衛(wèi)佩茹，邵天杰①，黃小剛,3，張忠地

(1.陜西師范大學(xué)地理科學(xué)與旅游學(xué)院，陜西 西安 710119；2.陜西師范大學(xué)地理學(xué)國(guó)家級(jí)實(shí)驗(yàn)教學(xué)示范中心，陜西 西安 710119；3.山西師范大學(xué)地理科學(xué)學(xué)院，山西 臨汾 041004)

臭氧(O3)在平流層能夠吸收0.20～0.29 μm的紫外輻射,對(duì)生物圈具有保護(hù)作用[1-3]；但在近地面高濃度的O3不僅能促進(jìn)PM2.5的生成，加重大氣污染[4-6]，而且是重要的溫室氣體，會(huì)加強(qiáng)溫室效應(yīng)[7]。自《大氣污染防治行動(dòng)計(jì)劃》實(shí)施以來(lái)，顆粒物等大氣污染物濃度得到一定程度的減少，而O3濃度不降反升。已有研究表明O3已成為僅次于PM2.5的大氣污染物，并且污染愈發(fā)嚴(yán)重[8]。

為全面認(rèn)識(shí)O3的污染規(guī)律，目前已有學(xué)者從不同時(shí)空對(duì)影響O3濃度的因素做了大量研究。有研究表明，氣象因素和前體物排放是O3污染的重要因素[9-12]。王玫等[13]認(rèn)為，京津冀地區(qū)O3污染具有明顯的區(qū)域一致性，當(dāng)風(fēng)速為2～3 m·s-1、相對(duì)濕度在50%～60%之間、氣溫高于30 ℃時(shí)O3超標(biāo)率最大。曹庭偉等[14]對(duì)成渝城市群O3和其他大氣污染物及氣象因子進(jìn)行了對(duì)比研究，發(fā)現(xiàn)O3與顆粒物、NO2、CO濃度呈相反的變化趨勢(shì)，且在太陽(yáng)輻射大于15.0 MJ·m-2時(shí)O3平均濃度大于100 μg·m-3。易睿等[15]對(duì)長(zhǎng)三角地區(qū)城市2013年O3濃度的影響因素進(jìn)行研究，結(jié)果表明各城市機(jī)動(dòng)車保有量、日照時(shí)數(shù)和溫度與O3濃度存在顯著正相關(guān)。廖志恒等[16]研究得出2006—2012年珠三角地區(qū)O3濃度與年日照時(shí)數(shù)的變化趨勢(shì)一致。沈勁等[17]基于NAQPMS模型研究，發(fā)現(xiàn)偏北風(fēng)的作用導(dǎo)致廣東省秋季省外貢獻(xiàn)遠(yuǎn)高于其他季節(jié)?？偟膩?lái)看，國(guó)內(nèi)O3研究主要集中在京津冀、長(zhǎng)三角以及珠三角等經(jīng)濟(jì)發(fā)達(dá)地區(qū)，而對(duì)于東北地區(qū)的研究較少，且多是針對(duì)哈爾濱、沈陽(yáng)、大連等單個(gè)城市進(jìn)行分析，缺乏長(zhǎng)時(shí)間序列、大尺度區(qū)域的系統(tǒng)研究[4,18-19]。

該研究基于東北地區(qū)城市群2015年1月—2018年12月的監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)，分析討論O3的時(shí)空變化特征，并利用地理探測(cè)器解析O3濃度空間變化的驅(qū)動(dòng)因素，為東北地區(qū)開(kāi)展大氣污染防治行動(dòng)、調(diào)整能源結(jié)構(gòu)、引導(dǎo)產(chǎn)業(yè)布局提供科學(xué)依據(jù)。

1 數(shù)據(jù)來(lái)源與研究方法

1.1 數(shù)據(jù)來(lái)源與評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)

O3濃度監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)來(lái)源于中國(guó)環(huán)境監(jiān)測(cè)總站全國(guó)城市空氣質(zhì)量實(shí)時(shí)發(fā)布平臺(tái)(http:∥106.37.208.233:20035/)，數(shù)據(jù)起止時(shí)間為2015年1月1日至2018年12月31日。O3日評(píng)價(jià)指標(biāo)采用O3日最大8 h滑動(dòng)平均濃度(O3-8h)，年評(píng)價(jià)指標(biāo)采用O3日最大8 h滑動(dòng)平均濃度第90百分位數(shù)(O3-8h-p90)。數(shù)據(jù)異常值按HJ 630—2011《環(huán)境監(jiān)測(cè)質(zhì)量管理技術(shù)導(dǎo)則》進(jìn)行判斷和處理，數(shù)據(jù)有效性按GB 3095—2012《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》和HJ 663—2013《環(huán)境空氣質(zhì)量評(píng)價(jià)技術(shù)規(guī)范(試行)》進(jìn)行篩選。東北地區(qū)在全國(guó)城市空氣質(zhì)量實(shí)時(shí)發(fā)布平臺(tái)上發(fā)布的監(jiān)測(cè)城市有37個(gè)，其中36個(gè)為地級(jí)市，1個(gè)為縣級(jí)市。為使評(píng)價(jià)單元間具有可對(duì)比性，該研究?jī)H研究地級(jí)市監(jiān)測(cè)城市。此外，由于朝陽(yáng)市數(shù)據(jù)缺失較多，不符合GB 3095—2012規(guī)定的數(shù)據(jù)統(tǒng)計(jì)有效性要求而被剔除，實(shí)際研究城市為35個(gè)(圖1)。

空間格局的驅(qū)動(dòng)因素研究?jī)H限于2017年。氣象數(shù)據(jù)來(lái)源于中國(guó)氣象網(wǎng)(http:∥data.cma.cn)公布的中國(guó)地面氣候資料日值數(shù)據(jù)集(V3.0)，數(shù)據(jù)集原始數(shù)據(jù)文件已經(jīng)過(guò)嚴(yán)格的質(zhì)量控制和檢查。社會(huì)經(jīng)濟(jì)統(tǒng)計(jì)數(shù)據(jù)來(lái)源于國(guó)家統(tǒng)計(jì)局最新公布的《中國(guó)城市統(tǒng)計(jì)年鑒2018》。

審圖號(hào)：GS(2020)2975號(hào)

根據(jù)HJ 633—2012《環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)技術(shù)規(guī)定(試行)》，將O3空氣質(zhì)量劃分為5個(gè)級(jí)別，即優(yōu)、良、輕度污染、中度污染和重度及以上污染，范圍分別為1～100、>100～160、>160～215、>215～265和>265 μg·m-3，>160 μg·m-3為超標(biāo)。

1.2 驅(qū)動(dòng)因素選擇

O3濃度變化原因復(fù)雜，目前認(rèn)為影響O3的因素主要為氣象因素和工業(yè)化城市化等人為因素，氣溫、降水量和日照時(shí)數(shù)等通過(guò)影響光化學(xué)反應(yīng)的發(fā)生，從而引起近地面O3濃度的改變[20-22]；人類活動(dòng)排放的O3前體物是導(dǎo)致O3濃度上升的主要因素[23-24]。據(jù)此，該研究選取的氣象因素為氣溫(X1)、降水量(X2)、平均風(fēng)速(X3)、日照時(shí)數(shù)(X4)和相對(duì)濕度(X5)，選擇這些因子的原因在于：氣溫和日照時(shí)數(shù)與O3的光化學(xué)反應(yīng)速率有密切關(guān)系[14-15,25]；風(fēng)速會(huì)影響O3及其前體物的擴(kuò)散和傳輸速度[23,26]；降水量和相對(duì)濕度對(duì)O3及其前體物有顯著的沖刷、沉降等清除作用[27-28]。社會(huì)經(jīng)濟(jì)因素為年平均人口(X6)、人均生產(chǎn)總值(X7)、建成區(qū)面積(X8)、綠地面積(X9)、二產(chǎn)占比(X10)、工業(yè)煙(粉)塵排放量(X11)、工業(yè)二氧化硫排放量(X12)、工業(yè)氮氧化物排放量(X13)和民用汽車擁有量(X14)，選擇這些因子的原因在于：年平均人口和建成區(qū)面積代表了城市化水平，城市化的發(fā)展可以從增加O3前體物面源排放量和改變土地利用方式2個(gè)方面影響O3濃度的變化[29]；人均生產(chǎn)總值和二產(chǎn)占比分別是經(jīng)濟(jì)規(guī)模和經(jīng)濟(jì)結(jié)構(gòu)的重要指標(biāo)，可以反映經(jīng)濟(jì)增長(zhǎng)對(duì)環(huán)境的污染[24]；工業(yè)二氧化硫排放量、工業(yè)氮氧化物排放量和工業(yè)煙(粉)塵排放量以及民用汽車擁有量可以反映O3前體物的工業(yè)和交通來(lái)源[23,30]；綠地面積代表了O3前體物的生物來(lái)源，其排放的VOCs在O3生成過(guò)程中起一定作用[31-32]。此外，太陽(yáng)輻射強(qiáng)度是O3形成的因素之一[25,33-34]，但該研究未能獲取足夠的太陽(yáng)輻射數(shù)據(jù)，因此暫不選取該參數(shù)。

1.3 研究方法

1.3.1空間插值方法

由于監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)為點(diǎn)狀分布，為便于觀察東北地區(qū)O3濃度的整體分布格局，采用克里金插值法(OKM)插值成連續(xù)分布的柵格數(shù)據(jù)。OKM為能夠在空間數(shù)據(jù)分布不均的條件下對(duì)插值點(diǎn)屬性的空間行為進(jìn)行全面分析的無(wú)偏最優(yōu)估算法[35]。使用ArcGIS 10.2軟件對(duì)東北地區(qū)35個(gè)城市的O3濃度進(jìn)行空間插值，并從中隨機(jī)抽取4個(gè)進(jìn)行交叉驗(yàn)證，精度在83%以上，具有較好的空間插值效果。

1.3.2空間自相關(guān)分析

空間自相關(guān)是指空間事物或現(xiàn)象在空間分布中具有相關(guān)性，且距離越近相關(guān)性越強(qiáng)[36]。使用Moran′sI探測(cè)東北地區(qū)城市群O3濃度分布的空間自相關(guān)性。計(jì)算公式如下：

(1)

(2)

式(2)中，ZI為全局Moran′sI的Z檢驗(yàn)值；VI為全局Moran′sI的變異系數(shù)；EI為其數(shù)學(xué)期望。如果ZI為正且顯著，即存在正的空間自相關(guān)關(guān)系；如果ZI為負(fù)且顯著，即存在負(fù)的空間自相關(guān)關(guān)系。

1.3.3熱點(diǎn)和冷點(diǎn)分析

雖然全局Moran′sI能從整體上反映研究區(qū)事物或現(xiàn)象的空間自相關(guān)性，但無(wú)法識(shí)別局部的集聚狀態(tài)和程度[37]。使用Getis-OrdGi*(Z檢驗(yàn)值)來(lái)識(shí)別區(qū)域內(nèi)不同空間位置的高值簇和低值簇，即熱點(diǎn)區(qū)和冷點(diǎn)區(qū)，計(jì)算公式如下：

(3)

1.3.4地理探測(cè)器

地理探測(cè)器是探測(cè)空間分異性及其驅(qū)動(dòng)力的一組統(tǒng)計(jì)學(xué)方法。它可以檢驗(yàn)單變量的空間分異性，同時(shí)也可以檢驗(yàn)自變量與因變量之間的一致性[38]。地理探測(cè)器包括4個(gè)模塊：因子探測(cè)器、風(fēng)險(xiǎn)探測(cè)器、交互作用探測(cè)器、生態(tài)探測(cè)器[39]。因子探測(cè)器在大氣污染問(wèn)題方面有較多應(yīng)用[30,40-41]。使用因子探測(cè)器計(jì)算各評(píng)價(jià)因子對(duì)O3濃度空間分異的解釋力(PD,U)，計(jì)算公式如下：

(4)

式(4)中，U為影響因子D的分區(qū)；nD,i為次一級(jí)分區(qū)城市數(shù)量；σUD,i2為次一級(jí)分區(qū)O3濃度方差；n為次級(jí)分區(qū)數(shù)量；σU2為監(jiān)測(cè)城市O3濃度的方差。PD,U∈[0,1]，值越接近1，表示影響因子對(duì)O3濃度變化的解釋力越強(qiáng)。

地理探測(cè)器不能識(shí)別探測(cè)因子的影響方向，因此采用Pearson相關(guān)分析為數(shù)值型因子確定影響方向，探測(cè)因子與O3濃度呈正相關(guān)關(guān)系確定為正向影響，負(fù)相關(guān)關(guān)系為負(fù)向影響。

2 結(jié)果與討論

2.1 時(shí)間變化特征

2.1.1O3濃度的年際變化

2015—2018年?yáng)|北地區(qū)O3濃度呈緩慢增加趨勢(shì)(表1)。O3年均質(zhì)量濃度由2015年的81 μg·m-3上升到2018年的85 μg·m-3，O3-8h-p90平均值由133 μg·m-3上升到138 μg·m-3，未超過(guò)二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值(160 μg·m-3)。O3超標(biāo)天數(shù)和超標(biāo)率也呈增長(zhǎng)趨勢(shì)，在2018年超標(biāo)天數(shù)為668 d，占監(jiān)測(cè)總天數(shù)的5.1%，其中輕度污染589 d，占88.2%，中度污染及重度污染分別占10.6%和1.2%。

表1 2015—2018 年?yáng)|北地區(qū)城市群 O3濃度水平及超標(biāo)情況

2.1.2O3濃度的季節(jié)變化

受氣象條件季節(jié)變化的影響，O3濃度具有明顯的季節(jié)變化特征，整體表現(xiàn)為春夏高、秋冬低(表2)。2015—2018年春季、夏季、秋季和冬季的平均濃度分別為103、106、69和57 μg·m-3，夏季約為冬季的1.9倍，季節(jié)差異明顯。從O3濃度上升的絕對(duì)量來(lái)看，冬季O3平均質(zhì)量濃度從2015年的50 μg·m-3上升到2018年的62 μg·m-3，年均增長(zhǎng)率達(dá)到7.4%，其余季節(jié)沒(méi)有顯著變化。

表2 2015—2018 年?yáng)|北地區(qū)城市群 O3濃度季節(jié)變化情況

2.1.3O3濃度的月份變化

O3月均濃度呈倒“V”型(圖2)。1—4月O3月均濃度隨溫度的升高逐漸增加，5—7月為O3污染最嚴(yán)重的時(shí)期，此時(shí)O3質(zhì)量濃度大于100 μg·m-3，8—12月隨溫度的下降而大幅下降，完成1 a的周期循環(huán)。因各年雨季到來(lái)的時(shí)間和強(qiáng)度不同，達(dá)到濃度峰值的月份也不相同。2015和2016年呈單峰型，分別在6月和5月達(dá)到峰值；2017年5—7月為高值期，9月出現(xiàn)小高峰；2018年O3污染狀況總體較其他年份提前，集中在3—6月。另一方面，O3超標(biāo)天數(shù)的月變化規(guī)律與月濃度均值有相似情況，O3濃度較高的月份也是超標(biāo)天數(shù)較多的月份。6月超標(biāo)天數(shù)最多，達(dá)740 d，12月—次年2月各城市未出現(xiàn)O3超標(biāo)情況?？梢?jiàn)O3超標(biāo)現(xiàn)象主要出現(xiàn)在春季、夏季和秋季。

圖2 2015—2018年O3質(zhì)量濃度與超標(biāo)天數(shù)的月均分布

2.2 空間格局的變化特征

2.2.1空間格局的年際變化

2015—2018年?yáng)|北地區(qū)O3空間分布具有南高北低、污染加重的特征(圖3)。O3高值區(qū)主要分布在遼寧省和吉林省，黑龍江省O3濃度較低。2015年遼寧省和吉林省O3濃度較高，O3-8h-p90平均值分別為155和139 μg·m-3；黑龍江省較低，O3-8h-p90平均值為109 μg·m-3。2016年和2017年遼寧省和吉林省O3高值區(qū)由環(huán)渤海經(jīng)濟(jì)圈進(jìn)一步向北延伸至沈陽(yáng)市、阜新市等。2018年，隨著西部的錦州市、葫蘆島市和鐵嶺市O3濃度的下降和東部撫順市、本溪市O3濃度的上升，遼寧省的O3-8h-p90平均值與2017年相同，為156 μg·m-3。吉林省的O3-8h-p90平均值由2017年的134 μg·m-3上升到2018年的141 μg·m-3。黑龍江省的O3-8h-p90平均值在2016年回落至98 μg·m-3，2017年和2018年又分別上升至106和120 μg·m-3。黑龍江省O3濃度呈先回落、后上升的特點(diǎn)，這可能與氣溫有關(guān)。黑龍江省2016年氣溫較2015年下降1.07 ℃，后又逐年升溫。遼寧省O3濃度的變化也與氣溫變化一致。

審圖號(hào)：GS(2020)2975號(hào)

2.2.2空間格局的季節(jié)變化

從季節(jié)看，春季O3濃度高值區(qū)主要包括環(huán)渤海地區(qū)的葫蘆島市、錦州市、盤(pán)錦市、營(yíng)口市和大連市，以及以沈陽(yáng)市和吉林市為中心的放射區(qū)域，低值區(qū)則主要分布在北部的大興安嶺市和雞西市(圖4)。

審圖號(hào)：GS(2020)2975號(hào)

夏季由于較強(qiáng)的太陽(yáng)輻射引起東北地區(qū)整體氣溫上升，O3前體物經(jīng)過(guò)光化學(xué)反應(yīng)轉(zhuǎn)化為O3，高污染范圍向北擴(kuò)張，O3濃度均值較春季有所上升，成為東北地區(qū)O3濃度最高、污染范圍最廣的季節(jié)；溫度驟降是導(dǎo)致東北地區(qū)秋季O3濃度整體降低的主要原因，污染僅出現(xiàn)在大連市和營(yíng)口市；冬季整體呈現(xiàn)優(yōu)的評(píng)價(jià)結(jié)果，無(wú)污染發(fā)生。

2.3 空間集聚特征

空間自相關(guān)結(jié)果(表3～4)顯示，除冬季外，O3濃度年度和季節(jié)的Moran′sI均為正值，且通過(guò)了95%的顯著性檢驗(yàn)，Z(I)大于2.58，表明東北地區(qū)O3濃度空間分布存在顯著的空間正相關(guān)，即相似值趨于集聚分布。

表3 2015—2018年O3濃度年際空間自相關(guān)指數(shù)

表4 2015—2018年O3濃度季節(jié)空間自相關(guān)指數(shù)

審圖號(hào)：GS(2020)2975號(hào)

不同季節(jié)由于氣溫的變化導(dǎo)致O3濃度集聚有明顯的季節(jié)性特點(diǎn)(圖6)。春季和夏季O3濃度集聚格局與年度集聚格局大體相同，熱點(diǎn)主要分布在遼寧省大部和吉林省南部，冷點(diǎn)主要分布在黑龍江省北部和東部。與春、夏季相比，秋季熱點(diǎn)向南收縮，冷點(diǎn)向東收縮。冬季東北地區(qū)O3空間自相關(guān)性不明顯。

2.4 空間格局的驅(qū)動(dòng)因素分析

利用地理探測(cè)器對(duì)2015年、2016年和2017年?yáng)|北地區(qū)O3濃度值分布的驅(qū)動(dòng)因素分別進(jìn)行探測(cè)，結(jié)果表明3 a中各指標(biāo)的影響力值相似。因此，筆者以2017年為例，對(duì)東北地區(qū)O3濃度空間格局的驅(qū)動(dòng)因素進(jìn)行分析，結(jié)果顯示共有9個(gè)因子通過(guò)了顯著性檢驗(yàn)，氣象因素和社會(huì)經(jīng)濟(jì)因素的平均影響力值分別為0.210和0.207(表5)，可見(jiàn)氣象因素和社會(huì)經(jīng)濟(jì)因素共同決定東北地區(qū)O3濃度的空間分布。

2.4.1氣象因素的影響

通過(guò)顯著性檢驗(yàn)的氣象因子有氣溫、日照時(shí)數(shù)和相對(duì)濕度。其中氣溫的影響力最大，P值為0.670，呈正向影響，并且遠(yuǎn)高于其他13個(gè)因子，說(shuō)明氣溫是東北地區(qū)O3的重要驅(qū)動(dòng)因子。氣溫是反映太陽(yáng)輻射強(qiáng)弱的重要指標(biāo)[13]，氣溫高時(shí)太陽(yáng)輻射強(qiáng)烈，有利于光化學(xué)反應(yīng)，引起O3濃度上升[42]?？臻g格局識(shí)別出中部及南部區(qū)域O3濃度高于北部以及夏季高于冬季的特點(diǎn)。數(shù)據(jù)分析顯示中南部區(qū)域年均氣溫是北部的2.2倍，東北地區(qū)夏季平均氣溫比冬季高20.9 ℃，說(shuō)明氣溫對(duì)O3濃度有較高的空間分異區(qū)分度。

審圖號(hào)：GS(2020)2975號(hào)

表5 驅(qū)動(dòng)因素地理探測(cè)分析

影響力其次的為相對(duì)濕度和日照時(shí)數(shù)，P值分別為-0.170和0.151。日照時(shí)數(shù)長(zhǎng)有利于光化學(xué)反應(yīng)，對(duì)O3濃度有正向的促進(jìn)作用。相對(duì)濕度對(duì)O3濃度呈負(fù)向影響的原因有：一是水汽的消光機(jī)制會(huì)影響太陽(yáng)輻射，降低O3的光化學(xué)反應(yīng)效率；二是濕度高有利于O3的干沉降；三是水汽中蘊(yùn)含的自由基易與O3反應(yīng)消耗O3[14,43]。

風(fēng)速和降水量均呈負(fù)向影響，但未通過(guò)顯著性檢驗(yàn)，說(shuō)明風(fēng)速和降水量對(duì)東北地區(qū)O3濃度的空間差異性區(qū)分度不大。以沈陽(yáng)、哈爾濱和雞西為例，2017年3個(gè)市O3平均質(zhì)量濃度分別為167、133和90 μg·m-3，風(fēng)速分別為2.09、3.08和3.98 m·s-1，降水量分別為464、481和520 mm，風(fēng)速和降水量與O3濃度在空間分布上具有負(fù)相關(guān)性。2017年3個(gè)市平均溫度分別為10.9、6.7和0.6 ℃。與溫度相比，風(fēng)速和降水量的空間差異性不十分明顯，被同時(shí)期溫度的影響力所抵消，因此地理探測(cè)器探測(cè)的溫度通過(guò)了99%的顯著性水平，而風(fēng)速和降水量為不顯著。

2.4.2社會(huì)經(jīng)濟(jì)因素的影響

通過(guò)顯著性檢驗(yàn)的社會(huì)經(jīng)濟(jì)因子有6個(gè)，分別為二產(chǎn)占比、民用汽車擁有量、建成區(qū)面積、年平均人口、綠地面積和工業(yè)氮氧化物排放量，且均為正向影響。其中二產(chǎn)占比和民用汽車擁有量達(dá)到99%的顯著性水平，P值分別為0.379和0.363，說(shuō)明兩者對(duì)O3濃度的空間差異性區(qū)分度較高。東北地區(qū)是我國(guó)的老工業(yè)基地，其二產(chǎn)占比平均值為35.53%，民用汽車擁有量平均值為44萬(wàn)量，2017年典型城市如沈陽(yáng)市、大連市和吉林市二產(chǎn)占比分別為37.9%、40.5% 和48.7%，民用汽車擁有量分別為209萬(wàn)、147萬(wàn)和159萬(wàn)輛，為東北地區(qū)二產(chǎn)占比和民用汽車擁有量較高的3個(gè)城市，O3-8h-p90平均值分別為167、163和149 μg·m-3，與二產(chǎn)占比和民用汽車擁有量之間具有空間一致性，說(shuō)明二產(chǎn)占比高、民用汽車擁有量多的城市O3濃度較高。兩者產(chǎn)生的NOx、CO和VOCs等污染物是O3的主要前體物，在一定條件下生成O3，導(dǎo)致O3濃度上升，這一點(diǎn)也體現(xiàn)在工業(yè)氮氧化物排放量的影響力為0.190上。

通過(guò)95%顯著性檢驗(yàn)的因子從大到小為建成區(qū)面積>年平均人口>綠地面積。代表城市化水平的建成區(qū)面積和年平均人口對(duì)O3空間分布有較大的解釋力，P值分別為0.278和0.226，城市化通過(guò)改變氣象條件間接影響大氣化學(xué)和大氣污染[44]，如沿海地區(qū)的城鎮(zhèn)化可能會(huì)影響區(qū)域陸-海風(fēng)和環(huán)流，進(jìn)而影響大氣污染物的擴(kuò)散[45]。已有研究表明自然源排放的VOCs在O3生成過(guò)程中起重要作用[46]，綠地面積呈顯著正向影響，說(shuō)明生物源排放對(duì)城市O3濃度有一定影響。

反映工業(yè)信息的粉塵排放量和二氧化硫排放量未通過(guò)顯著檢驗(yàn)。二氧化硫與粉塵是O3前體物，在一定情況下會(huì)與O3發(fā)生復(fù)雜的相互反應(yīng)[6,47]。另外，東北地區(qū)產(chǎn)業(yè)結(jié)構(gòu)重型化的特點(diǎn)依舊突出，但工業(yè)快速發(fā)展并未帶來(lái)同等幅度工業(yè)污染增加[32]，并且2011年后工業(yè)二氧化硫排放量下降，而O3污染加重，導(dǎo)致對(duì)O3濃度的空間差異性區(qū)分度不高。

3 結(jié)論

(1)從時(shí)間變化來(lái)看，2015—2018年?yáng)|北地區(qū)O3濃度呈緩慢增加趨勢(shì)，O3-8h-p90平均值由133上升到138 μg·m-3，未超過(guò)二級(jí)標(biāo)準(zhǔn)限值。O3濃度具有明顯的季節(jié)變化特征，整體表現(xiàn)為春夏高、秋冬低，其中，冬季O3濃度上升較明顯，年均增長(zhǎng)率達(dá)到7.4%。近4 a的O3月均濃度呈倒“V”型，污染主要集中在5—7月。

(2)從空間變化來(lái)看，2015—2018年O3濃度的空間分布具有南高北低、污染加重的特征，O3濃度的高值區(qū)主要分布在遼寧省和吉林省，低值區(qū)分布在黑龍江省。夏季為東北地區(qū)O3濃度最高、污染范圍最廣的季節(jié)，春秋次之，冬季無(wú)污染發(fā)生。

(3)從影響因素來(lái)看，共有9個(gè)因子通過(guò)了顯著性檢驗(yàn)，氣象因素和社會(huì)經(jīng)濟(jì)因素共同決定東北地區(qū)O3濃度的空間分布，其中由太陽(yáng)輻射引起的氣溫影響力最大，P值為0.670，遠(yuǎn)高于其他因子；氣象因素中的相對(duì)濕度和日照時(shí)數(shù)以及經(jīng)濟(jì)因素中的二產(chǎn)占比、民用汽車擁有量、建成區(qū)面積、年平均人口、綠地面積和工業(yè)氮氧化物排放量對(duì)O3濃度的空間分布有顯著性影響。