劉嘉嘉，陳 皞，鄧?yán)磬?/p>

(中國核動力研究設(shè)計院 核反應(yīng)堆系統(tǒng)設(shè)計技術(shù)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，四川 成都 610041)

核電廠在到達(dá)其壽期后將最終停堆進(jìn)入退出運(yùn)行過程的退役階段。在此期間，反應(yīng)堆中的核燃料、帶有放射性的設(shè)備、部件和材料將被移出反應(yīng)堆或從反應(yīng)堆及其系統(tǒng)上拆除移出反應(yīng)堆廠區(qū)，達(dá)到廠區(qū)開放不加限制利用的目的。其中許多工作是在程度不同的放射性條件下進(jìn)行的。退役源項(xiàng)的評估是反應(yīng)退役過程中十分重要的一項(xiàng)工作。退役源項(xiàng)的評估結(jié)果將指導(dǎo)后續(xù)的去污、切割解體、廢物處理等工作，并將指導(dǎo)在退役過程中對現(xiàn)場人員、環(huán)境與公眾安全的輻射防護(hù)，并將為核電廠退役過程中的核輻射環(huán)境影響評價提供輸入。本文分析了核電站反應(yīng)堆在退役的過程中各種設(shè)備、部件和材料的放射性源項(xiàng)的產(chǎn)生機(jī)理，并對退役源項(xiàng)的計算方法提出了建議。

1 退役源項(xiàng)的研究范圍

根據(jù)中華人民共和國國家標(biāo)準(zhǔn)GB 11215-1989《核輻射環(huán)境質(zhì)量評價一般規(guī)定》及GB/T 14588-2009《反應(yīng)堆退役環(huán)境管理技術(shù)規(guī)定》的規(guī)定，反應(yīng)堆退役過程是從反應(yīng)堆最終停堆開始至反應(yīng)堆廠區(qū)開放不加限制利用為止的全部過程。通常把這一過程分為監(jiān)督貯存、限制性廠區(qū)利用、廠區(qū)開放不受限制的利用三個基本階段。

退役第一階段——對核設(shè)施實(shí)行有監(jiān)督的密閉封存；

退役第二階段——對那些易拆除的及不再需要的部件與設(shè)施進(jìn)行拆除、清理或去污至可接受的水平，使該部分設(shè)施與場地達(dá)到無限制再利用的標(biāo)準(zhǔn)，而對剩余的核設(shè)施實(shí)行有監(jiān)督的密閉封存，相關(guān)的場地可有限制地開放；

退役第三階段——拆除全部核設(shè)施，或部分拆除，使污染的核設(shè)施去污至可接受的輻射水平，使全部設(shè)施與廠址都達(dá)到無限制再利用的標(biāo)準(zhǔn)，廠址可無限制地開放。

上述三個階段是有內(nèi)在聯(lián)系的，很難截然區(qū)別開來，彼此可能有所交叉。在本文中，為便于描述，仍然按照退役的不同階段對核電廠的放射性源項(xiàng)進(jìn)行分析。

反應(yīng)堆退役過程是從反應(yīng)堆最終停堆開始，因此反應(yīng)堆最終停堆后各種設(shè)備、部件和材料的放射性源項(xiàng)應(yīng)該屬于退役源項(xiàng)的研究范圍。由于反應(yīng)堆退役開始后，不再有堆芯裂變釋放出的放射性源項(xiàng)，同時管道中也不再有流質(zhì)循環(huán)，因此在三個退役階段中的放射性源項(xiàng)，基本都是由最終停堆后分布在核電廠各種設(shè)備、部件和材料中的放射性核素衰變產(chǎn)生。因而反應(yīng)堆最終停堆后的放射性源項(xiàng)應(yīng)作為退役源項(xiàng)的重點(diǎn)加以研究。

2 退役源項(xiàng)的產(chǎn)生機(jī)理

2.1 反應(yīng)堆最終停堆后的放射性源項(xiàng)

退役初始階段的放射性源項(xiàng)主要是由反應(yīng)堆堆芯及其周圍的結(jié)構(gòu)材料長期受中子輻照產(chǎn)生的活化產(chǎn)物，沉積在主回路和輔助回路中的腐蝕產(chǎn)物和裂變產(chǎn)物以及沾污物的貢獻(xiàn)。退役過程中廠區(qū)內(nèi)下述部位的放射性源項(xiàng)應(yīng)引起關(guān)注，它們是：反應(yīng)堆堆芯和壓力容器、反應(yīng)堆冷卻劑系統(tǒng)、蒸汽和汽輪機(jī)系統(tǒng)、廢物處理系統(tǒng)、乏燃料、去污裝置和其他一些輻射源。其中，最重要的輻射源是反應(yīng)堆堆芯、乏燃料和去污裝置。

2.2 退役第一階段的放射性源項(xiàng)

退役第一階段將進(jìn)行反應(yīng)堆初步退役，初步退役活動大致包括以下方面：

1)將反應(yīng)堆核燃料從堆芯中移走；

2)在可能的條件下將反應(yīng)堆核燃料從反應(yīng)堆廠區(qū)移走；

3)排空反應(yīng)堆冷卻劑，移走可以被移走的被沾污和被活化的材料(可能還包括過去貯存的放射性廢物)；

4)確保盛放放射性材料的容器或建筑物處于安全密封狀態(tài)；

5)解除輔助系統(tǒng)的工作狀態(tài)，對于那些退役期間或退役之后還要長期使用的(如采暖、通風(fēng)、輻射監(jiān)測等)系統(tǒng)設(shè)備，根據(jù)預(yù)期的需要予以保留并進(jìn)行必要的維護(hù)保養(yǎng)或進(jìn)行必要的改造，并接受定期的監(jiān)督檢查以保證他們保持良好的工作狀態(tài)；

6)控制進(jìn)入或接近反應(yīng)堆和反應(yīng)堆廠區(qū)的人員；

7)根據(jù)殘留的放射性的強(qiáng)弱、水平，對反應(yīng)堆的實(shí)際狀態(tài)與設(shè)備系統(tǒng)情況及認(rèn)為有必要的范圍進(jìn)行定期的輻射監(jiān)測；

8)考慮可能的放射性物質(zhì)的釋放，定期進(jìn)行環(huán)境輻射監(jiān)測；

9)對內(nèi)外表面放射性水平低于管理限值以下的設(shè)備材料開放不加限制的利用。

在第一階段中，通常考慮移走燃料和早期處理運(yùn)行廢物，這會大大減少放射性總量。剩余的活度通常與反應(yīng)堆運(yùn)行時的活化產(chǎn)物、輻照裝置或與一次和二次冷卻劑回路、燃料途徑以及冷卻水池有關(guān)的污染有關(guān)。除移走的燃料和廢物外，2.1節(jié)中所列的大多數(shù)放射性源項(xiàng)仍然存在于反應(yīng)堆廠區(qū)各設(shè)備、部件和材料中。放射性較強(qiáng)的設(shè)備、部件和材料在第一階段處于密閉封存狀態(tài)，它們的放射性源項(xiàng)，基本都是由最終停堆后分布在2.1節(jié)中所列核電廠各種設(shè)備、部件和材料中的放射性核素衰變產(chǎn)生。

2.3 退役第二階段的放射性源項(xiàng)

反應(yīng)堆退役第二階段是在反應(yīng)堆尚未完全拆除的情況下所進(jìn)行的進(jìn)一步退役活動。第二階段退役活動結(jié)束后，部分反應(yīng)堆廠區(qū)在國家核安全局批準(zhǔn)并受一定限制的條件下可被開放利用。而余留部分還應(yīng)繼續(xù)接受監(jiān)督貯存。

退役第二階段除繼續(xù)進(jìn)行第一階段3.2節(jié)所列的第1)、3)與5)～9)項(xiàng)活動外，可能還要進(jìn)行以下退役活動：

1)將堆內(nèi)卸出的核燃料從反應(yīng)堆廠區(qū)移走；

2)對容易去污到可不加限制利用的管理限值以下的區(qū)域進(jìn)行去污。將所含放射性高于此管理限值的余留區(qū)域?qū)嶓w封閉起來，以防人員未經(jīng)許可接近或發(fā)生放射性釋放；

3)位于計劃封閉區(qū)域以外的含有放射性物質(zhì)的設(shè)備、系統(tǒng)可以拆除，然后移出廠區(qū)或者計劃的封閉區(qū)內(nèi)。

在第二階段退役活動中，將會對部分設(shè)備、系統(tǒng)進(jìn)行去污和拆除。去污可以減少核設(shè)施中的材料、構(gòu)筑物和設(shè)備內(nèi)部或表面上的放射性污染，但不能根本消除放射性核素，而使核素的存在形式和位置發(fā)生變化。因此，去污重點(diǎn)要考慮二次廢物的處置和處理。此外，拆除的過程中也會產(chǎn)生大量的二次廢物。因此去污和拆除的形式將是決定退役第二階段放射性源項(xiàng)的重要因素。

2.4 退役第三階段的放射性源項(xiàng)

退役第三階段是反應(yīng)堆退役的最后階段。在此階段2.2節(jié)中的第9)項(xiàng)活動和2.3節(jié)中的第1)項(xiàng)活動仍可繼續(xù)進(jìn)行。除此之外，以下兩項(xiàng)退役活動需要著手進(jìn)行：

1)內(nèi)部或外部殘留的放射性水平高于非限制性接近或非限制利用管理限值的所有設(shè)備、系統(tǒng)和材料在合理可行的前提下進(jìn)行去污，使其放射性水平達(dá)到非限制性接近或非限制利用的管理限值以下，做開放不加限制利用物項(xiàng)處理；若不值得這樣做，就將它們拆除移至批準(zhǔn)的貯存站或最終廢物處理接收站作最終處理。

2)本階段結(jié)束時，進(jìn)行反應(yīng)堆廠區(qū)與周圍環(huán)境最后一次輻射普查，保證退役殘留的放射性不會高于允許的限值。在此之后反應(yīng)堆廠區(qū)可開放不受限制的利用。從此再無需作進(jìn)一步的監(jiān)督、檢查與測試。

本階段結(jié)束后，意味著反應(yīng)堆退役工作已經(jīng)完成，反應(yīng)堆廠區(qū)各部位放射性源項(xiàng)與天然本底相當(dāng)，廠區(qū)達(dá)到開放不受限制利用的程度。

反應(yīng)堆退役過程中主要放射性源項(xiàng)的遷徙過程見圖1。

圖1 反應(yīng)堆退役過程中主要放射性源項(xiàng)的遷徙過程Fig.1 The transport process of major radioactive source terms in NPP decommissioning

3 退役源項(xiàng)的計算方法

退役過程中的放射性源項(xiàng)主要是由反應(yīng)堆堆芯及其周圍的結(jié)構(gòu)材料長期受中子輻照產(chǎn)生的活化產(chǎn)物，以及沉積在主回路和輔助回路中的腐蝕活化產(chǎn)物所貢獻(xiàn)。因此，退役源項(xiàng)與反應(yīng)堆完整的運(yùn)行史聯(lián)系十分緊密，同時與退役方式聯(lián)系也十分緊密。

反應(yīng)堆停堆后，最主要的輻射源來自反應(yīng)堆堆芯及其附近結(jié)構(gòu)材料的活化產(chǎn)物。活化產(chǎn)物主要產(chǎn)生在燃料棒的包殼、壓力容器內(nèi)部構(gòu)件(如堆芯吊籃、控制棒和堆內(nèi)一、二次中子源)、壓力容器本身等。在反應(yīng)堆停堆后幾十年內(nèi)最主要的放射性核素是反應(yīng)堆容器和堆內(nèi)構(gòu)件中的活化產(chǎn)物60Co，它發(fā)射高能γ射線。此后63Ni以及110mAg開始占據(jù)主要地位。表1列出了在反應(yīng)堆中由于中子活化可能產(chǎn)生的一些放射性核素。

表1 由于中子活化在反應(yīng)堆中可能產(chǎn)生的放射性核素

注：1) d—天；a—年；

2) A—鉛；C—混凝土；M—低碳鋼；O—其他(在控制棒、反射層中產(chǎn)生的)；S—不銹鋼。

對于活化產(chǎn)物源項(xiàng)計算，在已知某活化反應(yīng)率為A，0時刻單位質(zhì)量中放射性子核數(shù)量為0的情況下，反應(yīng)堆運(yùn)行t時刻單位質(zhì)量中放射性子核數(shù)S(t)由以下公式給出：

S(t)=A/λ×[1-e-λt]

(1)

式中:S(t)——量綱為1/cm3;活化反應(yīng)率A量綱為1/(cm3·s);

λ——子核衰變常數(shù)，量綱為1/s;時間t量綱為s。

假設(shè)在T時刻，反應(yīng)堆停堆后，活化停止，子核經(jīng)過衰變逐漸消失，T+t時刻單位質(zhì)量中放射性子核數(shù)由以下公式給出：

S(T+t)=S(T)×e-λt

(2)

由式(1)和式(2)可得到不同時刻放射性子核個數(shù)，再與各自衰變常數(shù)相乘并求總和，即可得到活化產(chǎn)物的放射性活度。

理論上，只要知道受中子輻照材料的化學(xué)成分、以及完整的中子輻照史，此類源項(xiàng)可由ORIGEN[1]等國際通用的活化源項(xiàng)程序計算得到。

4 結(jié)論和建議

反應(yīng)堆的退役是核電廠壽命中最后的一個階段，具有十分重要的意義。退役源項(xiàng)的評估是反應(yīng)退役過程中十分重要的一項(xiàng)工作。退役源項(xiàng)的評估結(jié)果指導(dǎo)后續(xù)的去污、切割解體、廢物處理等工作，并指導(dǎo)退役過程中對現(xiàn)場人員、環(huán)境與公眾安全的輻射防護(hù)，并對核電廠退役過程中的核輻射環(huán)境影響評價提供輸入。目前，國內(nèi)對于反應(yīng)堆的退役工作尚處于起步階段，特別是對于退役過程中的源項(xiàng)研究還沒有成體系的展開。本文通過分析，得出以下的結(jié)論和建議：

1)反應(yīng)堆退役過程是從反應(yīng)堆最終停堆開始。反應(yīng)堆最終停堆后，最主要的輻射源來自反應(yīng)堆堆芯及其附近結(jié)構(gòu)材料的活化產(chǎn)物。沉積在主回路和輔助回路中的腐蝕產(chǎn)物源項(xiàng)也是退役過程中非常重要的因素。

2)在反應(yīng)堆退役的三個階段中，退役源項(xiàng)的種類和大小與反應(yīng)堆運(yùn)行史和采取的退役方式密切相關(guān)。

3)在反應(yīng)堆封存監(jiān)督過程中，活化產(chǎn)物是反應(yīng)堆廠區(qū)內(nèi)最重要的源項(xiàng)。

4)在反應(yīng)堆有關(guān)設(shè)施和部件的去污、拆除過程中會產(chǎn)生數(shù)量巨大的放射性二次廢物，需要對操作人員和環(huán)境采取相應(yīng)的輻射防護(hù)措施。

5)緊密追蹤電廠運(yùn)行期間的有關(guān)數(shù)據(jù)及其實(shí)測值，特別是事故工況下發(fā)生事故的原因，事故引起的后果，以及對事故的處理方法。這些反應(yīng)堆運(yùn)行過程中的微小變化可能會給退役過程中的源項(xiàng)帶來巨大的影響。