韓布興

中國(guó)科學(xué)院化學(xué)研究所，北京 100190

(a)硫化鉛(PbS)量子點(diǎn)液相配體交換；(b)硫化鉛量子點(diǎn)薄膜；(c)近紅外硫化鉛量子點(diǎn)太陽(yáng)能電池電流密度-電壓曲線6。

硫化鉛量子點(diǎn)具有帶隙寬度可調(diào)、穩(wěn)定性高和可溶液加工等特點(diǎn)，受到國(guó)內(nèi)外學(xué)者的廣泛關(guān)注1。通過(guò)控制硫化鉛量子點(diǎn)的尺寸，其吸收光譜可以覆蓋可見(jiàn)光和近紅外區(qū)域，被廣泛應(yīng)用于紅外探測(cè)器，發(fā)光二極管，場(chǎng)效應(yīng)晶體管和太陽(yáng)能電池等光電器件的研究2,3。然而，由于量子點(diǎn)的尺寸小(幾個(gè)納米)，導(dǎo)致大部分原子分布于量子點(diǎn)表面，產(chǎn)生大量的表面缺陷態(tài)，因此有效控制量子點(diǎn)的表面特性可以減少材料的表面缺陷態(tài)，繼而提高光電器件的性能。針對(duì)近紅外太陽(yáng)能電池的應(yīng)用，在量子點(diǎn)薄膜的構(gòu)筑過(guò)程中，需有效使用短鏈分子或鹵素離子取代量子點(diǎn)表面的油酸長(zhǎng)鏈配體，減少光致載流子輸運(yùn)的阻礙和缺陷復(fù)合4。因此，如何進(jìn)行有效的配體交換和制備高穩(wěn)定的量子點(diǎn)墨水是近紅外量子點(diǎn)太陽(yáng)能電池研究中亟待解決的科學(xué)問(wèn)題和重大挑戰(zhàn)5。

北京航空航天大學(xué)張曉亮教授研究組針對(duì)這一問(wèn)題進(jìn)行了深入、系統(tǒng)的研究，發(fā)現(xiàn)傳統(tǒng)的配體交換方法很難有效取代量子點(diǎn)表面的全部油酸配體，繼而影響載流子的收集，并且很大程度上影響量子點(diǎn)太陽(yáng)能電池的穩(wěn)定性6。研究者通過(guò)使用碘化銨(AI)進(jìn)行液相配體交換(如上圖所示)，通過(guò)銨離子(NH4+)與碘離子(I-)的相互作用，有效鈍化量子點(diǎn)的表面缺陷態(tài)，并且將配體交換后的量子點(diǎn)置于中性電荷體系中，大幅提高了量子點(diǎn)墨水的穩(wěn)定性，量子點(diǎn)墨水在儲(chǔ)存～30天后沒(méi)有發(fā)生明顯的降解。研究者對(duì)量子點(diǎn)薄膜進(jìn)行了詳細(xì)的研究，并組裝了近紅外量子點(diǎn)太陽(yáng)能電池器件，獲得了11.4%的光電能量轉(zhuǎn)換效率，并且器件具有很好的穩(wěn)定性。最終對(duì)量子點(diǎn)在液相條件下的配體交換進(jìn)行了理論計(jì)算，在原子尺度內(nèi)揭示了配體交換對(duì)量子點(diǎn)表面特性的影響，以及對(duì)太陽(yáng)能電池工作過(guò)程的影響。

除此之外，北京航空航天大學(xué)張曉亮教授研究組還對(duì)硫化鉛量子點(diǎn)表面特性進(jìn)行了基礎(chǔ)研究，總結(jié)出不同的配體交換方法對(duì)量子點(diǎn)薄膜和太陽(yáng)能電池器件工作機(jī)制的影響5。通過(guò)利用硫化鉛量子點(diǎn)吸光能力強(qiáng)和吸收光譜寬的特點(diǎn)，成功制備出超薄近紅外太陽(yáng)能電池器件，器件的厚度小于2 μm，質(zhì)量為～6.7 g?m-2，器件光電能量轉(zhuǎn)換效率～10%，并對(duì)器件在多次變形條件下的工作狀態(tài)進(jìn)行了細(xì)致的研究，發(fā)現(xiàn)器件在多次變形條件下仍然保持穩(wěn)定的功率輸出，在輕質(zhì)太陽(yáng)能飛行器方面具有潛在的應(yīng)用價(jià)值7。由于硫化鉛量子點(diǎn)具有很高的消光系數(shù)，很薄的量子點(diǎn)薄膜就可以具有很好的吸光能力，研究者充分利用了硫化鉛量子點(diǎn)這一特點(diǎn)成功制備出半透明量子點(diǎn)太陽(yáng)能電池器件，器件可以從紫外、可見(jiàn)光和近紅外波段吸收一定的能量，并對(duì)器件在長(zhǎng)時(shí)間光照條件下的穩(wěn)定性進(jìn)行了研究，發(fā)現(xiàn)在全光譜、長(zhǎng)時(shí)間光照條件下仍然保持很好的穩(wěn)定性，這在室內(nèi)裝飾和建筑光伏一體化等方面具有廣闊的應(yīng)用前景8。

上述研究成果近期分別發(fā)表在AdvancedEnergy Materials，Energy & Environmental Science，Nano Energy，Chemistry of Materials等期刊。開(kāi)展量子點(diǎn)表面特性的基礎(chǔ)研究，將為高效率量子點(diǎn)太陽(yáng)能電池的研制提供科學(xué)基礎(chǔ)，并將促進(jìn)新型近紅外太陽(yáng)能電池和其它光電器件的發(fā)展。