宋潤華，秦海龍，畢中南，張 繼，仲 政，李東風(fēng)

(1.哈爾濱工業(yè)大學(xué)(深圳) 理學(xué)院，廣東 深圳 518055； 2.高溫合金新材料北京市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室(鋼鐵研究總院)，北京 100081；3.北京鋼研高納科技股份有限公司,北京 100081)

GH4169合金作為一種時(shí)效沉淀強(qiáng)化型鎳基變形高溫合金，在高溫下具有良好的力學(xué)性能，廣泛用于航空發(fā)動(dòng)機(jī)渦輪盤等熱端部件中.該合金在熱加工過程中包括固溶處理、時(shí)效處理等一系列工藝，最終獲得具有時(shí)效沉淀相的組織結(jié)構(gòu)形態(tài)，稱為時(shí)效態(tài).固溶態(tài)是指合金完成固溶處理之后,尚未進(jìn)行時(shí)效處理的狀態(tài)，是該合金熱處理過程的一種中間狀態(tài)，該狀態(tài)下合金組織結(jié)構(gòu)中不含有沉淀相，其力學(xué)性能與時(shí)效態(tài)的合金有較大差異.目前對(duì)于該合金的力學(xué)性能研究主要集中在時(shí)效態(tài)，而對(duì)于固溶態(tài)的性能研究相對(duì)較少.為保證材料的服役性能，在GH4169合金固溶處理后常使用水淬或油淬的方法進(jìn)行快速冷卻，該過程會(huì)導(dǎo)致淬火殘余應(yīng)力的產(chǎn)生，淬火殘余應(yīng)力會(huì)對(duì)后續(xù)時(shí)效處理效過產(chǎn)生影響[1].掌握固溶態(tài)GH4169合金的高溫力學(xué)性能，對(duì)研究GH4169合金淬火殘余應(yīng)力的演化，從而優(yōu)化熱加工工藝具有重要意義.

研究者們對(duì)固溶態(tài)GH4169合金高溫下析出行為及力學(xué)行為進(jìn)行了相關(guān)研究.Han[2]對(duì)析出相隨溫度、時(shí)間的演化關(guān)系進(jìn)行了研究，結(jié)果表明析出相體積分?jǐn)?shù)隨時(shí)間的演化符合Johnson-Mehl-Arvami (JMA)方程，析出相粗化滿足LSW理論. Du等[3]在對(duì)該合金的研究中，也形成了成熟的熱處理工藝，即980 ℃固溶處理，以及720 ℃加620 ℃時(shí)效處理，并對(duì)熱處理后該合金顯微組織及力學(xué)性能進(jìn)行了研究.Rezende等[4]對(duì)固溶態(tài)GH4169合金進(jìn)行了速率為3.2×10-4s-1的高溫單軸拉伸實(shí)驗(yàn)，結(jié)果顯示，屈服強(qiáng)度在600 ℃以下時(shí)隨溫度的升高而降低，600 ℃以上則隨溫度升高而顯著提高，這是動(dòng)態(tài)應(yīng)變時(shí)效及強(qiáng)化相析出的作用所導(dǎo)致.Fisk等[5]對(duì)GH4169合金熱處理過程中的高溫力學(xué)行為進(jìn)行了數(shù)值模擬，考慮了析出相演化的因素，并指出GH4169合金存在動(dòng)態(tài)應(yīng)變時(shí)效現(xiàn)象，但未將動(dòng)態(tài)應(yīng)變時(shí)效的因素加入到模型中.

動(dòng)態(tài)應(yīng)變時(shí)效現(xiàn)象是合金中溶質(zhì)原子移動(dòng)對(duì)可動(dòng)位錯(cuò)造成拖拽所導(dǎo)致的強(qiáng)化現(xiàn)象，也被稱為Portevin-LeChatelier(PLC)效應(yīng).主要表現(xiàn)為具有負(fù)的應(yīng)變率敏感性(negative strain rate sensitivity, NSRS)以及出現(xiàn)鋸齒流變現(xiàn)象.動(dòng)態(tài)應(yīng)變時(shí)效現(xiàn)象在鋁合金[6]、鈦合金[7]、鎳基合金[8]等材料中廣泛存在.McCormick[9]在20世紀(jì)80年代發(fā)展出DSA模型，提出了溶質(zhì)原子釘扎位錯(cuò)所需的時(shí)效時(shí)間以及位錯(cuò)移動(dòng)所需的熱激活等待時(shí)間等理論，該模型可以對(duì)負(fù)的應(yīng)變率依賴性以及鋸齒流變進(jìn)行預(yù)測(cè).Ren等[10]運(yùn)用McCormick模型對(duì)C-Mn鋼的DSA現(xiàn)象進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)及有限元模擬工作，分析了合金在室溫至350 ℃下不同應(yīng)變率的負(fù)應(yīng)變率依賴性、鋸齒流變等現(xiàn)象.但是，尚未有研究者運(yùn)用該模型對(duì)GH4169合金的的DSA現(xiàn)象展開過研究.

本文對(duì)固溶態(tài)GH4169合金的高溫拉伸行為進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)及數(shù)值模擬研究，實(shí)驗(yàn)中觀測(cè)到負(fù)的應(yīng)變率敏感性以及鋸齒流變現(xiàn)象，然后通過數(shù)值模擬對(duì)該現(xiàn)象進(jìn)行了分析.該工作可以對(duì)高溫合金力學(xué)行為研究提供參考，同時(shí)對(duì)熱加工工藝的改進(jìn)起到借鑒作用.

1 實(shí)驗(yàn)表征

1.1 實(shí)驗(yàn)方法

實(shí)驗(yàn)材料為固溶態(tài)GH4169合金，化學(xué)成分見表1，拉伸試樣尺寸如圖1所示.高溫單軸拉伸實(shí)驗(yàn)在MTS-C45型萬能試驗(yàn)機(jī)上進(jìn)行，拉伸實(shí)驗(yàn)溫度為620 ℃，采用MTS-653型高溫爐對(duì)試樣進(jìn)行加熱及保溫，采用熱電偶進(jìn)行試樣的溫度檢測(cè).拉伸進(jìn)程開始前，待試樣加熱至620 ℃后，進(jìn)行5 min保溫，以保證試樣溫度達(dá)到均勻.采用陶瓷引伸計(jì)記錄應(yīng)變信息(如圖2所示)，拉伸實(shí)驗(yàn)分別以10-2、10-3、10-4s-1的拉伸速率拉伸至斷裂.

表1 GH4169合金化學(xué)成分

圖1 拉伸試樣尺寸

圖2 高溫拉伸實(shí)驗(yàn)臺(tái)

1.2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果

將高溫拉伸實(shí)驗(yàn)中獲得的載荷-位移曲線進(jìn)行數(shù)據(jù)處理，獲得真實(shí)應(yīng)力-應(yīng)變曲線如圖3所示.屈服強(qiáng)度見表2，10-2s-1速率下屈服強(qiáng)度為305.10 MPa，10-3s-1速率下屈服強(qiáng)度為328.51 MPa，10-4s-1速率下屈服強(qiáng)度為357.44 MPa，屈服強(qiáng)度隨拉伸速率的降低而升高，表現(xiàn)出負(fù)的應(yīng)變率敏感性.

表2 固溶態(tài)GH4169合金620 ℃不同速率下屈服強(qiáng)度

同時(shí)，應(yīng)力-應(yīng)變曲線在達(dá)到屈服點(diǎn)后，應(yīng)力值開始出現(xiàn)振動(dòng)，呈現(xiàn)出鋸齒狀波形.其中，10-2s-1速率振幅最小，振動(dòng)頻率較低；10-3s-1速率振幅次之，振動(dòng)頻率與10-2s-1速率下的結(jié)果相近；10-4s-1速率振幅最大，振動(dòng)頻率也最高.

圖3 固溶態(tài)GH4169在620 ℃下不同拉伸速率的拉伸實(shí)驗(yàn)曲線

1.3 結(jié)果分析

合金的強(qiáng)度受多方面因素影響，除本文研究的動(dòng)態(tài)時(shí)效應(yīng)變的影響外，還可能受到合金自身微觀組織結(jié)構(gòu)的影響. 為進(jìn)一步研究動(dòng)態(tài)時(shí)效應(yīng)變效應(yīng)，需要排除其他強(qiáng)化因素對(duì)于合金材料強(qiáng)度的影響.

固溶態(tài)GH4169合金在經(jīng)過長時(shí)間時(shí)效處理后，在晶粒內(nèi)部會(huì)產(chǎn)生細(xì)小的沉淀強(qiáng)化相，強(qiáng)化相會(huì)阻礙可動(dòng)位錯(cuò)的運(yùn)動(dòng)，這是導(dǎo)致材料強(qiáng)度變化的關(guān)鍵因素.在對(duì)GH4169合金析出行為研究的文獻(xiàn)中可以發(fā)現(xiàn)[1]，強(qiáng)化相以γ″為主，其形貌為扁餅狀，強(qiáng)化相體積分?jǐn)?shù)隨時(shí)間的變化符合JMA方程，即析出過程初期速度較慢，隨后逐漸升高，最后析出速度逐漸降低直至飽和，呈現(xiàn)倒“S”型曲線.研究者們也通過實(shí)驗(yàn)[11]及模擬[12]的方法，獲得了該合金析出相等溫轉(zhuǎn)變動(dòng)力學(xué)圖(TTT圖)，文獻(xiàn)中采用JMatPro軟件進(jìn)行相變動(dòng)力學(xué)模擬，與實(shí)驗(yàn)結(jié)果一致性較好.結(jié)果顯示在620 ℃高溫條件下，固溶態(tài)GH4169合金析出體積分?jǐn)?shù)0.5%的γ″相所需的時(shí)間約為3 h.

本文中，高溫拉伸實(shí)驗(yàn)在620 ℃進(jìn)行，3個(gè)速率的拉伸實(shí)驗(yàn)從試樣加熱至指定溫度到拉伸至斷裂，持續(xù)時(shí)間分別為6、11、50 min，根據(jù)上述分析，該溫度下γ″相的析出速度很慢，并處于析出過程的體積分?jǐn)?shù)增長速度較低的早期階段，因此可以近似認(rèn)為實(shí)驗(yàn)過程中未產(chǎn)生沉淀強(qiáng)化相.所以本文中的高溫拉伸實(shí)驗(yàn)結(jié)果，排除了沉淀強(qiáng)化相對(duì)材料強(qiáng)度的影響，材料強(qiáng)度隨應(yīng)變速率的變化表現(xiàn)出的負(fù)敏感性主要由DSA效應(yīng)導(dǎo)致.

為了進(jìn)一步驗(yàn)證假設(shè)的合理性，本文對(duì)高溫拉伸實(shí)驗(yàn)后的試樣進(jìn)行掃描電子顯微鏡(SEM)及透射電子顯微鏡(TEM)表征，如圖4、5所示. SEM表征采用研磨并電解拋光，然后進(jìn)行電解腐蝕的方法制備試樣，該方法是表征GH4169合金中沉淀強(qiáng)化相γ″相的常用方法[13]. 圖4展示了10-4s-1速率的高溫拉伸實(shí)驗(yàn)后的試樣的微觀組織形貌，可以觀察到針狀的δ相，這是固溶處理后殘余的δ相，該相粗化速度較慢，對(duì)高溫拉伸結(jié)果不產(chǎn)生影響.而對(duì)合金強(qiáng)度影響較大的扁餅狀γ″相并未被發(fā)現(xiàn).TEM表征試樣取自10-4s-1速率的高溫拉伸實(shí)驗(yàn)后試樣的標(biāo)距段，表征結(jié)果如圖5所示.高分辨TEM二維晶格像顯示，材料基體內(nèi)并未出現(xiàn)γ′及γ″相，選區(qū)衍射結(jié)果也證明了材料中僅有基體相，這與SEM表征結(jié)果相一致.

圖4 10-4 s-1高溫變形后試樣微觀組織結(jié)構(gòu)

圖5 10-4 s-1高溫拉變形后試樣高分辨TEM及選區(qū)衍射結(jié)果

由圖3(b)局部鋸齒狀屈服曲線可以看出，隨著應(yīng)變速率的降低，應(yīng)力-應(yīng)變曲線中鋸齒狀波動(dòng)的應(yīng)力降幅呈現(xiàn)增大的趨勢(shì).根據(jù)研究者們已得出的結(jié)論[9,13]，動(dòng)態(tài)時(shí)效應(yīng)變的微觀機(jī)理是溶質(zhì)原子氣團(tuán)與可動(dòng)位錯(cuò)的相互作用，即固溶原子在擴(kuò)散的過程中會(huì)移動(dòng)到位錯(cuò)核內(nèi)，使得可動(dòng)位錯(cuò)被釘扎，材料強(qiáng)度出現(xiàn)短暫升高，隨后可動(dòng)位錯(cuò)掙脫固溶原子的釘扎繼續(xù)移動(dòng)，材料強(qiáng)度下降，該過程使得材料的宏觀拉伸曲線出現(xiàn)鋸齒狀波動(dòng).該理論可以解釋圖3(b)中鋸齒波振幅隨應(yīng)變速率降低而升高的現(xiàn)象.這是由于固溶原子擴(kuò)散速度有限，當(dāng)應(yīng)變速率較快時(shí)，可動(dòng)位錯(cuò)的移動(dòng)速度較快，固溶原子擴(kuò)散過程釘扎到的可動(dòng)位錯(cuò)較少，因此應(yīng)力的漲幅及降幅也較小.而當(dāng)應(yīng)變速率較慢時(shí)，固溶原子的移動(dòng)可以釘扎到較多位錯(cuò)，此時(shí)鋸齒波動(dòng)的振幅相較于高應(yīng)變速率條件下的振幅更高.

2 數(shù)值模擬

2.1 一維本構(gòu)模型

塑性應(yīng)變率由基于運(yùn)動(dòng)位錯(cuò)的熱激活機(jī)制的流動(dòng)法則表示[14]:

位錯(cuò)滑移阻力由兩部分組成：

S=Sdisl+SDSA.

(1)

式中：Sdisl為受位錯(cuò)密度影響的滑移阻力，SDSA為由DSA效應(yīng)引發(fā)的滑移阻力.

受位錯(cuò)密度影響的滑移阻力變化率可表示為

式中：hs為硬化系數(shù)；S0、Ssat分別為初始及飽和滑移阻力.

由DSA效應(yīng)引發(fā)的滑移阻力可表示為

式中：t0為與原子擴(kuò)散速度有關(guān)的常數(shù)；ta為溶質(zhì)原子釘扎位錯(cuò)所需的等效時(shí)效時(shí)間；n為常數(shù)；k為鋸齒狀屈服中與最大振幅相關(guān)的參數(shù)[15].

等效時(shí)效時(shí)間的變化率可表示為：

式中：tw為位錯(cuò)移動(dòng)所需的熱激活等待時(shí)間；w為材料參數(shù)；ta0初始時(shí)刻等效時(shí)效時(shí)間的值[10].

2.2 參數(shù)標(biāo)定及模擬結(jié)果

將應(yīng)變率分別設(shè)置為10-2、10-3、10-4s-1，基于一維本構(gòu)模型中的本構(gòu)模型模擬拉伸實(shí)驗(yàn)曲線.需要擬合的參數(shù)包括：臨界分切應(yīng)力τ0，材料硬化參數(shù)hs、S0、Ssat，以及DSA效應(yīng)參數(shù)t0、k.

(2)

通過最小二乘法進(jìn)行參數(shù)擬合，擬合區(qū)間為總應(yīng)變0～10%.擬合方法如式(2)所示，擬合結(jié)果見表3.

表3 固溶態(tài)GH4169合金本構(gòu)模型的參數(shù)標(biāo)定

圖6給出了模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果的對(duì)比，這里的實(shí)驗(yàn)結(jié)果是對(duì)圖3的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行Ramberg-Osgood擬合后所得的數(shù)據(jù)[18].可以看出，本文模型對(duì)固溶態(tài)GH4169合金的高溫拉伸模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)曲線較為吻合，能定量地模擬實(shí)驗(yàn)中所觀察到的負(fù)應(yīng)變率敏感性現(xiàn)象.在模擬曲線中可以看出，應(yīng)力-應(yīng)變曲線在達(dá)到屈服點(diǎn)后出現(xiàn)波動(dòng)，即材料強(qiáng)度屈服后迅速下降.這是由于內(nèi)變量ta的值在出現(xiàn)塑性變形后迅速升高，隨后迅速下降所導(dǎo)致，在物理上與DSA效應(yīng)中單個(gè)位錯(cuò)被運(yùn)動(dòng)的固溶原子阻礙，然后脫離的過程相對(duì)應(yīng)，這是鋸齒狀屈服現(xiàn)象的成因.但由于本文模型為一維模型，而實(shí)驗(yàn)中所觀察到的硬化階段的連續(xù)鋸齒狀波動(dòng)現(xiàn)象與材料非局部的屈服失穩(wěn)有關(guān)，因此其尚不能定量模擬硬化過程中鋸齒狀應(yīng)力應(yīng)變曲線.

圖6 模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)曲線對(duì)比

3 討 論

金屬材料在高溫條件下通常會(huì)展現(xiàn)出強(qiáng)度的正應(yīng)變率依賴性：即強(qiáng)度隨著應(yīng)變率的提高而增大.為了深入分析固溶態(tài)GH4169合金的負(fù)應(yīng)變率依賴性，本文根據(jù)所標(biāo)定的一維本構(gòu)模型定量地考察了材料強(qiáng)度與應(yīng)變率之間的關(guān)系，計(jì)算了應(yīng)變率在10-8～102s-1區(qū)間內(nèi)總應(yīng)變?yōu)?0%時(shí)的應(yīng)力隨應(yīng)變率的變化曲線，如圖7中“With DSA”曲線所示.可以看到，應(yīng)變率在一定區(qū)間時(shí)，材料強(qiáng)度具有明顯的負(fù)應(yīng)變率依賴性.為了參考對(duì)比，本文進(jìn)一步將式(1)中的SDSA取為恒定值0，獲得不考慮DSA效應(yīng)的基于熱激活能的材料本構(gòu)模型，采用與考慮DSA效應(yīng)時(shí)相同的材料參數(shù)進(jìn)行拉伸模擬.得到應(yīng)變10%時(shí)不考慮DSA效應(yīng)的應(yīng)力值.計(jì)算該應(yīng)力值在應(yīng)變速率10-8～102s-1區(qū)間內(nèi)的變化趨勢(shì)，得到圖7中“Without DSA”曲線.結(jié)果顯示，該應(yīng)力值隨應(yīng)變速率的提高呈現(xiàn)單調(diào)遞增的趨勢(shì)，這說明無DSA效應(yīng)時(shí)材料強(qiáng)度具有正常的應(yīng)變率依賴性.這些結(jié)果說明在高溫620 ℃條件下固溶態(tài)GH4169合金內(nèi)存在著較強(qiáng)烈的正負(fù)應(yīng)變率依賴性之間的競爭，并且由DSA效應(yīng)導(dǎo)致的負(fù)應(yīng)變率依賴性占優(yōu).

圖7 應(yīng)變10%時(shí)的應(yīng)力與應(yīng)變速率的關(guān)系預(yù)測(cè)

圖7中還給出了DSA效應(yīng)引發(fā)的滑移阻力SDSA與應(yīng)變率之間的關(guān)系，如圖7中“SDSA”曲線所示.結(jié)果顯示，DSA效應(yīng)對(duì)滑移阻力的貢獻(xiàn)值隨應(yīng)變速率的升高，呈現(xiàn)逐漸下降的趨勢(shì)，下降曲線為先平緩，再快速，最后再平緩，最后趨于0.可以看出DSA效應(yīng)在一定應(yīng)變率區(qū)間內(nèi)比較強(qiáng)烈，因此在該應(yīng)變率區(qū)間內(nèi)材料展現(xiàn)出負(fù)應(yīng)變率依賴性.

4 結(jié) 論

1)對(duì)固溶態(tài)GH4169合金進(jìn)行了620 ℃下的單軸拉伸實(shí)驗(yàn)，應(yīng)變速率為10-2、10-3、10-4s-1.結(jié)果表明，材料強(qiáng)度呈現(xiàn)出由DSA效應(yīng)所導(dǎo)致的負(fù)的應(yīng)變率效應(yīng)及鋸齒狀屈服現(xiàn)象.

2)基于熱激活能的塑性流動(dòng)法則并考慮DSA效應(yīng)，建立了材料的一維本構(gòu)模型.基于實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)進(jìn)行了參數(shù)擬合，模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)結(jié)果相吻合.

3)本文通過分析DSA效應(yīng)對(duì)材料強(qiáng)度的貢獻(xiàn)指出實(shí)驗(yàn)觀察到的負(fù)應(yīng)變率依賴性是DSA效應(yīng)及正的率效應(yīng)兩種機(jī)制之間的競爭所導(dǎo)致.