余 徽，劉澤坤，熊國棟，楊雅琪，鄭一瑋，魏文韞

(四川大學(xué)化學(xué)工程學(xué)院，四川成都610065)

氨酸法工藝[1-2]是復(fù)合肥主流生產(chǎn)技術(shù)，但其濕式氨法尾氣脫硫過程中易通過氣態(tài)NH3、水汽及SO2間的非均相反應(yīng)產(chǎn)生大量0.07～0.70μm的亞微米級(jí)氣溶膠顆粒物[3-4]。氣溶膠顆粒物會(huì)嚴(yán)重影響空氣質(zhì)量、環(huán)境能見度及人體健康[5-6]，須從工業(yè)尾氣源頭對(duì)其治理。

目前復(fù)合肥工業(yè)尾氣處理常用文丘里除塵器[7-8]和濕式電除塵器[9-11]。但文丘里除塵器存在效率低、損耗大和壓降高等缺點(diǎn)[12]，濕式電除塵器存在極板表面水膜均勻性差、極板腐蝕及效率衰減等問題[13]，在實(shí)際應(yīng)用中存在一定限制。

一種新的氣液交叉流（gas-liquid cross-flow array，GLCA）[14]系統(tǒng)被提出用于工業(yè)尾氣的除塵，利用工業(yè)廢水形成陣列液柱處理尾氣中的顆粒物可獲得較高的除塵效率。Liu等[15]實(shí)驗(yàn)研究了顆粒物總數(shù)量脫除效率ηoverall和液柱單元排數(shù)n的關(guān)系，證明了總脫除率與液柱單元排數(shù)呈指數(shù)函數(shù)關(guān)系，由此可通過單元排脫除效率和目標(biāo)總脫除效率預(yù)測系統(tǒng)所需單元排數(shù)。徐挺等[16]實(shí)驗(yàn)研究表明系統(tǒng)對(duì)亞微米級(jí)顆粒脫除效果明顯，可有效降低氨酸法工藝尾氣顆粒濃度。此外，余徽等[17]通過數(shù)值模擬和實(shí)驗(yàn)相結(jié)合的方式建立了合理的GLCA系統(tǒng)數(shù)學(xué)模型；余徽等[18]在GLCA系統(tǒng)數(shù)值模擬研究中引用了隨機(jī)軌道模型證明了湍流擴(kuò)散機(jī)制對(duì)顆粒運(yùn)動(dòng)有重要影響。

但該系統(tǒng)目前存在運(yùn)行能耗較高、操作氣速較低等問題，研究發(fā)現(xiàn)當(dāng)GLCA系統(tǒng)內(nèi)含521排單元液柱時(shí)其氣路壓降不足150 Pa[15]，故其增加的風(fēng)機(jī)能耗可忽略不計(jì)，因此系統(tǒng)運(yùn)行能耗主要集中在液體循環(huán)能耗[19]。為降低系統(tǒng)循環(huán)水量，楊雅琪等[19]采用了光滑圓管外表面降膜的方式代替液柱；李季等[20]采用了親水性較好的聚對(duì)苯二甲酸乙二酯作為降膜引流導(dǎo)線代替液柱。此類降膜方法可提高系統(tǒng)運(yùn)行經(jīng)濟(jì)性，但系統(tǒng)能承受的操作氣速低，裝備尺度大。

電除塵器（electrostatic precipitator，ESP）作為一種工業(yè)上常用的除塵設(shè)備，其運(yùn)行能耗主要為電耗。為判斷ESP是否滿足節(jié)能標(biāo)準(zhǔn)和策略，現(xiàn)常引入比電耗[21-23]對(duì)其能源效率進(jìn)行評(píng)價(jià)。為提高系統(tǒng)運(yùn)行經(jīng)濟(jì)性，作者基于實(shí)驗(yàn)室液柱式GLCA系統(tǒng)的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)，提出非均勻降膜方法代替純液柱流，并對(duì)其除塵效率進(jìn)行數(shù)值模擬。同時(shí)參考某氨酸法復(fù)合肥生產(chǎn)線尾氣數(shù)據(jù)，以降低水循環(huán)能耗為目標(biāo)，引用比電耗作為評(píng)價(jià)指標(biāo)對(duì)非均勻布膜條件進(jìn)行數(shù)值尋優(yōu)。

1 GLCA系統(tǒng)及非均勻降膜槽設(shè)計(jì)

1.1 GLCA實(shí)驗(yàn)裝置

GLCA實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)工藝流程如圖1所示，其主要由3部分組成：氣溶膠發(fā)生部分，氣溶膠脫除部分和氣溶膠檢測部分。

圖1 GLCA系統(tǒng)工藝流程Fig.1 Technological processof GLCA system

氣溶膠發(fā)生部分通過環(huán)境空氣為載氣與氣溶膠發(fā)生器（RBG 2000，Pales GmbH）產(chǎn)生的粉塵氣流混合形成氣溶膠，實(shí)驗(yàn)使用粉塵為符合ISO 11057標(biāo)準(zhǔn)[24]的Pural NF（SASOL GmbH），主要成分為γ-Al2O3，密度為3600 kg/m3，粉塵粒徑分布如文獻(xiàn)[16]所述。氣溶膠檢測部分通過Welas digital 2000（Palas GmbH）測量顆粒粒徑分布及濃度，測量時(shí)通過稀釋器（VKL 10，Palas GmbH）獲得合適的顆粒濃度。

氣溶膠脫除部分主體裝置為GLCA除塵塔。除塵塔采用8層堆疊結(jié)構(gòu)，液體水從底部水箱經(jīng)離心泵輸送至塔頂，經(jīng)多級(jí)分布板垂直流動(dòng)形成陣列液柱，最終循環(huán)回底部水箱。定義分布板上兩個(gè)連續(xù)錯(cuò)列排布的液柱單排為一個(gè)單元排[15]，實(shí)驗(yàn)所使用的是孔徑為3 mm，孔間距為9 mm的分布板，板間距為80 mm，單層共有36個(gè)單元排。

1.2 非均勻降膜槽設(shè)計(jì)

在GLCA除塵系統(tǒng)中，氣體繞液柱表面運(yùn)動(dòng)將發(fā)生邊界層分離，顆粒物主要于分離點(diǎn)之前的迎風(fēng)面被液膜捕獲。為降低系統(tǒng)運(yùn)行能耗，本文提出非均勻降膜方式，僅在迎風(fēng)面布膜，如圖2所示。

圖2 非均勻降膜槽橫截面Fig.2 Cross section of the non-uniform falling film groove

通過在降膜柱迎風(fēng)面開設(shè)一定角度和深度的限流槽，限制液體在槽內(nèi)降膜，通過降低系統(tǒng)水耗量的方式降低系統(tǒng)運(yùn)行能耗。限流槽能有效抵抗氣流對(duì)液膜表面的剪切力和壓力，提升液膜穩(wěn)定性。非均勻降膜槽直徑為3.0 mm，限流槽深度為0.5 mm，θw為限流槽開槽角度。通過研究達(dá)到目標(biāo)質(zhì)量脫除效率時(shí)，循環(huán)水能耗隨開槽角度的變化，可獲得較優(yōu)的布膜方式。

液體在限流槽中流動(dòng)時(shí)可通過Nusselt降膜研究結(jié)果得到單槽用水量與開槽角度的關(guān)系，如下：

為了尋求最佳開槽角度，以某氨酸法復(fù)合肥生產(chǎn)線尾氣除塵率要求為基礎(chǔ)，通過數(shù)值模擬的方式，從系統(tǒng)最優(yōu)運(yùn)行經(jīng)濟(jì)性出發(fā)，確定系統(tǒng)優(yōu)化的設(shè)計(jì)參數(shù)。

2 數(shù)值模擬

2.1 計(jì)算模型

2.1.1 流體相控制方程

采用大渦模擬（large eddy simulation，LES）模型對(duì)流體相進(jìn)行計(jì)算。

LES將湍流分為大尺度渦和小尺度渦兩部分求解，對(duì)大尺度渦直接求解而對(duì)小尺度渦通過適當(dāng)?shù)哪Ｐ颓蠼?，故LES需要通過濾波的方式將小渦從大渦中分離。

LES直接求解了絕大多數(shù)湍動(dòng)能，并通過亞網(wǎng)格湍動(dòng)模型對(duì)小尺度渦進(jìn)行了求解，其計(jì)算精度相較于雷諾時(shí)均法更優(yōu)[25]。

2.1.2 顆粒相控制方程

顆粒相所占體積比濃度相對(duì)較低，可視為離散相，故采用離散相模型（discrete phase model，DPM）[26]描述和追蹤顆粒物運(yùn)動(dòng)。對(duì)于顆粒相，做出如下假設(shè)：

流體相中由湍流導(dǎo)致的顆粒擴(kuò)散可由隨機(jī)軌道模型預(yù)測[28-29]，通過使用隨機(jī)方法考慮瞬時(shí)湍流速度波動(dòng)對(duì)顆粒軌跡的影響。

2.2 幾何模型

因模型降膜槽數(shù)量較多且尺寸較小，壁面網(wǎng)格較密，總網(wǎng)格數(shù)量較多。為簡化計(jì)算并將計(jì)算結(jié)果與液柱式GLCA系統(tǒng)進(jìn)行對(duì)比分析，設(shè)限流槽內(nèi)充滿勻速下降的液體，并將含液體的降膜槽表面視為理想完整圓面，則可將原3維結(jié)構(gòu)簡化為2維模型。實(shí)際液膜在限流槽內(nèi)由于表面張力、接觸角及橫掠風(fēng)作用會(huì)趨于扁平，其水量及能耗較理想且圓面液膜更低，本簡化方式并未導(dǎo)致能耗被低估。并且，排布方式均為陣列正三角形排布，具有對(duì)稱性，故選取降膜槽陣列中部分對(duì)稱區(qū)域作為計(jì)算域，并將2維模型進(jìn)一步簡化為2維對(duì)稱模型，得到的計(jì)算域如圖3所示。

圖3 數(shù)值模擬幾何模型Fig.3 Geometry model of numerical simulation

計(jì)算域模型共有10個(gè)單元排，上下邊均為對(duì)稱面，左右兩側(cè)分別為氣溶膠進(jìn)出口，模型長度為180 mm，寬度為9 mm，降膜槽直徑為3 mm，中心距為9 mm。降膜槽迎風(fēng)面設(shè)有一定角度的捕獲面，其角度設(shè)置為60°、70°、80°、90°、100°和360°，其中，360°模型對(duì)應(yīng)于液柱式GLCA模型，為后文模型驗(yàn)證使用。計(jì)算時(shí)設(shè)：

1）液膜以均一速度下降，其表面為顆粒捕獲面；

2）其他壁面為顆粒反彈面；

3）氣液兩相無溫差且氣速小，忽略液相揮發(fā)。

使用ICEM-CFD軟件對(duì)計(jì)算域進(jìn)行結(jié)構(gòu)化網(wǎng)格劃分，并在降膜槽近壁面處進(jìn)行局部網(wǎng)格加密，網(wǎng)格數(shù)量為889380，網(wǎng)格尺度為0.03 mm。

2.3 邊界條件

氣體進(jìn)口為速度進(jìn)口，速度為1 m/s；氣體出口為壓力出口，出口壓力恒為大氣壓；對(duì)稱面為對(duì)稱條件；液膜面為顆粒捕獲面，其他壁面為顆粒反彈面。

顆粒條件設(shè)置：粒徑范圍為0.229～6.268μm；顆粒與氣體間采用單向耦合；應(yīng)用隨機(jī)軌道模型計(jì)算顆粒運(yùn)動(dòng)[18]，分別選取0.305和1.037μm兩種特征粒徑進(jìn)行隨機(jī)軌道數(shù)無關(guān)性驗(yàn)證，發(fā)現(xiàn)隨機(jī)軌道為100條時(shí)計(jì)算結(jié)果與200條相比無明顯差異，為節(jié)省計(jì)算時(shí)間，故后續(xù)計(jì)算均設(shè)為100條。

3 計(jì)算結(jié)果

3.1 模型驗(yàn)證

將不同氣速條件（0.8和1.0 m/s）下液柱式GLCA單元排脫除效率模擬值（對(duì)應(yīng)于開槽角度為360°非均勻降膜模型）與實(shí)驗(yàn)結(jié)果對(duì)比見圖4。其中，液柱式GLCA單元排脫除效率實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)如第1.1節(jié)所述，實(shí)驗(yàn)條件與模擬驗(yàn)證條件一致。

圖4 單元排脫除效率模擬值與實(shí)驗(yàn)值對(duì)比Fig.4 Comparison between the simulation data and the experiment data of the particle removal efficiency of one unit row

由圖4可知，單元排數(shù)量脫除效率模擬計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)值吻合較好，表明模型與計(jì)算結(jié)果可靠，相應(yīng)的模擬方法可移植用于其他開槽角度的非均勻降膜條件。

3.2 單元排脫除效率

當(dāng)氣速為1 m/s時(shí)，不同開槽角度下非均勻降膜式GLCA除塵系統(tǒng)模擬計(jì)算結(jié)果如圖5所示。

圖5 捕獲面與液柱脫除效率比值Fig.5 Ratio of the removal efficiency of particle capture surface to that of liquid column

圖5中，縱坐標(biāo)為不同開槽角度下，非均勻降膜式GLCA單元排脫除效率與液柱式GLCA單元排脫除效率的比值（后文用α表示）。如圖5所示：隨著開槽角度增大，α不斷增大，當(dāng)開槽角度達(dá)到90°后，α近似1，此時(shí)全粒徑段顆粒基本于迎風(fēng)面開槽處被捕獲。當(dāng)開槽角度較小時(shí)，α隨粒徑增大呈現(xiàn)增大趨勢，表明大顆粒物更易于迎風(fēng)面在慣性碰撞和攔截的機(jī)理下被捕獲[16]，故本系統(tǒng)在較小的開槽角度下即可實(shí)現(xiàn)大顆粒較高的脫除效率。

4 運(yùn)行能耗分析

4.1 最佳開槽角度確定

中國國家標(biāo)準(zhǔn)GB/T 33017.2—2016[30]中提出了比電耗描述電除塵器的運(yùn)行能效情況。為了確定系統(tǒng)最佳開槽角度，現(xiàn)以某氨酸法復(fù)合肥生產(chǎn)線尾氣條件為研究對(duì)象，借鑒比電耗分析的方法評(píng)估非均勻降膜式GLCA除塵系統(tǒng)，尾氣主要參數(shù)如表1所示。

表1 某氨酸法復(fù)合肥生產(chǎn)線尾氣數(shù)據(jù)Tab.1 Exhaust gas data of a certain compound fertilizer production by ammonia-acid process

式中： β為系統(tǒng)除塵塔層數(shù)；l為管路長度，m；D1為管路直徑，m；n為不同開槽角度系統(tǒng)達(dá)到80%質(zhì)量脫除效率所需單元排數(shù)；摩擦系數(shù)λ為0.014；管路局部阻力系數(shù) ζ為3；液體管內(nèi)流速u為1 /s；系統(tǒng)氣速ug為1 m/s；降膜槽有效高度h1為0.3 m；單層高度z0為0.36 m。

計(jì)算達(dá)到80%質(zhì)量脫除效率目標(biāo)下不同開槽角度所需單元排數(shù)和對(duì)應(yīng)比電耗，其結(jié)果如圖6所示。

圖6 不同開槽角度非均勻降膜槽相關(guān)參數(shù)Fig.6 Relevant results of non-uniform falling film tubes with different slotting angles

由圖6可知：達(dá)到80%質(zhì)量脫除效率時(shí)，所需非均勻降膜槽單元排數(shù)n隨開槽角度θw增大呈現(xiàn)先減小后逐漸穩(wěn)定的趨勢。比電耗C隨開槽角度θw增加呈現(xiàn)先減小后增大的趨勢，當(dāng)開槽角度為70°時(shí)，比電耗最低，為1.83×10-4(kW·h)/m3，系統(tǒng)運(yùn)行能耗最低，因此認(rèn)為70°為系統(tǒng)最佳開槽角度，后續(xù)運(yùn)行能耗對(duì)比分析將采用70°非均勻降膜式GLCA除塵系統(tǒng)，系統(tǒng)單元排數(shù)為634。

4.2 運(yùn)行能耗對(duì)比分析

以文丘里除塵器[32]、濕式電除塵器[33]（以600 MW燃煤火電機(jī)組的濕式電除塵器為例）和液柱式GLCA除塵系統(tǒng)[19]的經(jīng)濟(jì)分析作為基礎(chǔ)，在非均勻降膜式GLCA除塵系統(tǒng)最高運(yùn)行操作點(diǎn)時(shí)，以系統(tǒng)比電耗為指標(biāo)，對(duì)比分析如圖7所示。

圖7中：a、b、c為非均勻降膜單槽實(shí)驗(yàn)氣液負(fù)荷性能操作線。a為液相負(fù)荷下限線，為實(shí)驗(yàn)所用流量計(jì)最小流量（對(duì)應(yīng)單槽流量為1.3×10-7m3/s）；b為液相負(fù)荷上限線，為實(shí)驗(yàn)系統(tǒng)液泛線；c為液膜波動(dòng)上限線，表示液體在氣流作用下不溢出限流槽的最大氣量。Ⅰ～Ⅳ分別代表設(shè)計(jì)處理任務(wù)下非均勻降膜式GLCA、濕式電除塵器、文丘里除塵器和液柱式GLCA的比電耗，其值分別為1.83×10-4、5.74×10-4、1.24×10-3和2.01×10-3(kW·h)/m3。同時(shí)在處理任務(wù)下，系統(tǒng)操作點(diǎn)處于設(shè)備穩(wěn)定操作區(qū)間內(nèi)，表明非均勻降膜式GLCA除塵系統(tǒng)具有良好的抗負(fù)荷波動(dòng)能力和穩(wěn)定性。

圖7 比電耗與系統(tǒng)氣液負(fù)荷性能Fig.7 Specific power consumption and gas-liquid load performance of the system

通過對(duì)比燃煤電廠電除塵器能效等級(jí)[21,34]可知，當(dāng)前操作條件下非均勻降膜式GLCA除塵系統(tǒng)比電耗與電除塵器1級(jí)能效等級(jí)相當(dāng)，屬于高效低能耗除塵設(shè)備，證明該系統(tǒng)具有一定經(jīng)濟(jì)可行性，且繼續(xù)降低液量可進(jìn)一步降低比電耗。

5 結(jié) 論

不同布膜角度的數(shù)值模擬結(jié)果表明，隨著布膜角度的減小，雖然系統(tǒng)單元排脫除效率逐漸降低，但系統(tǒng)水耗量亦隨之降低，對(duì)于特定的除塵任務(wù)，存在一個(gè)最優(yōu)的布膜角度使得系統(tǒng)水耗量最低。結(jié)合某氨酸法復(fù)合肥生產(chǎn)線尾氣數(shù)據(jù)，以比電耗為評(píng)價(jià)標(biāo)準(zhǔn)，可得出以下結(jié)論：

1）提出了一種非均勻降膜新方法，有效改善了原有液柱式GLCA除塵系統(tǒng)運(yùn)行能耗高的不足。

2）通過數(shù)值模擬，得到了非均勻降膜槽的開槽角度為70°時(shí)系統(tǒng)比電耗較優(yōu)，此時(shí)，達(dá)到80%質(zhì)量脫除效率所需的單元排數(shù)為634。

3）在設(shè)計(jì)處理任務(wù)下，非均勻降膜式GLCA除塵系統(tǒng)運(yùn)行比電耗為1.83×10-4(kW·h)/m3，相當(dāng)于燃煤電廠電除塵器的1級(jí)能效，驗(yàn)證了系統(tǒng)的經(jīng)濟(jì)可行性。