王曉靜 王錫堯

（天津大學化工學院）

隨著能耗成本的上升和國際社會對環(huán)保的日益重視，二氧化鈾芯塊的低溫燒結工藝再度成為核能領域研究的重點［1，2］。 Gao J C等研究發(fā)現(xiàn)氧鈾原子比為2.25的鈾氧化合物更加適合低溫燒結工藝，通過對二氧化鈾粉末進行預氧化，可獲得表面具有一薄層超化學計量鈾氧化物UO2+x的高活性二氧化鈾粉末，用于低溫燒結［3，4］。 二氧化鈾粉末的氧化是一個復雜的由表面向中心擴散的過程［5］，其氧化程度和速率受時間、溫度及氧分壓等因素影響［6］。因此，要通過預氧化和低溫燒結工藝獲得高質量芯塊，保證預氧化過程的氧化時間、溫度均勻非常重要。

目前，用于鈾轉化過程中氣固反應的設備包括旋轉床、振動床及流化床等［7］。在這些設備中進行反應時，反應物的接觸時間和反應速度難以精確控制，反應產(chǎn)物的均勻性受到限制。 由此可見，現(xiàn)有設備不能適用于二氧化鈾粉末的預氧化過程，為保證反應的均勻平穩(wěn)進行，新型反應器的研發(fā)和流場優(yōu)化設計具有重要意義。

基于二氧化鈾粉末的預氧化工藝，提出一種新型平行板反應器，并對反應器內(nèi)部流場進行數(shù)值模擬研究。 以反應器流場綜合評分為響應值，采用響應面法對導流板結構進行優(yōu)化設計，分析各因素及交互作用對反應器流場的影響，得出最優(yōu)的導流板結構參數(shù)， 提高反應器流場均勻性，以保證二氧化鈾粉末的氧化均勻，并為類似設備中導流板結構參數(shù)的優(yōu)化提供參考。

1 平行板反應器數(shù)值模擬

1.1 數(shù)學模型

采用Fluent 17.0軟件進行控制方程求解。 將反應器中氣相視為不可壓縮流體，建立的連續(xù)性方程和動量方程分別為：

g——加速度，m/s2；

p——壓力，Pa；

t——時間，s；

v——流體速度，m/s；

ρ——流體密度，kg/m3；

由于反應器內(nèi)雷諾數(shù)較低， 入口處為161.37， 反應區(qū)域約為7.13， 因此選擇層流模型進行模擬。

1.2 反應器模型

二氧化鈾預氧化平行板反應器結構模型如圖1所示。 該反應器由板片組、導流板、反應器殼體、封頭及振打裝置等組成。 板片表面附有二氧化鈾粉末， 氣相反應物自上方接管進入反應器，在板片表面發(fā)生預氧化反應后從反應器下方流出。 板片組從上方裝入反應器，與反應器殼體形成6個反應通道，使氣體沿板片表面流動，提高流場均勻性。 反應結束后對板片組進行振打，使反應產(chǎn)物脫落，自反應器下方流出。

平行板反應器的主要尺寸參數(shù)如圖2所示。導流板由6塊平板構成（圖2b），其上端板間距影響氣體流量分配，下端板間距影響氣體分布狀態(tài)和氣體速度，因此導流板上、下端板間距是影響反應器流場均勻性的主要因素。

圖1 平行板反應器結構模型

圖2 平行板反應器結構尺寸

平行板反應器流場優(yōu)化主要針對反應器流場的均勻性，即對圖2b中導流板上、下端板間距A～F進行優(yōu)化設計。 間距A～F的取值范圍見表1。

表1 導流板板間距取值 mm

1.3 流場綜合評分

由于反應通道內(nèi)氣體以層流狀態(tài)流動，反應通道中間流場均勻意味著板片中部表面 （簡稱中面）附近的流場均勻，即反應物接觸時間、更新速率和反應溫度均勻。 因此，選擇圖3所示3個中面（z=19.1、57.3、95.5mm，從中間到邊緣依次編號為中面1、2、3）的速度分布進行流場均勻性研究。

圖3 中面的選擇和編號

式中 n——中面的節(jié)點數(shù)；

Vi——中面上節(jié)點i的速度值，m/s。

速度不均勻度M值越小， 表示反應器流場均勻性越好。

采用綜合評分法［9］將速度不均勻度轉化為流場綜合評分，作為響應面法的響應值。 將速度不均勻度的倒數(shù)作為3個中面流場評分。 取優(yōu)化設計中3個中面速度不均勻度的均值與均值之和的比值作為權重系數(shù)，以保證評分較低處優(yōu)先得到優(yōu)化。 中面3僅對應2塊板片表面，中面1、2各對應4塊，因此取中面3速度不均勻度均值的一半計算權重系數(shù)。該反應器流場綜合評分Y的計算式為：

式中 Mj——中面j的速度不均勻度；

流場綜合評分Y值越高， 說明反應器流場均勻性越好。

1.4 網(wǎng)格和邊界條件

由于反應器流場具有對稱性，將流場模型的四分之一導入Mesh進行網(wǎng)格劃分，如圖4所示。

網(wǎng)格尺寸獨立性檢驗結果如圖5所示。 現(xiàn)調整 網(wǎng) 格 數(shù) 量 分 別 為2 259 048、1 766 251、1 291 715、700 306、341 810個，計算3個中面速度不均勻度。 當網(wǎng)格數(shù)量大于129萬個時，速度不均勻度不再隨網(wǎng)格尺寸發(fā)生明顯變化，最大相對偏差為0.612%。 因此，選擇數(shù)量為129萬個的網(wǎng)格作為流場網(wǎng)格。

圖4 反應器流場網(wǎng)格劃分

圖5 網(wǎng)格尺寸獨立性檢驗

氣相反應物成分為0.10～0.14kg （水蒸氣）/kg（氬氣），密度為0.889 8kg/m3，黏度為35.29μPa·s。入口條件設置為速度入口，氣速為0.04m/s；出口條件為壓力出口； 壁面邊界條件采用無滑移壁面。 壓力-速度耦合方程設為SIMPLEC算法，采用Least Squares Cell Based 梯度方法，壓力、動量方程采用二階差分格式；收斂精度設置為10-6，殘差達到收斂條件后數(shù)值模擬計算完成。

2 響應面法

響應面法 （Response Surface Methodology，RSM） 能夠綜合分析各因素對響應值的影響，得到響應模型，預測最優(yōu)條件和響應值，在石油、化工及機械等領域得到了廣泛應用［10，11］。 在應用響應面法進行優(yōu)化設計前， 通常進行析因試驗，篩選對響應值影響顯著的因素［12］。

該平行板反應器的導流板結構參數(shù) （A～F因素）間交互作用復雜，可能存在如ABC、ADE等高階交互作用，常用的響應面模型（如中心復合設計——Center Composite Design，CCD模型） 不能涵蓋三階交互作用。 因此， 筆者采用立方型（Cubic） 響應面模型和中心復合設計模型分別進行優(yōu)化設計，并進行對比，選擇擬合效果更好的模型進行結果分析；采用Design Expert 11進行試驗設計和數(shù)據(jù)處理。

3 優(yōu)化設計結果分析

3.1 析因試驗結果分析

將析因試驗中的不顯著項并入誤差，得到圖6所示的顯著性分析結果。 A～F因素對應的P值小于0.05， 說明這些因素的影響在95%以上的情況是顯著的。 由圖6可見，因素F及其交互作用對流場綜合評分影響均不顯著，原因是：因素F為導流板下端最外側板間距， 與其他變量交互作用較弱，其主要影響區(qū)域是在反應通道兩側。 板片組夾持件的存在使此區(qū)域流阻較大，是影響局部流場特征的主要因素， 因素F變化導致的局部流場變化則相對較小。

圖6 析因試驗顯著性分析結果

3.2 響應面模型對比

根據(jù)析因試驗結果， 將因素F取中值80mm，選擇立方型響應面模型和中心復合設計模型分別進行優(yōu)化設計。 圖7為兩種模型的擬合效果（圖中點越靠近對角線， 說明模型擬合效果越好，準確性越高）。 顯然，相比于中心復合設計模型，立方型響應面模型的擬合效果和準確性更好。

圖7 兩種模型的擬合效果

立 方 型 響 應 面 模 型 的R2、Adjusted R2和Predicted R2的值分別為0.997、0.992和0.978， 信噪比的值達到76.384，模型的擬合效果良好，而中心復合設計模型的R2、Adjusted R2和Predicted R2的值分別為0.766、0.671和0.276，模型嚴重失擬［13］。 鑒于此結論， 優(yōu)化設計時應當基于立方型響應面模型進行。

3.3 立方型響應面法結果分析

根據(jù)立方型響應面設計結果，流場綜合評分關于A～F因素的響應面模型為：

根據(jù)響應面模型可得，使流場綜合評分最大的導流板結構參數(shù)值分別為A=9mm、B=18mm、C=35mm、D=20mm、E=100mm、F=80mm （已 圓整）。 響應面設計方差分析見表2，其中三階不顯著項已并入誤差。 由表2可知，模型P<0.000 1，說明模型的預測能力較強，能夠準確地模擬試驗結果；失擬項P=0.1745>0.1000，說明模型的失擬項不顯著。

表2 立方型響應面試驗結果方差分析

圖8為各因素對流場綜合評分影響的響應面。 根據(jù)響應面的形狀可以判斷因素和交互作用對流場綜合評分影響的顯著性。 響應面的曲率越大，表示因素對響應值影響越顯著；曲面對應的等值線圖接近橢圓形或鞍形， 表示交互作用較強，接近圓形則表示交互作用較弱。

圖8中各響應面對應的等值線圖均呈橢圓形或鞍形，說明因素二階交互作用顯著；其他因素取中值時，響應面沿間隔A、B方向的曲率較大，說明A、B對流場綜合評分影響顯著， 流場綜合評分隨A或B的增大先增大后減小， 并在A或B的中值附近達到最大值； 因素C、D、E自身對流場綜合評分影響不顯著，因此響應面較為平緩。 由此可見，反應器流場均勻性主要受導流板上端板間距A、B影響，其他因素反應器流場的影響主要體現(xiàn)為因素間的交互作用。

圖8 各因素對流場綜合評分影響的響應面

3.4 流場優(yōu)化設計結果

進行流場優(yōu)化之后，平行板反應器不同豎直截面的速度分布如圖9所示， 氣體經(jīng)導流板分布后進入各反應通道，豎直截面氣體速度表現(xiàn)較為均勻，說明優(yōu)化之后導流板的上、下板間距是合理的。

圖9 反應器豎直截面速度分布

優(yōu)化后，反應器水平截面速度分布如圖10所示，各反應通道間氣體分布也較為均勻，說明導流板與反應通道結構對氣體起到了良好的分配作用，反應區(qū)域氣體速度分布均勻。

圖10 優(yōu)化后反應器水平截面速度分布

通過對比不同導流板設計方案的反應器流場均勻性， 可以顯示出響應面試驗的優(yōu)化效果。取立方型響應面設計中綜合評分最低的試驗點，記為“最差”設計方案，與無導流板和優(yōu)化后的反應器流場進行均勻性對比，3個中面速度不均勻度及流場綜合評分見表3。

“最差”方案在試驗點中評分最低，但3個中面速度不均勻度相較于無導流板時降低61%以上，流場綜合評分提升272%，可見導流板能夠顯著提升反應器流場均勻度；優(yōu)化設計后，3個中面速度不均勻度進一步降低26%以上， 流場綜合評分提升38%，這表明優(yōu)化設計對反應器流場均勻性的提升是顯著的。

表3 流場均勻性對比

圖11為不同導流板設計方案的反應器流場中z=19.1mm截面上的速度分布。 無導流板的情況下，氣體豎直穿過反應通道，反應區(qū)域呈現(xiàn)出中部高兩側低的氣體速度分布情況；“最差”方案則由于A、B、C取值過?。ǚ謩e為7、15、20mm），氣體主要經(jīng)導流板兩側流向反應通道，造成反應通道上部出現(xiàn)中間低兩側高的氣體速度分布情況。 這兩種分布情況都會導致高氣速區(qū)二氧化鈾粉末過度氧化，低氣速區(qū)則氧化不充分，使得燒結后芯塊質量不均。

圖11 不同導流板設計方案的反應器速度分布（z=19.1mm截面）

圖12所示為優(yōu)化后各反應通道中面速度分布。 由圖12可以看出，采用響應面法進行優(yōu)化之后，3個中面兩側仍然存在低速區(qū)域，這是由于反應通道兩側靠近反應器殼體，并且夾持件阻礙氣體流動，局部流阻大、氣速低；在反應通道入口處存在速度不均勻區(qū)域，這是由于夾持件的存在導致反應通道入口截面積小于反應通道截面積，并且導流板間距在理論最優(yōu)值的基礎上進行了圓整，使得此區(qū)域氣速較高且中部氣速低于兩側氣速。 根據(jù)流場速度數(shù)據(jù)，板片兩側低速區(qū)寬度約為43.5mm， 入口處速度不均勻區(qū)長度約為22.1mm。

圖12 優(yōu)化后各反應通道中面速度分布

為進一步提高預氧化反應產(chǎn)物均勻度，考慮縮小反應區(qū)域面積，不在反應通道兩側及入口的速度不均勻區(qū)域附著二氧化鈾粉末，通過略微降低處理量來提高反應器流場綜合評分，提高反應產(chǎn)物的均勻性。 反應器流場綜合評分與反應區(qū)域尺寸（寬度△x，高度△y）的關系如圖13所示。

圖13 流場綜合評分與反應區(qū)域尺寸的關系

由圖13可知， 隨著反應區(qū)域寬度和高度縮減，流場綜合評分先是迅速增大，當縮減值大于速度不均勻區(qū)寬度后，流場綜合評分增長趨于平緩。 綜合考慮反應區(qū)域流場均勻性和反應器處理量，將反應區(qū)域在兩側各縮減60mm，入口處縮減24mm，反應區(qū)域的面積大致縮減了16%，反應器流場綜合評分達到67.950，較縮減前提升266%。

4 結論

4.1 平行板反應器的板片組與殼體共同構成數(shù)個反應通道結構，經(jīng)響應面優(yōu)化后，氣體在導流板和板片組的分布作用下均勻分布于各反應通道中，能夠保證二氧化鈾粉末的氧化速率和時間均勻。

4.2 對于設定的導流板結構參數(shù)，立方型響應面模型與試驗結果吻合良好，中心復合設計模型嚴重失擬；優(yōu)化設計后的導流板對反應器流場均勻性提升明顯，流場綜合評分達到18.574，較“最差”方案提升38%。

4.3 通過縮減反應面積可以消除反應區(qū)域邊緣對反應器流場均勻性的影響，將反應區(qū)域面積大致縮減了16%，反應器流場綜合評分達到67.950，較縮減前提升266%。