趙寶剛,張夏彬,昝逢宇,胡曉康,潘 婷,劉 敏 (安徽師范大學(xué)生態(tài)與環(huán)境學(xué)院,安徽 蕪湖 241000)

沉積物是湖泊生態(tài)系統(tǒng)中氮素的重要“源”和“匯”[1],沉積物中不同形態(tài)氮在湖泊生態(tài)系統(tǒng)中扮演著重要角色,它們的地球化學(xué)行為存在差異[2],并非所有形態(tài)氮都參與湖泊氮素生物地球化學(xué)循環(huán)[3].沉積物中的氮以不同的物理化學(xué)方式結(jié)合,這些不同結(jié)合的牢固程度直接影響著不同形態(tài)氮生物地球化學(xué)行為和在氮循環(huán)中所起的作用[4].研究表明,沉積物中的氮在加速水體富營(yíng)養(yǎng)化進(jìn)程方面可根據(jù)沉積物中不同氮形態(tài)組分進(jìn)行更有效的評(píng)估[3].

宋金明等[4]和馬紅波等[5]等根據(jù)氮形態(tài)與沉積物結(jié)合程度的不同,將沉積物中總氮分為離子交換態(tài)氮、弱酸可浸取態(tài)氮、強(qiáng)堿浸取態(tài)氮、強(qiáng)氧化劑浸取態(tài)氮這四類(lèi)可轉(zhuǎn)化態(tài)氮和非轉(zhuǎn)化態(tài)氮.近年來(lái),多數(shù)學(xué)者將這種分級(jí)方法應(yīng)用到沉積物氮素研究中,呂曉霞等[2]研究發(fā)現(xiàn)氮無(wú)論以什么形態(tài)存在,只有進(jìn)入上覆水轉(zhuǎn)化為無(wú)機(jī)形式的時(shí)候,才易顯現(xiàn)其生態(tài)學(xué)功能;王圣瑞課題組[6-8]研究發(fā)現(xiàn)IEF-N 最易從沉積物中釋放,隨著沉積物顆粒由細(xì)到粗,可轉(zhuǎn)化態(tài)氮含量逐漸增加,有機(jī)物質(zhì)可通過(guò)礦化分解釋放氮素來(lái)改變各可轉(zhuǎn)化態(tài)氮含量組成;趙海超等[9]研究表明沉積物中氮素含有較高質(zhì)量分?jǐn)?shù)和高占比的生物可利用氮(WAEF-N)可增大氮素的釋放風(fēng)險(xiǎn).王育來(lái)等[10]研究發(fā)現(xiàn)沉積物中TTN 對(duì)上覆水氮(尤其是 DON)含量影響較大;韓年等[11]研究發(fā)現(xiàn)外源添加鐵、硫元素通過(guò)改變沉積物及上覆水體中的氧化還原環(huán)境、pH 值、微生物活性等來(lái)影響可轉(zhuǎn)化態(tài)的遷移轉(zhuǎn)化,且添加有機(jī)質(zhì)能夠促進(jìn)SOEF-N 向SAEF-N,WAEF-N 及IEF-N 轉(zhuǎn)化;吳勝利等[12]研究表明水位抬升可增加沉積物氮形態(tài)組分釋放風(fēng)險(xiǎn).因此研究湖泊沉積物不同形態(tài)氮的分布特征及其影響因素對(duì)于揭示湖泊沉積物氮的生物地球化學(xué)循環(huán)過(guò)程具有重要作用.

陽(yáng)澄湖、滆湖、駱馬湖及高郵湖是東部平原四個(gè)典型的淺水湖泊.陽(yáng)澄湖和滆湖位于蘇南區(qū)域,駱馬湖和高郵湖靠近蘇北區(qū)域.蘇南地區(qū)屬江蘇經(jīng)濟(jì)最發(fā)達(dá)的地區(qū),其地區(qū)湖群具有岸邊平緩,水位變化緩漲緩落,富營(yíng)養(yǎng)營(yíng)養(yǎng)化狀態(tài)空間差異性強(qiáng)的特點(diǎn)[13],且湖水污染成因相對(duì)較復(fù)雜,主要受鄉(xiāng)鎮(zhèn)生活和工農(nóng)業(yè)生產(chǎn)高污染負(fù)荷的氮磷排放影響.蘇北部湖泊多為過(guò)水性湖泊,易受到城市和河道的高濃度污水團(tuán)脈沖式入湖的影響[14].近年來(lái),由于經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展以及資源不合理的開(kāi)發(fā)利用等原因,導(dǎo)致這些湖泊湖面日益縮小、河床淤積、生態(tài)功能受損及水質(zhì)污染嚴(yán)重.國(guó)內(nèi)學(xué)者針對(duì)這四個(gè)湖泊的研究主要集中在水體和沉積物中營(yíng)養(yǎng)鹽的空間分布和污染評(píng)價(jià)方面[15-18],對(duì)于沉積物中的氮形態(tài)缺乏系統(tǒng)的研究.本文采用分級(jí)浸取分離方法對(duì)沉積物氮進(jìn)行分級(jí)提取,研究東部平原四個(gè)不同流域特征、生態(tài)結(jié)構(gòu)、污染程度的湖泊沉積物中氮形態(tài)分布特征,分析不同形態(tài)氮與其他指標(biāo)之間的關(guān)系,探討影響湖泊沉積物氮形態(tài)分布的各類(lèi)因素.

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)域概況

四個(gè)湖泊基本狀況見(jiàn)表1.

表1 四個(gè)湖泊基本概況[15,18-26]Table 1 General situation of four lakes

1.2 樣品采集與預(yù)處理

于2015 年2 月,在四個(gè)湖泊各設(shè)5 個(gè)采樣點(diǎn),采樣點(diǎn)具體位置如圖1 所示.現(xiàn)場(chǎng)用彼得森采泥器采集表層10cm 沉積物,采集的樣品混合均勻后立即裝入封口塑料袋中,置于保溫箱中帶回實(shí)驗(yàn)室.樣品經(jīng)冷凍干燥機(jī)干燥后,去除雜質(zhì),研磨過(guò)100 目篩,保存?zhèn)溆?

1.3 樣品的測(cè)定方法

pH 值采用電極法測(cè)定;總氮(TN)采用過(guò)硫酸鉀氧化法測(cè)定;總磷(TP)采用鉬酸鹽分光光度法;總有機(jī)碳(TOC)利用直接加熱重鉻酸鉀滴定法測(cè)定;粒度通過(guò)前處理后貝克曼COULTER LS230激光粒度分析儀測(cè)定.

沉積物氮形態(tài)采用分級(jí)浸取分離的方法測(cè)定,具體流程如圖2 所示[5,7].

圖1 各湖泊表層沉積物采樣點(diǎn)位置Fig.1 Sampling sites of surface sediments in four lakes

圖2 表層沉積物各形態(tài)氮分級(jí)浸取示意Fig.2 Sequential extraction process of nitrogen in surface sediments

四種浸取態(tài)氮中前3 種形態(tài)為可轉(zhuǎn)化態(tài)無(wú)機(jī)氮,強(qiáng)氧化劑浸取態(tài)氮(SOEF-N)主要為可轉(zhuǎn)化態(tài)有機(jī)氮,ω(TTN) = ω(IEF-N) + ω(WAEF-N) +ω(SAEF- N)+ ω(SOEF-N).在每一級(jí)浸提液中,氨氮(NH4+-N)采用納氏試劑分光光度法測(cè)定,硝酸鹽氮(NO3--N)采用紫外分光光度法測(cè)定,亞硝酸鹽氮(NO2--N)用萘乙二胺分光光度法測(cè)定,每一級(jí)提取液中可轉(zhuǎn)化態(tài)氮含量為NO3--N、NH4+-N、-N 含量之和.

1.4 數(shù)據(jù)分析及質(zhì)量控制

所有樣品均進(jìn)行3 次平行測(cè)定,實(shí)驗(yàn)結(jié)果均以3次平行測(cè)定值的均值表示,3 次分析結(jié)果的誤差范圍控制在5%以?xún)?nèi).實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)采用Office 2010、ArcGis 10.2、SPSS 26 軟件進(jìn)行作圖、統(tǒng)計(jì)分析等.

2 結(jié)果與討論

2.1 不同湖泊表層沉積物基本理化性

四個(gè)湖泊表層沉積物各理化性質(zhì)存在不同程度的差異.如表2 所示,四個(gè)湖泊總體呈中性偏弱堿性;沉積物中TOC 含量大小表現(xiàn)為滆湖＞陽(yáng)澄湖＞駱馬湖＞高郵湖;沉積物中TOC 的最高值和最低值均出現(xiàn)在駱馬湖.四個(gè)湖泊中,駱馬湖中TOC 的空間變異最大.沉積物中TP 含量大小為滆湖＞陽(yáng)澄湖＞高郵湖＞駱馬湖.位于滆湖北部的GH1、GH4 和GH5 采樣點(diǎn)的TP 含量均高于900mg/kg,且在所有采樣點(diǎn)中最高,這主要與北部上游洮滆水系的工農(nóng)業(yè)污染、城鎮(zhèn)生活污水排放及水產(chǎn)養(yǎng)殖有關(guān)[27].位于駱馬湖的LMH1 和LMH3 的TP 含量均小于400mg/kg,可能是該兩處靠近駱馬湖東部出水口附近,上游來(lái)水中的含磷物質(zhì)由于水體自?xún)舳鴾p少.湖東部菹草分布廣泛[28],菹草能利用沉積物中易被生物利用的磷,從而減少沉積物TP 含量[21].

滆湖、陽(yáng)澄湖和高郵湖三個(gè)湖泊細(xì)顆粒物所占的比例均較高,不同營(yíng)養(yǎng)程度的湖泊粒度分布存在一定差異,粒徑較小越容易吸附營(yíng)養(yǎng)鹽[29].

表2 沉積物的一般理化性質(zhì)Table 2 General chemical characteristics in sediments

2.2 沉積物中TN、TTN、NTN 含量及分布特征

2.2.1 TN 含量及分布 四個(gè)湖泊沉積物TN 空間分布如圖3 所示,駱馬湖表現(xiàn)為由西部向東部逐漸遞減趨勢(shì),大致與湖水流向一致;高郵湖表現(xiàn)為東部高于北部,高于其他區(qū)域;滆湖表現(xiàn)為東北、西南部高,中間低;陽(yáng)澄湖則總體表現(xiàn)為東部＞中湖＞西湖的趨勢(shì).

如表3 所示,四個(gè)湖泊沉積物TN 平均含量均高于蠡湖沉積物(1417.97mg/kg)[30],總體上TN 含量表現(xiàn)為滆湖＞陽(yáng)澄湖＞駱馬湖＞高郵湖,滆湖和陽(yáng)澄湖位于經(jīng)濟(jì)相對(duì)發(fā)達(dá)的蘇南地區(qū),滆湖入湖河流水質(zhì)較差,入湖河流是滆湖主要污染源[31],加上早期湖面高達(dá)80%的水草覆蓋率及部分未被魚(yú)類(lèi)等攝食外加投入的水草,沉積腐爛在湖底,加重滆湖沉積物營(yíng)養(yǎng)鹽負(fù)荷[32].陽(yáng)澄湖眾多的水產(chǎn)養(yǎng)殖,圍網(wǎng)區(qū)中由于未食的部分餌料和魚(yú)、蟹排泄物沉積到水體底層,使得沉積物氮素增加[15];高郵湖和駱馬湖位于蘇北地區(qū),經(jīng)濟(jì)發(fā)展不如蘇南發(fā)達(dá),雖然受到城市和河道的高濃度污水團(tuán)脈沖式入湖的影響,但由于高強(qiáng)度的水質(zhì)交換,不利于氮素的積累.TN 變異系數(shù)大小可知(表3),TN 空間變化大小為駱馬湖＞高郵湖＞陽(yáng)澄湖＞滆湖.駱馬湖中TN 空間變異最大,是由于駱馬湖作為航運(yùn)通道且有大量的采砂活動(dòng),對(duì)沉積物擾動(dòng)較大.

圖3 表層沉積物中總氮、可轉(zhuǎn)化態(tài)氮、非轉(zhuǎn)化態(tài)氮空間分布Fig.3 The spatial distribution of TN、TTN、NTN in surface sediments

表3 表層沉積物中總氮、可轉(zhuǎn)化態(tài)氮、非轉(zhuǎn)化態(tài)氮含量Table 3 The concentration of TN、TTN、NTN in surface sediments

2.2.2 TTN 的含量及分布 可轉(zhuǎn)化態(tài)氮(TTN)是沉積物氮中真正能參與循環(huán)的部分,在沉積環(huán)境發(fā)生變化時(shí)可以釋放并重新參與循環(huán).TTN與TN表現(xiàn)出極顯著相關(guān)性(r=0.71,P＜0.01),說(shuō)明導(dǎo)致這種分布特征的原因可能與TN 類(lèi)似.

如表3 所示,駱馬湖、高郵湖、滆湖和陽(yáng)澄湖四個(gè)湖泊表層沉積物中,TTN 含量大小順序是滆湖＞陽(yáng)澄湖＞駱馬湖＞高郵湖.四個(gè)湖泊中駱馬湖的空間變異最大,這表明駱馬湖沉積物中組成TTN 的氮素來(lái)源組成可能更復(fù)雜或是受更復(fù)雜的人為影響.TTN是TN 的主要組成部分,在TN 中占比大小為滆湖＞陽(yáng)澄湖＞高郵湖＞駱馬湖,表明四個(gè)湖泊中,滆湖表層沉積物中氮素釋放風(fēng)險(xiǎn)最大,而駱馬湖中的氮素釋放風(fēng)險(xiǎn)相對(duì)較小.TTN在TN中的平均占比超過(guò)50%,但就駱馬湖來(lái)看,可能由于高強(qiáng)度的水質(zhì)交換及不合理采砂作業(yè)的原因,使得湖中沉積物氮素組成發(fā)生變化(其中LMH2、LMH4 和LMH5 中TTN 占TN的比例均在45%以下).

2.2.3 NTN 含量及分布 非轉(zhuǎn)化態(tài)氮(NTN)與TN表現(xiàn)出極顯著相關(guān)性(r=0.84,P＜0.01),NTN 表現(xiàn)出與TN 相似的空間分布特征.

如表3 所示,駱馬湖、高郵湖、滆湖和陽(yáng)澄湖四個(gè)湖泊表層沉積物中 NTN 含量大小順序是駱馬湖＞陽(yáng)澄湖＞滆湖＞高郵湖.NTN 在TN 中占比大小順序是駱馬湖＞高郵湖＞陽(yáng)澄湖＞滆湖.四個(gè)湖泊沉積物NTN 空間變異為駱馬湖最高,陽(yáng)澄湖最低.駱馬湖上游三個(gè)采樣點(diǎn)氮素均以NTN 為優(yōu)勢(shì)態(tài),偏下游處TTN 則變?yōu)閮?yōu)勢(shì)態(tài).NTN 在TN 中所占比例低于TTN,這可能與四個(gè)湖泊均生長(zhǎng)著不同程度的沉水植物及藻類(lèi)有關(guān).滆湖在上世紀(jì)八九十年代,沉水植物覆蓋率達(dá)到全湖的80%[32],滆湖浮游植物豐度在530×104～4200×104cells/L 之 間, 均 值 為 2918×104cells,遠(yuǎn) 遠(yuǎn) 高 于 駱 馬 湖 在 在 260×104～510×104cells/L 之間,均值為379×104cells/L 的浮游植物豐度[33].陽(yáng)澄湖光浮游藻類(lèi)就有219 種,藻類(lèi)夏季總量最高可達(dá)6666×104個(gè)/L,秋季最低,總量也有305×104個(gè)/L,水生植物數(shù)量和種類(lèi)更是大于駱馬湖[34].高郵湖中的沉水植物則是大型水生植物的主要生活型,菹草是沉水植物的優(yōu)勢(shì)種.而菹草分布幾乎遍及全湖[35],駱馬湖本身水生植物數(shù)量不多,且由于湖區(qū)圍網(wǎng)養(yǎng)殖、采砂等人類(lèi)活動(dòng)共同影響,使得水生生物種類(lèi)及數(shù)量減少.而水華死亡期間藻類(lèi)的分解,這可能導(dǎo)致易于釋放的TTN 含量較高[36],因此沉積物中NTN 含量相對(duì)較低.

2.3 沉積物中不同形態(tài)可轉(zhuǎn)化態(tài)氮的分布特征

四個(gè)湖泊沉積物中各形態(tài)可轉(zhuǎn)化態(tài)氮空間分布如圖4 所示.IEF-N 和SOEF-N 均表現(xiàn)出與TN 相似的空間分布特征,即滆湖＞陽(yáng)澄湖＞駱馬湖＞高郵湖,同時(shí)也與TN 表現(xiàn)出極顯著相關(guān)性(r=0.77,r=0.82,P＜0.01).SAEF-N 在滆湖、陽(yáng)澄湖和駱馬湖中的分布特征與TN 相似;在高郵湖中的分布與TN 不同,表現(xiàn)為北部最高.WAEF-N 在駱馬湖中表現(xiàn)為南部最高,東部最低;高郵湖中呈現(xiàn)出出西部向東北部遞減趨勢(shì);滆湖表現(xiàn)北部最高,東部最低;陽(yáng)澄湖中WAEF-N 與其他形式的氮類(lèi)似,表現(xiàn)為東部＞中部＞西部.

圖4 表層沉積物中不同形態(tài)可轉(zhuǎn)化態(tài)氮的空間分布Fig.4 The spatial distribution of different forms of transferable nitrogen in surface sediments

表4 表層沉積物中不同形態(tài)可轉(zhuǎn)化態(tài)氮的含量Table 4 The concentration of different forms of transferable nitrogen in surface sediments

各氮形態(tài)含量大小在駱馬湖、高郵湖和滆湖中表現(xiàn)為SOEF-N＞W(wǎng)AEF-N＞SAEF-N＞IEF-N,這與怒江、瀾江沉積物中研究結(jié)果一致[37].陽(yáng)澄湖則為SOEF-N＞SAEF-N＞W(wǎng)AEFN-N＞IEF-N.四個(gè)湖泊中SOEF-N 的含量和占TN 的比例最高,而IEF-N 的最低(表4).SOEF-N 的釋放能力雖然是4 種可轉(zhuǎn)化態(tài)氮是最弱的,但是較高的含量也會(huì)增加其釋放的風(fēng)險(xiǎn).IEF-N 作為沉積物-上覆水交換的主要氮形態(tài),低IEF-N 濃度表明這四個(gè)湖泊沉積物氮交換量相對(duì)較小.

2.3.1 離子交換態(tài)氮 離子交換態(tài)氮(IEF-N)是可轉(zhuǎn)化態(tài)氮的主要釋放形式,結(jié)合能力最弱,也是最容易釋放和參與氮循環(huán)的形態(tài)[9].四個(gè)湖泊沉積物中IEF-N 含量大小順序是滆湖＞陽(yáng)澄湖＞駱馬湖＞高郵湖.空間變異大小為駱馬湖＞陽(yáng)澄湖＞高郵湖＞滆湖(表4).蘇南區(qū)域的滆湖和陽(yáng)澄湖中IEF-N 在TN 中的占比略高于蘇北區(qū)域的高郵湖和駱馬湖.滆湖表層沉積物的IEF-N 含量及在TN 中占比均最高,這可能是因?yàn)闇韬练e物中TOC 含量總體最高,一方面TOC 在表層沉積物中礦化產(chǎn)生NH4-N,作為吸附NH4-N的源;另一方面,沉積物中TOC礦化降解能為NH4-N 吸附提供吸附位點(diǎn)[5].同時(shí)也有研究表明,高有機(jī)質(zhì)的沉積物吸附位點(diǎn)多,可以吸附更多的IEF-N[38].

2.3.2 弱酸可浸取態(tài)氮 弱酸可浸取態(tài)氮(WAEFN)為溶解性有機(jī)物結(jié)合的有機(jī)氮和碳酸鹽結(jié)合的無(wú)機(jī)氮,是釋放能力稍低于IEF-N 的一種氮形態(tài),其結(jié)合能力相當(dāng)于碳酸鹽的結(jié)合能力[39].四個(gè)湖泊沉積物中WAEF-N 含量大小順序?yàn)闇韬娟?yáng)澄湖＞高郵湖＞駱馬湖,在TN 中占比大小順序?yàn)闇韬靖哙]湖＞駱馬湖＞陽(yáng)澄湖.空間變異大小為滆湖＞陽(yáng)澄湖＞駱馬湖＞高郵湖(表4).研究表明,洱海表層沉積物中生物可利用氮(WAEF-N)含量為91～210mg/kg,且具有較高的氮釋放風(fēng)險(xiǎn)[9],而駱馬湖、陽(yáng)澄湖、高郵湖和滆湖的WAEF-N 均高于洱海,說(shuō)明這四個(gè)湖泊沉積物中氮的釋放風(fēng)險(xiǎn)均更高于洱海.

2.3.3 強(qiáng)堿可浸取態(tài)氮 強(qiáng)堿可浸取態(tài)氮(SAEF-N),是沉積物中與鐵錳氧化物結(jié)合的那部分氮,它的含量主要受氧化還原環(huán)境的影響,也是無(wú)機(jī)氮的主要存在形式[9].四個(gè)湖泊表層沉積物中SAEF-N 含量和在TN 中的占比大小順序?yàn)殛?yáng)澄湖＞滆湖＞高郵湖＞駱馬湖,空間分布變異大小順序?yàn)轳橊R湖＞高郵湖＞陽(yáng)澄湖＞滆湖(表4).沉積物中有機(jī)質(zhì)在被微生物的降解過(guò)程中消耗大量氧,導(dǎo)致沉積物氧化還原電位降低,沉積物處于缺氧或厭氧狀態(tài)[40],沉積物形成一個(gè)還原性環(huán)境,而還原性環(huán)境將有利于鐵錳氧化態(tài)氮的釋放,氧化環(huán)境將利于它的穩(wěn)定存在[40].陽(yáng)澄湖和滆湖的SAEF-N 含量高于高郵湖和駱馬湖,TOC 含量也高于高郵湖和駱馬湖,說(shuō)明在高郵湖和駱馬湖有機(jī)質(zhì)氧化的過(guò)程中釋放出了更多的氮;同時(shí)TOC 與SAEF-N 也表現(xiàn)出極顯著的相關(guān)性(r=0.63,P＜0.01),這也說(shuō)明高有機(jī)質(zhì)有利于SAEF-N 的保存.

2.3.4 強(qiáng)氧化劑可浸取態(tài)氮 強(qiáng)氧化劑可浸取態(tài)氮(SOEF-N)主要是沉積物以有機(jī)物形式存在的那部分氮,也是可轉(zhuǎn)化態(tài)氮中最難釋放的氮形態(tài)[41].四個(gè)湖泊表層沉積物中SOEF-N 含量大小為滆湖＞陽(yáng)澄湖＞駱馬湖＞高郵湖,在TN 中占比大小順序?yàn)殛?yáng)澄湖＞滆湖＞高郵湖＞駱馬湖.空間分布變異大小為駱馬湖＞高郵湖＞陽(yáng)澄湖＞滆湖.SOEF-N 主要為有機(jī)形態(tài)氮,它與TOC 具有相似的成巖機(jī)制和轉(zhuǎn)移轉(zhuǎn)化過(guò)程[42].這是四個(gè)湖泊沉積物中SOEF-N 含量大小分布與TOC 的含量大小分布一致的原因,相關(guān)分析也表明二者之間呈極顯著相關(guān)關(guān)系(r=0.86,P＜0.01);同時(shí),滆湖、陽(yáng)澄湖和高郵湖的SOEF-N 在TN 中所占比值大小均高于駱馬湖,這可能與三個(gè)湖泊表層沉積物細(xì)顆粒含量均高于駱馬湖有關(guān),因?yàn)榧?xì)顆粒沉積物堆積緊密,已形成不透氣的厭氧環(huán)境,微生物分解礦化相對(duì)減弱,從而造成細(xì)粒度沉積物的SOEF-N 含量相對(duì)較高[42].

2.4 沉積物氮形態(tài)影響因素分析

沉積物中不同形態(tài)氮與理化性質(zhì)指標(biāo)的相關(guān)性系數(shù)如表5 所示,各形態(tài)氮與TN 的相關(guān)性大小分 別 為 NTN＞SOEF-N＞IEF-N＞TTN＞SAEF-N＞W(wǎng)AEF-N,反映了各形態(tài)氮與TN 變化趨勢(shì)的一致性.IEF-N 與TN 表現(xiàn)出極顯著相關(guān)性,表明IEF-N的變化趨勢(shì)與TN 類(lèi)似,TN 含量可在一定程度上反映湖泊內(nèi)源污染釋放的高低.沉積物中 TTN、IEF-N、SAEF-N、SOEF-N 及WAEF-N 與TP 均表現(xiàn)出極顯著或顯著正相關(guān),說(shuō)明它們與TP 有相似的來(lái)源,而磷的輸入對(duì)NTN 的影響不大.沉積物中TOC 與IEF-N、SAEF-N、SOEF-N 及NTN 均表現(xiàn)出極顯著正相關(guān)性,而與WEAF-N 相關(guān)性不顯著,可能是由于沉積物有機(jī)質(zhì)中的腐質(zhì)酸能吸附較多的氮元素,對(duì)氮素的分布具有較大的影響;NTN 與pH值呈現(xiàn)極顯著負(fù)相關(guān)性,表明堿性環(huán)境不利于NTN的埋藏沉積.沉積物中的C/N,可以有效地指示有機(jī)質(zhì)的來(lái)源[29],四個(gè)湖泊沉積物中IEF-N、WAEF-N、SAEF-N 及SOEF-N 均和C/N 呈顯著或極顯著正相關(guān)關(guān)系,這說(shuō)明沉積物中氮形態(tài)受不同來(lái)源的影響,如浮游植物、大型水生維管束植物等可間接的利用沉積物中的氮素,也可以通過(guò)死亡后腐爛釋放氮素,浮游植物吸收氮的25%～41%可以溶解性有機(jī)氮形態(tài)釋放到水體[43],進(jìn)而沉積下來(lái).微生物和浮游動(dòng)物等代謝中間產(chǎn)物也是有機(jī)形態(tài)氮的一個(gè)來(lái)源.沉積物中的可轉(zhuǎn)化態(tài)氮與粒徑分布相關(guān)性不顯著,但I(xiàn)EF-N、SAEF-N 及SOEF-N 均和粒徑＜64μm 的顆粒呈正相關(guān),而與粒徑＞64μm 的顆粒呈負(fù)相關(guān);NTN與粒徑＜16μm 的顆粒呈顯著或極顯著正相關(guān),與＞64μm 的顆粒呈顯著負(fù)相關(guān),這在一定程度上表明細(xì)顆粒物易于吸附IEF-N、SAEF-N、SOEF-N 及NTN.

表5 沉積物氮形態(tài)與其理化性質(zhì)的相關(guān)性分析Table 5 Correlation analysis between nitrogen fractions and major physicochemical properties of sediments

不同氮素具有一定的關(guān)系,IEF-N、WAEF-N 和SAEF-N 相互之間均表現(xiàn)出極顯著正相關(guān)關(guān)系,說(shuō)明各形態(tài)無(wú)機(jī)氮來(lái)源和釋放過(guò)程有著密切的聯(lián)系40[40].SOEF-N 主要是有機(jī)形態(tài)的氮,它與IEF-N、WAEF-N 及SAEF-N 均表現(xiàn)出極顯著正相關(guān)性,IEF-N、WAEF-N 及SAEF-N 的生成可能是與有機(jī)氮的礦化有關(guān),無(wú)機(jī)氮和有機(jī)氮的地球化學(xué)行為存在相互聯(lián)系的.NTN 與各形態(tài)氮均不顯著相關(guān),可能是它與其他形態(tài)氮的地球化學(xué)行為存在差異[44].

3 結(jié)論

3.1 四個(gè)不同湖泊沉積物的pH 值差異較小,TOC、TP 含量均表現(xiàn)出滆湖、陽(yáng)澄湖高于高郵湖、駱馬湖,這主要與流域自身位置、流域經(jīng)濟(jì)發(fā)展及土地利用方式等因素有關(guān).除駱馬湖外,其余湖泊沉積物均以較細(xì)細(xì)顆粒物(＜64μm)為主.

3.2 四個(gè)湖泊沉積物中氮總體上以TTN 為主.各湖泊除了WAEF-N、SAEF-N 外,其余氮形態(tài)的空間分布與TN 一致.除了NTN,其余形態(tài)氮含量均為蘇南地區(qū)的滆湖和陽(yáng)澄湖高于蘇北地區(qū)駱馬湖和高郵湖,但駱馬湖和高郵湖沉積物中各形態(tài)氮的空間變異高于滆湖和陽(yáng)澄湖.在所有可轉(zhuǎn)化態(tài)氮中,SOEF-N 為優(yōu)勢(shì)態(tài),IEF-N 含量和在TN 中占比最低,四個(gè)湖泊沉積物中的氮相對(duì)穩(wěn)定,在沉積物和上覆水之間的交換程度較弱.

3.3 沉積物中TN 含量變化可在一定程度上反映湖泊內(nèi)源污染釋放的高低.磷的輸入對(duì)NTN 的影響較小,但對(duì)各形態(tài)可轉(zhuǎn)化態(tài)氮均影響較大.TOC 主要通過(guò)礦化作用影響各氮形態(tài)含量及組成.粒徑對(duì)可轉(zhuǎn)化態(tài)氮形態(tài)的分布影響較小, NTN 易吸附于細(xì)顆粒沉積物中.