董建濤 王 帥 武鈺棟 李 洋 相 茜 趙 碩 羅 震

鎳基焊條合金元素對LNG儲罐焊縫強(qiáng)度和塑性的影響

董建濤1王 帥2武鈺棟2李 洋2相 茜3趙 碩1羅 震2

（1.首都航天機(jī)械有限公司，北京 100076；2.天津大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院，天津 300350；3.中國機(jī)械工程學(xué)會，北京 100048）

針對國產(chǎn)9Ni鋼鎳基焊材熔敷金屬強(qiáng)度和塑性不能同時達(dá)標(biāo)問題，采用機(jī)器學(xué)習(xí)方法分析了Nb、Cr、Fe、Mn等合金元素與鎳基焊材熔敷金屬塑性和強(qiáng)度的相關(guān)性；又采用決策樹模型研究了合金元素的濃度對鎳基焊材熔敷金屬塑性和強(qiáng)度的影響程度。研究發(fā)現(xiàn)：Nb元素在一定含量內(nèi)可以提高熔敷金屬的強(qiáng)度和塑性；Cr元素對熔敷金屬的塑性有明顯的提高作用。

鎳基焊條；LNG儲罐；機(jī)器學(xué)習(xí)；決策樹

1 引言

隨著國內(nèi)焊接技術(shù)的不斷突破，LNG儲罐用9% Ni鋼的研發(fā)進(jìn)步迅速，已經(jīng)陸續(xù)實(shí)現(xiàn)了國產(chǎn)化,LNG儲罐的制造技術(shù)正向著更大容量、更低成本的方向發(fā)展，國內(nèi)在建的LNG儲罐的焊接材料均為國外進(jìn)口[1，2]。因此研究鎳基焊條合金元素對LNG儲罐焊縫強(qiáng)度和塑性，打破國外技術(shù)壟斷，已經(jīng)變的刻不容緩。

機(jī)器學(xué)習(xí)推動了材料學(xué)的發(fā)展，在材料的研發(fā)上減少了大量的人力用和物力的消耗，同時將研發(fā)的時間大幅縮短[3～5]，美國內(nèi)華達(dá)州立大學(xué)的研究人員在機(jī)器學(xué)習(xí)的幫助下，研究人員揭示了新的晶界結(jié)構(gòu)[6]。哈佛大學(xué)的Norquist團(tuán)隊(duì)利用實(shí)驗(yàn)室未成功的水熱反應(yīng)的數(shù)據(jù)訓(xùn)練機(jī)器學(xué)習(xí)模型，成功預(yù)測新的有機(jī)-無機(jī)材料的合成條件，合成成功率達(dá)89%[7]。北卡羅來納大學(xué)利用機(jī)器學(xué)習(xí)模型預(yù)測材料剪切模量和熱膨脹系數(shù)等性能[8]。

本文利用機(jī)器學(xué)習(xí)技術(shù)，建立了合金元素含量與鎳基熔敷金屬力學(xué)性能的模型，分析了不同合金元素對鎳基合金強(qiáng)度和塑性的影響程度，為后續(xù)焊條的設(shè)計(jì)提供思路。

2 皮爾遜相關(guān)系數(shù)模型

2.1 相關(guān)系數(shù)計(jì)算

相關(guān)系數(shù)是衡量隨機(jī)變量和相關(guān)程度的一種方法。相關(guān)系數(shù)的公式為：

其中：為數(shù)學(xué)期望，為方差，(,)為隨機(jī)變量與的協(xié)方差，相關(guān)系數(shù)的取值范圍是[-1,1]，通過計(jì)算元素含量與拉伸性能間的皮爾遜相關(guān)系數(shù)，可以解元素與力學(xué)性能的相關(guān)性。通過兩個變量之間的正負(fù)相關(guān)性，從而確定對強(qiáng)度和塑性各自有利的元素和對性能有害的元素，選取部分元素來計(jì)算皮爾遜系數(shù)，數(shù)據(jù)集如表1所示，根據(jù)計(jì)算的結(jié)果繪制熱圖，如圖1所示。

表1 部分訓(xùn)練集數(shù)據(jù)

圖1 元素與力學(xué)性能的皮爾遜系數(shù)熱圖

2.2 合金元素和拉伸性能的相關(guān)性

由圖1可知，Mn、Cr、Nb、Fe元素與斷面收縮率（）和斷后延伸率（）呈正相關(guān)，即這些元素有利于鎳基焊條熔敷金屬塑性的提高。Fe元素與斷面收縮率的皮爾遜相關(guān)系數(shù)小，說明它對塑性提高的作用較小。Cr元素和Mn元素與鎳基材料的塑性相關(guān)性較高。Mo元素與抗拉強(qiáng)度（m）和屈服強(qiáng)度（p）呈正相關(guān)，與斷面收縮率（）和斷后延伸率（）呈負(fù)相關(guān)，說明Mo有利于鎳基焊條熔敷金屬強(qiáng)度的提高，但是造成塑性的下降。Nb元素與屈服強(qiáng)度和斷面收縮率均表現(xiàn)為正相關(guān)，說明Nb元素既可以提高鎳基焊條熔敷金屬的強(qiáng)度，同時還可以提高其塑性。但是Nb元素和屈服強(qiáng)度即Nb元素和斷面收縮率的皮爾遜相關(guān)系數(shù)較小，說明它們的相關(guān)性較小。

Cr元素與斷面收縮率的皮爾遜系數(shù)與其他幾種元素相比最大，說明其對塑性的提高有很大的作用。但是，Cr元素與屈服強(qiáng)度的負(fù)相關(guān)性也較大，說明較高的Cr元素會導(dǎo)致鎳基焊材的強(qiáng)度下降，因此需要控制Cr元素的含量。Fe元素與屈服強(qiáng)度成反比，且皮爾遜相關(guān)系數(shù)的絕對值較大，說明Fe元素對強(qiáng)度影響較大。Fe元素能夠稍微提高鎳基焊縫的塑性。模型會受到異常數(shù)據(jù)的影響，會造成部分元素相關(guān)性的的不準(zhǔn)確，因此，建立決策樹模型進(jìn)一步對元素和力學(xué)性能的關(guān)系進(jìn)行驗(yàn)證。

3 決策樹模型

3.1 決策樹模型原理

決策樹學(xué)習(xí)目標(biāo)是構(gòu)建一個能正確地分類的機(jī)器學(xué)習(xí)模型，決策樹需要保證損失函數(shù)最小化。特征選擇是建立決策樹的重要環(huán)節(jié)。特征選擇是選取對訓(xùn)練數(shù)據(jù)具有分類能力的特征[9，10]。

信息增益是由熵來計(jì)算的。熵是對隨機(jī)變量不確定性的度量。隨機(jī)變量的熵定義為：

其中，p是隨機(jī)變量的概率分布，隨機(jī)變量在給定條件下隨機(jī)變量的條件熵，記為(|)：

其中，p=(=x)，=1, 2,…,。

信息增益是集合D的經(jīng)驗(yàn)熵(D)與特征A在給定條件下D的經(jīng)驗(yàn)條件熵(D|A)之差，記為(D|A)，即：

信息增益的大小決定了特征的分類能力，在訓(xùn)練集上計(jì)算每個特征的信息增益，然后選擇信息增益最大的特征進(jìn)行分類，接著對非完成分類的數(shù)據(jù)再一次計(jì)算其信息增益，遞歸地完成最優(yōu)特征選擇，直到訓(xùn)練集完成分類過程。通過信息增益比來改進(jìn)算法，信息增益(D|A)與訓(xùn)練集D的經(jīng)驗(yàn)熵之比：

對于分類模型，通常選用基尼系數(shù)作為特征選擇的指標(biāo)。基尼系數(shù)的定義為：

其中，p是第類樣本點(diǎn)的概率，=1, 2,…,。

假設(shè)集合D被特征A的某一個取值分割成D1和D2兩部分，那么集合D在特征A條件下的基尼系數(shù)為：

其中，(D|A)表示集合D被A分割后的不確定性，基尼系數(shù)的值越大，樣本的不確定性也會越大。

3.2 決策樹模型選擇

分類與回歸樹模型（classification and regression tree, CART）[11]是一種被廣泛使用的決策樹模型，選用CART的分類模型[12]。實(shí)驗(yàn)采用的鎳基焊條是不斷進(jìn)行優(yōu)化的，焊條采用的是純鎳基的焊芯，合金元素添加在藥皮中，焊接過程中，合金元素通過熔滴過渡的方式進(jìn)入焊縫。由于元素在過渡到焊縫中會有損耗，且不同元素會有不同的損耗比，因此在焊接過程結(jié)束后，在焊縫處取樣，利用化學(xué)法測量合金元素的含量作為訓(xùn)練數(shù)據(jù)集的特征[13]。利用拉伸測試測量的抗拉強(qiáng)度和斷面收縮率數(shù)據(jù)分別作為強(qiáng)度和塑性的標(biāo)簽。實(shí)驗(yàn)中選取了30組數(shù)據(jù)進(jìn)行模型的訓(xùn)練。對于強(qiáng)度模型的建立，將抗拉強(qiáng)度到達(dá)680 MPa以上的樣本的標(biāo)簽設(shè)為1，其余設(shè)為0；塑性的模型的建立將斷面收縮率A達(dá)到30%以上的設(shè)為1，其余設(shè)為0。隨機(jī)數(shù)據(jù)集中的22個樣本作為訓(xùn)練集，剩余的8組作為測試集。

4 模型建立

4.1 合金元素和塑性的決策樹模型

利用Python語言[14]編寫決策樹的機(jī)器學(xué)習(xí)模型程序。程序調(diào)用編寫好的sklearn模塊，利用其中的DecisionTreeClassifier[15]模型。最終訓(xùn)練好的決策樹模型如圖2所示。

模型在22個樣本上訓(xùn)練，其中包括15個標(biāo)簽為0的負(fù)樣本和7個標(biāo)簽為1的正樣本。模型在訓(xùn)練集上的準(zhǔn)確率為100%，在測試集上的準(zhǔn)確率為80%。因此模型具備一定的準(zhǔn)確性。圖2中，從上向下表示模型根據(jù)基尼系數(shù)建立決策樹的過程，將Cr、Fe、S、Nb等元素依次作為特征建樹。圖中圓角矩形框圖表示還需要進(jìn)一步劃分的樣本集合，矩形框圖表示劃分為負(fù)樣本的樣本，六邊形框圖表示劃分為正樣本的樣本。表示基尼系數(shù)，=0表示已經(jīng)劃分完成，不會繼續(xù)分支；samples表示已劃分特征下的樣本數(shù)；value前面一個數(shù)字表示負(fù)樣本，即標(biāo)簽為0的樣本數(shù)；后一個數(shù)字表示正樣本的樣本數(shù)。如圖2所示，在根節(jié)點(diǎn)處，Cr元素在值12.625處，基尼系數(shù)最小，因此選取Cr元素作為劃分特征，取Cr元素的12.265作為劃分的值。此時有10個負(fù)樣本已被劃分，然后在Cr元素的劃分條件下，對剩余沒有劃分好的子集根據(jù)Fe元素來劃分。Fe元素在6.985的基尼系數(shù)最小為0.486，在Fe元素的條件下，5個樣本被劃分為正樣本，剩余7個元素根據(jù)S元素劃分。在S元素取0.008時，基尼系數(shù)最小，為0.408。未劃分的樣本在Nb元素取1.165處劃分，最終所有樣本都被劃分，模型建立結(jié)束。

圖2 合金元素和塑性的決策樹模型圖

4.2 合金元素和抗拉強(qiáng)度的決策樹模型

Python語言編寫合金元素和抗拉強(qiáng)度的決策樹機(jī)器學(xué)習(xí)模型程序，程序調(diào)用sklearn模塊的DecisionTreeClassifier模型。最終訓(xùn)練好的決策樹模型如圖3所示。圖中各標(biāo)記含義與圖2相同。模型在訓(xùn)練集上的準(zhǔn)確率為100%，在測試集上的準(zhǔn)確率為87.5%，模型在訓(xùn)練集和測試集上均取得較好的結(jié)果。

圖3 合金元素和強(qiáng)度的決策樹模型圖

5 結(jié)果與討論

5.1 元素對塑性的影響

由建立的決策樹模型可知，Cr元素對塑性的影響最大，其次為Fe元素。S元素對塑性有一定的提升作用，但是S元素在鎳基合金中是有害元素，生成的硫化物會嚴(yán)重影響鎳基焊縫的力學(xué)性能。Nb元素對塑性也有一定提高。合金元素和塑性的決策時模型與元素和皮爾遜系數(shù)的模型相對應(yīng)。通過建立的決策樹模型，可以確定影響塑性關(guān)鍵元素的含量閾值。在Cr元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)大于12.265%，F(xiàn)e元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)大于6.985%時，塑性能夠達(dá)到要求；當(dāng)Fe元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)小于6.985%的條件下，需要S元素小于0.008%且Nb元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)大于1.165%才能滿足標(biāo)準(zhǔn)。但是鎳基焊材中存在大量的元素，元素之間的相互作用會對閾值產(chǎn)生影響，因此還需要后續(xù)實(shí)驗(yàn)對模型進(jìn)行優(yōu)化改進(jìn)。

5.2 元素對抗拉強(qiáng)度的影響

模型的訓(xùn)練集共有22個樣本，其中包括15個負(fù)樣本，7個正樣本。訓(xùn)練好的合金元素和強(qiáng)度決策樹模型的根節(jié)點(diǎn)特征為C元素，其值為0.065%時為劃分點(diǎn)，此時閾值基尼系數(shù)為0.434。C元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)大于0.065%時，能保證焊縫有較高的強(qiáng)度。對于小于閾值的樣本，基于Mo元素來劃分，劃分為15個負(fù)樣本和2個正樣本。C元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)小于0.068%，Mo元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)大于6.275%時，且Nb元素大于1.53%，才能保證較好的強(qiáng)度。

由決策樹模型可知，影響強(qiáng)度的主要元素包括Mo、C、Nb等元素。其中，C元素對強(qiáng)度的影響最大，然后是Mo元素。合金元素與強(qiáng)度的決策樹模型的特征重要性結(jié)果與之前的皮爾遜系數(shù)相對應(yīng)，證明了Mo元素、Nb元素對強(qiáng)度有較大提高。決策樹模型中C元素小于0.068%質(zhì)量分?jǐn)?shù)條件下，Mo元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)小于6.275%，保證Nb元素的含量大于1.53%也會對強(qiáng)度的提高起作用。但是由于鎳基焊縫中存在多種元素，元素間的相互作用也會對性能產(chǎn)生影響，因此對于合金元素和強(qiáng)度的決策樹模型還需進(jìn)一步優(yōu)化，利用更多的數(shù)據(jù)，挖掘出其他的特征以及特征間的相互關(guān)系。

6 結(jié)束語

利用機(jī)器學(xué)習(xí)技術(shù)建立了合金元素和力學(xué)性能的模型，分析了合金元素以及其含量對鎳基焊縫力學(xué)性能的影響。

a. 通過皮爾遜系數(shù)的熱圖，可以得到合金元素對屈服強(qiáng)度和斷面收縮率的正負(fù)相關(guān)性，以及相關(guān)性的大小。Mo元素對屈服強(qiáng)度的影響最大，其次為Nb元素和Ti元素。Cr元素對塑性的影響最大，其次為Fe元素和Nb元素。Mo元素和Ti元素均有利于焊縫屈服強(qiáng)度的提高，但是不利于塑性。Cr元素有利于塑性的提高，但是對屈服強(qiáng)度的影響也較大。Nb元素與屈服強(qiáng)度和斷面收縮率均成正相關(guān)，說明Nb元素有利于屈服強(qiáng)度和塑性的提高。訓(xùn)練好的決策樹模型與皮爾遜系數(shù)有相互對應(yīng)的關(guān)系。

b. 根據(jù)合金元素與塑性的決策樹模型可知，在Cr元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)大于12.265%，F(xiàn)e元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)大于6.985%時，塑性能夠達(dá)到要求；當(dāng)Fe元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)小于6.985%的條件下，需要S元素小于0.008%且Nb元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)大于1.165%才能滿足標(biāo)準(zhǔn)。Cr元素和Nb元素對塑性有提高作用，其中Cr元素作用較大。

c. 根據(jù)合金元素與強(qiáng)度的決策樹模型可知，C元素小于0.068%質(zhì)量分?jǐn)?shù)條件下，Mo元素質(zhì)量分?jǐn)?shù)小于6.275%，保證Nb元素的含量大于1.53%也會對強(qiáng)度的提高起作用。C、Nb、Mo均是對焊縫強(qiáng)度起決定作用的元素。但是鎳基焊材中存在大量的元素，元素之間的相互作用會對閾值產(chǎn)生影響，因此還需要日后的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)對模型進(jìn)行優(yōu)化改進(jìn)。

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Effect of Alloy Elements of Nickel-based Electrode on Weld Strength and Plasticity of LNG Storage Tank

Dong Jiantao1Wang Shuai2Wu Yudong2Li Yang2Xiang Qian3Zhao Shuo1Luo Zhen2

(1. Capital Aerospace Machinery Co., Ltd., Beijing 100076; 2. School of Materials Science and Engineering, Tianjin University, Tianjin 300350; 3. Chinese Mechanical Engineering Society, Beijing 100048)

The strength and plasticity of deposited metal of the nickel-based electrodes for 9Ni steel cannot meet the requirements at the same time. Aiming at this problem, the correlation between Nb, Cr, Fe, Mn, and the plasticity and strength of the deposited metal was analyzed by machine learning method. The decision tree model was used to study the effect of alloy element concentration on the plasticity and strength of the deposited metal. It is found that the Nb element can increase the strength and plasticity of the deposited metal in a certain content; the Cr element can significantly improve the plasticity of the deposited metal.

nickel-based electrode；LNG carrier；machine learning；decision tree

董建濤（1986），工程師，材料加工專業(yè)；研究方向：金屬材料焊接工藝。

2020-04-23