鄧曙艷，吳森明

(廣東石油化工學(xué)院 建筑工程學(xué)院，廣東 茂名 525000)

近年來(lái)，微流體技術(shù)在微電子機(jī)械系統(tǒng)、生物傳感器系統(tǒng)和片上實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)等領(lǐng)域的廣泛應(yīng)用引起了越來(lái)越多的關(guān)注[1]。為了精確控制微機(jī)械系統(tǒng)，必須深入了解微通道內(nèi)的流體流動(dòng)行為。電解質(zhì)溶液與微通道帶電壁面(假設(shè)負(fù)電)之間的接觸觸發(fā)了附近液體內(nèi)自由帶電離子的重新分布，形成了電雙層(雙電層)[2]，雙電層上由于自由電荷粒子的聚集而產(chǎn)生的電勢(shì)差為zeta電勢(shì)。當(dāng)沿著微通道中心線施加電場(chǎng)時(shí)，在庫(kù)侖力下帶電離子定向遷移，該遷移在流體黏性作用下帶動(dòng)管道內(nèi)流體微團(tuán)往前流動(dòng)，進(jìn)而產(chǎn)生電滲流(電滲流)?；陔姖B流動(dòng)的電滲泵是微機(jī)械系統(tǒng)關(guān)鍵元件之一[3]。電滲泵不依賴移動(dòng)機(jī)械部件，能夠精確控制微量流體，且便于在微芯片上集成[4]?；诙嗫捉橘|(zhì)的電滲泵可通過(guò)誘發(fā)多個(gè)孔內(nèi)的流體電滲流動(dòng)，提高輸送流體的流量，提供良好的泵送性能。綜上，提高外加電壓是產(chǎn)生高流量和高壓力能力的有效途徑。

隨著外加電壓的提高，電解質(zhì)溶液容易出現(xiàn)焦耳熱效應(yīng)，進(jìn)而影響電滲泵的輸送效率。因此，文獻(xiàn)[5]提出了基于低電壓的電滲泵，通過(guò)使用薄膜縮短微通道長(zhǎng)度獲得較高強(qiáng)度的電場(chǎng)；且聚合物薄膜因其低成本、高生物相容性和柔韌性強(qiáng)日益受到學(xué)者們的關(guān)注。Kwon等對(duì)多孔聚合物膜電滲泵與多孔玻璃結(jié)構(gòu)電滲泵的性能進(jìn)行了比較研究，結(jié)果表明，多孔薄膜結(jié)構(gòu)電滲泵更具優(yōu)勢(shì)[6]。電滲泵中被操作的工作介質(zhì)通常被假設(shè)為牛頓流體。然而，一些生物樣品或長(zhǎng)鏈分子聚合物溶液在微流體系統(tǒng)中頻繁應(yīng)用，不能始終利用牛頓流體線性的本構(gòu)關(guān)系。Das等[7]首次利用冪律本構(gòu)關(guān)系提出了非牛頓冪律流體的定常電滲流動(dòng)模型。因其簡(jiǎn)潔的本構(gòu)關(guān)系，學(xué)者們開(kāi)始關(guān)注冪律流體在不同幾何體內(nèi)電滲流的流動(dòng)特性[8]。文獻(xiàn)[9，10]研究了冪律流體在矩形微通道內(nèi)的電滲流和矩形微通道內(nèi)周期性壓力驅(qū)動(dòng)流中的電黏性效應(yīng)。大多數(shù)電滲流模型均假設(shè)zeta電勢(shì)小于0.025 V，利用DH假設(shè)，電勢(shì)方程才可以被解析求解。本文根據(jù)逼近方法[11,12]，計(jì)算了高zeta電勢(shì)(>0.025 V)下流動(dòng)流量，為電滲泵性能預(yù)測(cè)提供理論參考。

1 數(shù)學(xué)模型

本文考慮了具有給定表面積At的蝕刻多孔聚合物膜，其任意孔假設(shè)為孔隙半徑為R直圓柱微細(xì)管，當(dāng)在多孔膜兩端施加電壓,冪律流體在多孔膜內(nèi)形成電滲流。

圖1 多孔聚合物膜的中單個(gè)微孔結(jié)構(gòu)

將任意單孔視為直柱狀微毛細(xì)管(見(jiàn)圖1)。提出如下假設(shè)[6]：(1)根據(jù)微流控裝置中液體流動(dòng)特性，微孔孔隙半徑遠(yuǎn)小于其軸向長(zhǎng)度[1]，假設(shè)流速僅沿z方向；(2)多孔薄膜內(nèi)的微孔均被具有對(duì)稱電容常數(shù)的電解質(zhì)溶液填滿；(3)雙電層厚度遠(yuǎn)小于孔隙半徑；(4)孔隙表面具有恒定zeta電勢(shì)；(5)重力忽略，無(wú)壓力梯度；(6)流體流動(dòng)為已經(jīng)充分發(fā)展的不可壓縮層流。

由于微孔截面的對(duì)稱性，僅考慮孔截面的四分之一，采用圖1所示的坐標(biāo)軸。根據(jù)靜電理論和假設(shè)(1)～(4)，在單孔內(nèi)電勢(shì)分布ψ(r)服從Poisson-Boltzmann方程

(1)

式中：εr為相對(duì)介電常數(shù)；ε0為真空中的介電常數(shù)；n0為中立狀態(tài)ψ(r)=0下的離子濃度；e為元電荷；kb為玻耳茲曼常量；T為絕對(duì)溫度[13]；ζ為zeta電勢(shì)。

為了克服式(1)的非線性，引入近似解[11]，其解域由低勢(shì)域l和高勢(shì)域h組成(見(jiàn)圖1)，電勢(shì)解為

(2)

(3)

式中：B= cos-1[-C/ (exp(eζ/(kbT))R2)]1/2；C= [2 +r*I1(r*)/I0(r*)]-exp(1)·r*2；ψl(r*) =ψh(r*)；Ii(r)為修正的i階貝塞爾函數(shù)[11]。

流變指數(shù)n的變化代表流體黏度和剪切應(yīng)力的變化。n<1，n=1和n>1分別代表對(duì)應(yīng)剪切變薄流體、牛頓流體和剪切變厚流體。結(jié)合假設(shè)(5)和式(3)，有柯西動(dòng)量方程

(4)

考慮牛頓流體(n=1)和低zeta電勢(shì)(ζ=±0.025 V)的情況下，應(yīng)用Debye-Huckel近似,求解得到

(5)

進(jìn)一步獲得牛頓流體的流量和平均速度

(6)

式中：1/k為雙電層的厚度，k=(2e2n∞/(εrε0kbT))1/2。

考慮非牛頓流體(n≠1)和高zeta電勢(shì)(ζ>|0.025|V)的情況下，可獲得式(4)的半解析解為

(7)

采用數(shù)值積分法求解式(7)，具體沿r方向采用變步長(zhǎng)離散方法，每一步再采用高斯數(shù)值積分法計(jì)算。獲得速度點(diǎn)的徑向分布u(r)后，由式(7)求出冪律流體在單孔內(nèi)的流量和平均速度

(8)

(9)

式中：Qs為微孔內(nèi)電滲流流量；ε為多孔聚合物膜的彎曲度。

2 結(jié)果與討論

圖2 現(xiàn)有模型與參考文獻(xiàn)[6]中實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)

孔介質(zhì)內(nèi)冪律流體電滲流流量的相關(guān)參數(shù)取值如下：電解質(zhì)溶液離子濃度為n=NAc。kb= 1.38×23 J · (mol·K)-1，ρm= 1000 kg·m-3，m= 9×10-4Nm-2sn，εr=80，ε0=8.85×10-12C2·(J·m)-1，T= 293 K。微孔孔隙半徑的平均值Rm= 1.02 μm，微孔孔隙半徑的最小值和最大值分別為0.8 μm和1.2 μm。多孔薄膜的面積為 2.5 mm2。為了驗(yàn)證多孔薄膜電滲流模型的準(zhǔn)確性，現(xiàn)有模型為將式(9)得到的牛頓流體通過(guò)多孔聚合物膜的電滲流流量與文獻(xiàn)[6]給出的實(shí)測(cè)流量進(jìn)行了對(duì)比(見(jiàn)圖2)，結(jié)果證明了本文模型的合理性。

圖3 在不同的流變指數(shù)n下，總流量隨外加電壓的變化規(guī)律

施加在多孔聚合物膜上的電壓所產(chǎn)生的庫(kù)侖力是電滲泵應(yīng)用中的驅(qū)動(dòng)力，圖3描述了不同流體總流量隨外加電壓的變化規(guī)律(c=0.01 mol/m3,ζ=0.1V，L= 20μm，φ=0.05)。以電壓為10 V時(shí)的總流量對(duì)總流量進(jìn)行無(wú)量綱化，冪律電滲流通過(guò)多孔聚合物膜的總流量隨外加電壓的增加而增加，該現(xiàn)象對(duì)剪切變薄流體更加明顯。對(duì)于剪切變厚流體，流速隨流變指數(shù)的增加速率小于剪切變薄流體。

圖4 不同的流變指數(shù)n下，總流量隨zeta電勢(shì)變化規(guī)律

圖4為不同流變指數(shù)下，總流量隨zeta電勢(shì)變化而變化的規(guī)律 (c= 0.01 mol/m3,V=10 V，L=20 μm，φ=0.05)。圖4中，總流量由|ζ|=0.025 V時(shí)的總流量進(jìn)行無(wú)量綱化。zeta電勢(shì)的增強(qiáng)使總流量也隨之增加，這對(duì)剪切變薄流體的影響尤為顯著。并且|ζ|=0.1 V時(shí)的總流量比|ζ|=0.025 V時(shí)的總流量高出幾倍，需要慎重考慮低zeta電勢(shì)假設(shè)是否合理，因?yàn)閦eta電勢(shì)變化導(dǎo)致流體尤其對(duì)剪切變薄流體的流量的明顯變化。

圖5為多孔薄膜厚度對(duì)不同流體總流量的影響(c=0.01 mol/m3，ζ=0.1 V，V=10 V，φ=0.05)。冪律流體經(jīng)多孔薄膜的總流量是由厚度L=20 μm時(shí)的總流量進(jìn)行無(wú)量綱化，從而突出膜厚度對(duì)總流量的影響。流變指數(shù)越小，總流量隨膜厚度的減小而減小的速率越大。

圖6展示了不同流變指數(shù)下總流量隨電解質(zhì)溶液濃度的變化規(guī)律(ζ=0.1 V，V=10 V，L=20 μm，φ=0.05)。對(duì)于每種流體，用溶液濃度c=0.01 mol/m3時(shí)總流量進(jìn)行無(wú)量綱化，從而凸顯溶液濃度對(duì)總流量的影響。總流量隨電解質(zhì)濃度的增加而增加，隨著流變指數(shù)的增加而降低。

圖5 總流量隨多孔薄膜厚度的變化規(guī)律 圖6 總流量隨電解質(zhì)濃度的變化規(guī)律

3 結(jié)論

假設(shè)多孔聚合物膜內(nèi)孔分布服從高斯分布，建立了冪律流體通過(guò)多孔聚合物膜的電滲流數(shù)學(xué)模型。冪律流體流經(jīng)多孔薄膜的總流量隨外加電壓、zeta電勢(shì)和溶液濃度的增加而增加。這些參數(shù)對(duì)剪切變薄流體總流量的影響要比剪切變厚流體明顯大。因此，在多孔結(jié)構(gòu)電滲泵應(yīng)用中，為了獲得高流量，可適當(dāng)提高zeta電勢(shì)，或者采取高離子密度和剪切變薄特性的工作介質(zhì)，或者采用較薄的多孔薄膜。