺寸物體的技術(shù)。在激光束的作用下，光鑷技術(shù)實現(xiàn)了對微納粒子的固定、移動、旋轉(zhuǎn)、懸停、篩選、擠壓和拉伸等光學(xué)操作[3-5]。由于具有光束與微粒之間無機械接觸和對操控的微粒無機械損傷等優(yōu)點，光鑷技術(shù)在物理學(xué)、生物學(xué)、化學(xué)和材料學(xué)等學(xué)科領(lǐng)域有著重要而廣泛的應(yīng)用。如在原子物理領(lǐng)域，采用光鑷技術(shù)實現(xiàn)原子的捕獲和冷卻[6]；在生物醫(yī)學(xué)領(lǐng)域，運用光鑷操控生物活體細胞和病毒[7]；在化學(xué)領(lǐng)域，利用光阱中的等離子體過熱來增強單個納米粒子的表面化學(xué)性質(zhì)[8]。

光鑷技術(shù)的物理本質(zhì)是微納粒子改變了激光束的傳播方向，使微粒獲得了動量，相當(dāng)于受到光給它力的作用。這是采用光學(xué)動量的直觀解釋，更為一般的解釋應(yīng)考慮微粒對所處非均勻電場的線性極化響應(yīng)[2-9]?？傊忤噷⒐饩哂械牧W(xué)效應(yīng)充分地開發(fā)出來，實現(xiàn)在三維空間上穩(wěn)定俘獲和操控微粒。光除了攜帶線動量外還有角動量，光經(jīng)過雙折射微粒后將光學(xué)角動量傳遞給微粒，使得微粒產(chǎn)生旋轉(zhuǎn)[10]。這樣可以在微觀尺度上操控粒子[11]，進而可以深入研究光子的自旋-軌道角動量的守恒和轉(zhuǎn)換等光的本質(zhì)問題[12-13]。

作用在微粒上的光力不僅與激光束的波長、強度分布、聚焦角度有關(guān)，還與微粒的大小、形狀、介電常數(shù)、周圍環(huán)境的性質(zhì)等一系列因素有關(guān)。其中，粒子的材質(zhì)對光力的分布和大小起到了決定性的作用。目前研究的大多數(shù)微粒是電介質(zhì)粒子或者蛋白質(zhì)，這是由于介質(zhì)粒子和蛋白質(zhì)的吸收系數(shù)小，較容易被捕獲[14]。近年來人們也光學(xué)捕獲了大量的其他類型的微納粒子，如金屬粒子[15]、半導(dǎo)體粒子[16]、量子點[17]和非線性光學(xué)粒子[18]等。與此同時，被捕獲粒子的幾何形狀也多種多樣，如球形粒子[13]、橢球形粒子[19]和納米線[20]等。顯然，對于不同類型和不同形狀的微納粒子，光學(xué)捕獲能力和光力分布等各不相同，人們在拓展光鑷技術(shù)適用范圍的同時也豐富了光學(xué)捕獲的理論。

現(xiàn)有的光鑷技術(shù)絕大多數(shù)采用連續(xù)激光源，其激發(fā)功率通常在毫瓦到瓦量級之間。近年來人們采用低功率高重復(fù)頻率飛秒激光脈沖成功地捕獲了微納粒子[21-24]。相比于傳統(tǒng)的連續(xù)激光束，飛秒脈沖光的高峰值功率密度能瞬時捕獲具有超快慣性響應(yīng)的微納粒子，而高重復(fù)頻率確保粒子被一系列激光脈沖重復(fù)地捕獲。因此采用高重復(fù)頻率的超短激光脈沖可以實現(xiàn)微粒的穩(wěn)定捕獲，同時具有作用于生物組織時幾乎不傷及周圍區(qū)域等優(yōu)點[25]。用飛秒光鑷來操控微納粒子時，在不破壞被捕獲粒子的前提下，可以精確地控制能量大小、空間位置和捕獲時間，同時還可以研究粒子的捕獲動力學(xué)過程等。因此，利用飛秒脈沖光束捕獲微納粒子或更小的粒子是光鑷技術(shù)發(fā)展的必然趨勢。

將超短激光脈沖和傳統(tǒng)光鑷相結(jié)合的飛秒光鑷技術(shù)，使得其具有極高的時間分辨率和空間分辨率，將是今后一段時間的研究熱點之一?；诖?，本文綜述近年來飛秒光鑷技術(shù)的研究進展，簡要介紹飛秒光鑷技術(shù)的原理，重點簡述飛秒光鑷中的非線性光學(xué)效應(yīng)和捕獲動力學(xué)，最后概述飛秒光鑷技術(shù)中的調(diào)控手段，展望飛秒光鑷技術(shù)的發(fā)展前景。

1 飛秒光鑷技術(shù)簡介

1.1 實驗光路

典型的飛秒光鑷裝置如圖1 所示，主要包括光源、光場調(diào)控裝置、顯微物鏡、樣品和探測器等。目前，在已報道的飛秒光鑷文獻中，光源主要選用波長為800 nm 和重復(fù)頻率為80 MHz左右的鈦-藍寶石激光器，這是因為它可以實現(xiàn)連續(xù)光與飛秒激光脈沖靈活地切換[5,21-22,25]。在飛秒光鑷實驗中，人們使用的激光脈沖寬度大致在百飛秒量級，從一百飛秒到幾百飛秒不等[26-27]。由于飛秒激光器輸出的模式較為單一，為了深入了解光與物質(zhì)相互作用的機理，光場調(diào)控手段被運用于光鑷實驗中。常用的光場調(diào)控裝置包括激光擴束準直系統(tǒng)、衍射光學(xué)元件、空間光調(diào)制器和波片等[25]。例如W.Chiang 和Y.Jiang 等分別用半波片來控制線偏振光的方向，研究了偏振依賴的光學(xué)捕獲[4,23]。Y.Zhang 等借助于級聯(lián)式渦旋延遲器生成飛秒矢量光場，研究了光強依賴的納米粒子捕獲特性[28]?？傊?，借助于光場調(diào)控技術(shù)，人們實現(xiàn)了對激發(fā)光場的強度、相位和偏振態(tài)分布等的調(diào)控，拓展了飛秒光鑷技術(shù)的研究內(nèi)容，豐富了其使用范圍。

如圖1所示，將調(diào)制后的光場引入倒置顯微鏡，由高數(shù)值孔徑物鏡聚焦于樣品池中。樣品的位置可以通過三維移動平臺進行精準控制。在實驗上，探測方法主要分兩種。第一種是用顯微系統(tǒng)直接觀測被捕獲粒子的散射光譜（包括CCD、CMOS和PMT等探測裝置），這適用于尺寸較大的粒子或者有聚集效應(yīng)發(fā)生的情況。如T.Kudo等使用CCD探測具有聚集效應(yīng)的被捕獲膠體粒子的分布情況[29]；A.Devi等使用CMOS相機對微米量級的聚苯乙烯小球的捕獲動力學(xué)進行分析[30]；U.Anwar 等用CCD測量在焦點處50 nm的SiO2粒子的散射圖像，進而通過散射強度大小推算出被捕獲粒子的個數(shù)[31-32]。第二種方法是探測粒子的熒光光譜，這主要針對諸如量子點和生物分子等具有熒光效應(yīng)的粒子。如A.K.De 等分別用CCD和PMT測量了乳膠納米粒子的散射光譜和熒光光譜[26]；W.Chiang 等使用CCD探測了半徑為2.7 nm的CdTe量子點的散射光譜和熒光光譜[22]。值得注意的是熒光光譜探測法在生物學(xué)領(lǐng)域得到了廣泛的應(yīng)用，主要用于實時測量靶向細胞的運動狀態(tài)[33]。

圖1 飛秒光鑷實驗裝置示意圖

1.2 光力的基本理論

光鑷技術(shù)的物理本質(zhì)是通過電磁輻照將光學(xué)線動量和角動量傳遞給微納粒子。前者產(chǎn)生了作用在粒子上的光學(xué)力，而后者導(dǎo)致了作用在粒子上的光學(xué)力矩，引起了粒子的旋轉(zhuǎn)。實驗上，通過在光場中放置微納粒子并觀察其運動軌跡，可以定量地測量光力（或光學(xué)線動量）和力矩（或光學(xué)角動量）。在光鑷理論中，通過計算作用在微粒上的光力分布，可以預(yù)測和解釋微納粒子的捕獲動力學(xué)過程，進而實現(xiàn)主動操控微納粒子。比較球形粒子的半徑a與光波波長λ，可以將粒子分為大尺寸粒子（a＞＞λ）、米氏粒子（a～λ）和瑞利粒子（a＜＜λ）。相應(yīng)地，光力計算可以分別采用光線光學(xué)、洛倫茲-米氏理論（或T矩陣）和偶極近似三種理論方法。

首先基于光線光學(xué)，給出飛秒激光脈沖激發(fā)下大尺寸粒子（a＞＞λ）的光力表達式。研究對象為一個自由地懸浮在液體溶劑中的透明乳膠球，圖2給出了入射光通過球形粒子的射線路徑示意圖。假設(shè)照射在小球上的光強是均勻分布的，將光線均勻分成101份，每一份光線的光功率為Pray=Ptotal/101，其中Ptotal為總的光功率。光力可分為梯度力和散射力[34]：

圖2 入射光通過球形粒子的射線路徑示意圖[34]

其中，θi和θr分別為入射角和折射角，nm為液體環(huán)境的折射率，c為真空光速，Rp為球面上的反射率，Tp為球面上的透過率。采用脈沖光與連續(xù)光的區(qū)別在于，連續(xù)光的入射光功率是一個常量，而脈沖光的入射光功率隨時間變化。一個脈沖周期產(chǎn)生的光力是瞬時光學(xué)響應(yīng)的結(jié)果，而在實驗中測量到的時間平均力是脈沖串產(chǎn)生的力的累積效應(yīng)：

其中，F(xiàn)pulsed為脈沖峰值功率時產(chǎn)生的力，Tf為脈沖周期，f為脈沖的重復(fù)頻率，τ為脈沖寬度。光線光學(xué)計算方法簡單明了，但是假設(shè)了光束為均勻分布，具有一定的局限性，并且一般只適用于較大的球形粒子。

對于米氏粒子（a～λ），光力計算可采用廣義洛倫茲-米氏理論模型。粒子沿軸向受到飛秒激光脈沖作用的光力表達式為[35]：

其中，P為脈沖光的峰值功率，ω0為光束的束腰半徑，gn為入射光的局部逼近的形狀系數(shù)分別為散射力和梯度力的散射系數(shù)。散射系數(shù)是與正半整數(shù)階和負半整數(shù)階球貝塞爾函數(shù)和里克塞耳函數(shù)相關(guān)的函數(shù)。原理上，廣義洛侖茲-米氏理論可以計算任意光場作用在任意形狀粒子上的光力，但是理論計算較為繁瑣。

除了廣義洛倫茲-米氏理論模型外，T矩陣模型也可以計算作用在米氏粒子（a～λ）上的光力[36]：

其中ε和μ分別是粒子周圍環(huán)境的介電常數(shù)和磁導(dǎo)率，T是麥克斯韋應(yīng)力張量，S是波印廷矢量，A是一個閉合曲面，dV是對應(yīng)的體積微元。麥克斯韋應(yīng)力張量T可以通過入射場和散射場獲得，T矩陣模型相比于廣義洛侖茲-米氏理論而言，簡單易懂，在計算作用在各向異性粒子上的光力有優(yōu)勢。但是T矩陣模型只能計算出合力，無法將力分解為梯度力和散射力，不利于分析力的來源和影響因素。

對于瑞利粒子（a＜＜λ），高斯激光束激發(fā)時的光力可用偶極近似理論表達為[37]

其中，F(xiàn)rpulsed為粒子在焦平面的橫向光力為粒子在光軸上的縱向梯度力和縱向輻射力。k=2π/λ為波數(shù)，m=np/nm是粒子折射率np和周圍環(huán)境折射率nm的比值。偶極近似模型將粒子近似為一個震蕩的電偶極子，清晰地給出了梯度力和輻射力的來源與影響因素，但是對于非球形粒子，其極化率計算較為復(fù)雜。

當(dāng)粒子和周圍環(huán)境沒有非線性光學(xué)效應(yīng)時，連續(xù)光和脈沖光激發(fā)下產(chǎn)生的光力平均值相等，即這被理論和實驗所證實[25,38,33]。當(dāng)粒子表現(xiàn)出非線性光學(xué)效應(yīng)時，脈沖光激發(fā)的光力將發(fā)生變化。例如粒子具有克爾非線性效應(yīng)時，A.Devi等[37]將粒子的折射率np更改為粒子的折射率不再是一個常數(shù)，而是一個與光強分布相關(guān)的變量，得出按照此理論，在考慮粒子的非線性光學(xué)效應(yīng)時，應(yīng)先計算出峰值功率情況下的光力，再對光力進行時間上的積分，計算出飛秒脈沖光情況下的平均光力[34-35,37]。

由于飛秒脈沖光會激發(fā)多種非線性光學(xué)效應(yīng)，上述對飛秒脈沖光鑷技術(shù)的光力理論僅限于克爾非線性效應(yīng)，且將粒子折射率的變化視為與時間無關(guān)的量。最近，L.Gong等[39-40]按照克勞修斯-莫斯帝方程，考慮了輻射修正，基于線性和非線性極化產(chǎn)生的粒子誘導(dǎo)的偶極動量，獲得了作用在瑞利粒子上的時間平均光力表達式為：

其中，ε0為真空介電常數(shù)，μ0為真空磁導(dǎo)率，ω=2π/Tf為圓頻率分別對應(yīng)于粒子和溶劑的三階非線性光學(xué)極化率，E0(r)為僅與空間位置有關(guān)的電場分布。對于粒子和溶劑沒有非線性光學(xué)效應(yīng)時，即方程（10）退化成瑞利粒子的光力表達式[9,41]。方程（10）給出了瑞利粒子所受光力的來源和影響因素：梯度力來源于粒子的極化率的實部與光強梯度，而輻射力來源于粒子極化率的虛部和光場玻印廷矢量的軌道部分。該理論不僅適用于粒子和溶劑具有各種三階非線性光學(xué)效應(yīng)（比如瑞利粒子具有非線性克爾效應(yīng)、溶劑具有雙光子吸收效應(yīng)），而且根據(jù)瑞利粒子的結(jié)構(gòu)不同（比如中空結(jié)構(gòu)、核殼結(jié)構(gòu)），可以修正其極化率，研究各種三階非線性光學(xué)效應(yīng)和復(fù)雜結(jié)構(gòu)粒子的光力，進一步解釋實驗現(xiàn)象，推動飛秒光鑷技術(shù)的發(fā)展。

1.3 飛秒光鑷技術(shù)的應(yīng)用

由于飛秒光鑷技術(shù)非侵入式地操控微粒，其已經(jīng)成為現(xiàn)代生物實驗室的有力工具。該裝置相對簡單，應(yīng)用廣泛。B.Agate等將飛秒光鑷技術(shù)用于樣品的原位探針[25]。他們發(fā)現(xiàn)，在飛秒激光脈沖和連續(xù)光兩種情況下，微球的捕獲動力學(xué)行為由平均功率決定。其次他們發(fā)現(xiàn)，使用飛秒激光脈沖而非連續(xù)光的一個獨特優(yōu)勢是，飛秒脈沖特有的高峰值功率可激發(fā)非線性光學(xué)效應(yīng)。用飛秒光鑷激發(fā)了聚合物微球的雙光子熒光效應(yīng)，并根據(jù)需要靈活地控制被捕獲粒子的雙光子熒光信號。這在跟蹤和觀察生物熒光團方面具有應(yīng)用價值。F.Mao等基于飛秒光鑷技術(shù)實現(xiàn)了人類紅細胞的穩(wěn)定光學(xué)捕獲[33]。如圖3所示，被捕獲細胞與參考細胞相對位置的改變，表明目標(biāo)細胞被穩(wěn)定捕獲。實驗結(jié)果進一步表明，飛秒激光脈沖對目標(biāo)細胞無損傷，以雙光子熒光為基礎(chǔ)的光動力治療可用于靶向肝癌細胞的治療。M.Waleed等演示了一種使用飛秒光鑷轉(zhuǎn)染單細胞的技術(shù)[42]。采用了近紅外飛秒激光脈沖對癌細胞單點細胞膜進行瞬態(tài)穿孔。通過誘捕并使用光鑷將質(zhì)粒包被的微粒插入到光致細胞中，最終在細胞中成功引入外部基因。當(dāng)質(zhì)粒包被的微粒進入細胞后，在熒光顯微鏡下，目標(biāo)細胞顯示出綠色熒光蛋白，從而證實成功轉(zhuǎn)染了細胞。此外，他們還嚴密分析了飛秒激光照射功率、照射時間、穿刺孔大小、飛秒激光對細胞膜的精確聚焦和細胞愈合時間等，為細胞的生存能力創(chuàng)造最佳條件。這種新的光定位和轉(zhuǎn)染技術(shù)最大限度地提高了對目標(biāo)細胞的選擇性和控制性，這是誘導(dǎo)細胞發(fā)生可控遺傳變化的突破方法。當(dāng)初飛秒脈沖光在DNA[43]和蛋白質(zhì)的轉(zhuǎn)染[44]技術(shù)中起到瞬態(tài)穿孔的作用，而目前飛秒光鑷技術(shù)運用于體內(nèi)細胞轉(zhuǎn)染已日漸成熟，這使得飛秒光鑷技術(shù)對DNA和蛋白質(zhì)的轉(zhuǎn)染成為可能。

除了對生物活體細胞的操控外，飛秒光鑷技術(shù)在諸如深層組織成像[45]和活體腦成像[46]等其他領(lǐng)域也有一定的應(yīng)用價值。例如，D.Goswami等[47]通過飛秒光鑷技術(shù)觀測了聚苯乙烯小球的捕獲狀態(tài)，利用其粘滯系數(shù)與水溫的定量關(guān)系，測量了光阱中心附近的水溫，拓展了飛秒光鑷技術(shù)的應(yīng)用范圍。

2 飛秒光鑷技術(shù)中的非線性光學(xué)效應(yīng)

由于飛秒激光脈沖具有高峰值功率密度以及與物質(zhì)相互作用的超短時間尺度，在飛秒光鑷中非線性光學(xué)效應(yīng)將不可或缺，必然影響粒子的光學(xué)捕獲和操控。本節(jié)將介紹飛秒光鑷技術(shù)中的非線性克爾效應(yīng)和雙光子吸收等非線性光學(xué)效應(yīng)。

2.1 非線性克爾效應(yīng)

在強激光激發(fā)下，包括一些有機材料在內(nèi)的許多透明介質(zhì)表現(xiàn)出非線性克爾效應(yīng)，其折射率的改變與光強成正比關(guān)系，即Δn=n2I，其中n2是三階非線性折射率。n2＞0和n2＜0分別對應(yīng)于自聚焦材料和自散焦材料。早在1997年R.Pobre等[18]就在理論上研究了粒子的非線性克爾效應(yīng)對輻射力的影響，其結(jié)果表明，在足夠高的光強下，非線性克爾效應(yīng)變得顯著，自聚焦粒子隨著激光功率的增加，在沿光束傳播方向偏移焦點的位置處，光力由負值變?yōu)榱苏?，發(fā)生了光力的逆轉(zhuǎn)。R.Pobre和C.Saloma[48]進一步發(fā)現(xiàn)，在相同的輻照條件下，具有自聚焦效應(yīng)的球形粒子受力比線性粒子的更大，粒子捕獲更為穩(wěn)定。這可以理解為，具有自聚焦效應(yīng)的粒子相當(dāng)于一個凸透鏡，將光束進一步匯聚，光強梯度產(chǎn)生的梯度力增加，使得粒子能夠被更加穩(wěn)定地捕獲。R.Pobre等[49]在此基礎(chǔ)上研究了不同尺寸的非線性克爾粒子對光力的影響：當(dāng)粒子尺寸較小時，捕獲力主要由梯度力決定，軸向捕獲力對稱；隨著粒子半徑的增加，軸向捕獲力逐漸變得不對稱，粒子穩(wěn)定捕獲的位置從焦點處逐漸向光束傳播方向偏移。他們量化了克爾非線性效應(yīng)產(chǎn)生的梯度力，發(fā)現(xiàn)有非線性克爾效應(yīng)時作用在納米球上的梯度力最大可提高10 倍[50]。A.Devi和K.De也證明了自聚焦粒子增加了梯度力，提高了粒子捕獲的穩(wěn)定性[34,37]。L.Gong等理論上研究了非線性克爾效應(yīng)對作用在瑞利粒子上光力的影響[39]。如圖4 所示，自聚焦效應(yīng)增加了捕獲力強度，而自散焦效應(yīng)導(dǎo)致粒子的平衡位置在焦平面上出現(xiàn)了環(huán)狀分布并相對減小，使得粒子的穩(wěn)定性減弱。結(jié)果表明，施加在非線性光學(xué)粒子上的光力與捕獲剛度有直接關(guān)聯(lián)。自聚焦效應(yīng)將增加捕獲效率和剛度，而自散焦效應(yīng)與之相反。這一結(jié)果成功地解釋了已報道的實驗觀察結(jié)果，并為飛秒激光捕獲非線性光學(xué)納米粒子提供了理論支持。

圖4 緊聚焦飛秒激光脈沖作用于自聚焦粒子（n2 ＞0，第1行）、無非線性效應(yīng)的粒子（n2 =0，第2行）和自散焦粒子（n2 ＜0，第3行）的橫向光力分布，第4行為上面3行所示的光力在x方向的分布圖。圖中的箭頭表示橫向力的方向[39]

2.2 雙光子吸收效應(yīng)

由于粒子受到的光力與粒子的尺寸相關(guān)，粒子越小，受到的光力也越小。目前，可以捕獲的小尺寸粒子大約在（10～20）nm[2,51-53]。受到粒子布朗運動的影響，捕獲小粒子具有挑戰(zhàn)性。為了降低納米粒子的尺寸限制和提高其捕獲效率，研究者們做了很多努力。2010年L.Jauffred等發(fā)現(xiàn)連續(xù)激光可以同時捕獲和激發(fā)單個量子點[54]。這一發(fā)現(xiàn)開啟了高效光學(xué)操作量子點或其他納米尺度顆粒的新發(fā)展。其中，用脈沖光代替連續(xù)光作為捕獲光源具有一定的優(yōu)勢。例如L.Pan等用平均功率低于100 mW的脈沖激光穩(wěn)定地捕獲了半導(dǎo)體納米晶體量子點CdTe[55]。利用飛秒激光脈沖進行光學(xué)捕獲的一個重要特點是其脈沖峰值功率可以產(chǎn)生很強的瞬態(tài)梯度力和瞬態(tài)散射力。由于連續(xù)光的單光子共振捕獲可以提高粒子的捕獲效率，因此飛秒激光脈沖的高脈沖峰值能夠容易地誘導(dǎo)出雙光子共振，從而為納米粒子的操縱提供了一種新辦法。W.Y.Chiang 等通過瑞利散射圖像與光致發(fā)光光譜間的關(guān)系評估了2.7 nm 尺寸的CdTe量子點的雙光子吸收[22]。結(jié)果表明，雙光子光致發(fā)光隨入射激光強度的非線性增加說明了雙光子吸收過程的存在，而且，雙光子吸收過程增強了量子點的捕獲能力。M.Gu等[24]發(fā)現(xiàn)由于雙光子吸收具有較大的吸收截面，與同等尺寸的電介質(zhì)納米線相比，它可以使熒光納米線的捕獲能力提高4個數(shù)量級。

2.3 其他非線性光學(xué)效應(yīng)

雖然以連續(xù)光為光源的傳統(tǒng)光鑷技術(shù)已經(jīng)取得了巨大的成功，但是飛秒激光脈沖提供了超高的脈沖峰值功率，使得被捕獲的粒子具有各種非線性光學(xué)效應(yīng)。除了以上所介紹的非線性克爾效應(yīng)和雙光子吸收外，人們也零星地報道了其他非線性光學(xué)效應(yīng)。L.Malmqvist等研究了飛秒光鑷中瑞利粒子上產(chǎn)生的二次諧波[56]。T.Gaur 等[57]建立了連續(xù)光和脈沖激光激發(fā)下光學(xué)勢阱中熱致非線性效應(yīng)的理論模型，分析了非線性克爾效應(yīng)和熱致非線性效應(yīng)對光力的影響。結(jié)果表明，熱致非線性光學(xué)效應(yīng)會降低捕獲粒子的穩(wěn)定性。

3 飛秒光鑷技術(shù)引發(fā)的動力學(xué)行為

光與粒子相互作用導(dǎo)致了光學(xué)動量傳遞時產(chǎn)生的力學(xué)效應(yīng)，從而引發(fā)粒子的動力學(xué)行為[58]。與以連續(xù)光為光源的光鑷相比，高重復(fù)頻率飛秒脈沖光與粒子相互作用時，使得粒子受力或者力矩發(fā)生變化，從而產(chǎn)生了諸如穩(wěn)定捕獲、勢阱分裂、定向噴射和牽引力等新穎的捕獲動力學(xué)行為。

3.1 穩(wěn)定捕獲

傳統(tǒng)光鑷可以捕獲和操控尺寸從微米到幾十納米之間的粒子，已被廣泛應(yīng)用于粒子組裝和晶體生長等方面。為了提高粒子的捕獲效率，用飛秒脈沖激光代替連續(xù)光來捕獲和操控粒子[22]。A.Usman 等研究了SiO2納米粒子在飛秒脈沖光和連續(xù)光下的粒子捕獲散射譜[31]。在散射光強度與捕獲粒子個數(shù)成線性相關(guān)的情況下，如圖5所示，證明了飛秒脈沖光和連續(xù)光均可實現(xiàn)納米粒子的穩(wěn)定捕獲。此外，研究也發(fā)現(xiàn)在相同功率下，飛秒脈沖光比連續(xù)光更加有效地捕獲納米顆粒。A.Ashkin[59]量化了光鑷系統(tǒng)的捕獲效率為Q=Fc/(nmPav)，其中Pav為入射功率。在相同入射功率下，與連續(xù)光相比，飛秒脈沖激光將會導(dǎo)致更大的光力，增強了其捕獲效率。這與飛秒脈沖光極強的瞬態(tài)回復(fù)力導(dǎo)致勢阱變深有關(guān)，可以很容易地將聚焦中心的納米球暫時困在脈沖包絡(luò)內(nèi)。在飛秒光鑷實驗中，捕獲50 nm聚苯乙烯小球和SiO2粒子時人們也觀察到了類似的現(xiàn)象[31-32]。

圖5 焦平面上捕獲納米粒子時產(chǎn)生的散射光譜（800 nm，450 mW）。（a）連續(xù)光；（b）飛秒脈沖光[31-32]

3.2 定向噴射

隨著飛秒光鑷技術(shù)的進一步發(fā)展，人們觀察到了很多新穎的現(xiàn)象。W.Chiang 等[31]通過理論分析證明定向噴射是由于在垂直于線偏振方向上輻射力大于梯度力所引起的。隨后，他們[4]研究了超短脈沖激光對納米粒子的定向噴射實驗，如圖6所示，發(fā)現(xiàn)這種噴射僅發(fā)生在與線偏振光相垂直的方向。結(jié)果表明：飛秒激光的脈沖持續(xù)時間決定了光阱中的粒子數(shù)和拋射距離。在實際的光學(xué)捕獲過程中，涉及更為復(fù)雜的三維勢阱分布。雖然，在沿著偏振方向的光力分布很好地解釋了納米粒子的穩(wěn)定捕獲，但是，為了分析定向噴射機理，考慮納米粒子橫向和縱向所受光力分布尤為重要。此外，研究者們也對定向噴射的產(chǎn)生條件進行詳細分析，提出在捕獲位置的納米粒子數(shù)量超過某一特定閾值的情況下，才發(fā)生定向噴射。這種噴射效應(yīng)在納米粒子操縱和粒子分選等方面有著廣泛的應(yīng)用。

圖6 焦平面上聚苯乙烯納米顆粒的散射光譜圖[4]

3.3 勢阱分裂

早在2010年，Y.Jiang 等[23]實驗發(fā)現(xiàn)當(dāng)光源從連續(xù)光切換至飛秒脈沖光時，金納米粒子的穩(wěn)定捕獲位置由中心點變至兩個離軸位置，即出現(xiàn)勢阱分裂現(xiàn)象。這一現(xiàn)象是由于飛秒激光脈沖的高峰值功率引起金納米粒子的非線性極化導(dǎo)致的，其根本原因是產(chǎn)生了非線性光學(xué)效應(yīng)。Y.Jiang 等對勢阱分裂產(chǎn)生的條件，即功率閾值進行了理論分析。而后通過實驗證明：勢阱分裂方向與激光偏振方向一致，這是因為緊聚焦過程中產(chǎn)生的縱向場導(dǎo)致了x和y方向勢阱分布不均勻。在此基礎(chǔ)上，Y.Zhang 等[28]利用飛秒矢量光場捕獲金納米粒子。如圖7所示，勢阱分裂個數(shù)發(fā)生變化，由單個勢阱變?yōu)閮蓚€或多個勢阱，并且可控。產(chǎn)生勢阱分裂的原因是因為緊聚焦矢量光場產(chǎn)生了縱向場。這一研究為捕獲及控制操縱多個電介質(zhì)粒子、半導(dǎo)體粒子和原子等提供了新的方法。L.Gong等[39]通過建立非線性光學(xué)納米顆粒上的時間平均光力理論證明了粒子自散焦效應(yīng)也將導(dǎo)致焦平面處勢阱分裂。

圖7 不同極化條件下金納米粒子的非線性捕獲[28]

3.4 牽引力

在光鑷系統(tǒng)中，作用在粒子上的光力分為梯度力和輻射力。梯度力與光強的梯度成正比，有利于粒子的穩(wěn)定捕獲；而輻射力正比于光場的玻印廷矢量的軌道部分，將粒子推離平衡位置，不利于捕獲。如果輻射力大于梯度力，一般來說，粒子將沿光束方向運動。然而，近年來的研究表明，產(chǎn)生強的負向輻射力可使粒子向著光源運動。這種違背常識的光學(xué)牽引力受到了研究者們的關(guān)注。L.Gong等[40]利于周圍環(huán)境的非線性光學(xué)效應(yīng)，理論上研究了作用在瑞利粒子上的牽引力。如圖8所示，以浸沒在CS2中的Si3N4納米粒子為例，他們分析了在不同波長下作用在粒子上的三維光學(xué)力特性。有趣的是，在入射波長為420 nm處時，作用在粒子上的牽引力使得粒子朝向光源移動，產(chǎn)生光學(xué)牽引力的原因是因為周圍液體具有雙光子吸收效應(yīng)。

4 飛秒光鑷技術(shù)的調(diào)控

為了深入研究光與粒子相互作用的機制，各種光鑷調(diào)控手段應(yīng)用于實驗過程中。最常見的光鑷技術(shù)調(diào)控手段包括光場調(diào)控和粒子調(diào)控。

圖8 （a）在（400～650）nm波長范圍內(nèi)，Si3N4粒子浸沒在CS2溶劑中所受到的縱向力。（b1）～（b3）在軸z方向上的縱向力分布圖；（c1）～（c3）焦平面處600 nm、500 nm、420 nm時的橫向力分布圖[40]

4.1 光場調(diào)控

由于梯度力與入射光功率成正比關(guān)系，人們通過增加入射光功率提升捕獲勢阱的深度[18,48]。與此同時，激光功率升高所激發(fā)的非線性克爾效應(yīng)也影響粒子的穩(wěn)定捕獲。A.Devi等理論上研究了銀納米粒子的捕獲行為[60]。他們發(fā)現(xiàn)：通過增加入射光功率，使得捕獲勢阱由穩(wěn)定變至不穩(wěn)定；隨著激光功率的進一步增加，捕獲勢阱再次穩(wěn)定。此外，入射光的偏振方向也將影響勢阱分裂及粒子噴射的方向[4,23,28]。由于脈沖寬度決定了飛秒激光器輸出的峰值功率，因此飛秒脈沖寬度與粒子穩(wěn)定捕獲及捕獲效率有關(guān)[4]。除飛秒激光脈沖寬度以外，飛秒脈沖間隔也對飛秒光鑷具有一定的影響。如M.Muramatsu 等[61]研究了納米粒子在飛秒光鑷中的動力學(xué)，研究表明，被捕獲的聚苯乙烯小球重復(fù)地從焦斑處噴射，且隨著脈沖序列間隔的增大，噴射頻率逐漸減小。

4.2 粒子特性調(diào)控

目前就粒子特性而言，主要的研究集中在粒子尺寸與捕獲能力之間的關(guān)系上。R.Pobre等[49]研究了非吸收型球形粒子的半徑與光力之間的關(guān)系，證明了隨著半徑的增加，軸向捕獲力逐漸變得不對稱，粒子穩(wěn)定捕獲的位置從焦點逐漸向光束傳播方向偏移。同時，他們還發(fā)現(xiàn)不僅粒子特性影響捕獲效率，周圍環(huán)境與粒子之間的折射率差也會對粒子受力產(chǎn)生非線性影響[48]。除球形粒子之外，人們也詳細研究了橢球型粒子的受力。C.Liu等[62]在實驗和理論上研究了飛秒光鑷操縱橢球體粒子，利用飛秒渦旋光引起的光轉(zhuǎn)矩可以使粒子穩(wěn)定地旋轉(zhuǎn)。此外，A.Devi等[34]研究了連續(xù)光和脈沖光激發(fā)下空心聚苯乙烯納米顆粒的光力分布。有趣的是，在特定的內(nèi)外核殼半徑比的情況下，飛秒激光脈沖下可以穩(wěn)定地捕獲空心納米顆粒，而連續(xù)光下不能穩(wěn)定地捕獲空心納米顆粒。除了粒子的特性以外，粒子的材質(zhì)也是目前關(guān)注的重點問題之一。目前報道的飛秒脈沖光捕獲的粒子材質(zhì)包括電介質(zhì)粒子[27,64]、金屬粒子[60]、生物分子[42]和量子點[22]等。不同特性的粒子在飛秒光鑷捕獲中具有不同的動力學(xué)行為。通過調(diào)控粒子的材質(zhì)，改變作用在粒子上的光力，進而可以控制粒子的動力學(xué)行為。已有的研究表明，電介質(zhì)粒子[27,64]和量子點[54]可以提高粒子的捕獲能力；分子主要用于激發(fā)雙光子熒光效應(yīng)[25]；對于金屬粒子而言，主要研究集中于產(chǎn)生勢阱分裂[23]。

5 總結(jié)與展望

飛秒激光脈沖極高的峰值功率和極短的脈沖寬度，使得飛秒光鑷具有極高的時間分辨率和空間分辨率。飛秒光鑷現(xiàn)已廣泛應(yīng)用于物理、生物材料和醫(yī)學(xué)等領(lǐng)域。本文主要對飛秒光鑷的理論和實驗進行了總結(jié)。但是，飛秒光鑷中的物理過程和技術(shù)應(yīng)用還有待進一步開發(fā)。

飛秒光鑷主要面臨以下幾個方面的問題：1）復(fù)雜粒子的光力。雖然目前很容易計算出作用在球形粒子上的光力和力矩，但對于復(fù)雜形狀和大尺寸粒子的光力及力矩計算仍然具有挑戰(zhàn)性。2）粒子的非線性光學(xué)效應(yīng)。飛秒光鑷中非線性光學(xué)效應(yīng)是不可避免的問題。包括二階非線性光學(xué)效應(yīng)、三階非線性光學(xué)效應(yīng)、熱致非線性光學(xué)效應(yīng)等對粒子勢阱和力矩的影響仍需深入而系統(tǒng)地開展研究。3）光捕獲動力學(xué)行為。除目前已報道的動力學(xué)行為以外，仍有很多新的動力學(xué)行為值得發(fā)現(xiàn)和探索。4）周圍復(fù)雜環(huán)境對粒子捕獲的影響。生物學(xué)是光鑷應(yīng)用的主要領(lǐng)域之一。對于復(fù)雜的周圍環(huán)境，例如活細胞中復(fù)雜的內(nèi)在結(jié)構(gòu)等，現(xiàn)有模型已無法精確進行分析。因此，對于實際的生物樣品，仍需建立更加復(fù)雜的模型進行定量研究。

經(jīng)過四十多年的發(fā)展，光鑷技術(shù)取得了許多重要的進展。早期的光鑷技術(shù)只能捕獲微米尺寸的粒子，操縱功能非常有限。當(dāng)今，捕獲納米粒子或更小的粒子是光鑷技術(shù)發(fā)展的必然趨勢。伴隨著飛秒光鑷理論和實驗研究的不斷深入，進一步地擴展了飛秒光鑷技術(shù)的應(yīng)用前景，同時，飛秒光鑷與其他微納光子學(xué)技術(shù)相結(jié)合，也拓展了其應(yīng)用范圍。