程 剛，曹亞南，田 興，曹 淵，劉 錕*

1. 安徽理工大學深部煤礦采動響應與災害防控國家重點實驗室，安徽 淮南 232001 2. 中國科學院安徽光學精密機械研究所，安徽 合肥 230031

引 言

1880年，物理學家Bell首次報道了固體光聲現(xiàn)象，1881年，Tynadall等學者觀測到了氣體光聲現(xiàn)象，1938年，Veingerov利用光聲效應測定了混和物中的氣體濃度，此后光聲理論及其應用成為了光學領域中一個熱點研究問題[1]。光聲光譜(photoacoustic spectroscopy，PAS)技術基于光聲效應原理可用于痕量氣體的測量，具有零背景檢測、 探測器不受波長限制、 光學元件簡單，系統(tǒng)調(diào)節(jié)及維護方便等優(yōu)點，目前已衍生出各類商業(yè)化儀器產(chǎn)品，現(xiàn)廣泛應用于環(huán)保、 化學工業(yè)、 生物生態(tài)以及醫(yī)學檢測等各個領域。迄今為止，為了進一步提高光聲光譜氣體檢測信號的強度與靈敏性，國內(nèi)外學者做出了諸多探索式研究，如Nodov報道了一種內(nèi)部小圓柱縱向振動與外部腔體徑向諧振耦合的“H”型光聲池，品質(zhì)因素高達1800[2]；Heritier等提出了一種橢圓柱形光聲池，其中沿一個軸通過的激光產(chǎn)生的所有聲能被聚焦到沿著另一個軸定位的圓柱形聲學傳感器上，對液體介質(zhì)進行了初步測量并顯示出該系統(tǒng)的高靈敏度的檢測性能[3]；Kapitano提出了一種亥姆霍茲共振型光聲池在減壓條件下的氣體檢測方式，利用該系統(tǒng)并結合差分式測量對水汽檢測可達1.0×10-9水平，其功率和帶寬歸一化最小等效吸收系數(shù)為(3～5)×10-7W·m-1·Hz-1/2[4]；Webber等利用光纖放大器來增強光聲光譜信號，研發(fā)了一種光聲光譜超靈敏痕量氣體檢測系統(tǒng)，并對氨氣進行了測量，其功率和帶寬歸一化最小等效吸收系數(shù)為1.5×10-9W·cm-1·Hz-1/2[5]；Tittle等開創(chuàng)性地提出了石英音叉增強型光聲光譜技術(quartz enhanced photoacoustic spectroscopy，QEPAS)，采用聲頻32.768 kHz商業(yè)石英音叉來替代高靈敏性麥克風，進而對聲場感知與檢測，由于石英音叉具有體積小、 價格便宜等優(yōu)點，這在很大程度上減小系統(tǒng)的總體積、 制造成本以及大幅度提升檢測靈敏性，在光聲光譜技術歷程中是一項里程碑式的研究[6]；Ma等采用QPEAS技術及摻鉺光纖放大器(erbium-doped fiber amplifier，EDFA)實現(xiàn)了超高靈敏度乙炔的檢測[7]；Haouari等采用聲學三維拓撲優(yōu)化的方法與平滑處理技術探討了非軸對稱形狀的光聲池，最終通過模擬計算獲得了一個類似于“土豆”結構形狀的光聲池模型，所獲聲強增益效果約為之前的2倍[8]；史強等探索研究了球形光聲池的性能，理論計算與實驗結果均表明，球形光聲池與圓柱形光聲池相比具有更高的檢測靈敏度，球形光聲池的聲學品質(zhì)因素高達590[9]；程剛等提出了一種基于響應面代理模型與遺傳算法相結合的光聲池形狀優(yōu)化設計算法，優(yōu)化后光聲池的諧振腔兩端形貌為喇叭口形狀，其品質(zhì)因素與池常數(shù)較之前得到一定幅度的提升[10]；鄭德忠等提出了一種長度可調(diào)式縱向反饋圓柱形光聲池，解決了光聲池聲學共振頻率隨外界變化產(chǎn)生漂移的問題，提高了系統(tǒng)的檢測靈敏度[11]。

上述文獻內(nèi)容為提升光聲光譜檢測性能提供了重要的設計途徑，而上述研究卻較少地對光聲池優(yōu)化設計等方面開展過探討研究，尤其是針對光聲池的形狀構造等問題缺少深入的探索分析。光聲光譜檢測系統(tǒng)中最核心的組件之一即為光聲池，光聲池是承載待測氣體的容腔以及產(chǎn)生光聲耦合作用的場所，而光聲池的形狀構型很大程度會影響光-聲之間的耦合情況，以致于影響整機系統(tǒng)檢測的信噪比與靈敏性，因而探索設計光聲池的形狀具有重要的理論研究意義與工程應用價值。為此，本文基于傳統(tǒng)圓柱形光聲池的設計基礎，探索研究幾類典型的且形狀不同的光聲池結構模型，并運用計算機仿真技術對光聲池的聲場分布進行模擬計算與分析，同時借助3D打印技術制作了形狀各異的光聲池實物，通過實驗測試對比分析了幾類光聲池的性能指標。

1 基本理論基礎

1.1 光聲效應原理

光聲光譜是一種間接式吸收光譜技術[12], 它是以光和物質(zhì)作用下的光聲效應為基本理論。光聲效應是指待測介質(zhì)吸收調(diào)制的光能后而被時變加熱，據(jù)此而引起的熱效應和聲效應的過程。氣體光聲效應是指待測氣體分子吸收調(diào)制的光能后會由基態(tài)向激發(fā)態(tài)躍遷，而后通過分子碰撞無輻射弛豫過程，氣體分子會由激發(fā)態(tài)退激至基態(tài)并釋放能量，時變產(chǎn)生的熱能會引起聲波的激發(fā)與傳播，從而激發(fā)光聲信號，通過高靈敏度聲學傳感器與解調(diào)技術便可以捕獲攜帶氣體濃度及其他信息的聲學信號，由此進行反演計算而獲知待測氣體的物態(tài)信息，氣體光聲光譜的檢測系統(tǒng)示意圖如圖1所示。

圖1 光聲光譜氣體檢測系統(tǒng)示意圖Fig.1 Schematic diagram of photoacoustic spectrum gas detection device

1.2 光聲池形狀設計理論依據(jù)

在光聲池腔體內(nèi)，描述待測氣體吸收所產(chǎn)生光聲效應過程的聲學波動方程為[13]

(1)

式中：H(r,t)為熱功率密度源；c為腔內(nèi)聲速；p為腔內(nèi)聲壓；γ為氣體的定壓熱容與定積熱容的比值，γ=Cp/Cv，Cp為定壓熱容，Cv為定容熱容。當施加的激勵光源為正弦調(diào)制時，腔內(nèi)聲壓p用“歸一化聲學模態(tài)pi”的傅立葉變換，p可表示為

(2)

(3)

由式(2)和式(3)可知，光聲池的聲振模態(tài)和激光光源與其腔體耦合狀況對池內(nèi)激發(fā)的光聲信號具有重要影響，而光聲池的幾何形狀是決定光聲池聲學模態(tài)的基礎，因而在其他物性參數(shù)相同的情況下，可以預見，改變光聲池幾何形狀將可以獲得不同的光聲池腔內(nèi)光聲特性。

2 光聲池形狀探討

根據(jù)上節(jié)理論可知，選擇不同幾何形狀的光聲池將獲得不同的光聲效果，但光聲池的形狀改變后，對于非圓柱形光聲池，解析模型一般需要重新建立，求解計算也較為繁瑣，且利用傳統(tǒng)的機械加工方法，非圓柱形光聲池的加工制作也相對困難。鑒于當前計算機仿真與3D打印制造技術的應用優(yōu)勢，據(jù)此光聲池的幾何形狀便可以在更高自由度上開展探索與研究。本節(jié)將以傳統(tǒng)圓柱形光聲池幾何形狀為基礎，探索設計了不同形狀的光聲池，并運用計算機仿真手段分析各類光聲池的聲學分布特性。圖2所示的為傳統(tǒng)圓柱形光聲池的幾何構造與相關尺寸，圓柱體中軸向空腔部分即為光聲池的諧振腔。為了使所設計的各類形狀光聲池的光聲效應背景相同和實驗加工的便捷性，本文所探討的僅為光聲池中諧振腔縱向截面形狀是規(guī)則圖形下的不同形狀光聲池，并且保證各種形狀的光聲池的縱向長度均相等(長度均為100 mm)，同時，為了使得不同形狀光聲池腔內(nèi)的粘滯性面損耗相等，設計中進一步限定各類形狀光聲池諧振腔的縱向截面周長均相等。不同形狀光聲池的拓撲研究思路如圖3所示，(a)組示意圖是將圓形拓撲為正多邊形幾何形狀，可變化的參數(shù)為正多邊形的邊數(shù)；(b)組示意圖是將圓形拓撲為橢圓形狀，可變化的參數(shù)為橢圓的長短軸的大?。?c)組示意圖是將單個圓形拓撲為兩個圓形組合，可改變的參數(shù)為兩圓的半徑大小。

圖2 圓柱形光聲池形狀與幾何尺寸Fig.2 Shape and geometric size of cylindrical photoacoustic cell

圖3 光聲池形狀拓撲思路Fig.3 Topology of photoacoustic cell shape

2.1 正多邊形探討

依據(jù)幾何理論，幾何圓形可視為正多邊形演變而來的，當正多邊形的邊數(shù)越多時，其構造的形狀欲趨近于圓形，另外正多邊形狀的構型特征在于，它相對于圓形而言其內(nèi)腔壁面具有明顯的棱線。本節(jié)將探討研究諧振腔縱向截面形狀為正多邊形的設計方案與其光聲池聲學特性，所探討的正多邊形形狀僅限于正三角形、 正方形與正五邊形，依據(jù)上述不同光聲池縱向長度及諧振腔縱向截面周長均相等的限定準則，截面形狀為正多邊形的諧振腔幾何尺寸可以通過計算獲得，圖4所示的為三種正多邊形光聲池的幾何構造形狀及其相關尺寸。

圖4 正多邊形光聲池形狀與幾何尺寸(a)：正三角形；(b)：正方形；(c)：正五邊形Fig.4 Shape and geometric size of orthogonal polygon photoacoustic cell(a)：Regular triangle；(b)：Square；(c)：Regular pentagon

圖5所示的是利用計算機仿真技術模擬的光聲池空腔聲學模態(tài)及其聲場壓力分布。其中，光聲池空腔聲學模態(tài)只給出了其工作縱向聲學模態(tài)振型[10]。仿真參數(shù)與邊界條件設置如下：定義光聲池空腔中流體材料為氮氣，密度為1.25 g·L-1，比熱比為1.4，聲速為349 m·s-1，僅抽取光聲池的諧振腔為聲學求解域模型，利用聲學三維仿真計算方法，對模型進行四面體網(wǎng)格單元劃分以及網(wǎng)格無關性驗證，設定仿真模型的軸向兩端面為軟聲場條件，即端面相對壓力定為0 Pa，其余外壁為硬聲場邊界條件，即速度邊界條件：法向速度為0，初始相對壓力為0 Pa，溫度設置為293 K，絕對壓力為1 atm。

圖5 圓形與正多邊形光聲池聲學仿真結果Fig.5 Acoustic simulation results of circular and regular polygon photoacoustic cells

圖6給出的是正方形腔體沿外壁中線的模態(tài)聲壓掃描情況，其余如截面形狀為圓形、 正三角形與正五邊形的腔體模態(tài)聲壓掃描情況的仿真計算表明，其聲學分布均與正方形相同。根據(jù)圖5和圖6結果可知，當正多邊形光聲池的工作縱向聲學模態(tài)被激發(fā)后，其所表現(xiàn)的聲學模態(tài)振型與圓形光聲池相同，聲場波腹的地方均為諧振腔的中部，即安裝高靈敏度麥克風探測的位置，同時從圖6中可以觀察出，光聲池諧振腔中部的縱向截面處聲壓值處處相等，通過拾取掃描路徑上的聲壓，聲壓分布呈正弦函數(shù)形式。

圖6 正方形腔體沿外壁中線的歸一化聲壓掃描情況Fig.6 Normalized sound pressure scanning of a square cavity along the outer wall midline

2.2 橢圓形探討

研究諧振腔縱向截面形狀為橢圓形的設計方案與其光聲池聲學特性，根據(jù)所述不同光聲池縱向長度及諧振腔縱向截面周長均相等的設定準則，所演變的橢圓形的幾何尺寸并不能惟一確定，進一步限定橢圓形的長軸與短軸之比為2∶1，并考慮橢圓的兩種布置方式，即麥克風開槽分別位于橢圓的短軸和長軸方向上，圖7所示的為兩種橢圓形光聲池的幾何構形與相關尺寸。

圖8給出了橢圓形光聲池的空腔聲學模態(tài)及聲場分布的仿真結果。其中，橢圓形光聲池空腔聲學模態(tài)只給出了其工作縱向聲學模態(tài)振型，仿真參數(shù)與邊界條件設置與上節(jié)相同。仿真結果表明，橢圓形光聲池工作縱向聲學模態(tài)被激發(fā)后，其所表現(xiàn)的聲學模態(tài)振型及聲壓分布特性與圓形、 正多邊形完全相同，并且可以觀察出，橢圓形光聲池諧振腔中部的縱向截面處聲壓值亦處處相等，由于短軸方向橢圓與長軸方向橢圓形狀與尺寸相同，其聲學模態(tài)特性亦相同，因而可知上述兩種麥克風開槽方式下的橢圓形光聲池所產(chǎn)生的模態(tài)聲壓是相等的。

圖8 橢圓形光聲池聲學仿真結果Fig.8 Acoustic simulation results of elliptical photoacoustic cell

2.3 圓形分割式探討

本節(jié)將探討研究諧振腔縱向截面圓形分割設計方案與其光聲池聲學特性，根據(jù)所述不同光聲池縱向長度及諧振腔縱向截面周長均相等的設定準則，并考慮在設計中避免讓激光光源與光聲池內(nèi)壁接觸產(chǎn)生背景信號，設計中進一步限定諧振腔的半徑大小，同時將圓形的分割數(shù)量限定為2個，分析其兩種布置方式，即激光光束分別穿過大圓和小圓軸線上，圖9所示的為圓形分割光聲池的幾何構形與相關尺寸。

圖9 圓形分割式光聲池形狀與幾何尺寸(a)：小圓軸線形；(b)：大圓軸線形Fig.9 Shape and geometric size of circular partitioned photoacoustic cell(a) Small circular axis；(b)：Large circular axis

圖10所示的是利用仿真軟件模擬計算的圓形分割式光聲池的空腔聲學模態(tài)及其聲場分布。其中，圓形分割式光聲池空腔聲學模態(tài)只給出了其工作縱向聲學模態(tài)振型，仿真參數(shù)與邊界條件設置與上節(jié)相同。仿真結果表明，圓形分割式光聲池工作縱向聲學模態(tài)被激發(fā)后，其所表現(xiàn)的聲學模態(tài)振型與聲壓分布特性與前述幾類情況完全相同，并且可以觀察出，圓形分割式光聲池諧振腔中部的縱向截面處聲壓值亦處處相等，由于大圓軸線與小圓軸線的形狀與尺寸相同，因而其聲學模態(tài)特性亦相同，因而可知所述兩種布置方式下光聲池所產(chǎn)生的模態(tài)聲壓是相等的。

圖10 圓形分割式光聲池聲學仿真結果Fig.10 Acoustic simulation results of circular partitioned photoacoustic cell

3 實驗部分

3.1 光聲池組件與3D打印

為了便于實驗測試，所設計的光聲池組件需要考慮以下問題，一是光聲池組件的抗噪與密封性設計，二是光聲池的易裝配和互換性設計。根據(jù)光學與聲學相關理論，所設計的光聲池組件主要包括緩沖腔、 入射窗口、 出射窗口、 進、 出氣孔、 光聲池諧振腔、 麥克風插槽、 隔音套等，為了便于更換光聲池開展互換性實驗，光聲池與緩沖腔采用的是分離式結構，光聲池可以獨立取出與更換，光聲池組件中結構部件所涉及連接的部分均采用橡膠密封圈進行密封，光聲池組件縱向剖面圖如圖11所示。

圖11 光聲池組件縱向剖面圖1，1’：窗口面板；2，2’：石英窗片；3，3’：橡膠密封圈；4，4’：緩沖腔；5：諧振腔體；6：開音孔；7：麥克風插槽；8：出氣孔；9：麥克風隔音套；10：進氣孔Fig.11 Longitudinal profile of photoacoustic cell components 1,1’：Window panel；2,2’：Quartz window；3,3’：Rubber sealing ring; 4,4’：Buffer chamber；5：Resonant chamber；6：Sound opening; 7：Microphone；8：Outlet；9：Microphone slot；10：Inlet

采用3D打印技術制作光聲池相關文獻已有報道[14-15]，它可以突破傳統(tǒng)加工制造的約束，基本上可以對任意形狀的幾何零件進行制造加工，具有快速高效性，相比傳統(tǒng)的加工制造技術，具有設計潛力大、 自由空間度高等優(yōu)點，由于所設計的光聲池形狀較為復雜，傳統(tǒng)的機械加工甚為困難，因而本文將采用3D打印機(UnionTech，Lite600)對所設計的光聲池進行加工制作，光聲池打印材料選為8000光敏樹脂，各類形狀光聲池的3D打印實物如圖12所示。

圖12 各類形狀光聲池3D打印實物圖Fig.12 3D printing of photoacoustic cells with various shapes

3.2 實驗系統(tǒng)搭建

搭建光聲光譜氣體測試平臺，采用波長調(diào)制與二次諧波技術作為系統(tǒng)的檢測方法。激光光源選用DFB半導體激光器(NEL，1 653 nm DFB)；激光控制器(THORLABS，CLD1015)控制激光器溫度與電流，其工作溫度設置為23 ℃，中心電流為70 mA；函數(shù)發(fā)生器(RIGOL，DG1032)，三角波掃頻設置為0.5 Hz，振幅300 mV，正弦波掃頻設置為fi/2(fi為光聲池的工作縱向聲學頻率值)，振幅100 mV；鎖相放大器(Stanford Research System，SR830)，積分時間30 ms，倍頻程衰減速率18 dB, 靈敏度10 mV；高靈敏度麥克風(北京聲望，MP201)感應聲壓；采集卡(NI，USB-6210)與計算機連接采集聲學信號，實驗中選用標準甲烷氣體509 μL·L-1(南京特種氣體廠)作為樣品氣體，測量時首先利用真空泵(VALUE飛越，V-i120SV)將光聲池腔內(nèi)抽成真空，然后通入甲烷樣品氣體，并保持腔內(nèi)為一個標準大氣壓，信號測量取20次平均值，對采集的數(shù)據(jù)進行擬合與處理。為避免3D打印的光聲池內(nèi)腔有殘余粉末等雜質(zhì)，在實驗過程中，每次更換新光聲池之前需要將樹脂光聲池的內(nèi)腔擦拭清潔并干燥后使用。所設計的光聲光譜系統(tǒng)裝置實驗圖如圖13所示。

圖13 光聲光譜系統(tǒng)裝置實驗圖Fig.13 Experimental diagram of photoacoustic spectroscopy system device

4 結果與討論

表1給出了不同形狀光聲池性能的實驗檢測結果，主要對比了光聲池的工作縱向聲學共振頻率、 品質(zhì)因素以及池常數(shù)三項性能指標，并以傳統(tǒng)圓柱形光聲池性能指標為基準對實驗數(shù)據(jù)進行了標準化處理，實驗測試中不考慮由于3D打印制造所帶來的微弱偏差。從表中可知：(1)在相同的測試條件下，8種形狀不同的光聲池，其工作縱向聲學共振頻率大小基本相等，原因在于，光聲池的縱向聲學共振頻率主要與其縱向長度相關，鑒于所設計的8種光聲池縱向長度均相等，因而實驗結果與理論基本相符；(2)8種形狀不同的光聲池的品質(zhì)因素與池常數(shù)差異較大，其品質(zhì)因素從大到小依次為：圓形、 短軸橢圓、 正五邊形、 正方形、 大圓軸線、 正三角形、 小圓軸線、 長軸橢圓；池常數(shù)從大到小依次為：圓形、 長軸橢圓、 正五邊形、 正方形、 大圓軸線、 小圓軸線、 正三角形、 短軸橢圓，相對而言，圓形效果性能整體最優(yōu)；(3)對比圓形與3種正多邊形光聲池性能指標可知，光聲池品質(zhì)因素與池常數(shù)均隨著正多邊形邊數(shù)的增加而增大，變化規(guī)律較為顯著，可以預見當正多邊形邊數(shù)越多時，其性能指標越接近于圓形，這說明光聲池內(nèi)壁過渡形式越流暢，光聲性能將越佳；對比圓形與2種橢圓形光聲池指標可知，長軸方向橢圓與短軸方向橢圓的光聲池的品質(zhì)因素及池常數(shù)呈此消彼長的規(guī)律，且均低于圓形光聲池對應指標，主要原因是由于橢圓形狀降低了激光光束與其腔內(nèi)聲學模態(tài)耦合程度，同理如大圓軸線和小圓軸線光聲池性能低于圓形光聲池對應指標。整體結果顯示，對于光聲光譜光聲池的設計，在沒有特殊要求的情況下，應優(yōu)先選截面為圓形形狀的光聲池，圓形光聲池不僅理論計算清晰，同時易于傳統(tǒng)的機械加工，材料上也比3D打印制作具有更大的選擇空間。

表1 不同形狀光聲池性能實驗測量結果Table 1 Experimental results of performance of photoacoustic cells with different shapes

5 結 論

基于光聲光譜的基本理論，運用理論分析、 計算機仿真以及實驗測試相結合的方法 ，探索分析了8種諧振腔縱向截面不同形狀的光聲池對其性能指標的影響，其主要結論如下：

(1)在約束光聲池縱向長度與縱向截面周長相等的情況下，計算機仿真結果表明，8種形狀各異的光聲池，其工作縱向聲學模態(tài)振型相同，聲場波腹的位置均為諧振腔的中部，且沿諧振腔壁面縱向掃描的聲壓分布呈現(xiàn)正弦函數(shù)形式；

(2)設計并加工了可用于互換光聲池的光聲池組件，建立了光聲光譜氣體檢測實驗平臺，并以甲烷為樣品氣體，完成了8種形狀光聲池的性能測試，實驗結果表明，8種光聲池的工作縱向聲學共振頻率基本相同，受其激光光源與腔內(nèi)聲學模態(tài)耦合的影響，8種光聲池的品質(zhì)因素從大到小依次為：圓形、 短軸橢圓、 正五邊形、 正方形、 大圓軸線形、 正三角形、 小圓軸線形、 長軸橢圓；池常數(shù)從大到小依次為：圓形、 長軸橢圓、 正五邊形、 正方形、 大圓軸線形、 小圓軸線形、 正三角形、 短軸橢圓，整體結果顯示，在沒有特殊要求的情況下，應優(yōu)先選截面為圓形形狀的光聲池。