王帥彬，王勇智，詹勇杰，雷水雄，劉 臻，朱柏春

(中核核電運(yùn)行管理有限公司,海鹽314300)

國(guó)際上很多核電廠(chǎng)(如重水堆核電廠(chǎng)[1]和WWER壓水堆核電廠(chǎng)[2])的大修裝卸料和啟堆過(guò)程都不再使用外加二次中子源，而采用無(wú)源裝料和無(wú)源啟堆的方式。 但國(guó)內(nèi)大部分壓水堆M310機(jī)組堆芯設(shè)計(jì)時(shí)，為滿(mǎn)足監(jiān)督要求，仍使用外加中子源為反應(yīng)堆裝料和啟動(dòng)提供起始中子。二次中子源的設(shè)計(jì)使用壽命為15 a，每次機(jī)組大修都需重新插拔，人為操作不當(dāng)會(huì)造成二次中子源破損；同時(shí)在大修時(shí)間很長(zhǎng)的情況下，中子源的源強(qiáng)變?nèi)踹M(jìn)而失效。因此二次中子源在使用過(guò)程中存在破損和失效的風(fēng)險(xiǎn)，國(guó)內(nèi)外已經(jīng)多次發(fā)生了類(lèi)似案例，如秦山核電站一期曾發(fā)生二次中子源失效[3]，因此，有必要研發(fā)無(wú)源裝料和無(wú)源啟堆技術(shù)。無(wú)源技術(shù)能有效降低氚排放總量和節(jié)省二次中子源的采購(gòu)費(fèi)用，具有良好的環(huán)保效益和經(jīng)濟(jì)效益。

目前，我國(guó)只有大亞灣核電基地實(shí)施了無(wú)源技術(shù)改造[4]。對(duì)于1000 MW壓水堆機(jī)組，無(wú)源技術(shù)改造相對(duì)容易；對(duì)于650 MW壓水堆機(jī)組，雖然其堆芯的壓力容器規(guī)格尺寸和1 000 MW壓水堆機(jī)組相同，但650 MW堆芯比1 000 MW堆芯多一圈燃料組件，反射層更厚，中子泄漏更少，壓力容器外的堆外探測(cè)器獲得的中子計(jì)數(shù)率更低，因此，對(duì)650 MW壓水堆機(jī)組堆芯實(shí)施無(wú)源技術(shù)改造難度更大。

秦山核電站二期自2015年開(kāi)始立項(xiàng)實(shí)施無(wú)源技術(shù)改造，2016年完成了理論計(jì)算和實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證，同年該技術(shù)獲得了國(guó)家核安全局批準(zhǔn)。目前，已經(jīng)有3臺(tái)機(jī)組完成了無(wú)源技術(shù)改造，積累了相關(guān)實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)和實(shí)踐經(jīng)驗(yàn)。

本文首先給出了無(wú)源技術(shù)的基本原理和理論計(jì)算結(jié)果，并與實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行了對(duì)比驗(yàn)證，其次評(píng)價(jià)了650 MW壓水堆無(wú)源技術(shù)的應(yīng)用效果，最后定性、定量地分析了無(wú)源技術(shù)對(duì)氚排放量的影響，計(jì)算了二次中子源對(duì)氚排放總量的影響。

1 無(wú)源技術(shù)基本原理和理論計(jì)算

1.1 中子密度與外加中子源源強(qiáng)

根據(jù)點(diǎn)堆動(dòng)力學(xué)方程可以得到中子密度和外加中子源源強(qiáng)的關(guān)系為[5]

(1)

其中,n(t)為與時(shí)間相關(guān)的中子數(shù)密度；Yi，eff為第i組有效緩發(fā)中子份額；Yeff為有效緩發(fā)中子份額；λi為第i組產(chǎn)生緩發(fā)中子的碎片先驅(qū)核的衰變常數(shù)；ρi(t)為第i組先驅(qū)核的密度；t0為瞬發(fā)中子平均壽命；S為外加中子源強(qiáng)度；Yi，eff,Yeff,λi,l0都是已知常數(shù)，系統(tǒng)達(dá)到穩(wěn)定態(tài)時(shí)，n(t),ρi(t)不隨時(shí)間t變化，即

(3)

(4)

由式(1)和式(2)可以得到

(5)

由式(5)可知，堆內(nèi)中子數(shù)密度n與外加中子源強(qiáng)度S呈正比關(guān)系，與1-keff呈反比關(guān)系，外加中子源強(qiáng)度越大，堆芯中子數(shù)密度越大。因此只要選擇已輻照燃料組件釋放的中子強(qiáng)度足夠大，就可以替代二次中子源，實(shí)現(xiàn)無(wú)源裝料和無(wú)源啟堆。

1.2 計(jì)算驗(yàn)證

計(jì)算驗(yàn)證分析內(nèi)容包括已輻照燃料組件釋放的中子源強(qiáng)及裝料過(guò)程中堆外探測(cè)器響應(yīng)。本文采用新版核程序包SCIENCE V2[6]計(jì)算堆芯燃料組件的燃耗，采用ORIGEN-S程序[7]計(jì)算錒系核素自裂變反應(yīng)及(α，n)反應(yīng)產(chǎn)生的中子源強(qiáng)，采用MCNP程序計(jì)算堆外源量程探測(cè)器中子的響應(yīng)。

計(jì)算結(jié)果表明，已輻照燃料組件釋放的中子源強(qiáng)與燃耗、停堆冷卻時(shí)間、燃料富集度有關(guān)。圖1為中子注量率和計(jì)數(shù)率隨燃耗的變化關(guān)系，圖2為不同大修停堆時(shí)間條件下，中子計(jì)數(shù)率隨燃耗的變化關(guān)系。

圖1 中子注量率和計(jì)數(shù)率隨燃耗的變化Fig.1 Neutron count rate and thermal neutron fluence rate vs. burnup

由圖1和圖2可見(jiàn)，卸料燃耗越大，則已輻照燃料組件的中子源強(qiáng)越大，停堆冷卻時(shí)間越久，已輻照燃料組件的中子源強(qiáng)越小，但燃耗對(duì)源強(qiáng)的影響最明顯。

秦山核電站二期4臺(tái)650 MW壓水堆機(jī)組已全部實(shí)施了長(zhǎng)燃料循環(huán)改造，燃料235U富集度從3.7%過(guò)渡到4.5%。計(jì)算結(jié)果表明，在燃料235U富集度為4.5%，停堆冷卻時(shí)間不大于70 d的條件下，將燃耗大于36 GW·d·t-1的已輻照燃料組件置于堆芯靠近堆外源量程探測(cè)器位置，可克服厚反射層的屏蔽對(duì)中子計(jì)數(shù)率的影響，保證堆外源量程探測(cè)器的中子計(jì)數(shù)率大于1 s-1，滿(mǎn)足技術(shù)要求。

為了驗(yàn)證理論計(jì)算的正確性，在1號(hào)機(jī)組“113大修”和2號(hào)機(jī)組“209大修”卸料后，專(zhuān)門(mén)進(jìn)行了堆外源量程探測(cè)器中子響應(yīng)驗(yàn)證測(cè)試?！?13大修”選擇燃耗為46 GW·d·t-1的已輻照燃料組件，“209大修”選擇燃耗為37 GW·d·t-1的已輻照燃料組件，將它們分別放置于堆芯A08、N06位置?！?13、209大修”卸料后源量程探測(cè)器中子響應(yīng)計(jì)數(shù)的實(shí)測(cè)結(jié)果與理論計(jì)算結(jié)果的對(duì)比，如表1所列。

表1 “113、209大修”卸料后源量程探測(cè)器中子響應(yīng)計(jì)數(shù)實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)與理論計(jì)算結(jié)果的對(duì)比Tab.1Comparison of measured data and theoreticalcalculation results of neutron response count ofsource range detector after 113 and 209 overhauls

由表1可見(jiàn)，理論計(jì)算結(jié)果與實(shí)測(cè)結(jié)果相符合，驗(yàn)證了理論計(jì)算的正確性，說(shuō)明650 MW壓水堆機(jī)組實(shí)施無(wú)源技術(shù)改造是可行的。

再一個(gè)與祭祀相關(guān)的節(jié)日是端午。 南朝吳均《續(xù)齊諧記》記載，楚國(guó)人哀悼愛(ài)國(guó)愛(ài)民的屈原，每年這一天都用竹筒貯米，投入水中祭祀他。 為防蛟龍竊食，“以楝葉塞其上，彩絲纏之”，遂為粽。[17]5 屈原家鄉(xiāng)秭歸，在粽子里面放上一枚紅棗，謂其“有棱有角，有心有肝，一身潔白，半世煎熬”[18]28，以寄托對(duì)屈原的崇敬和懷念。 這是端午來(lái)源傳說(shuō)中影響最大的一種。

1.3 應(yīng)用效果

在實(shí)施方案優(yōu)化過(guò)程中提出了利用不回堆復(fù)用的深燃耗組件替代二次中子源的裝料方案，以及利用中心燃料組件替代二次中子源的卸料方案。目前秦山核電基地已累計(jì)完成3臺(tái)650 MW機(jī)組的無(wú)源技術(shù)改造，經(jīng)歷了6次無(wú)源裝料，4次無(wú)源卸料，6次無(wú)源啟堆。技術(shù)方案已經(jīng)固化和標(biāo)準(zhǔn)化，成熟可靠，650 MW壓水堆無(wú)源裝料過(guò)程中中子計(jì)數(shù)率始終大于1 s-1，比0.5 s-1的行業(yè)標(biāo)準(zhǔn)更嚴(yán)格，滿(mǎn)足國(guó)家核安全局的技術(shù)要求，可以為國(guó)內(nèi)同類(lèi)核電廠(chǎng)提供技術(shù)參考。

2 對(duì)氚排放量的影響分析

2.1 定性分析

在壓水堆堆芯內(nèi)放置的二次中子源中的9Be受到中子活化后產(chǎn)生氚，其中一部分氚通過(guò)包殼滲透到反應(yīng)堆冷卻劑中。取消二次中子源后，堆芯內(nèi)氚產(chǎn)生量呈現(xiàn)下降趨勢(shì)。

圖3為秦山核電站二期1、2號(hào)機(jī)組實(shí)施長(zhǎng)燃料循環(huán)改造前后主系統(tǒng)內(nèi)氚比活度的對(duì)比。對(duì)比了2臺(tái)機(jī)組8個(gè)循環(huán)的歷史數(shù)據(jù)，1號(hào)機(jī)組編號(hào)為U1C8-U1C15，其中，U1C14和U1C15是長(zhǎng)燃料循環(huán)，年換料；2號(hào)機(jī)組編號(hào)為U2C6-U2C13，其中，U2C12和U2C13是長(zhǎng)燃料循環(huán)，年換料。

圖3 1、2號(hào)機(jī)長(zhǎng)燃料循環(huán)前后RCP氚比活度均值比較Fig.3 Comparison of the mean specific activity of RCP tritiumbefore and after the long fule cycle for unit 1 and unit 2

由圖3可見(jiàn)，曲線(xiàn)最右邊2個(gè)數(shù)據(jù)點(diǎn)是2臺(tái)機(jī)組實(shí)施長(zhǎng)燃料循環(huán)改造后的實(shí)測(cè)值。1號(hào)機(jī)組的氚比活度沒(méi)有明顯增加。雖然，長(zhǎng)燃料循環(huán)后主系統(tǒng)的硼濃度會(huì)顯著增加，導(dǎo)致氚產(chǎn)量的增加，但是U1C14和U1C15循環(huán)實(shí)施了無(wú)源技術(shù)，減少了二次中子源的產(chǎn)氚，這2個(gè)作用相互抵消，導(dǎo)致1號(hào)機(jī)組的氚產(chǎn)量并沒(méi)有明顯增加。2號(hào)機(jī)組對(duì)U2C14實(shí)施無(wú)源技術(shù)改造，因此，在U2C12和U2C13長(zhǎng)燃料循環(huán)實(shí)施期間，主系統(tǒng)的氚比活度平均值明顯增加。

2.2 定量分析

定量分析采取2次氚普查，統(tǒng)計(jì)普查期間氚排放總量，進(jìn)而算出雙機(jī)組氚的年產(chǎn)生量，同時(shí)對(duì)3、4號(hào)機(jī)組進(jìn)行氚普查，獲取了長(zhǎng)循環(huán)狀態(tài)下，無(wú)二次中子源雙機(jī)組的氚產(chǎn)生量。

2.2.11、2號(hào)機(jī)組氚的年產(chǎn)生量

根據(jù)2018年8月至2019年8月實(shí)驗(yàn)期間統(tǒng)計(jì)的氚排放量數(shù)據(jù)，1、2號(hào)機(jī)組排放到環(huán)境中的液態(tài)氚為39.40 TBq，氣態(tài)氚為1.02 TBq，累計(jì)排放總量為40.42 TBq；2次普查1、2機(jī)組系統(tǒng)中氚的分布分別如圖4和圖5所示。由圖4和圖5可見(jiàn)，1、2機(jī)組中氚的總量分別為25.22 TBq和24.32 TBq，1、2號(hào)機(jī)組在此期間氚的產(chǎn)生量為39.52 TBq。

圖4 2018年8月1、2號(hào)機(jī)組氚分布圖Fig.4 Tritium distribution of unit 1 and unit 2 in August 2018

圖5 2019年8月1、2號(hào)機(jī)組氚分布圖Fig.5 Tritium distribution of unit 1 and unit 2 in August 2019

在2018年8月27日至2019年8月27日期間，1號(hào)機(jī)組為無(wú)二次中子源的運(yùn)行方式，2號(hào)機(jī)組在2019年3月12日至2019年8月27日期間為無(wú)二次中子源的運(yùn)行方式。

2.2.23、4號(hào)機(jī)組氚的年產(chǎn)生量

根據(jù)2018年8月至2019年8月實(shí)驗(yàn)期間統(tǒng)計(jì)的氚排放數(shù)據(jù)，3、4號(hào)機(jī)組排放到環(huán)境中的液態(tài)氚為45.78 TBq，氣態(tài)氚為1.07 TBq，累計(jì)排放總量為46.85 TBq；2次普查3、4號(hào)機(jī)組系統(tǒng)中氚的分布分別如圖6和圖7所示。

圖6 2018年8月3、4號(hào)機(jī)組氚分布圖Fig.6 Tritium distribution of unit 3 and unit 4 in August 2018

圖7 2019年8月3、4號(hào)機(jī)組氚分布圖Fig.7 Tritium distribution of unit 3 and unit 4 in August 2019

由圖6和圖7可見(jiàn)，3、4號(hào)機(jī)組中氚的總量分別為27.55 TBq和23.84 TBq，3、4號(hào)機(jī)組在此期間氚的產(chǎn)生量為43.14 TBq。

2.2.3無(wú)源技術(shù)對(duì)氚產(chǎn)生量的影響

依據(jù)1、2號(hào)機(jī)組和3、4號(hào)機(jī)組氚的年產(chǎn)生量，可以估算出無(wú)二次中子源時(shí)，單機(jī)組氚的年產(chǎn)生量減少為

(43.14-39.52)/17×12=2.55 TBq

其中，43.14 TBq為雙機(jī)組有二次中子源時(shí)氚的年產(chǎn)生量；39.52 TBq為雙機(jī)組17 月無(wú)二次中子源時(shí)氚的年產(chǎn)生量。

若以雙機(jī)組統(tǒng)計(jì)，無(wú)二次中子源時(shí)，每年的氚產(chǎn)生量會(huì)減少5.1 TBq，由此可見(jiàn)取消二次中子源會(huì)減少氚的產(chǎn)生量約12%。

2.3 取消二次中子源對(duì)氚排放量影響分析

表2為2016-2019年雙機(jī)組氚排放量數(shù)據(jù)。由表2可見(jiàn)，由于1、2號(hào)機(jī)組比3、4號(hào)機(jī)組提前進(jìn)入長(zhǎng)循環(huán)，累積氚排放量應(yīng)大于3、4號(hào)機(jī)組，實(shí)際卻是比3、4號(hào)機(jī)組小，說(shuō)明取消二次中子源后可有效減少氚排放量。

表2 2016-2019年雙機(jī)組氚的排放總量

目前核電廠(chǎng)的“三廢”工藝系統(tǒng)沒(méi)有去氚功能，核電廠(chǎng)所產(chǎn)生的氚最終將排到環(huán)境中去，不同年份機(jī)組的氚排放量的大小具有隨機(jī)性，取消二次中子源后，隨著氚的產(chǎn)生量和排放量逐漸進(jìn)入動(dòng)態(tài)平衡狀態(tài)，機(jī)組氚排放總量也較未取消前減少12%左右。秦山核電站二期氚排放量已占限值的70%～80%，排放壓力巨大，取消二次中子源將減少氚的排放總量，極大地緩解排放壓力，具有良好的環(huán)境效益和現(xiàn)實(shí)意義。

3 結(jié)論

經(jīng)過(guò)多年對(duì)650 MW壓水堆無(wú)源技術(shù)的研究和相關(guān)實(shí)踐經(jīng)驗(yàn)積累結(jié)果表明，利用不回堆復(fù)用的深燃耗組件可以有效提高堆外探測(cè)器中子響應(yīng)計(jì)數(shù)，滿(mǎn)足無(wú)源裝卸料和無(wú)源啟堆的技術(shù)要求，幫助核電廠(chǎng)解決長(zhǎng)期困擾的技術(shù)問(wèn)題，可有效降低核電廠(chǎng)的氚排放量，規(guī)避二次中子源破損或失效帶來(lái)的安全風(fēng)險(xiǎn)，并節(jié)省二次中子源采購(gòu)費(fèi)用，具有良好經(jīng)濟(jì)和環(huán)境效益。