鄒海波 郭紫佩 樊祺誠 趙勇偉

1. Department of Geosciences, Auburn University, Auburn, AL 368302. 大陸動力學國家重點實驗室，西北大學地質系，西安 7100693. 中國地震局地質研究所，北京 100029

全新世(距今1萬年，即10ka)以來有過噴發(fā)歷史的火山稱為活火山(劉若新, 2000; 郭正府等, 2010)。確定全新世活火山對于火山災害評估和火山分類具有重要意義。中國東部五大連池和長白山作為全新世活火山已沒有爭議：五大連池具有歷史噴發(fā)記錄(1719～1721)(Feng and Whitford-Stark, 1986)，長白山千年噴發(fā)已有數百個炭化木14C年齡數據支持(劉若新等, 1998; Horn and Schmincke, 2000; Weietal., 2013)。而對于沒有歷史噴發(fā)記錄或缺乏大量炭化木的火山，根據火山口保存形態(tài)和地貌特征來判斷是否全新世噴發(fā)，具不確定性。即使存在少量炭化木數據，也最好有其它年代學方法驗證。傳統(tǒng)的K-Ar法和Ar-Ar法對全新世火山的測試相對誤差大，分辨率不夠，并易受到過剩氬的影響(劉嘉麒, 1987)。由于鐳-釷(226Ra-230Th)非平衡法(Ra/Th法)具有高的時間分辨率，本文采用Ra/Th法測試中國東部年輕火山巖的年齡。測試對象包括東北地區(qū)五大連池、龍崗、鏡泊湖、阿爾山、諾敏河(圖1a)和東南地區(qū)海南島(馬鞍嶺、雷虎嶺火山)(圖1b)。五大連池老黑山和火燒山經歷歷史時期(1719～1721)噴發(fā)，本研究將確認老黑山和火燒山保留鐳-釷非平衡。本文主要目標是用Ra/Th法驗證鏡泊湖、龍崗、阿爾山、諾敏河和海南島的馬鞍嶺、雷虎嶺火山是否是活火山。對于老于全新世的晚更新世樣品，超出Ra/Th法的測年方法的上限(10ka)，我們則用Th/U法估算年齡。

圖1 中國東北年輕火山群分布示意圖(a,據白志達等, 2012)和中國東南海南島年輕火山分布圖(b, 據Zou and Fan, 2010)1-第四紀火山群大致位置；2-晚更新世-全新世噴發(fā)區(qū)；3-晚更新世噴發(fā)區(qū)；4-主要區(qū)域斷裂(據中國地質調查局, 2004)；5-地殼40km等厚線；6-汾渭地塹；.本文樣品來自東北地區(qū)的五大連池、鏡泊湖、龍崗、阿爾山、諾敏河(圖1a)和東南地區(qū)海南島的馬鞍嶺、雷虎嶺(圖1b)Fig.1 Distribution of young volcanic groups in NE China (a, after Bai et al., 2012) and distribution of young volcanic fields in Hainan Island in SE China (b, after Zou and Fan, 2010)1-locations of Quaternary volcanic group; 2-locations of Late Pleistocene to Holocene eruption area; 3-Late Pleistocene eruption area; 4-major faults (after CGS, 2014); 5-contour for 40km crustal thickness; 6-Fen-Wei graben

1 樣品和方法

所有測試樣品是未風化的新鮮基巖。樣品位置見Zouetal. (2003)和Zou and Fan (2010)。所有樣品都是基性火山巖，SiO2變化范圍45.1%～53.5%(表1)，具體火山巖成分分類見TAS圖(圖2)。東北地區(qū)火山巖比海南島(馬鞍嶺和雷虎嶺)火山巖含更高的(Na2O+K2O)(圖2)。其中五大連池老黑山和火燒山火山巖富K2O(4.5%～5.7%)，并且K2O>Na2O(表1)。

圖2 全巖樣品的硅-全堿投影圖數據來源：五大連池老黑山和火燒山據Zou et al., 2003；鏡泊湖和龍崗據Zou et al., 2008；阿爾山據趙勇偉和樊琪誠, 2012；諾敏河據樊琪誠等, 2012；海南島馬鞍嶺和雷虎嶺據Zou and Fan, 2010Fig.2 Silica-total alkali plot

全巖226Ra在ALS Global Scandinavia用ICP-SFMS測試。226Ra測試方法見Dalencourtetal. (2018)。本文的226Ra數據和已發(fā)表的釷同位素(Zouetal., 2003, 2008; Zou and Fan, 2010)用來計算全巖的226Ra和230Th的放射性活度比值(226Ra/230Th)。放射性活度等于衰變常數乘以衰變核的數量，用小括號表示，例如(226Ra)等于226Ra的衰變常數乘以226Ra的衰變核數量。重復測試給出(226Ra/230Th)測試誤差大約3%。測試BCR-2標樣給出的(226Ra/230Th)=1.01，在誤差范圍內符合標樣預期(226Ra/230Th)=1.00，確認實驗方法正確。

因為226Ra的半衰期是1600年(1.6ka)(Faure and Mensing, 2005)，Ra/Th同位素非平衡6個半衰期后只剩下2-6=1/64，Ra/Th非平衡基本消失，低于儀器檢測能力。因而Ra/Th非平衡的保存時間是10ka(=1.6ka×6)。如果未風化的新鮮火山巖目前仍保存Ra/Th非平衡，即(226Ra/230Th)≠1.0，則火山巖年齡小于1萬年，定性是全新世火山(圖3)，定量Ra/Th年齡可根據(226Ra/230Th)值計算(圖4a)(Zouetal., 2020)。如果火山巖的Ra/Th非平衡消失(達到Ra/Th平衡)，即(226Ra/230Th)=1.0(Ra/Th secular equilibrium)，那么巖石年齡大于1萬年(t>10ka)，不是全新世火山(圖3)。如果該樣品仍存在230Th-238U非平衡，可以根據(230Th/238U)估算年齡(圖4b)。Ra/Th非平衡年齡和230Th/238U非平衡年齡的計算公式見Zou(2007)中公式5.18～5.20。

圖4 利用(226Ra/230Th) (a)和利用(230Th/238U) (b)計算火山巖年齡(據Zou et al., 2002)(b)初始值(226Ra/230Th)0=3.5. 226Ra-230Th體系適合<1萬年的樣品. 例如(226Ra/230Th)=1.50對應3.7ka. 當>1萬年時，(226Ra/230Th)趨于1.0，Ra/Th非平衡消失. (b)初始值(230Th/238U)0=1.4. 230Th-238U體系適合<40萬年的樣品. 例如(230Th/238U)=1.25對應50ka. 當>40萬年時，(230Th/238U)趨于1.0，Th/U非平衡消失. 初始值(226Ra/230Th)0=3.5是接近具有(230Th/238U)>1.0樣品的最大值. 本文的樣品都具有(230Th/238U)>1.0. 初始值(230Th/238U)0=1.4接近地球樣品(230Th/238U)的最大值(Lundstrom, 2003). 用圖4a, b給出的年齡，接近最大Ra/Th或Th/U年齡值Fig.4 Calculation of ages of igneous rocks from (226Ra/230Th) (a) and from (230Th/238U) (b) (after Zou et al., 2002)

圖3 利用Ra/Th非平衡和Th/U非平衡制約火山巖年齡的流程圖如果存在第4種情況，即Ra/Th非平衡而Th/U平衡，則t<10ka，用Ra/Th非平衡定量計算年齡. 這種情況下，Th/U平衡可能是由于巖漿初始(230Th/238U)0就接近平衡，是地幔尖晶石橄欖巖淺處部分熔融的產物(Zou and Zindler, 2000). 作為輔助手段驗證，這種情況的巖石應該存在231Pa/235U非平衡. 中國東部的全新世火山巖都具有Th/U非平衡(鄒海波和樊祺誠，2011)Fig.3 A flowchart to determine the ages of young volcanic rocks using Ra/Th disequilibrium and Th/U disequilibrium

2 結果

Ra同位素的測試結果見表1。

表1 中國東部東北地區(qū)和海南島玄武巖的鐳-釷非平衡

歷史噴發(fā)(1719～1721 AD)的東北地區(qū)五大連池老黑山和火燒山具明顯Ra/Th非平衡(圖5)，其中老黑山(226Ra/230Th)變化范圍是1.19～1.65，火燒山的變化范圍是1.38～1.80。本文證實這2個全新世火山存在Ra/Th非平衡并給出變化范圍，這與其歷史噴發(fā)一致。因為五大連池的火山巖強烈富鉀且K2O>Na2O，成分跟其它火山明顯不同(表1、圖2)，五大連池的(226Ra/230Th)不用作其它火山的初始值來進行年齡計算。

圖5 五大連池老黑山火燒山的Ra/Th非平衡所有樣品顯示226Ra/230Th非平衡. (226Ra/230Th)>1.2Fig.5 Ra/Th disequilibrium for Laoheishan and Huoshaoshan

東北地區(qū)鏡泊湖、龍崗、阿爾山、諾敏河的Ra/Th同位素見圖6。鏡泊湖火山(226Ra/230Th)=1.19～1.51；龍崗火山(226Ra/230Th)=0.98～1.15；阿爾山(226Ra/230Th)=0.99；諾敏河(226Ra/230Th)=1.01。圖5中二條虛線之上的4個樣品(2個鏡泊湖+2個龍崗)，顯示Ra/Th非平衡，它們是全新世火山巖。其中鏡泊湖的Ra/Th年齡是4.9±0.7ka，龍崗的Ra/Th年齡是7.0±1.1ka(表1)。

圖6 東北地區(qū)鏡泊湖、龍崗、阿爾山和諾敏河火山的Ra/Th非平衡Fig.6 Ra/Th disequilibrium for Jingpohu, Longgang, Aershan and Nuominhe volcanoes

圖6中二條虛線之內的3個樣品(1個龍崗，1個阿爾山和1個諾敏河)的(226Ra/230Th)=1.00±0.03, 即226Ra/230Th 平衡，Ra/Th年齡老于1萬年，不是全新世樣品。這3個樣品，沒有Ra/Th非平衡，但都有230Th/238U非平衡(圖6)，即(230Th/238U)>1.0, 年齡<400ka。龍崗的Th/U年齡是15ka, 阿爾山的Th/U年齡是63ka, 諾敏河的Th/U年齡是71ka， 都是晚更新世火山巖。故龍崗是晚更新世-全新世火山，阿爾山和諾敏河是晚更新世火山。具體Ra/Th年齡和Th/U年齡投影分別見圖7、圖8。

圖7 利用Ra/Th非平衡估算鏡泊湖、龍崗、馬鞍嶺、雷虎嶺的年齡Fig.7 Use of Ra/Th disequilibrium to estimate ages for volcanic rocks from eastern China

圖8 利用Th/U非平衡估算龍崗、阿爾山、諾敏河的年齡Fig.8 Use of Th/U disequilibrium to estimate ages for volcanic rocks from eastern China

海南島馬鞍嶺火山和雷虎嶺火山的Ra/Th同位素見圖9。海南島樣品都顯示明顯Ra/Th非平衡，(226Ra/230Th)=1.23～1.58，是全新世火山。馬鞍嶺火山的Ra/Th年齡是4.3±0.6ka，雷虎嶺的Ra/Th年齡是4.7±0.7ka(表1、圖7)。

圖9 海南島的馬鞍嶺火山和雷虎嶺火山的Ra/Th同位素Fig.9 Ra/Th disequilibrium for Maanling and Leihuling volcanos from Hainan Island

3 討論

鏡泊湖樣品的Ra/Th年齡(4.9ka)，與碳化木的14C年齡(4.4～5.5ka)(Zhangetal., 2002; 樊祺誠等, 2003)和熱釋光年齡(8.3ka)(翟福君和劉桂香, 2010)一致表明鏡泊湖是全新世活火山。

龍崗樣品的Ra/Th年齡(7.0ka)比14C年齡(1.6ka)(樊祺誠等, 2002)稍老。一種可能是因為龍崗巖漿在巖漿房滯留5.4ka。Ra/Th年齡受巖漿滯留影響，而炭化木14C年齡與巖漿滯留無關。另一種可能是因為龍崗樣品的初始值(226Ra/230Th)0明顯低于3.5。盡管如此，Ra/Th年齡和14C年齡都證實龍崗火山的全新世噴發(fā)。本文還提供龍崗晚更新世的Th/U年齡(15ka)，與龍崗金川東期火山渣中碳化木的14C年齡(15.9ka)誤差范圍內一致(白志達等，2006)。

阿爾山的1個樣品顯示晚更新世Th/U年齡(63ka)。白志達等(2005)報道阿爾山存在全新世火山。我們將來需要測試更多的Ra/Th樣品以確認阿爾山全新世火山。諾敏河的1個樣品Th/U年齡是71ka，落入熱釋光年齡范圍(25～123ka)(馬保起等, 2006)，一致表明諾敏河的晚更新世噴發(fā)。另外K-Ar法也給出諾敏河四方山1個晚更新世年齡(128±10ka)(樊祺誠等, 2011, 2012; Zhaoetal., 2014)。故諾敏河的全新世噴發(fā)也有待被同位素年齡證實。

海南島馬鞍嶺火山的Ra/Th年齡(4.3ka)和 雷虎嶺的Ra/Th年齡(4.7ka)證實它們是活火山。樊祺誠等(2004)獲得過10ka的2個砂巖烘烤熱釋光年齡。砂巖樣品來自雷虎嶺第2層玄武巖中。雷虎嶺第3層玄武巖和馬鞍嶺玄武巖的年齡應該比雷虎嶺第2層玄武巖年齡更新。本文馬鞍嶺和雷虎嶺玄武巖的年齡(分別是4.3±0.6ka, 4.7±0.7ka)都比熱釋光年齡(10ka)年輕，與地質關系一致。

300年前(0.3ka)噴發(fā)的五大連池老黑山(226Ra/230Th)的變化范圍是1.19～1.65，火燒山的變化范圍是1.38～1.80，跟1980年噴發(fā)的美國圣海倫斯火山(Mt. St Helens)的變化范圍(1.19～1.58)相似(Bennettetal., 1982)。老黑山的(226Ra/230Th)平均值是1.36±0.16，火燒山的平均值是1.56±0.22，顯示12%～14%的相對變化。使用初始值(226Ra/230Th)0=3.5，則老黑山和火燒山的Ra/Th年齡分別是4.5±0.9ka和3.5±0.8ka，老于0.3ka噴發(fā)年齡4.2±0.9ka和3.2±0.8ka，說明老黑山和火燒山巖漿房滯留年齡可能分別是4.2ka和3.2ka。如果五大連池初始值(226Ra/230Th)0<3.5，或者如果五大連池巖漿受到圍巖[(226Ra/230Th)=1.0]的混染，那么老黑山和火燒山巖漿滯留年齡分別小于4.2ka和3.2ka。如果五大連池的斑晶礦物和巖漿形成時間差小于226Ra的半衰期(1.6ka)，那么斑晶礦物-巖漿等式線有可能提供更精確的Ra/Th年齡。如果斑晶和巖漿的形成時間差大于1.6ka，斑晶-巖漿不滿足Ra-Th等時線法對同時形成的要求，測試結果不成線性分布。

本文所有樣品，包括大興安嶺中段阿爾山和大興安嶺北段諾敏河樣品，呈現顯著230Th過剩，即(230Th/238U)>1.1(圖5、圖6、圖8)，反映玄武巖漿起源于深部石榴石橄欖巖源區(qū)(Salters and Longhi, 1999; Zou and Zindler, 2000; 鄒海波和樊祺誠, 2011)，巖漿產生深度大于75km(Zouetal., 2003)。這與東北地區(qū)(如大興安嶺中部阿爾山)火山巖中發(fā)現深成石榴子石橄欖巖捕虜體(樊祺誠等, 2008)一致。盡管源區(qū)固體物質有可能部分來自地幔過渡帶(Kuritanietal., 2013; Wangetal., 2017; Xuetal., 2018; Choietal., 2020)，但減壓部分熔融(decompressional partial melting)產生巖漿的深度發(fā)生在地幔過渡帶之上(<410km)。使用五大連池火山的最大滯留年齡3.2～4.2ka和最小形成深度75km，得到巖漿上升最小速率18～23m/y。

4 結論

(1)除了五大連池和長白山活火山，Ra/Th非平衡證實中國東部海南島的馬鞍嶺、雷虎嶺和東北地區(qū)的鏡泊湖、龍崗是全新世活火山。龍崗還有晚更新世火山活動。

(2)大興安嶺中段的阿爾山和大興安嶺北段的諾敏河存在晚更新世火山活動。至于它們是否是全新世活火山，有待將來更多Ra/Th同位素測試。

(3)五大連池老黑山的(226Ra/230Th)變化范圍是1.19～1.65，火燒山的變化范圍是1.38～1.80，與1980年噴發(fā)的美國圣海倫斯火山(Mt. St Helens)變化范圍相似(1.19～1.58)。老黑山和火燒山的巖漿滯留年齡分別小于4.2±0.9ka和3.2±0.8ka，巖漿上升速率>18～23m/y。

致謝感謝郭正府研究員邀請本文和劉永順教授提供五大連池樣品；感謝五位審稿人對本文的建設性評審。