杜建芬，趙 勇，郭 平，趙清民

(1.西南石油大學油氣藏地質及開發(fā)工程國家重點實驗室，成都 6105002;2.中國石油化工股份有限公司石油勘探開發(fā)研究院，北京 100000)

鄂北致密氣藏是中國一個典型的低滲透氣田,主力產氣層段為下石盒子組一段、山西組和太原組,鉆遇地層自上而下為第四系、白堊系、侏羅系、三疊系、二疊系、石炭系、奧陶系。在石炭系太原組、二疊系山西組和下石盒子組均發(fā)現(xiàn)了具有開采價值的致密砂巖氣藏，其中下石盒子組氣藏儲量最為富集，是該區(qū)的主力產氣層。針對鄂北氣田致密的特性，采用注CO2的方式來提高氣藏采收率是一種新的發(fā)展趨勢。

在天然氣藏中實施CO2埋存并利用超臨界CO2進行提高天然氣采收率的技術從提出至今已經在全球范圍內研究了近20年，但目前為止，國外已公布的提高采收率固碳(CSEGR)現(xiàn)場試驗還較少，主要分布在美國新墨西哥[1]、加拿大[2]、挪威、荷蘭[3]、匈牙利[4]、德國、阿爾及利亞等地。其中2004年荷蘭對K-12B氣田開展了CO2埋存可行性評價并成功實施埋存，這也是世界上第一個CO2分離回注入原始氣藏的現(xiàn)場項目。目前，中國碳捕獲利用與封存(CCUS)中與增加油氣產油鏈相結合的現(xiàn)場實施工程只有吉林油田(CO2-EOR)、山西沁水煤層氣(CO2-ECBM)，還未對普通氣藏實施過CO2埋存項目。但中國天然氣資源豐富，天然氣開采之后，在天然氣藏中產生大量空的儲集空間，利用氣藏良好的封閉性以及CO2的強壓縮性，可用于儲存CO2。

注入CO2可以使地層復壓，阻止和減緩地層下沉及水浸。采用CO2驅氣，可以得到有利的流度比和穩(wěn)定的驅替前緣，同時由于重力分異作用，最終可有效提高致密氣藏的采收率，CO2具有高注入性、高溶解性、高回收利用率等特征，將會大大提高EGR的有效性[5]。CO2埋存于干氣藏中安全可靠、存儲量大、成本低,同時可采出部分剩余天然氣;束縛水可減弱儲層非均質性對干氣藏CO2驅的影響;在中高滲氣藏中,與氣態(tài)CO2驅相比,液態(tài)或超臨界態(tài)CO2驅效果更好;進行氣態(tài)CO2驅開注時氣藏壓力越小,注入壓力和注入速度越大,其提高采收率效果越好[6]。Sim等[7]在壓力0.7～3.5 MPa條件下，開展了系列長巖心驅氣實驗，實驗采用直徑5 cm,長度為200 cm，滲透率為2 000 mD，孔隙度為43%的填砂管。研究了注入氣性質，驅替速度，驅替壓力和束縛水的影響。結果顯示煙道氣低滲驅替的時候分子擴散對CH4采收率影響很大，煙道氣最終采收率較純CO2驅高。Turta等[1]應用直徑3.8 cm和長度30.4 cm的巖心(滲透率為500 mD，孔隙度為25%)在6.2 MPa和70 ℃條件下展開了N2和CO2驅替CH4的實驗。認為可以利用直接注入煙道氣來實施CSEGR(carbon sequestration with enhanced gas recovery)項目。孫楊等[8]開展了不同壓力下超臨界CO2驅替效率及滲流機理。認為氣藏中所儲存的具有開發(fā)潛力的天然氣會擠占超臨界CO2的地層空間,影響其穩(wěn)定埋存;選擇適合的超臨界CO2穩(wěn)定埋存深度,在埋存的同時利用CO2驅替開采天然氣,有利于CO2埋存并降低成本。湯勇等[9]在80 ℃和8 MPa條件下利用地層真實巖心研究了CO2驅替CH4長巖心實驗中驅替速度，地層傾角存在對提高CH4采收率的影響，認為CH4的采收率隨驅替速度的增加略有增加，重力作用對CO2提高采收率影響較大。史云清等[10]在壓力25 MPa條件下，開展了長巖心CO2驅替CH4實驗，實驗采用1 m長的巖心，先進行衰竭實驗至8 MPa后再進行CO2驅替，認為超臨界CO2驅替天然氣效果顯著，技術上是可行的。高宇瓊等[11]從實驗和數(shù)值模擬兩方面對超臨界CO2驅替置換頁巖氣效果進行了評價，結果表明與CH4相比，CO2在頁巖孔隙表面吸附量更大，微孔-介孔內擴散更慢，宏孔內滲流時黏度導致的滲流阻力更大，以及超臨界CO2對CH4存在“阻溶”現(xiàn)象，因而呈現(xiàn)活塞式驅替，能夠實現(xiàn)驅替置換頁巖氣目的[12]。中國在氣藏注CO2的研究仍然處于室內實驗研究階段，建議下一步在鄂北氣藏開展一些現(xiàn)場先導試驗從而獲取相關數(shù)據(jù)，更好地為中國CO2減排和工業(yè)化應用提供技術支撐。

中外研究顯示，氣藏中注CO2不但可以實現(xiàn)超臨界CO2的埋存，同時可以提高天然氣的采收率，從而降低碳捕獲與封存(CCS)的成本?？偟膩碚f，雖有部分文獻介紹了氣藏直接氣驅氣的實驗，但直接針對CO2驅替天然氣所做的研究較少。大多數(shù)研究的氣藏地質條件不明確，CO2驅替的合理工作制度也不明確，針對上述問題，通過地層溫度85 ℃，原始地層壓力25 MPa條件下開展了CO2驅替長巖心實驗。研究了注入時機、注入速度、儲層滲透率和地層傾角存在對CH4采收率、CO2突破時間及埋存的影響規(guī)律。首次研究了不同地層壓力下注CO2的驅替效率及相應突破時間。為致密氣藏開展注CO2礦場試驗提供理論數(shù)據(jù)支持。另外還建立了一套系統(tǒng)的長巖心CO2驅替天然氣的室內試驗方法。該研究對于氣藏中注CO2提高天然氣采收率技術發(fā)展具有實際意義。同時對中國CO2節(jié)能減排的技術儲備和能源開發(fā)具有現(xiàn)實意義。

1 實驗樣品及流程

1.1 實驗樣品

實驗用氣;商業(yè)CO2，天然氣(表1)；實驗用水為CaCl2水型，礦化度為14 947.5 mg/L。

表1 實驗所用氣樣摩爾組成Table 1 Molar composition of gas samples for experiments

實驗巖心采用北京華瑞新城科技有限公司生產的巖心，其具體物性參數(shù)如表2所示。

表2 巖心物性參數(shù)Table 2 Core physical parameters

1.2 實驗設計

設計了13組長巖心衰竭CO2驅替實驗。分別包括四組注入壓力實驗：分別衰竭至5、8、12、16 MPa,后在進行CO2驅替實驗；四組注入速度實驗：衰竭到指定壓力點后進行驅替，驅替速度分別為：0.05、0.1、0.2、0.4 mL/min。三組不同滲透率實驗：0.1、0.5、3 mD。4組地層傾角實驗：高注低采 5°，高注低采45°，低注高采 5°，低注高采 45°。

1.3 實驗設備及流程

實驗設備為加拿大進口的Hycal長巖心驅替裝置。該裝置的最高工作壓力為100 MPa，最高工作溫度為200 ℃，巖樣長度為1 m，巖心束縛水飽和度均為35%。長巖心實驗流程要分為3個部分：注入系統(tǒng)、巖心加持器系統(tǒng)和采出系統(tǒng)、三個系統(tǒng)為獨立的板塊結構。注入系統(tǒng)包括入口驅替泵、圍壓泵、兩個中間容器(分別放置天然氣、CO2氣樣)，長巖心夾持器是長巖心驅替裝置中的關鍵部分，主要由長巖心外筒、膠皮套和軸向連接器組成。采出系統(tǒng)包括回壓閥、氣量計、密度儀和氣相色譜儀等。實驗裝置如圖1所示，實驗流程如圖2所示。

圖1 高溫、高壓長巖心驅替實驗裝置Fig.1 High temperature and high pressure long core displacement experimental device

1、2、3為閥門；4、5為中間容器開關；6、7、8、9為三通閥開關；10、11為三通閥；12為壓力表；13為巖心；14為巖心夾持器；15、16、17為壓力表圖2 高溫、高壓長巖心驅替實驗流程Fig.2 Flow chart of high temperature and high pressure long core displacement experiment

1.4 實驗條件及主要步驟

實驗溫度為85 ℃，地層壓力為25 MPa，采用恒速驅替方式。主要步驟如下：

(1)實驗準備：實驗前清洗烘干巖心，然后將巖心放入長巖心夾持器后按照實驗流程圖正確安裝各實驗儀器，并對各實驗儀器進行校正。然后石油醚清洗巖心并用氮氣吹干，抽空6 h。

(2)巖心建立束縛水：控制入口泵將復配地層水注入長巖心，并記錄泵值計算長巖心飽和水量，計算巖心的束縛水飽和度。

(3)系統(tǒng)建壓升溫：巖心建立束縛水后，通過開關裝有天然氣的中間容器的閥門，逐級升高壓力至原始地層壓力25 MPa，在此過程中圍壓高于入口壓力約5 MPa。待壓力穩(wěn)定之后，將實驗溫度升至地層溫度85 ℃。

(4)進行實驗：待整個實驗系統(tǒng)穩(wěn)定12 h左右后，將壓力分別衰竭至16、12、8、5 MPa后開始進行驅替實驗，。衰竭過程中記錄出氣量，驅替實驗過程中，記錄泵的排量、入口壓力、出口壓力、圍壓、出氣量、組分含量的變化數(shù)據(jù)。

(5)清洗巖心：實驗結束后，用無水酒精清洗巖心，無水酒精清洗巖心中的地層水，清洗干凈后，拆開裝置，按照步驟(1)～(4)，完成下一組實驗。

2 結果與討論

2.1 注入時機影響

目標巖心滲透率為1 mD，建立束縛水后，進行衰竭實驗模擬多級降壓開采，衰竭間隔為2 MPa,最終將壓力將至16、12、8、5 MPa后開始進行CO2驅替實驗，注入壓力比目標壓力高2 MPa，驅替壓差為2 MPa，實時記錄出口端的產氣量并對氣體進行收集，采用色譜進行氣體組分分析，檢測CO2突破運移特征，計算CO2驅替效率，直至出口端CO2氣體組分含量達到95%以上時停止實驗，CO2突破情況如表3所示，實驗結果如圖3～圖5所示。

表3 不同注入壓力下CO2驅替天然氣實驗結果Table 3 Experimental results of CO2 displacement of natural gas under different injection pressures

圖3 不同注入壓力下累積采收率隨衰竭壓力的變化Fig.3 Changes of cumulative recovery with depletion pressure under different injection pressures

圖4 不同注入壓力下采出氣中CO2含量隨注入體積的變化Fig.4 Change of CO2 component content with injection volume in exhausted gas under different injection pressures

圖5 不同注入壓力下累計采收率隨注入體積的變化Fig.5 Changes of cumulative recovery with injection volume under different injection pressures

CO2驅替天然氣實驗中，從25 MPa衰竭到5 MPa時采收率為79.47%，5 MPa下驅替過程中采出程度為14.7%，總采收率94.17%；從25 MPa衰竭到8 MPa時的累積采收率為69.13%，8 MPa下驅替過程中的采出程度為23.13%，總采收率92.26%。從25 MPa衰竭到12 MPa時的累積采收率為53.04%，12 MPa下驅替過程中的采出程度為33.44%，總采收率86.48%。從25 MPa衰竭到16 MPa時的累積采收率為34.13%，16 MPa下驅替過程中的采出程度為46.24%，總采收率80.37%。致密氣藏衰竭開采實驗，衰竭壓力越低，則累計采收率越大，分析認為CO2以5 MPa的壓力下驅替時，CO2狀態(tài)為氣相，隨著壓力增大到8 MPa時，CO2以超臨界狀態(tài)存在于巖心當中，CO2的狀態(tài)趨近于液體，此時CO2以液態(tài)的形式驅替，以氣態(tài)的形式進行擴散，氣-液間界面張力遠遠大于氣-氣間界面張力，如圖6所示，隨著壓力的增加，CO2的密度逐漸增大，CO2與天然氣之間的界面張力也逐漸增大，驅替方式更加接近于活塞式驅替，故高壓驅替時提采效果更好。

圖6 85 ℃下CO2密度隨壓力的變化關系Fig.6 Variation of CO2 density with pressure at 85 ℃

2.2 注入速度影響

目標巖心滲透率為1 mD，巖心建立束縛水后，進行衰竭實驗模擬多級降壓開采，衰竭間隔為2 MPa,最終將壓力將至5 MPa后開始進行四組CO2驅替實驗，注入壓力為7 MPa，注入速度分別為0.05、0.1、0.2、0.4 mL/min。驅替壓差為2 MPa，實時記錄出口端的產氣量并對氣體進行收集，采用色譜進行氣體組分分析，檢測CO2突破運移特征，計算CO2驅替效率，直至出口端CO2氣體組分含量達到95%以上時停止實驗，CO2突破情況如表4所示，實驗結果如圖7～圖9所示。

表4 不同驅替速度下CO2驅替天然氣實驗結果Table 4 Experimental results of CO2 displacement of natural gas at different displacement velocities

圖7 不同注入速度下累積采收率隨衰竭壓力的變化Fig.7 Changes of cumulative recovery with depletion pressure at different displacement velocities

圖8 不同注入速度下采出氣中CO2含量隨注入體積的變化Fig.8 Changes of CO2 content in produced gas with injection volume at different displacement velocities

圖9 不同注入速度下累計采收率隨注入體積的變化Fig.9 Changes of cumulative recovery with injection volume at different displacement velocities

CO2驅替天然氣實驗中，從25 MPa衰竭到5 MPa時采收率為79.38%，0.05 mL/min下驅替過程中采出程度為14.4%，總采收率93.37%；0.1 mL/min下驅替過程中采出程度為14.7%，總采收率94.17%；0.2 mL/min下驅替過程中采出程度為15.22%，總采收率94.76%；0.4 mL/min下驅替過程中采出程度為15.95%，總采收率95.42%；不同驅替速度下出口端CO2組成和天然氣采收率與CO2注入孔隙體積倍數(shù)如圖9所示。當驅替相同孔隙體積時，驅替速度越小，CO2突破時間越早。在0.05 mL/min和0.1 mL/min驅替速度下注入約0.5 HCPV時CO2突破，而驅替速度在0.2 mL/min和0.4 mL/min時CO2的突破時間在0.6HCPV時突破，較前兩者晚突破約0.1HCPV，同時可見當速度增加到一定程度時，突破時間基本接近。CH4最終采收率隨著驅替速度增加略有增加，驅替速度0.4 mL/min比0.05 mL/min采收率高約1.93%。分析認為驅替速度增加時，CO2在巖心中的波及效率更廣泛，驅替時可以將巖心小孔隙中的天然氣更好地抽提出來，故其最終采收率會略有增加。

2.3 滲透率的影響

巖心建立束縛水后，進行衰竭實驗模擬多級降壓開采，衰竭間隔為2 MPa,最終將壓力降至5 MPa后開始進行三組CO2驅替實驗，注入壓力為7 MPa，三組滲透率分別為0.1、0.5、3 mD。驅替壓差為2 MPa，實時記錄出口端的產氣量并對氣體進行收集，采用色譜進行氣體組分分析，檢測CO2突破運移特征，計算CO2驅替效率，直至出口端CO2氣體組分含量達到95%以上時停止實驗，CO2突破情況如表5所示，實驗結果如圖10～圖12所示。

表5 不同滲透率下CO2驅替天然氣實驗結果Table 5 Experiments on CO2 displacement of natural gas at different permeability

圖10 不同滲透率下累積采收率隨衰竭壓力的變化Fig.10 Changes of cumulative recovery with depletion pressure at different permeability

圖11 不同滲透率下采出氣中CO2含量隨注入體積的變化Fig.11 Changes of CO2 content in produced gas with injection volume at different permeability

圖12 不同滲透率下累計采收率隨注入體積的變化Fig.12 Changes of cumulative recovery with injection volume of HCPV at different permeability

CO2驅替天然氣實驗中，滲透率為0.1 mD條件下驅替過程中采出程度為14.64%，總采收率92.50%；滲透率為0.5 mD條件下驅替過程中采出程度為15.24%，總采收率93.73%；滲透率為1 mD條件下驅替過程中采出程度為14.7%，總采收率94.17%；滲透率為3 mD條件下驅替過程中采出程度為19.24%，總采收率97.51%；如圖11所示，低滲巖心CO2的突破時間在0.8HCPV左右，這是由于低滲條件下CO2擴散系數(shù)較小，因此CO2的突破時間比較晚，但低滲透巖心的驅替效率較差，高滲巖心CO2的突破時間在0.5HCPV左右，高滲巖心較低滲巖心的突破時間較早，但其巖心滲透率較高，驅替效率較好，因此其總采收率大于低滲透巖心，高滲巖心比低滲巖心累積采收率大5.01%。

2.4 地層傾角的影響

目標巖心滲透率為1 mD，巖心建立束縛水后，進行衰竭實驗模擬多級降壓開采，衰竭間隔為2 MPa,最終將壓力降至5 MPa后開始進行四組CO2驅替實驗，注入壓力為7 MPa，四組傾角情況分別為高注低采 5°，高注低采45°，低注高采 5°，低注高采 45°。驅替壓差為2 MPa，實時記錄出口端的產氣量并對氣體進行收集，采用色譜進行氣體組分分析，檢測CO2突破運移特征，計算CO2驅替效率，直至出口端CO2氣體組分含量達到95%以上時停止實驗，CO2突破情況如表6所示，實驗結果如圖13～圖15所示。

表6 不同地層傾角下CO2驅替天然氣實驗結果Table 6 Experimental results of CO2 displacement of natural gas at different formation dips

圖13 不同地層傾角下累積采收率隨衰竭壓力的變化Fig.13 Changes of cumulative recovery with depletion pressure at different formation dips

圖14 不同地層傾角下采出氣中CO2組分含量隨注入體積HCPV的變化Fig.14 Changes of CO2 content in produced gas with injection volume at different formation dips

圖15 不同地層傾角下累計采收率隨注入體積的變化Fig.15 Cumulative recovery with injection volume at different formation dips

CO2驅替天然氣實驗中，水平驅替條件下驅替過程中采出程度為14.7%，總采收率94.17%；高注低采5°條件下驅替過程中采出程度為14.56%，總采收率93.71%；高注低采45°條件下驅替過程中采收率為13.65%，總采收率92.69%。低注高采5°條件下驅替過程中采出程度為16.09%，總采收率94.54%；低注高采45°條件下驅替過程中采出程度為17.62%，總采收率95.74%。CO2水平驅替天然氣時CO2的突破時間約在0.5HCPV，地層傾角為5°高注低采時CO2的突破時間約在0.5HCPV，地層傾角為45°高注低采時CO2的突破時間約在0.4HCPV。地層傾角為5°低注高采時CO2的突破時間約在0.52HCPV，地層傾角為45°低注高采時CO2的突破時間約在0.66HCPV。分析認為當巖心入口端抬高時，受重力作用明顯，CO2更容易驅替至低部位，CO2突破較早，過渡帶(出口見CO2到CO2達到100%階段)的時間更長。

3 結論

(1)致密氣藏注CO2提高采收率，采用CO2驅替天然氣，可以得到有利的流度比和穩(wěn)定的驅替前緣，同時由于重力分異的作用，最終可以提高致密氣藏的采收率；致密氣藏衰竭開采實驗，衰竭壓力越低，則累計采收率越大；采用CO2驅替可增產13%～19%，CO2驅替天然氣效果顯著，技術上是可行的。

(2)當驅替相同孔隙體積時，驅替速度越小，CO2突破時間越早。在0.05、0.1 mL/min驅替速度下注入約0.5HCPV時CO2突破，而驅替速度在0.2、0.4 mL/min時CO2的突破時間在0.6HCPV時突破，較前兩者晚突破約0.1HCPV，同時可見當速度增加到一定程度時，突破時間基本接近。CH4最終采收率隨著驅替速度增加略有增加。

(3)低滲巖心CO2的突破時間在0.8HCPV左右，這是由于低滲條件下CO2擴散系數(shù)較小，因此CO2的突破時間比較晚，但低滲透巖心的驅替效率較差，高滲巖心CO2的突破時間在0.5HCPV左右，高滲巖心較低滲巖心的突破時間較早，但其驅替效率較好，因此其總采收率大于低滲透巖心，高滲巖心比低滲巖心累積采收率大5.01%；

(4)水平驅替長巖心時CO2的突破時間約在0.6HCPV，地層傾角為5°高注低采時CO2的突破時間約在0.5HCPV，地層傾角為45°高注低采時CO2的突破時間約在0.4HCPV。分析認為當巖心入口端抬高時，受重力作用明顯，CO2更容易驅替至低部位，CO2突破較早，過渡帶(出口見CO2到CO2達到100%階段)的時間更長，最終采收率也會更低。