于宗民, 武桂芝, 黃明翔, 李利霞

(青島理工大學(xué) 環(huán)境與市政工程學(xué)院, 山東 青島 266000)

受密集型農(nóng)業(yè)活動(dòng)和工業(yè)活動(dòng)的影響，硝酸鹽氮成為地表水和地下水中最為廣泛的污染物之一[1-4]，硝酸鹽氮含量超標(biāo)，使供水質(zhì)量降低，還可能引發(fā)高鐵血紅蛋白癥、消化系統(tǒng)癌癥等一系列疾病，危害人類健康，部分水源地供水井因此停止供水，成為阻礙經(jīng)濟(jì)和社會(huì)發(fā)展的重要因素[5-8]。

在我國(guó)，大部分城市用水都依賴于地下水，傍河地下水水源地是一種開采地下水資源的重要水源地類型，它靠近河岸，主要依靠河水滲漏補(bǔ)給，對(duì)城市供水起著無可替代的作用，其安全性尤為重要，相較于其他區(qū)域，其地表水與地下水的水力聯(lián)系比較密切[9-10]。部分研究發(fā)現(xiàn)，硝酸鹽氮的遷移過程受地表水—地下水交互作用的影響十分顯著，且地表水—地下水作用帶(潛流帶)是硝酸鹽氮遷移轉(zhuǎn)化最為復(fù)雜的區(qū)域之一[11-13]，因此，亟需我們對(duì)它開展更為細(xì)致的研究。閆雅妮等[14]研究發(fā)現(xiàn)硝酸鹽氮在潛流帶的衰減方式主要包括：合成有機(jī)氮、反硝化及DNRA；李晶[15]通過室內(nèi)模擬土柱試驗(yàn)，發(fā)現(xiàn)不同深度土層對(duì)硝酸鹽氮的處理能力隨硝酸鹽氮濃度的增大而呈逐漸減小的趨勢(shì)；Liu等[16]研究發(fā)現(xiàn)：水力停留時(shí)間及地下水與地表水之間的交互作用，會(huì)對(duì)硝化作用、反硝化作用、DNRA的速率以及相應(yīng)的產(chǎn)物產(chǎn)生影響；Gutierrez等[17]對(duì)非飽和區(qū)與飽和區(qū)地下水水質(zhì)監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)進(jìn)行了分析，發(fā)現(xiàn)硝酸鹽濃度會(huì)隨著流速和土壤介質(zhì)滲透性的降低而降低。

多數(shù)研究把關(guān)注點(diǎn)放在硝酸鹽的衰減和轉(zhuǎn)化過程上，而對(duì)不同水力條件影響硝酸鹽氮遷移規(guī)律的研究較少。大沽河是青島市重要的水源地，通過對(duì)大沽河流域硝酸鹽氮污染現(xiàn)狀進(jìn)行調(diào)查，發(fā)現(xiàn)其地表水、地下水均受到了污染，其中地下水受污染程度最為嚴(yán)重，其硝酸鹽氮最大含量達(dá)到135.7 mg/L。

本試驗(yàn)從大沽河河床取沙樣，設(shè)計(jì)制作地表水—地下水相互補(bǔ)給及降雨模擬裝置，從水力學(xué)角度出發(fā)，通過室內(nèi)試驗(yàn)來研究地表水與地下水交互作用下傍河土壤硝酸鹽氮的遷移規(guī)律，以期為當(dāng)?shù)剞r(nóng)業(yè)管理和水資源保護(hù)提供科學(xué)指導(dǎo)。

1 試驗(yàn)材料與方法

1.1 試驗(yàn)裝置

試驗(yàn)裝置(圖1)由沙槽、水箱以及模擬降雨裝置組成，用來模擬地表水—地下水系統(tǒng)。沙槽長(zhǎng)120 cm、寬30 cm、高120 cm，左端模擬河流斷面，中部填充沙樣模擬傍河土壤，右端模擬地下水抽水井，中間由透水板材相隔，沙槽正面布設(shè)水分傳感器以確定入滲水流在包氣帶的遷移過程，背面布設(shè)測(cè)壓管來觀測(cè)沙槽內(nèi)的水位；左右兩個(gè)水箱分別與沙槽左右端形成連通器控制沙槽內(nèi)的水位，用來模擬地表水與地下水之間不同的水力坡度；上方裝置模擬降雨并可調(diào)節(jié)淋洗強(qiáng)度。

注：1為模擬降雨裝置，2為PVC板，3為水分傳感器孔，4為多孔隔板，5為取樣孔，6為出水水箱，7為排水管，8為供水水箱，9為閥門。

2018年3月12日，從大沽河中、下游兩處(馬軍寨村與賈疃村)河床中采集試驗(yàn)沙樣，經(jīng)顆粒級(jí)配后發(fā)現(xiàn)，中游沙樣顆粒較大，文中稱為“中沙”；下游顆粒較小，文中稱為“細(xì)沙”。經(jīng)檢測(cè)，試驗(yàn)沙樣的硝酸鹽氮含量極低，不影響試驗(yàn)結(jié)果。試驗(yàn)于2018年3月20日正式開始，共持續(xù)2個(gè)月。

1.2 試驗(yàn)方法

1.2.1 沙槽裝填與調(diào)試 將試驗(yàn)沙樣多次均勻的填入試驗(yàn)裝置中，每次裝填量按照沙子的干容重和含水量進(jìn)行計(jì)算，使試驗(yàn)沙樣接近自然狀態(tài)下的容重。

沙樣裝填完成后，從沙槽下方注水，對(duì)整個(gè)試驗(yàn)裝置進(jìn)行排氣，并控制不同水位進(jìn)行調(diào)試，確保試驗(yàn)系統(tǒng)與觀測(cè)系統(tǒng)正常工作。每次試驗(yàn)結(jié)束后更換沙樣并重復(fù)上述步驟。

1.2.2 純淋洗試驗(yàn) 在左右兩個(gè)水箱中注入外源活水并調(diào)整水箱高度，控制地表水和抽水井的水位均為50 cm；兩側(cè)水流通過透水板材進(jìn)入沙槽中部，最終從裝置下方流出。

將10 g硝酸鉀粉末溶解，加入到模擬降雨裝置中；打開模擬降雨裝置，對(duì)沙樣淋洗30 min，淋洗過程中，每隔30 s從地表水、抽水井及浸潤(rùn)面下方各取樣孔取水樣，檢測(cè)其硝酸鹽氮含量；淋洗結(jié)束1.5 h后取包氣帶沙樣檢測(cè)其硝酸鹽氮含量，根據(jù)不同試驗(yàn)條件將該試驗(yàn)分為4組，每組試驗(yàn)重復(fù)進(jìn)行3次，具體試驗(yàn)方案見表1。

表1 純淋洗試驗(yàn)方案

1.2.3 地表水補(bǔ)給地下水淋洗試驗(yàn) 沙槽中裝填試驗(yàn)效果較明顯的細(xì)沙[18]，在左右兩個(gè)水箱中注入外源活水并調(diào)整水箱高度，控制地表水水位100 cm不變，進(jìn)行4組試驗(yàn)，分別調(diào)節(jié)抽水井水位為0，30，50，70 cm，計(jì)算出各組水力坡度分別為1，0.7，0.5，0.3，用地表水—地下水縮寫和其水位差表示不同組別，即S-G100，S-G70，S-G50，S-G30。另設(shè)一個(gè)對(duì)照組，對(duì)照組在S-G50試驗(yàn)條件的基礎(chǔ)上將細(xì)沙改為中沙(用S-GM50表示)。

將10 g硝酸鉀粉末溶解，加入到模擬降雨裝置中；打開模擬降雨裝置，調(diào)節(jié)40 L/h的淋洗強(qiáng)度，對(duì)沙樣淋洗30 min，根據(jù)測(cè)壓管水位繪制浸潤(rùn)曲線，淋洗過程中，每隔30 s，從地表水、抽水井及浸潤(rùn)面下方各取樣孔取水樣，檢測(cè)其硝酸鹽氮含量；淋洗結(jié)束1.5 h后取包氣帶沙樣，檢測(cè)其硝酸鹽氮含量，每組試驗(yàn)重復(fù)進(jìn)行3次，根據(jù)數(shù)據(jù)繪制包氣帶硝酸鹽氮含量等濃度線。

1.2.4 地下水補(bǔ)給地表水淋洗試驗(yàn) 沙槽中裝填試驗(yàn)效果較明顯的細(xì)沙[18]，在左右兩個(gè)水箱中注入外源活水并調(diào)整水箱高度，控制抽水井水位80 cm不變，進(jìn)行兩組試驗(yàn)，分別調(diào)節(jié)抽水井水位為100，110 cm，計(jì)算出各組水力坡度分別為0.2，0.3，用地下水—地表水縮寫和其水位差表示不同組別，即G-S20，G-S30。

將10 g硝酸鉀粉末溶解，加入到模擬降雨裝置中；打開模擬降雨裝置，考慮到該試驗(yàn)?zāi)M的是春、冬季節(jié)的河流枯水期，此時(shí)降雨量較小，故調(diào)節(jié)為20 L/h的淋洗強(qiáng)度，對(duì)沙樣淋洗30 min，根據(jù)測(cè)壓管水位繪制浸潤(rùn)曲線，淋洗過程中，每隔30 s，從地表水、抽水井及浸潤(rùn)面下方各取樣孔取水樣，檢測(cè)其硝酸鹽氮含量，淋洗結(jié)束1.5 h后取包氣帶沙樣，檢測(cè)其硝酸鹽氮含量，每組試驗(yàn)重復(fù)進(jìn)行3次，根據(jù)數(shù)據(jù)繪制包氣帶硝酸鹽氮含量等濃度線。

2 結(jié)果與分析

2.1 純淋洗試驗(yàn)

如圖2所示，各組硝酸鹽氮含量整體隨著沙層深度的增加而減小，而B，D組淋洗強(qiáng)度較高，出現(xiàn)優(yōu)先流現(xiàn)象，導(dǎo)致10 cm深度沙層的硝酸鹽氮含量高于表層。

A，B，C，D這4組試驗(yàn)中表層沙的硝酸鹽氮平均含量分別為27.97，20.02，26.05，18.94 mg/kg，當(dāng)施用硝酸鹽氮含量相同且沙樣相同時(shí)，淋洗強(qiáng)度為20 L/h的組別(A，C)硝酸鹽氮在包氣帶表層累積量明顯大于淋洗強(qiáng)度為40 L/h的組別(B，D)；當(dāng)控制淋洗強(qiáng)度相同，硝酸鹽氮在細(xì)沙表層的累積量明顯高于中沙表層，而對(duì)比各組在30，50 cm深度沙層硝酸鹽氮平均含量，可以發(fā)現(xiàn)其大小順序與表層正好相反。

圖2 純淋洗試驗(yàn)不同深度沙層硝酸鹽氮含量平均值

A組硝酸鹽氮沒能進(jìn)入飽水帶，B，C，D這3組硝酸鹽氮遷移到飽水帶所用時(shí)間(圖3)與50 cm深度含水率開始上升的時(shí)間幾乎一致，可以認(rèn)為包氣帶內(nèi)入滲水流會(huì)伴隨硝酸鹽氮一起向下遷移，D組硝酸鹽氮遷移到飽水帶所用時(shí)間明顯小于B組和C組。

圖3 純淋洗試驗(yàn)硝酸鹽氮遷移到飽水帶和抽水井所用時(shí)間

2.2 地表水補(bǔ)給地下水試驗(yàn)

抽水井水位設(shè)為0 cm時(shí)(圖4A)，地表水與地下水出現(xiàn)脫節(jié)，在沙槽底部形成了一個(gè)懸掛的飽水帶，無法繪制連續(xù)的浸潤(rùn)曲線；S-GM50組的浸潤(rùn)曲線明顯比其他組彎曲程度更大，這是因?yàn)镾-GM50組沙樣顆粒較大，入滲水流的遷移速度較快[19]。

各組硝酸鹽氮積累量整體隨著沙層深度的增加而減小，抽水井水位上升，硝酸鹽氮在沙層的積累量逐漸增多，而從單個(gè)組別來看，沙槽左側(cè)(靠近地表水一側(cè))硝酸鹽氮含量高于右側(cè)(靠近抽水井一側(cè))。

對(duì)比圖4C、圖4E，S-G50組0，10，30，50 cm深度沙層硝酸鹽氮平均含量分別為22.26，21.78，15.49，11.89 mg/kg，而S-GM50組相應(yīng)深度沙層硝酸鹽氮平均含量分別為20.26，20.29，16.51，12.8 mg/kg，說明S-G50組硝酸鹽氮更容易積累在表層，而S-GM50組硝酸鹽氮更容易向下遷移。

地表水補(bǔ)給地下水試驗(yàn)中各組硝酸鹽氮進(jìn)入飽水帶所用時(shí)間均小于純淋洗試驗(yàn)(圖3，圖5)，這主要是因?yàn)榧兞芟丛囼?yàn)各組地下水水位為50 cm，硝酸鹽氮向下遷移70 cm才能進(jìn)入飽水帶，地下水補(bǔ)給地表水試驗(yàn)中沙槽左側(cè)的水位升高，硝酸鹽氮在包氣帶中遷移很短的距離就可以進(jìn)入飽水帶，S-G70組、S-G50組和S-G30這3組幾乎同時(shí)在左側(cè)取樣口檢測(cè)到硝酸鹽氮進(jìn)入飽水帶。由此可知，當(dāng)?shù)乇硭a(bǔ)給地下水時(shí)，硝酸鹽氮進(jìn)入飽水帶所用時(shí)間主要由地表水水位決定。

圖5 地表水補(bǔ)給地下水試驗(yàn)硝酸鹽氮遷移到飽水帶和抽水井所用時(shí)間

S-G70組硝酸鹽氮用了30.5 min遷移到抽水井，而右側(cè)50 cm深度的沙層55 min時(shí)含水率才開始上升(圖6，左側(cè)傳感器自上而下為1，3，5號(hào)；右側(cè)為2，4，6號(hào))，因此可以推斷，抽水井中檢測(cè)到的硝酸鹽氮是從沙槽左側(cè)的飽水帶中運(yùn)移而來。硝酸鹽氮遷移至抽水井所用時(shí)間為22 min，可以計(jì)算出S-G70組硝酸鹽氮在飽水帶中的遷移時(shí)間為8.5 min，據(jù)此可繪制S-G70組的硝酸鹽氮遷移過程示意圖(圖7)。

用相同方法分析可得：S-G50組硝酸鹽氮在飽水帶中的遷移時(shí)間為15 min；S-GM50組遷移時(shí)間為6.5 min。S-G100組地表水與地下水脫節(jié)，包氣帶變厚，硝酸鹽氮被截留在包氣帶內(nèi)(圖4A)，所以未在飽水帶和抽水井中檢測(cè)到硝酸鹽氮。

2.3 地下水補(bǔ)給地表水試驗(yàn)

對(duì)比G-S20組與G-S30組(圖8)，兩組試驗(yàn)各沙層的硝酸鹽氮累積量相差較小。這主要是由于兩組試驗(yàn)整體水位都較高且抽水井水位變化不大，所以硝酸鹽氮在包氣帶的遷移速度和硝酸鹽氮在包氣帶中的停留時(shí)間的變化程度較小。兩組試驗(yàn)硝酸鹽氮含量等濃度線表層稀疏且不規(guī)律，分析認(rèn)為試驗(yàn)淋洗強(qiáng)度大且淋洗到表層的硝酸鹽氮可能不均勻，加上試驗(yàn)沙樣表層較松散、顆粒較大，導(dǎo)致優(yōu)先流現(xiàn)象明顯，部分硝酸鹽氮不經(jīng)過常規(guī)滲透，而是隨水流快速穿過表層，直接運(yùn)移至一定深度[20-22]，所以出現(xiàn)10 cm深度的硝酸鹽氮含量反而高于上層的現(xiàn)象。在圖2、圖4和上述對(duì)S-G50組和S-GM50組的對(duì)比分析中也能發(fā)現(xiàn)該現(xiàn)象。

圖6 S-G70組體積含水率

圖7 S-G70組硝酸鹽氮遷移過程示意圖

而將圖8中地下水補(bǔ)給地表水試驗(yàn)的硝酸鹽氮數(shù)據(jù)與純淋洗試驗(yàn)和地表水補(bǔ)給地下水試驗(yàn)(圖2，圖4)相比，發(fā)現(xiàn)相同深度中，地下水補(bǔ)給地表水試驗(yàn)沙層中累積的硝酸鹽氮含量最多。與A組相比，G-S20組與G-S30組在表層的硝酸鹽氮累積量平均值分別增加了67.5%，66.9%；在30 cm沙層的硝酸鹽氮累積量平均值分別增加了95.7%，80.9%。這主要由于G-S20組與G-S30組包氣帶中含水率很高，硝酸鹽氮在包氣帶中遷移速度慢，且更容易在沙層中累積[23-24]。

由圖9可知，G-S20組與G-S30組中硝酸鹽氮進(jìn)入飽水帶所需時(shí)間為14，15 min，比純淋洗試驗(yàn)和地表水補(bǔ)給地下水試驗(yàn)中各組硝酸鹽氮進(jìn)入飽水帶所用時(shí)間都短，這是因?yàn)镚-S20組與G-S30組沙槽右側(cè)地下水水位高，入滲水流及硝酸鹽氮可以更快地進(jìn)入飽水帶；而這兩組硝酸鹽氮從右側(cè)飽水帶檢測(cè)到硝酸鹽氮開始計(jì)，分別用了19，20 min才在地表水中檢測(cè)到硝酸鹽氮，比其他組從飽水帶到抽水井時(shí)間都長(zhǎng)。分析認(rèn)為，一方面，靠近地表水一側(cè)的硝酸鹽氮在包氣帶中運(yùn)移距離長(zhǎng)，運(yùn)移速度慢；另一方面靠近抽水井一側(cè)的硝酸鹽氮由于地下水—地表水之間的水力坡度小，在飽水帶中的運(yùn)移速度也較慢[14-15,24]。

圖8 地下水補(bǔ)給地表水試驗(yàn)浸潤(rùn)曲線及硝酸鹽氮含量等濃度線

圖9 地下水補(bǔ)給地表水試驗(yàn)硝酸鹽氮遷移到飽水帶和地表水所用時(shí)間

3 討 論

本文從水力學(xué)角度出發(fā)，通過模擬試驗(yàn)來探究河流汛期和枯水期(不同補(bǔ)給方式)地表水—地下水交互作用下硝酸鹽氮的遷移規(guī)律。

純淋洗試驗(yàn)中，中沙介質(zhì)中淋洗強(qiáng)度由20 L/h增大到40 L/h，硝酸鹽氮在包氣帶中遷移速度增大約92%，而將中沙改為細(xì)沙，淋洗強(qiáng)度控制在20 L/h，硝酸鹽氮在包氣帶中遷移速度約減小90%，淋洗強(qiáng)度與沙樣顆粒越小，硝酸鹽的遷移速度越慢，在表層沙中的累積越明顯；在30 cm以下深層中，累積量則與表層沙中呈現(xiàn)相反規(guī)律，這與MODFLOW模擬[25]和謝婷[26]的研究結(jié)果大致相同，李晶[15]也發(fā)現(xiàn)不同土質(zhì)截留硝酸鹽氮能力都較弱。

地表水與地下水相互補(bǔ)給試驗(yàn)中，不同深度沙層硝酸鹽氮累積量均高于純淋洗試驗(yàn)，且靠近補(bǔ)給一側(cè)的硝酸鹽累積量高于被補(bǔ)給一側(cè)，這是由于沙槽內(nèi)的含水率上升，硝酸鹽氮遷移速度變慢，更容易累積，這與Alexander等[27]在阿肯色河、蒂姆帕斯河和楊帆等[23]在大沽河研究中發(fā)現(xiàn)的規(guī)律一致。通過對(duì)不同深度沙層硝酸鹽氮含量的檢測(cè)，發(fā)現(xiàn)細(xì)沙組硝酸鹽氮更容易積累在表層，而中沙組硝酸鹽氮更容易向下遷移，這與純淋洗試驗(yàn)得到的結(jié)論相同；地表水補(bǔ)給地下水試驗(yàn)中，補(bǔ)給水力坡度為0.5時(shí)，硝酸鹽氮在細(xì)沙飽水帶中遷移速度約為5.3 cm/min，水力坡度變?yōu)?.7時(shí)，遷移速度約為9.4 cm/min；補(bǔ)給水力坡度為0.5時(shí)，硝酸鹽氮在中沙飽水帶的遷移速度約為12.3 cm/min，水力坡度和沙樣顆粒越大，地表水對(duì)地下水的補(bǔ)給速度越快，硝酸鹽的遷移速度也越快[28-30]；在地下水補(bǔ)給地表水試驗(yàn)中，硝酸鹽在飽水帶中的遷移速度沒有量化。本試驗(yàn)沒有考慮硝酸鹽氮的轉(zhuǎn)化，計(jì)時(shí)方法較粗糙，一定程度上增加了試驗(yàn)誤差。

4 結(jié) 論

(1) 硝酸鹽氮隨著入滲水流在包氣帶內(nèi)遷移，淋洗強(qiáng)度越大、沙樣顆粒越大，硝酸鹽氮遷移速度越快，遷移深度越深；反之，硝酸鹽氮越容易在表層累積。

(2) 地表水或地下水水位升高時(shí)，沙槽內(nèi)的含水率上升，這會(huì)導(dǎo)致入滲水流向下遷移速度變慢，硝酸鹽氮更容易累積，反之則相反；地表水與地下水中補(bǔ)給方的水位越高，硝酸鹽氮遷移到飽水帶所用的時(shí)間越短。

(3) 水力坡度與沙樣顆粒越大，硝酸鹽氮在飽水帶中的遷移速度越快。

(4) 當(dāng)?shù)乇硭c地下水出現(xiàn)脫節(jié)時(shí)，包氣帶變厚，硝酸鹽氮遷移至飽水帶的時(shí)間增長(zhǎng)。