劉云志，戰(zhàn) 麗，王 爭(zhēng)，張 群，李志坤

(機(jī)械科學(xué)研究總院集團(tuán)有限公司 先進(jìn)成形技術(shù)與裝備國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100083)

1 前 言

材料是工程裝備的基礎(chǔ)。由兩個(gè)或兩個(gè)以上獨(dú)立的物理相所組成的材料稱為復(fù)合材料，其與金屬材料、高分子材料、無(wú)機(jī)非金屬材料構(gòu)成了材料的4大體系，是先進(jìn)制造工程技術(shù)與可持續(xù)發(fā)展的重要推動(dòng)力[1, 2]。復(fù)合材料的性能優(yōu)于組成該材料的各單一材料，具有質(zhì)輕、高強(qiáng)、高模量等優(yōu)點(diǎn)，被廣泛應(yīng)用于大型航空航天器、高速車輛、兵器工業(yè)等領(lǐng)域[3]。相對(duì)于二維增強(qiáng)復(fù)合材料，三維增強(qiáng)復(fù)合材料在很大程度上提高了材料的性能，克服了二維增強(qiáng)復(fù)合材料抗沖擊性能差、層間強(qiáng)度低、容易分層等缺點(diǎn)[4, 5]，具有性能指標(biāo)可設(shè)計(jì)性、材料與結(jié)構(gòu)的一致性、產(chǎn)品形體設(shè)計(jì)的自由性等明顯的優(yōu)勢(shì)，因而成為復(fù)合材料研究新熱點(diǎn)[6, 7]。近年來(lái)，國(guó)內(nèi)外相關(guān)學(xué)者對(duì)三維增強(qiáng)復(fù)合材料的預(yù)制體結(jié)構(gòu)進(jìn)行了分析研究，可實(shí)現(xiàn)材料的結(jié)構(gòu)功能一體化設(shè)計(jì)[8]。Byun等[9]將預(yù)制體中纖維束的截面形狀近似為凸透鏡形，并假設(shè)編織纖維的參數(shù)為常數(shù)，編織角度影響材料的性能，交織紗線的交織復(fù)合導(dǎo)致紗線被壓平，從而建立了擠壓狀態(tài)下三維機(jī)織結(jié)構(gòu)的幾何模型。周光明等[10]假設(shè)織物內(nèi)部所有纖維束截面為橢圓形，截面形狀不隨位置變化，解決了纖維束交織過(guò)渡的問(wèn)題，對(duì)比分析直交和彎交兩種結(jié)構(gòu)，構(gòu)建了符合工程實(shí)際應(yīng)用的模型。單忠德等[11, 12]基于柔性導(dǎo)向三維織造技術(shù)，做了纖維束橫截面為矩形的假設(shè)，并建立了不同導(dǎo)向套排布方式以及不同織造路徑下織物的單胞模型，經(jīng)實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證，單胞模型可以較為準(zhǔn)確地反映織物的真實(shí)情況。萬(wàn)喜莉等[13]通過(guò)觀測(cè)復(fù)合材料試樣的細(xì)觀結(jié)構(gòu)，研究了預(yù)制體中纖維束屈曲程度與壓縮應(yīng)力的關(guān)系。郭興峰等[14, 15]對(duì)三維正交織物的結(jié)構(gòu)進(jìn)行了幾何表征和數(shù)學(xué)表征，得出了預(yù)制體相關(guān)參數(shù)與纖維體積分?jǐn)?shù)的關(guān)系。

預(yù)制體是復(fù)合材料的支撐骨架，其結(jié)構(gòu)形式?jīng)Q定了復(fù)合材料中纖維的體積分?jǐn)?shù)和排列方向、孔隙的分布及幾何形狀，以及纖維的彎曲程度，進(jìn)而影響材料的成形過(guò)程，最終對(duì)材料的性能產(chǎn)生較大影響[16]。為準(zhǔn)確表征復(fù)合材料預(yù)制體結(jié)構(gòu)特征，本文基于纖維束截面假設(shè)、細(xì)觀結(jié)構(gòu)觀測(cè)、幾何建模等方法，采用柔性導(dǎo)向法織造復(fù)合材料用三維增強(qiáng)織物，分析了織物的幾何結(jié)構(gòu)，構(gòu)建了三維織物的幾何模型，通過(guò)樹(shù)脂轉(zhuǎn)移模塑成型(RTM)工藝制備復(fù)合材料試樣，觀測(cè)了試樣的細(xì)觀結(jié)構(gòu)，得出了纖維含量與纖維截面的關(guān)系，為構(gòu)建復(fù)合材料預(yù)制體三維細(xì)觀結(jié)構(gòu)模型提供實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證，為復(fù)合材料力學(xué)性能預(yù)測(cè)奠定基礎(chǔ)。

2 柔性導(dǎo)向三維織物幾何結(jié)構(gòu)分析及校驗(yàn)

2.1 三維織物幾何結(jié)構(gòu)分析

圖1 導(dǎo)向套替換前(a)和替換后(b)復(fù)合材料構(gòu)件預(yù)制體的示意圖Fig.1 Schematic diagram of composite component preforms before (a) and after (b) guide replacement

根據(jù)導(dǎo)向模板上導(dǎo)向套陣列的空間結(jié)構(gòu)特點(diǎn)及纖維束鋪放工藝，在預(yù)制體中取一個(gè)最小單元，該單元通過(guò)空間上的疊加可形成整個(gè)預(yù)制體，如果此特征單元不能再細(xì)化為更小的單元，則稱此單元為最小單元體，簡(jiǎn)稱為單元體，通過(guò)計(jì)算單元體內(nèi)的纖維體積分?jǐn)?shù)，表征整個(gè)織物的纖維含量[18, 19]。單元體的整體結(jié)構(gòu)尺寸由織造參數(shù)確定，確定織造參數(shù)后可得鋪放纖維束的3個(gè)空間區(qū)域在單元體中的占比，再通過(guò)計(jì)算X/Y/Z3向鋪放纖維束的體積分?jǐn)?shù)，推導(dǎo)出單元體內(nèi)纖維體積分?jǐn)?shù)Vf，如式(1)所示[20]：

Vf=VfX+VfY+VfZ

(1)

式中VfX/fY/fZ為單元體各向纖維體積分?jǐn)?shù)，見(jiàn)式(2)～(4)；

(2)

(3)

(4)

其中，SX/Y/Z為織造用纖維束的截面積，dX/Y為導(dǎo)向套的中心矩；h為單向纖維束致密化層厚度，其值越小，表明預(yù)制體壓實(shí)程度越大。

由上述公式可得預(yù)制體纖維的體積分?jǐn)?shù)，見(jiàn)式(5)。在預(yù)制體織造工藝參數(shù)一定的情況下，預(yù)制體壓實(shí)程度與纖維體積分?jǐn)?shù)正相關(guān)。

(5)

2.2 三維織物體積分?jǐn)?shù)預(yù)測(cè)公式校驗(yàn)

為了驗(yàn)證前文構(gòu)建的單元模型和推導(dǎo)的纖維體積分?jǐn)?shù)理論計(jì)算公式的準(zhǔn)確性，進(jìn)行三維織物織造實(shí)驗(yàn)。其中，織造纖維選擇日本東麗公司生產(chǎn)的T300PAN基碳纖維；導(dǎo)向模板導(dǎo)向孔的中心矩為3.0 mm，導(dǎo)向陣列以正方形形式排布；導(dǎo)向套直徑為1.5 mm、長(zhǎng)度為200 mm；織造設(shè)備選擇北京機(jī)科國(guó)創(chuàng)輕量化科學(xué)研究院復(fù)合材料三維織造實(shí)驗(yàn)室自主研發(fā)的三維織造成形機(jī)。

織造實(shí)驗(yàn)分為4組，制備的織物外形尺寸和壓實(shí)程度各不相同，每組實(shí)驗(yàn)織造的樣品編號(hào)為#1、#2、#3、#4，根據(jù)纖維體積分?jǐn)?shù)理論計(jì)算公式及稱重法，計(jì)算各組樣品中纖維體積分?jǐn)?shù)的理論值與實(shí)驗(yàn)值，對(duì)比結(jié)果如圖2所示。比較理論計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)值發(fā)現(xiàn)，4組試樣3向纖維體積分?jǐn)?shù)偏差較小，X、Y和Z3個(gè)方向的纖維體積分?jǐn)?shù)平均偏差分別為3.3%、3.3%和3.4%，小于5%，且3向偏差趨于一致，表明通過(guò)建立單元體得到的計(jì)算值比較準(zhǔn)確地反映了預(yù)制體中纖維體積分?jǐn)?shù)的真實(shí)情況。

圖2 纖維體積分?jǐn)?shù)理論計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)值對(duì)比Fig.2 Comparison diagram of theoretical calculation values and experimental values of fiber volume fraction

3 三維織造復(fù)合材料預(yù)制體細(xì)觀結(jié)構(gòu)分析

目前，還沒(méi)有模型可以準(zhǔn)確地預(yù)測(cè)柔性導(dǎo)向三維織造復(fù)合材料預(yù)制體纖維束截面形狀、紗線彎曲程度與壓實(shí)情況之間的關(guān)系。因此，本文對(duì)柔性導(dǎo)向三維織造復(fù)合材料預(yù)制體在厚度(Z)方向壓實(shí)載荷作用下預(yù)制體內(nèi)部纖維束的細(xì)觀結(jié)構(gòu)進(jìn)行研究。

BOG壓縮液化實(shí)驗(yàn)裝置主要包括10 m3儲(chǔ)罐、2 m3儲(chǔ)罐、壓縮機(jī)、壓力傳感器、溫度傳感器，流量計(jì)等。具體連接如圖3所示。

3.1 復(fù)合材料試樣RTM工藝流程

為研究不同壓實(shí)狀態(tài)下復(fù)合材料預(yù)制體內(nèi)部纖維束的細(xì)觀結(jié)構(gòu)，基于柔性導(dǎo)向三維織造成形技術(shù)X/Y向采用T300-6K碳纖維、Z向采用4股T300-6K碳纖維織造預(yù)制體，并通過(guò)RTM工藝制備了3種不同壓實(shí)程度的復(fù)合材料試樣，其織造參數(shù)完全相同，成形后纖維體積分?jǐn)?shù)分別為44.1%、50%和52.5%。表1為RTM樹(shù)脂固化體系參數(shù)。

表1 RTM樹(shù)脂固化體系參數(shù)

預(yù)制體的RTM工藝流程如下：(1) 配樹(shù)脂，按設(shè)定樹(shù)脂固化劑比例配置混合溶液并充分?jǐn)嚢?，然后將混合溶液放入真空干燥箱升溫?5 ℃，進(jìn)行抽真空處理，完成樹(shù)脂固化體系的制備；(2) 裝膜，擦拭成形模具，然后將織造的預(yù)制體放入模具中進(jìn)行抽真空處理；(3)注射，分別將樹(shù)脂固化混合溶液和裝有預(yù)制體的成形模具與RTM設(shè)備連接，按照注射程序完成預(yù)制體與樹(shù)脂的結(jié)合；(4)固化，將裝有預(yù)制體和樹(shù)脂溶液的模具放入烘箱中加熱，按照升溫流程實(shí)現(xiàn)樹(shù)脂固化。

最終得到纖維體積分?jǐn)?shù)分別為44.1%、50%和52.5%的復(fù)合材料試樣。將復(fù)合材料試樣按照顯微鏡觀測(cè)尺寸和相關(guān)要求切割成10 mm×10 mm×10 mm的試塊，試塊邊緣與相應(yīng)纖維束平行。

在光學(xué)顯微鏡下觀測(cè)XY平面內(nèi)纖維束截面形狀和彎曲結(jié)構(gòu)。如圖3所示，在一個(gè)單元體內(nèi)，由于Z向紗線的約束作用，預(yù)制體層間致密化后纖維束橫縱截面形狀在同一單元體的不同區(qū)域有所不同，將X(X/Y向結(jié)構(gòu)完全相同)向纖維分為A、B、C 3個(gè)區(qū)域，如圖4所示，A區(qū)域?yàn)閆向纖維與平面內(nèi)X(或Y)向纖維之間正交鋪設(shè)的夾層結(jié)構(gòu)，B區(qū)域?yàn)閄和Y向纖維正交疊層結(jié)構(gòu)，根據(jù)織造工藝的對(duì)稱性，C區(qū)域與A區(qū)域結(jié)構(gòu)相同，本文只分析A、B區(qū)域。

圖3 單元體纖維束分區(qū)示意圖Fig.3 Schematic diagram of element fiber bundle zoning

圖4 X向纖維束分區(qū)示意圖Fig.4 Schematic diagram of X-directional fiber bundle zoning

3.2 預(yù)制體X/Y向纖維束A區(qū)域橫截面觀測(cè)

在光學(xué)顯微鏡下觀測(cè)3種不同壓實(shí)程度預(yù)制體制備的復(fù)合材料試樣X(jué)/Y向纖維束在A區(qū)域的截面變化情況，顯微鏡放大倍數(shù)為50倍，3組復(fù)合材料樣品X向(X/Y向結(jié)構(gòu)完全相同)纖維束區(qū)域A處橫截面如圖5所示。觀測(cè)試樣的細(xì)觀形貌，可以看出預(yù)制體X向織造纖維在A區(qū)域的截面形狀近似為規(guī)則的矩形，印證了預(yù)制體纖維束矩形截面假設(shè)的可行性。隨著預(yù)制體壓實(shí)程度的增加，纖維束矩形截面特征趨于明顯，每股纖維束內(nèi)部?jī)筛w維之間結(jié)合更加緊密，富樹(shù)脂區(qū)域減少。

圖5 不同壓實(shí)程度預(yù)制體X向纖維束A區(qū)域橫截面細(xì)觀形貌：(a)纖維含量44.1%，(b)纖維含量50%，(c)纖維含量52.5%Fig.5 Mesostructure of X-direction in region A with different degrees of compaction：(a)44.1% carbon fiber content，(b)50% carbon fiber content，(c)52.5% carbon fiber content

測(cè)量預(yù)制體在3種壓實(shí)狀態(tài)下Z向纖維空隙第一組樣品孔隙大于初始值1.5 mm，后兩組樣品小于1.5 mm。這是因?yàn)槔w維束替換導(dǎo)向套后，面內(nèi)纖維與Z向纖維相互擠壓，預(yù)制體纖維含量較低時(shí)，Z向纖維擠壓面內(nèi)纖維，使Z向纖維束之間的孔隙大于初始值；隨著壓實(shí)程度加大，面內(nèi)纖維在厚度上被壓縮的同時(shí)擠占Z向纖維空間，造成Z向纖維束之間的孔隙小于初始值，出現(xiàn)纖維束截面寬度變小的情況。

3.3 預(yù)制體X/Y向纖維束B(niǎo)區(qū)域橫截面觀測(cè)

纖維束B(niǎo)區(qū)域截面細(xì)觀形貌如圖6所示，預(yù)制體壓實(shí)后纖維體積含量為44.1%時(shí)，X向纖維束截面寬度較小，厚度較大，兩端為半圓形，可近似為跑道型截面；隨著壓實(shí)程度的增加，當(dāng)預(yù)制體壓實(shí)后纖維含量達(dá)到50%時(shí)，X向纖維束截面兩端的半圓形消失，并且出現(xiàn)輕微的反半圓形狀；繼續(xù)增大壓實(shí)載荷，當(dāng)預(yù)制體壓實(shí)后纖維體積含量達(dá)到52.5%時(shí)，纖維束截面可近似為矩形。

圖6 不同壓實(shí)程度預(yù)制體X向纖維束B(niǎo)區(qū)域橫截面細(xì)觀形貌：(a)纖維含量44.1%，(b)纖維含量50%，(c)纖維含量52.5%Fig.6 Mesostructure of X-direction in region B with different degrees of compaction：(a)44.1% carbon fiber content，(b)50% carbon fiber content，(c)52.5% carbon fiber content

由于在B區(qū)域，纖維束截面不是完全的矩形截面，為了便于分析細(xì)觀形貌，首先定義纖維束的寬度和高度(此定義僅限于纖維束截面為非矩形的情況)：纖維束寬度是指纖維束截面在水平方向上的最遠(yuǎn)長(zhǎng)度，纖維束高度是指纖維束截面在豎直方向上的最遠(yuǎn)長(zhǎng)度。

通過(guò)分析纖維束截面形貌可知，織造的預(yù)制體樣品纖維體積分?jǐn)?shù)為52.5%時(shí)，壓實(shí)狀態(tài)下預(yù)制體X向纖維束B(niǎo)區(qū)域橫截面纖維束寬度為1.8 mm，纖維束高度為0.251 mm，纖維束寬度超過(guò)了導(dǎo)向套的間隙，這是因?yàn)槊鎯?nèi)纖維沿導(dǎo)向套間隙鋪放，在B區(qū)域，纖維束兩邊沒(méi)有導(dǎo)向套(Z向纖維)約束，在壓實(shí)載荷作用下可以自由擴(kuò)展，只要壓實(shí)載荷足夠大，便可以超過(guò)1.5 mm，其余兩組樣品纖維束寬度均大于1.5 mm，說(shuō)明施加的壓實(shí)載荷達(dá)到了迫使纖維束寬度達(dá)到1.5 mm的臨界載荷。進(jìn)一步對(duì)比發(fā)現(xiàn)，隨著壓實(shí)程度的增加，纖維體積分?jǐn)?shù)增大，纖維束寬度增大，纖維束高度減小。當(dāng)預(yù)制體纖維體積分?jǐn)?shù)由44.1%增加到50%時(shí)，纖維束寬度增加6.1%，纖維束高度減小17.8%；當(dāng)預(yù)制體纖維體積分?jǐn)?shù)由50%增加到52.5%時(shí)，纖維束寬度增加9.4%，纖維束高度減小2.9%。

3.4 預(yù)制體X/Y向纖維束軸向截面觀測(cè)

圖7為3種壓實(shí)狀態(tài)下復(fù)合材料試樣一個(gè)織造單元內(nèi)X向纖維束沿軸向截面的變化走向。在區(qū)域B范圍內(nèi)，Y向纖維垂直于紙面，與X向纖維束層層疊加，在壓實(shí)過(guò)程中由于存在兩向纖維的相互擠壓作用，使得X向纖維束在此區(qū)域被壓縮得比較完全，纖維束高度比較??；在區(qū)域A范圍內(nèi)，只有X向纖維，沒(méi)有Y向纖維的疊加作用，相同壓實(shí)高度下，X向纖維被壓縮得不夠完全，其纖維束高度比較大，甚至?xí)霈F(xiàn)兩X向纖維之間存在間隙的情況。因此，X向纖維截面形狀也分為兩部分，第一部分纖維束受到Y(jié)向纖維的擠壓，截面中間尺寸小于兩端尺寸，外形輪廓呈反鼓形；第二部分正好相反，中間尺寸大于兩端尺寸，外形輪廓呈鼓形。

圖7 單元體內(nèi)部X/Y向纖維束軸向截面細(xì)觀形貌：(a)纖維含量44.1%，(b)纖維含量50%，(c)纖維含量52.5%Fig.7 Fiber bundle axial-section mesoscopic morphology in direction of X/Y：(a)44.1% carbon fiber content，(b)50% carbon fiber content，(c)52.5% carbon fiber content

對(duì)比分析圖7不同壓實(shí)程度復(fù)合材料試樣X(jué)向纖維沿軸向的截面變化情況，可知在低壓實(shí)載荷作用下，A、B兩區(qū)域纖維束截面差別較小，A區(qū)域纖維束高度略高于B區(qū)域。隨著壓實(shí)載荷的增加，B區(qū)域纖維束高度逐漸減小，寬度逐漸增加，而A區(qū)域情況正好相反。

柔性導(dǎo)向三維織造復(fù)合材料預(yù)制體在厚度方向壓實(shí)載荷作用下纖維發(fā)生滑移貼合，在宏觀上表現(xiàn)為預(yù)制體高度減小，細(xì)觀上表現(xiàn)為纖維束寬度增加、纖維束截面變?yōu)楸馄綘?，纖維束彎曲程度降低，纖維產(chǎn)生滑移導(dǎo)致纖維間的孔隙變小，預(yù)制體高度方向的壓實(shí)最終導(dǎo)致預(yù)制體內(nèi)部細(xì)觀結(jié)構(gòu)變化。

4 結(jié) 論

本文基于柔性導(dǎo)向三維織造技術(shù)，制備了柔性導(dǎo)向三向正交結(jié)構(gòu)碳纖維預(yù)制體，對(duì)織造的復(fù)合材料預(yù)制體宏觀幾何結(jié)構(gòu)進(jìn)行分析研究?；诶w維束截面為矩形等基本假設(shè)，建立了預(yù)制體宏觀幾何結(jié)構(gòu)模型，并對(duì)模型進(jìn)行校驗(yàn)分析。纖維體積分?jǐn)?shù)預(yù)測(cè)值與實(shí)驗(yàn)實(shí)測(cè)值的平均偏差范圍為3.3%，驗(yàn)證了所建立的預(yù)制體宏觀結(jié)構(gòu)模型的可行性以及預(yù)測(cè)預(yù)制體纖維體積分?jǐn)?shù)的準(zhǔn)確性。此模型用單元體表征預(yù)制體整體，合理簡(jiǎn)化了預(yù)制體輪廓纖維不同路徑走向和導(dǎo)向陣列輕微變形帶來(lái)的靠近輪廓處少量尺寸參數(shù)變異影響，使用簡(jiǎn)便，誤差可控。

在Z向(厚度方向)壓實(shí)載荷作用下，柔性導(dǎo)向三維織造復(fù)合材料預(yù)制體纖維發(fā)生滑移貼合，內(nèi)部結(jié)構(gòu)發(fā)生變化：在每個(gè)單元體中，Z向纖維與平面內(nèi)的X(或Y)向纖維之間正交鋪設(shè)的夾層結(jié)構(gòu)區(qū)域，隨著壓實(shí)程度的增加，纖維束截面形狀由近似為矩形趨于標(biāo)準(zhǔn)矩形，每股纖維束內(nèi)部?jī)筛w維之間結(jié)合更加緊密，富樹(shù)脂區(qū)域減少；在每個(gè)單元體X和Y向平面內(nèi)纖維正交疊層結(jié)構(gòu)區(qū)域，壓實(shí)程度較低時(shí)，X向纖維束截面兩端為半圓形，隨著壓實(shí)程度的增加，纖維束截面兩端的半圓形消失，并且出現(xiàn)輕微的反半圓形狀，繼續(xù)增大壓實(shí)載荷，當(dāng)預(yù)制體壓實(shí)纖維體積分?jǐn)?shù)達(dá)到52.5%時(shí)，纖維束截面可近似為矩形；觀測(cè)纖維束軸向截面形貌在Z向纖維與平面內(nèi)的X(或Y)向纖維之間正交鋪設(shè)的夾層結(jié)構(gòu)區(qū)域和X和Y向平面內(nèi)纖維正交疊層結(jié)構(gòu)區(qū)域分別形成反鼓形和鼓形結(jié)構(gòu)，沿著纖維束軸向交替重復(fù)出現(xiàn)，且隨著壓實(shí)程度的增加，該特征趨于明顯。

本文通過(guò)分析三維正交結(jié)構(gòu)碳纖維預(yù)制體細(xì)觀結(jié)構(gòu)特征，探究了宏觀壓實(shí)致密化參數(shù)對(duì)預(yù)制體細(xì)觀結(jié)構(gòu)的影響，為預(yù)測(cè)復(fù)合材料性能提供了參考。