張雅茹 黃伊恒 于博媛

摘 要：為了解煤礦影響區(qū)土壤重金屬含量特征及污染狀況，該研究測定了土壤中重金屬Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd和Pb元素的含量，采用單因子指數(shù)法、地累積指數(shù)法對土壤重金屬污染水平進行評價，并運用暴露風險評價模型評估重金屬對人體健康的風險。結(jié)果表明：Cr、Cu、As、Cd和Pb的均值含量均超過了安徽省表層土壤背景值，但土壤生態(tài)環(huán)境的風險低。Cd的單因子指數(shù)最大，有67%的采樣點達到了警戒限值，其次是As;Cd的地累積指數(shù)最大，所有采樣點均處于輕微污染范圍;As次之。7種重金屬的非致癌風險對兒童的影響大于成人，且在3種暴露途徑中，手-口攝入途徑最為顯著;相比之下，Cr和As的致癌風險和非致癌風險較大。

關鍵詞：煤礦影響區(qū);土壤重金屬;單因子指數(shù)法;地累積指數(shù)法;暴露風險評價

中圖分類號 X53文獻標識碼 A文章編號 1007-7731（2021）06-0139-07

Content Characteristics and Health Risk Assessment of Heavy Metals in Soil around Coal Mines

ZHANG Yaru et al.

（College of Resources and Civil Engineering， Suzhou University， Suzhou 234000， China）

Abstract： In order to study the characteristics of soil heavy metal content and pollution in the coal mine affected area， the content of heavy metals Cr， Ni， Cu， Zn， As， Cd and Pb in the soil was tested， the single factor index method and the geo-accumulation index method were used to evaluate the soil heavy metal pollution level， and use exposure risk assessment model to assess the risk of heavy metals to human health. The results showed that the average content of Cr， Cu， As， Cd and Pb all exceeded the background value of surface soil in Anhui Province， but the soil ecological environment risk was low. Cd has the largest single factor index， 67% of the sampling points have reached the warning limit， followed by As; Cd has the largest geo-accumulative index， all sampling points are in the slightly polluted range; As is the second. The non-carcinogenic risks of the seven heavy metals have a greater impact on children than adults， and among the three exposure routes， the hand-oral intake route is the most significant; in contrast， the carcinogenic and non-carcinogenic risks of Cr and As are greater.

Key words： Coal mine affected area; Soil heavy metals; Single factor index method; Geo-accumulation index method; Exposure risk assessmen

在中國一次性能源消耗結(jié)構中，燃煤占60%左右。煤炭行業(yè)推動了工業(yè)及經(jīng)濟的發(fā)展，但與此同時也造成一系列的環(huán)境污染問題，其中煤炭開采與利用所引起的重金屬污染問題日漸突出，引起了眾多學者的關注[1-3]。重金屬可通過水體、固體廢物、大氣等多種介質(zhì)進入土壤，并導致區(qū)域型土壤及水環(huán)境污染[4-5]。每生產(chǎn)1t原煤會產(chǎn)生0.15～0.2t的煤矸石及2～4m3的礦井廢水[6]。煤矸石通常堆積于露天環(huán)境中，可通過淋溶、風力侵蝕等，使煤矸石中的重金屬元素轉(zhuǎn)移到土壤及淺層水中并不斷累積[7]。礦井廢水中含有大量的煤粉、巖粉等懸浮物以及重金屬等有害元素，煤礦電廠在燃煤過程中也會釋放出重金屬元素[8-9]，如果處置不合理，均會對礦區(qū)周邊土壤造成污染。土壤重金屬污染具有隱蔽性、長期性，特別是在污染初期，人們難以及時發(fā)現(xiàn)和有效控制重金屬污染;且重金屬具有累積性，隨著粉塵、食物鏈和皮膚接觸等途徑進入人體，對人體健康造成危害。因此，以煤礦礦業(yè)影響區(qū)下土壤重金屬為研究對象，進行人體健康風險評價是十分必要的。

近年來，前人對煤礦周邊土壤重金屬污染問題已開展了廣泛的研究，并采用了多種評價模型，對土壤重金屬的含量特征、污染水平及健康風險等進行了大量研究。例如，王興明[10]等對淮南煤田新莊孜煤礦矸石堆周圍土壤中Zn、Pb、Cd、Cu的濃度進行了分析，結(jié)果表明：在20～40cm深度土壤中，Zn、Pb的濃度均低于淮南市土壤的背景值，在0～20cm和20～40cm深度的土壤中，Cd、Cu的濃度最高。趙仁鑫[11]等研究了內(nèi)蒙古包頭市石蓋區(qū)煤矸石堆周圍Cr、Cu、Ni、Zn、Mn和Fe的濃度，結(jié)果表明：煤矸石附近的土壤受到了不同程度的Cr、Cu、Ni、Zn、Mn和Fe的污染，各重金屬污染程度依次為：Cu>Cr>Fe>Zn>Ni>Mn，且礦區(qū)路邊土壤重金屬污染最嚴重。Hasan Baltas[12]等利用能量色散x射線熒光光譜法（EDXRF）測定了土耳其Sinop省88個采樣點土壤中Cr、Fe、Ni、Cu、Zn、As、Pb等重金屬的濃度，結(jié)果表明：與成人相比，兒童更容易受到微量重金屬的非致癌性和致癌性健康影響。秦樊鑫[13]等根據(jù)美國環(huán)境保護署推薦的健康風險模型，對土壤重金屬的健康風險進行了評估，結(jié)果表明：As的非致癌風險最大，非致癌風險值高于閾值1，對成人和兒童有較高的潛在健康風險，Zn的非致癌風險最小;As、Cd、Cr和Ni 4種重金屬的致癌風險依次減小，As的致癌風險值高于閾值，表明As對人體的致癌風險較高。黃大偉[14]等測定了宿南礦區(qū)土壤重金屬Fe、Mn、Cd、Cr、Pb、Ni、Zn和Cu的含量，結(jié)果表明，Cd、Cr、Pb、Ni、Zn和Cu的均值含量均未超過土壤環(huán)境質(zhì)量二級標準;綜合評價結(jié)果顯示，Cd污染累積程度明顯，且Cd是最主要的生態(tài)風險因子。張成麗[15]等利用MMSOILS風險評價模型評價了食用河南省禹州市煤礦周邊谷類農(nóng)作物對成人和兒童造成的重金屬健康風險，結(jié)果表明：研究區(qū)農(nóng)作物籽粒中存在高重金屬污染風險，尤其以Cd最為明顯，食用當?shù)毓阮愞r(nóng)作物對人體造成健康風險的排序依次為Co>Cd>Cu>Zn>Ni>Cr。其中，Co、Cd對成人的風險較高，Co、Cu、Zn、Cd對兒童的風險較高，對兒童造成的健康風險要明顯高于成人。

本研究選擇安徽淮北煤田宿南礦區(qū)開采歷史較長、開發(fā)規(guī)模較大且有坑口電廠的某煤礦影響區(qū)土壤為對象，分析礦區(qū)周邊土壤中Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd和Pb元素的含量特征、污染水平等，并在此基礎上開展礦區(qū)土壤環(huán)境質(zhì)量和健康風險的評價，以期為煤礦影響區(qū)土壤環(huán)境保護和修復治理提供科學依據(jù)。

1 材料與方法

1.1 研究區(qū)概況 研究區(qū)位于安徽省宿州市東南30km處，面積23km2。該煤礦有半個多世紀的開采歷史，煤炭產(chǎn)量200多萬t/a，并建有坑口電廠，裝機30000kW，日均發(fā)電46000kWh。每年產(chǎn)生的大量煤矸石，除少部分用于發(fā)電外，大部分煤矸石均露天堆放。根據(jù)CST土壤類型標準，判斷砂姜黑土是區(qū)域內(nèi)主要的土壤類型。礦區(qū)處于暖溫帶半濕潤季風性氣候地帶，夏季高溫多雨，主導風向為東南風;冬季寒冷干燥，主導風向為東北風。多年平均氣溫14.4℃，多年平均降水量890.10mm，最大降水量1481.30mm，最小降水量564.40mm。研究區(qū)地理位置見圖1（a）。

1.2 樣品采集與處理 2019年7月，在考慮研究區(qū)的主導風向和污染源后，分別以煤矸石山和燃煤電廠為中心，沿東南順風方向，采用扇形布點法共采集21個農(nóng)田土壤樣品，面積20cm×20cm，采集深度0～10cm。并用GPS對采樣點進行定位，同時記錄采樣點周邊環(huán)境情況。原樣品運回實驗室后，通過自然風干、剔除土壤中的動植物殘體及其他碎屑物后，過200目尼龍篩，過篩的土壤樣品裝入密封袋并貼好標簽，備測。采樣點分布見圖1（b、c）。

1.3 樣品測試

1.3.1 壓片 用熒光專用硼酸磨具和手動粉末壓片機對過篩后的土壤樣品進行壓片。

1.3.2 測試 用X射線熒光光譜儀對樣品的Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd和Pb元素進行含量測定，所用標準物為GBW07430（GSS-16）。

1.4 污染評價方法

1.4.1 單因子污染指數(shù)法 單因子污染指數(shù)是評價土壤污染水平、環(huán)境質(zhì)量等級的一種無量綱指數(shù)方法，能夠直觀地反映單個重金屬的污染程度，在國內(nèi)外應用廣泛[16]。它是將實測值與評價標準值相比得出各項污染物的污染指數(shù)，其計算公式如下：

[Pi=CiSi] （1）

式（1）中，Pi為土壤中污染物i的污染指數(shù);Ci為土壤中污染物i的實際測量值（mg/kg）;Si為污染物i的評價標準（mg/kg），本文以《土壤環(huán)境質(zhì)量-農(nóng)用地土壤污染風險管控標準GB15618—2018》[17]中的污染風險篩選值作為評價標準。單因子污染指數(shù)Pi的分級標準列于表1。

表1 單因子污染指數(shù)分級標準

[等級劃分 單因子污染指數(shù) 污染等級 污染水平 1 Pi≤0.7 安全 清潔 2 0.73.0 重污染 重污染 ]

1.4.2 地累積指數(shù)法 地累積指數(shù)也稱Muller指數(shù)，是由德國科學家Muller于1969年提出的，該方法可用來定量評價沉積物和土壤中重金屬污染累積程度，其計算公式如下：

[Igeo=log2CnK?Bn] （2）

式中（2），Igeo為土壤重金屬的地累積污染指數(shù);Cn為土壤重金屬的實際測量值（mg/kg）;Bn為土壤重金屬的參考值（mg/kg），本文以安徽省表層土壤背景值作為參考值;k為考慮各地土壤差異以及人為活動影響導致背景值的變動而取的系數(shù)（一般取值1.5）[18]。地累積指數(shù)分級標準見表2。

1.5 健康風險評價方法

1.5.1 暴露量模型 本研究以美國環(huán)境保護署（USEPA）所推行的人體暴露風險評價模型[19-20]，進行土壤重金屬的健康風險評價。該方法根據(jù)重金屬進入人體的3個途徑（手-口攝入、呼吸系統(tǒng)吸入、皮膚接觸）進行暴露模型的計算，通過致癌風險和非致癌風險進行健康風險評價。3種暴露途徑下非致癌風險的長期日均暴露劑量計算公式為：

[ADDoral=C×IRoral×EF×EDBW×AT×10-6] （3）

[ADDinh=C×IRinh×EF×EDBW×AT×PEF] （4）

[ADDdermal=C×SA×SL×ABS×EF×EDBW×AT×10-6] （5）

式（3）～（5）中，ADDoral、ADDinh和ADDdermal分別表示手-口直接攝入、呼吸系統(tǒng)吸入和皮膚接觸3種途徑的日平均暴露劑量（mg·（kg·d）-1 ）;C為土壤重金屬質(zhì)量濃度（mg/kg）;IRoral表示手-口攝入土壤灰塵的速率（mg·d-1），IRinh表示呼吸速率（m3·d-1）;EF表示暴露頻率（d·a-1）;ED表示暴露年限（a）;BW表示體重（kg）;AT為平均暴露時間（d）;PEF為顆粒物排放因子（m3·kg-1）;SA為暴露皮膚面積（cm2）;SL為皮膚黏著度[mg·（cm2·d）-1];ABS為皮膚吸收因子。

在對個體的致癌風險評價中，需要將個體在兒童期和成人期的總暴露量，平攤到整個生命周期中[21]，致癌風險暴露量的計算公式為：

[LADD=C×EFAT×ARchild×EDchildBWchild+ARadult×EDadultBWadult] （6）

式（6）中，LADD表示人體生命周期平均日暴露劑量（mg·（kg·d）-1）;ARchild和ARaudlt分別表示兒童與成人的吸收率（m3·d-1）。對于手-口直接攝入，AR=IRoral;對于呼吸系統(tǒng)吸入，[AR=IRinh×1PEF];對于皮膚接觸，AR=SA×SL×ABS。AT表示致癌物的平均暴露時間（d）。

1.5.2 健康風險值計算 暴露參數(shù)的取值關系到暴露量計算的正確性、科學性，直接影響著健康風險評價的合理性、可信性。目前，我國在暴露量參考值方面的研究相對較少。雖然本文選用的美國環(huán)境保護署（USEPA）推行的健康風險評價標準中給出了一些暴露參數(shù)的參考數(shù)值，但因為它更多的是符合國外個體的暴露參數(shù)，部分數(shù)值不能作為我國的參考數(shù)據(jù)。因此，在USEPA所給的參考值基礎上，根據(jù)我國個體的特點制定了符合我國居民的暴露量參數(shù)（見表3）。

非致癌風險通過土壤重金屬的危害商來進行度量[22]，其計算公式如下：

[HQij=ADDijRfDij] （7）

[HI=i=1mj=1nHQij=i=1mj=1nADDijRfDij] （8）

式（7）～（8）中，HQij表示第i種重金屬在第 j 種暴露途徑下的危害商，當HQ<1時，認為非致癌風險太小或可以忽略，當HQ>1時，則代表存在非致癌風險;ADDij和RfDij分別表示第i種重金屬在第j種暴露途徑下的暴露量和參考劑量;HI表示多種污染物在多種暴露途徑下非致癌風險的總和，同樣的，當HI<1時，認為非致癌風險太小或可以忽略，當HI>1時，則代表存在非致癌風險。

致癌風險的度量為終生日平均暴露劑量和致癌斜率因子的乘積，計算公式為：

[CRij=LADDij×SFij] （9）

[TCR=i=1mj=1nLADDij×SFij] （10）

式（9）～（10）中，CRij表示第i種重金屬在第j種暴露途徑下的致癌風險;LADDij和SFij分別表示第i種重金屬在第j種暴露途徑下的暴露量和致癌斜率因子;TCR表示多種污染物在多種暴露途徑下的致癌風險之和。不同暴露途徑下，土壤重金屬的參考劑量和致癌斜率因子見表4。

2 結(jié)果與分析

2.1 土壤重金屬含量特征 研究區(qū)土壤重金屬含量統(tǒng)計特征如表5所示，由表5可知，Cr、Cd、Ni、As、Zn、Cu和Pb的平均含量分別為77.32、0.22、21.57、17.97、62.77、24.23和36.89mg/kg。除Ni的均值含量低于背景值、Zn的均值含量基本接近背景值外，其余5種重金屬Cr、Cu、As、Cd和Pb的均值含量分別是安徽省表層土壤背景值的1.16、1.19、2.00、2.25、1.39倍，說明該研究區(qū)土壤中5種重金屬已經(jīng)產(chǎn)生了不同程度的污染累積。與國家土壤環(huán)境質(zhì)量土壤污染風險篩選值相比較，研究區(qū)土壤中Cr、Zn、Ni、Pb、Cu、As和Cd 7種重金屬的均值含量均低于安全限值，說明該區(qū)周邊土壤中的污染物對農(nóng)產(chǎn)品質(zhì)量安全、農(nóng)作物生長或土壤生態(tài)環(huán)境的風險低，一般情況下可以忽略。

變異系數(shù)可以反映數(shù)據(jù)的離散程度，從而間接反映出外源因素對重金屬含量的影響[23]。一般認為，CV<10%為弱變異，10%～100%為中等強度變異，CV≥100%為強變異[24]?？芍琋i、Zn、Cu、As、Cd（38%、16%、29%、21%、11%）屬于中等強度變異，Cr、Pb（8%、9%）屬于弱變異，其中Ni、Cu的變異系數(shù)最高，離散程度最大，可能存在外源因素的干擾。

2.2 土壤重金屬污染水平

2.2.1 單因子污染指數(shù)分析 單因子污染指數(shù)計算結(jié)果如圖2所示。從圖2可以看出，研究區(qū)土壤中As和Cd的污染指數(shù)相對較大，達到了警戒限值。其中，Cd的污染指數(shù)最大，有67%的采樣點達到警戒限值，且積累程度最大;其次是As的污染指數(shù)相對較高，最高達0.84，說明As也有一定程度的積累;而Cr、Ni、Cu、Zn、Pb污染指數(shù)相對較小，均處于安全限度內(nèi)。其中，Ni的污染指數(shù)最小，最低只有0.11。

2.2.2 地累積污染指數(shù)分析 地累積污染指數(shù)計算結(jié)果如圖3所示。從圖3可以得出，Cd的地累積指數(shù)最大，所有采樣點均處于輕微污染范圍;As次之，有90%的采樣點處于輕微污染范圍，最大值為0.9，最小值是-0.27;Cu和Pb分別有19%和10%的采樣點超過安全限度，達到輕微污染標準;Cr、Ni、Zn的地累積污染指數(shù)分別為-0.67～-0.17、-2.02～-0.33、-0.81～-0.17，都在無污染范圍內(nèi)，其中Ni的污染指數(shù)最小，最低只有-2.02。地累積污染指數(shù)評價結(jié)果與單因子污染指數(shù)評價結(jié)果基本相符。

2.3 土壤重金屬健康風險評價

2.3.1 非致癌風險評價 目前，對暴露模型中的重金屬含量的取值有所爭議，USEPA所推行的標準是實測暴露含量的95%（95%的置信上限）[25]，但一些學者認為用95%的置信上限來計算暴露量模型會影響致癌風險的結(jié)果。因此，本文在計算暴露模型中采用實測重金屬含量的平均值。

研究區(qū)土壤重金屬在3種暴露途徑下的非致癌風險計算結(jié)果見圖4和表6。從圖4和表6可以看出，對于兒童，在3種暴露途徑下，Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd和Pb的單項污染指數(shù)均小于限值1，且7種重金屬的HI為0.819，也小于限值1，說明研究區(qū)土壤中7種重金屬的非致癌風險低，一般不會對兒童的身體健康造成明顯的危害。非致癌風險的排序依次為As>Cr>Pb>Ni>Cu>Zn>Cd。其中，As和Cr的非致癌風險指數(shù)相對較大，比其他重金屬元素要高出1～3個數(shù)量級，說明需要對這2種重金屬的來源做追蹤，并且加大力度預防和控制，避免長時間積累達到非致癌風險限值，從而避免對兒童的身體健康造成危害。

對于成人，在3種暴露途徑下，Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd和Pb的單項污染指數(shù)均小于限值1，且7種重金屬的HI為0.126，也小于限值1，說明研究區(qū)土壤中7種重金屬的非致癌風險很低，一般也不會對成人的身體健康造成明顯的危害。非致癌風險的排序依次為As>Cr>Pb>Ni>Cu>Cd>Zn。相比較之下，兒童的HI要比成人的HI高6.5倍，說明7種重金屬的非致癌風險對兒童的影響要大于成人，因此更需要對兒童加大保護力度。

從表6還可以看出，對于兒童，3種暴露途徑中，除Cd的非致癌風險從大到小的排序依次為皮膚接觸途徑、手-口攝入途徑、呼吸吸入途徑外，其余6種重金屬的非致癌風險從大到小的順序依次為手-口攝入途徑、皮膚接觸途徑、呼吸吸入途徑。對于成人，7種重金屬的非致癌風險從大到小的順序依次為手-口攝入途徑、皮膚接觸途徑、呼吸吸入途徑。說明研究區(qū)土壤重金屬的非致癌風險在手-口攝入途徑下最為顯著。

2.3.2 致癌風險評價 致癌風險的度量包括兒童和成人2個階段接受的危害。研究區(qū)土壤重金屬的致癌風險計算結(jié)果如表7所示，由表7可知，在3種暴露途徑下，重金屬Cr、Ni、As、Cd的致癌風險值分別為1.4×10-7、7.78×10-10、1.17×10-8、7.85×10-12，都小于10-6，4種重金屬總的致癌風險值為1.52×10-7，也小于10-6。因此，研究區(qū)土壤4種重金屬（Cr、Ni、As、Cd）無致癌風險，對人體健康不會造成危害。

研究區(qū)土壤重金屬致癌風險柱狀圖如圖5所示。從圖5能夠直觀地看出，Cr元素對總致癌風險（TCR）的貢獻最大，其次是As，因此需要加強對Cr和As元素的管控。結(jié)合非致癌風險分析，相比之下，7種重金屬中Cr和As的致癌風險和非致癌風險較大，需要預防這2種重金屬的進一步累積，找到源頭并進行控制。

3 結(jié)論

（1）與安徽省表層土壤背景值相比，研究區(qū)5種重金屬Cr、Cu、As、Cd和Pb的均值含量均高于安徽省表層土壤背景值，說明該研究區(qū)土壤中5種重金屬已經(jīng)產(chǎn)生了不同程度的污染累積;但與國家土壤環(huán)境質(zhì)量土壤污染風險篩選值相比較，研究區(qū)土壤中Cr、Zn、Ni、Pb、Cu、As和Cd 7種重金屬的均值含量均低于安全限值，說明研究區(qū)土壤生態(tài)環(huán)境的風險低，一般情況下可以忽略。

（2）單因子污染指數(shù)分析結(jié)果表明，Cd的污染指數(shù)最大，有67%的采樣點達到警戒限值，且積累程度最大;其次是As的污染指數(shù)相對較高;Ni的污染指數(shù)最小。地累積污染指數(shù)分析結(jié)果表明，Cd的地累積指數(shù)最大，所有采樣點均處于輕微污染范圍;As次之;Ni的污染指數(shù)最小。

（3）健康風險評價結(jié)果表明，研究區(qū)土壤7種重金屬Cr、Ni、Cu、Zn、As、Cd和Pb的非致癌風險低，一般不會對兒童和成人的身體健康造成明顯的危害;相比較之下，7種重金屬的非致癌風險對兒童的影響大于成人，需要加大對兒童的保護力度;研究區(qū)土壤重金屬的非致癌風險在手-口攝入途徑下最為顯著。重金屬Cr、Ni、As和Cd無致癌風險，對人體健康不會造成危害。

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（責編：張宏民）