黨云博，丁有錢，孫宏清，馬 鵬，黃 昆，張生棟

(中國原子能科學(xué)研究院 放射化學(xué)研究所，北京 102413)

核設(shè)施退役過程中，常會(huì)遇到大面積超鈾核素的廢物分揀和減容問題，伴隨而來的是需對(duì)其表面放射性進(jìn)行準(zhǔn)確定量。這種超鈾核素樣品一般表面積較大，且表面放射性活度較低。常用的無損測(cè)量手段，如小立體角法、γ能譜法有效測(cè)量面積較小，中子多重性法、量熱法等方法探測(cè)限較高，均不能滿足快速分析大面積低活度樣品的需求。屏柵電離室通常用于α粒子或裂變碎片能量測(cè)量[1]，由于其制作工藝相對(duì)于固體探測(cè)器簡單，探測(cè)面積可制作得較大(約500 cm2)，采用惰性氣體作為探測(cè)介質(zhì)，本底也可控制在較低的水平(10-2～10-3Bq)，除此之外，屏柵電離室還具有核素識(shí)別能力，可對(duì)超鈾核素樣品里的核素進(jìn)行初步定性，因此是進(jìn)行大面積超鈾核素放射性樣品定量的有力手段。

屏柵電離室從兩個(gè)電極的平行板電離室發(fā)展而來，平行板電離室一般由1對(duì)平行板電極組成，電離過程發(fā)生在平行板電極之間的區(qū)域，帶電粒子在該區(qū)域電離過程中生成的正負(fù)離子會(huì)在平行板兩電極上感應(yīng)出電荷，正負(fù)離子的遷移速率相差約3個(gè)量級(jí)，當(dāng)α粒子是單能時(shí)，它在收集極上產(chǎn)生的振幅仍是一較寬的分布，所以平行板電離室的能量分辨能力很差，可用于α衰變的絕對(duì)測(cè)量，不適合做能量識(shí)別。屏柵電離室與普通電離室的區(qū)別是在平行板電極中增加了1個(gè)附加極(柵極)，柵極處于中間電位，將電離室分割成電離發(fā)生區(qū)域與信號(hào)產(chǎn)生區(qū)域。文獻(xiàn)[2]提出將柵極用在電子收集極(陽極)前以消除正離子效應(yīng)的方法，在三極電離室中，全部離子對(duì)均在陰極和柵極之間產(chǎn)生，由于柵極的靜電屏蔽作用，陽離子對(duì)僅在陰極和柵極之間產(chǎn)生感應(yīng)電荷，而在陽極上的感應(yīng)電荷接近于零。電離室的輸出電壓脈沖僅在電子穿過柵極時(shí)生成，使得電離室陽極的電壓脈沖幅度與離子對(duì)產(chǎn)生的位置無關(guān)，即同種能量的帶電粒子產(chǎn)生的電壓脈沖幅度相同，這使得帶電粒子的能量識(shí)別變成可能。

待測(cè)樣品形式和待測(cè)參數(shù)直接影響屏柵電離室的結(jié)構(gòu)和形狀，因此屏柵電離室難以商品化。美國Canberra公司在2002年生產(chǎn)了可測(cè)量6個(gè)樣品的屏柵電離室系統(tǒng)，即IN114&IN614 Alpha譜學(xué)系統(tǒng)[3]，但該屏柵電離室可測(cè)量的放射性樣品直徑較小(最大直徑為80 mm，接近商用PIPS探測(cè)器，遠(yuǎn)小于一般實(shí)驗(yàn)室屏柵電離室)，且能量分辨率(對(duì)239Pu 5 157 keV@35 keV)等性能指標(biāo)均低于半導(dǎo)體α譜儀，隨著高分辨率半導(dǎo)體探測(cè)器的市場(chǎng)沖擊，該譜學(xué)系統(tǒng)已于2012年停產(chǎn)。目前在產(chǎn)的兩種屏柵電離室為美國ORDELA公司生產(chǎn)[4]，型號(hào)分別為Model 8208A(靈敏面積直徑為20 cm)和Model 8210A(靈敏面積直徑為25 cm)，主要用于土壤、水、氣溶膠濾布等環(huán)境樣品和涂覆性放射性樣品的α能譜測(cè)量。除此之外，由于測(cè)量對(duì)象(如α粒子、裂變碎片等)及測(cè)量需求(如核素識(shí)別、角分布等)的不同，大部分用于科研的屏柵電離室結(jié)構(gòu)及后端獲取系統(tǒng)有很大區(qū)別，因此一般均為實(shí)驗(yàn)室自研[5-13]。

針對(duì)核設(shè)施退役過程中大面積超鈾核素平面板放射性測(cè)量問題，目前市售的屏柵電離室難以滿足測(cè)量需求，而實(shí)驗(yàn)室自研屏柵電離室靈敏面積一般超過一定限值(約500 cm2)即采用圓柱體結(jié)構(gòu)[12]，同樣不適用于大面積平面板放射性樣品的測(cè)量。本工作研制1臺(tái)有效面積約2 000 cm2的超大面積屏柵電離室，對(duì)超大型電離室制作過程中伴隨的超大型柵極環(huán)繞制、本底控制等一系列難題進(jìn)行研究，測(cè)試電離室在不同工作條件下的特性曲線，并對(duì)超大面積屏柵電離室相應(yīng)的面源刻度方式進(jìn)行探討。

1 基本原理

屏柵電離室的工作原理是依靠柵極的靜電屏蔽作用，將平板電離室分割為電離發(fā)生區(qū)域與信號(hào)產(chǎn)生區(qū)域，柵極消除了陽極板上的正離子感應(yīng)信號(hào)，電離的電子只有穿過柵極才會(huì)在陽極感應(yīng)出脈沖信號(hào)，電離事件所產(chǎn)生的電子云總是通過同樣的電位差，使輸出電壓脈沖幅度與粒子入射位置無關(guān)，即同樣能量的帶電粒子在屏柵電離室陽極產(chǎn)生的電壓脈沖幅度相同。屏柵電離室收集電極的脈沖形狀如圖1所示。t=0為電離發(fā)生時(shí)刻，延遲表示電子云從產(chǎn)生點(diǎn)傳至柵極所需時(shí)間間隔。電流脈沖寬度對(duì)應(yīng)于電子從柵極至陽極的漂移時(shí)間[14]?；谝陨显颍妷好}沖幅度因?yàn)槌跏冀嵌茸兓兓姆秶^平行板電離室小得多，實(shí)際應(yīng)用中通過優(yōu)化信號(hào)處理電路可使得這種關(guān)系引起的變化范圍達(dá)到與電離過程漲落的影響相近或更小。

圖1 屏柵電離室脈沖形狀

柵極的存在使屏柵電離室具備了區(qū)分不同帶電粒子能量的本領(lǐng)，但由于柵極的屏蔽作用不可能絕對(duì)完全，所以當(dāng)電子在陰極和柵極間漂移時(shí)，仍有部分電荷經(jīng)負(fù)載流入陽極，因此電離室的輸出電壓脈沖幅度與粒子入射位置的相關(guān)性不能完全消除，從而引起能量分辨率變差。理想的屏柵電離室中電子不被柵極收集。實(shí)驗(yàn)結(jié)果證明，當(dāng)柵極與陽極之間的電場(chǎng)大于柵極與陰極之間的電場(chǎng)時(shí)，電子被柵極收集的部分幾乎可忽略[5]。

2 結(jié)構(gòu)組成

屏柵電離室的電離室主體部分是研制的核心部件，本工作自主研制的超大面積屏柵電離室靈敏面積接近2 000 cm2(約1 963 cm2)，電離室主體部分由密封殼、工作氣體、電極系統(tǒng)3部分構(gòu)成。其中，密封殼能保障所需工作氣體的充入和維持氣氛；工作氣體是電離室的探測(cè)靈敏單元，是粒子與物質(zhì)相互作用的主體，具有特定的壓力和組分；電極系統(tǒng)用以產(chǎn)生電場(chǎng)、收集離子和電子并輸出信號(hào)。除此之外，電離室主體還包括進(jìn)行電離室信號(hào)獲取、放大的輸出電路和前置放大器。

2.1 密封殼

屏柵電離室的外殼需具備耐壓和密封性能，其結(jié)構(gòu)與工藝必須保證密封殼的耐壓強(qiáng)度大于工作氣體壓強(qiáng)的2倍以上，泄漏率應(yīng)在測(cè)量期間因漏氣而導(dǎo)致的屏柵電離室性能變化的允許范圍內(nèi)。早期的屏柵電離室外殼均采用鍍鎳不銹鋼[2-5]，該材料具有α粒子本底較低、機(jī)械加工性能佳的優(yōu)點(diǎn)，但由于密度大，導(dǎo)致制成大面積電離室質(zhì)量較大，增加了裝卸和檢維修的難度。針對(duì)這一問題，本工作選用密度小的可焊接鋁合金制作密封殼，鋁合金不僅結(jié)構(gòu)強(qiáng)度大，而且密度較不銹鋼小，可有效減輕密封殼重量(相比不銹鋼材料可使得密封殼總重量減輕2/3)，有利于安裝調(diào)試。但使用鋁合金做電離室腔體存在如下問題，由于鋁合金線膨脹系數(shù)大，在焊接中易產(chǎn)生致密的氧化層和氣孔，導(dǎo)致焊接難度增大，成品率較不銹鋼密封殼低。同時(shí)打磨會(huì)使焊縫龜裂，鋁焊焊縫原則上不能打磨，只能輕拋，拋光后需進(jìn)行氦檢漏儀檢漏。為進(jìn)一步降低密封殼的α粒子本底，提高屏柵電離室檢測(cè)靈敏度，完成鋁合金外殼加工后，其腔體內(nèi)部還需覆蓋1層高純無氧銅。密封殼不同部件采用的密封結(jié)構(gòu)是O圈壓封結(jié)構(gòu)。為便于屏柵電離室的拆解維修，上蓋采用全氟橡膠密封。除上蓋外，其余連接部分均采用無氧銅墊圈密封。

2.2 工作氣體

帶電粒子射入氣體后，其電離能量損失率近似與氣體的原子序數(shù)和單位體積內(nèi)原子數(shù)N之積呈正比[14]。高氣壓、高原子序數(shù)及低平均電離功的氣體(如惰性氣體)可使得入射靈敏體積的帶電粒子在單位路徑上能產(chǎn)生更多的離子對(duì)。盡管在惰性氣體中，氙氣對(duì)帶電粒子探測(cè)靈敏度提高效果最好，但由于氙氣價(jià)格昂貴，因此目前常用氬氣作為工作氣體，其離子、電子漂移特性優(yōu)良且價(jià)格低廉。為提高離子、電子在工作氣體中的漂移速度，常在惰性氣體中加入少量的雙原子分子或多原子分子氣體，如氮?dú)?、二氧化碳、甲烷等，通過降低惰性氣體的平均電離功來提高靈敏度。屏柵電離室的工作氣體通常采用商用高純P10(質(zhì)量分?jǐn)?shù)為90%的氬氣和10%的甲烷混合氣體，各組分純度高于99.9%)氣體[13]。若購買的氣體純度不夠高，則需在進(jìn)氣單元中加入過濾裝置以去除負(fù)電性氣體(主要為水蒸氣和氧氣等對(duì)電子吸附概率較高的氣體)。

為維持屏柵電離室的正常測(cè)試條件下對(duì)氣氛的要求，本系統(tǒng)建立一套工作氣體輸送系統(tǒng)。該系統(tǒng)由真空泵、真空計(jì)、耐壓真空閥、給氣系統(tǒng)及其附件(精密減壓閥和氣壓表)構(gòu)成。通常大型電離室使用機(jī)械真空泵+擴(kuò)散泵或分子泵組合，若前級(jí)機(jī)械泵的真空度滿足電離室所允許的真空度時(shí)，也可采用單級(jí)泵結(jié)構(gòu)，本系統(tǒng)采用WELCH公司生產(chǎn)的極限真空度為0.04 Pa的旋片泵。由于屏柵電離室內(nèi)部零部件在長期工作中會(huì)釋放出原來吸附的負(fù)電性氣體，還必須將其抽成真空狀態(tài)并長時(shí)間靜止，該過程在一段時(shí)間內(nèi)需反復(fù)進(jìn)行，以完成屏柵電離室密封殼的去氣。充分完成去氣操作后，再通過給氣系統(tǒng)進(jìn)行屏柵電離室的充氣。

2.3 電極系統(tǒng)

電極系統(tǒng)由陽極、陰極、柵極及極板之間的絕緣子組成，是屏柵電離室的核心構(gòu)件，與密封殼及工作氣體系統(tǒng)相比，其結(jié)構(gòu)最復(fù)雜，設(shè)計(jì)加工難度最大。電極系統(tǒng)的首要作用是在工作氣體內(nèi)產(chǎn)生適合的電場(chǎng)，促使離子、電子漂移而輸出信號(hào)。為獲得高能量分辨率和高探測(cè)效率，要求屏柵電離室靈敏體積內(nèi)電場(chǎng)均勻，這對(duì)電極加工的粗糙度、幾何規(guī)則性和組裝精度提出很高的要求。

1) 電極材料及加工工藝

電極材料的選擇和加工精度直接影響屏柵電離室的性能指標(biāo)。電離室的陰極、陽極極板為面積略大于樣品的平面金屬板，這兩個(gè)極板均用規(guī)則的良導(dǎo)體制作，制造工藝較易做到極間電場(chǎng)的均勻。為避免電極材料自身放射性引入的本底計(jì)數(shù)，電極均使用低本底高純無氧銅，外表面均做鏡面拋光，10點(diǎn)平均粗糙度Rz<0.8 μm。

屏柵電離室區(qū)別于其他電離室的地方在于使用了柵網(wǎng)狀的電極，由金屬細(xì)絲纏繞的柵網(wǎng)電極是屏柵電離室電極加工中難度最大的部分。在不俘獲電子的前提下，柵極的屏蔽失效因子越小越好，即要求柵網(wǎng)的密度更密集、柵絲直徑更細(xì)，但是受機(jī)械強(qiáng)度的限制，這兩個(gè)值不能無限度的變小。根據(jù)之前研制的經(jīng)驗(yàn)[13]，柵極的柵極環(huán)一般采用機(jī)械強(qiáng)度大的金屬，柵極環(huán)上打致密的平行卡槽，用以固定柵絲。柵絲一般采用直徑為0.1 mm的鉬絲(或易于點(diǎn)焊的鍍金鎢絲、不銹鋼絲等)，絲間距為1.5 mm。為了保證極間電場(chǎng)的均勻，要求柵極環(huán)上布絲的張力均勻一致，絲與絲之間嚴(yán)格平行。小型柵極(內(nèi)環(huán)直徑≤200 mm)由于張力不均勻造成的震蕩效應(yīng)較弱，因此手工往復(fù)式繞制即可滿足柵極制作要求。大型柵極內(nèi)環(huán)尺寸可達(dá)500 mm以上(超大面積屏柵電離室的柵極環(huán)內(nèi)徑為520 mm，外徑為560 mm)，跨度較大的柵絲在工作條件下，絲與絲之間受靜電斥力作用明顯，將導(dǎo)致柵絲位移，會(huì)引起柵絲震蕩甚至放電，因此柵極的繞制一般需保證張力足夠大以克服靜電斥力，這時(shí)手工繞制很難保證柵絲的張力均勻。

針對(duì)這一問題，超大面積屏柵電離室的柵極制作中，使用了專用的柵絲張緊裝置進(jìn)行半自動(dòng)繞絲，同時(shí)使用機(jī)械張力計(jì)[15]對(duì)每根絲的張力進(jìn)行測(cè)量和校準(zhǔn)，最終柵絲張力的均勻性可控制在5%范圍內(nèi)?？紤]到300多根柵絲張力對(duì)框架可能造成的變形，超大面積屏柵電離室的柵極環(huán)為結(jié)構(gòu)強(qiáng)度較大的鎢鋼圓環(huán)，使用有限元分析軟件對(duì)柵極環(huán)進(jìn)行受力分析，在主要受力部位進(jìn)行了相應(yīng)的結(jié)構(gòu)增強(qiáng)措施。

2) 電極幾何參數(shù)的選擇

電極幾何參數(shù)的選擇通過實(shí)驗(yàn)和理論計(jì)算共同確定。屏柵電離室的陰極為樣品托盤，因此位置固定。柵極、陽極到陰極的距離均可通過增減不同高度的絕緣子進(jìn)行調(diào)節(jié)，以求達(dá)到最佳的能量分辨率。由屏柵電離室的工作原理可知，陰極-柵極之間距離應(yīng)大于α粒子的射程，使α粒子的能量盡可能全部沉積在該空間，但距離過大將會(huì)使過多的電子耗盡在陰極-柵極之間的空間，信噪比變?。粬艠O-陽極之間距離的選擇要求是使柵網(wǎng)的屏蔽失效因子σ達(dá)到最小，即柵極對(duì)電子的吸附達(dá)到最小值，屏蔽失效因子σ的計(jì)算公式[2]為：

(1)

其中：EQ為單位面積上進(jìn)入柵極的電力線數(shù)；EP為單位面積上穿出柵極的電力線數(shù)；d為柵絲間距；r為柵絲半徑。根據(jù)計(jì)算公式，為保證屏蔽失效因子最小化，一方面要求加大柵極-陽極距離，另一方面要增加陽極-柵極和柵極-陰極的電場(chǎng)比。距離過小，柵極對(duì)電子吸附過大，從而引起能量分辨率變差；距離過大，要求電極之間的偏壓更大，同時(shí)還需保證電離室工作在電離區(qū)內(nèi)(過高的電壓會(huì)使得電離室進(jìn)入正比區(qū))，因此，柵極-陽極之間距離的選擇需在兩者之間權(quán)衡。超大面積屏柵電離室的柵極與收集極之間的距離為30 mm，柵極到陰極之間的距離為60 mm。

3) 絕緣子

電極系統(tǒng)的信號(hào)線纜需導(dǎo)出電離室內(nèi)部，因此殼體上必須使用密封絕緣子，也叫真空電極。密封絕緣子應(yīng)具有良好的密封性，又具備足夠高的絕緣電阻。除此之外，密封絕緣子還要承受工作氣體的壓力。屏柵電離室中使用的絕緣子一般為金屬-陶瓷熔封絕緣子[13]，絕緣部分采用95%的氧化鋁瓷，金屬部分采用膨脹系數(shù)與陶瓷相同的可伐合金，兩者采用鉬錳燒結(jié)金屬粉末法統(tǒng)一燒結(jié)，這種絕緣子的絕緣性和耐溫性都很好，可滿足超大面積屏柵電離室的要求。

4) 內(nèi)部布線和外設(shè)連接

屏柵電離室內(nèi)部布線應(yīng)避開極板間靈敏面積，貼近電離室器壁分布。陰極線、柵極線和陽極線分別引至上蓋板，通過3個(gè)真空電極引出電離室，進(jìn)入高壓電源分配盒。屏柵電離室極板上產(chǎn)生的信號(hào)，需先經(jīng)過一定的RC濾波成形處理后，才能進(jìn)入前置放大器。該濾波電路也位于高壓電源分配盒內(nèi)。

2.4 電子學(xué)數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng)

屏柵電離室的電子學(xué)數(shù)據(jù)獲取系統(tǒng)包括輸出信號(hào)的濾波電路(即輸出回路)及前置放大器、高壓電源、主放大器、多道分析器等模塊化處理單元。

1) 輸出回路

屏柵電離室輸出回路的常用接法是陰極、柵極和陽極分別接高壓，高壓呈梯度上升，電壓的選取由電極間電容直接決定，但實(shí)際的最優(yōu)電壓還需結(jié)合電離室坪曲線進(jìn)行選擇。圖2為超大面積屏柵電離室的輸出回路示意圖，該電離室輸出回路是將柵極接地，陽極板接正高壓，陰極板接負(fù)高壓，這種接法的優(yōu)點(diǎn)是柵極不接高壓，可有效減小由于靜電斥力引起的柵絲震蕩放電效應(yīng)，底噪值也更低。

圖2 屏柵電離室的輸出回路

2) 電子學(xué)

進(jìn)行信號(hào)獲取較為關(guān)鍵的電子學(xué)插件是前置放大器，屏柵電離室一般選擇電荷靈敏前置放大器，它不僅具有良好的低噪聲性能，且其輸出信號(hào)幅度受探測(cè)器極間電容、放大器開環(huán)時(shí)輸入電容和電壓增益等參數(shù)穩(wěn)定性的影響較小。超大面積屏柵電離室選用的前置放大器是美國ORTEC公司生產(chǎn)的142PC型電荷靈敏前置放大器，該前置放大器針對(duì)氣體電離室輸出回路做了相應(yīng)優(yōu)化，同時(shí)可通過高壓電源對(duì)電極加載0～±3 000 V的偏壓。

其余電子學(xué)插件均選用ORTEC公司生產(chǎn)的插件，高壓電源選用556型，主放大器為672譜儀放大器，多道是ASPEC-927多道分析器，機(jī)箱為4001A/4002D型標(biāo)準(zhǔn)NIM機(jī)箱，多道分析軟件選用的是相應(yīng)的MAESTRO 7.01多道分析軟件，該軟件可直接對(duì)獲取的能譜進(jìn)行分析。

3 工作條件的選擇

完成超大面積屏柵電離室系統(tǒng)搭建工作，需對(duì)電離室的工作參數(shù)進(jìn)行調(diào)試優(yōu)化，以確定電離室的最佳工作條件。由于極板間距、電極電容等結(jié)構(gòu)參數(shù)可調(diào)范圍較小，因此主要調(diào)節(jié)的是極板間的電壓和工作氣壓。

3.1 工作氣壓的選擇

按照文獻(xiàn)[2]的理論推導(dǎo)，工作氣壓的主要選擇原則是陰極表面發(fā)射的帶電粒子在到達(dá)柵極前被工作氣體完全阻止，即工作氣壓下，帶電粒子在電離室內(nèi)充氣體中的射程應(yīng)小于陰極到柵極的間距。因此需通過調(diào)節(jié)工作氣體的氣壓將帶電粒子的射程控制在電離室?guī)缀纬叽缭试S的范圍內(nèi)。

超大面積屏柵電離室適用于α粒子全能譜測(cè)量，相同氣壓下粒子的能量越大射程越長，因此利用蒙特卡羅模擬軟件SRIM[16](計(jì)算α粒子射程的相對(duì)不確定度為3.9%)計(jì)算了全譜測(cè)量中能量最高的212Po發(fā)射α粒子(E=8.954 MeV)在不同氣壓下的P10氣體中的射程，結(jié)果列于表1。

表1 212Po α粒子在不同氣壓下的P10氣體中的射程

陰極到柵極的距離是60 mm，由表1得到212Po發(fā)射出的α粒子在0.13 MPa的P10氣體中的射程為58.13 mm，因此將工作氣體下限暫定為0.13 MPa，從0.13～0.2 MPa改變電離室內(nèi)的氣壓，每次增加0.005 MPa，觀察α能峰的能量分辨率變化情況，直到找到最佳的工作氣壓。該處使用了241Am標(biāo)準(zhǔn)α源(特征α射線能量為5.486 MeV)，能量分辨率隨氣壓的變化曲線如圖3所示?？煽闯?，在同樣的偏壓下，氣壓較低時(shí)能量分辨率較差，這主要是因?yàn)橐徊糠枝亮Ｗ哟┻^柵網(wǎng)，在柵極和收集極之間激發(fā)電離工作氣體，同時(shí)產(chǎn)生電子和正離子，由于穿過柵極的α粒子不受柵極的屏蔽作用，正離子會(huì)在收集極上感應(yīng)出負(fù)信號(hào)，該信號(hào)與電離發(fā)生的位置有關(guān)系，即同樣能量的α粒子在收集極上產(chǎn)生的振幅有一個(gè)較寬的分布，導(dǎo)致α能譜的低能端拖尾較長，能量分辨率變差。

圖3 能量分辨率隨氣壓的變化曲線

當(dāng)氣壓偏高時(shí)，氣體密度變大，則α粒子射程變短，射程對(duì)能量分辨率的貢獻(xiàn)ΔEs[14]為：

(2)

其中：σ為柵極屏蔽因子，僅與電離室的結(jié)構(gòu)參數(shù)有關(guān)；Eα為α粒子能量；rb、rs分別為陰極和柵極半徑；R為α粒子射程。由式(2)可知，隨著氣壓的增大，α粒子射程減小，α粒子的射程對(duì)能量分辨率帶來的貢獻(xiàn)變大，能量分辨率較低氣壓時(shí)略差。

實(shí)驗(yàn)證明，電離室內(nèi)充氣體壓力在0.15～0.18 MPa范圍內(nèi)能獲得較好的能量分辨率，本電離室在0.17 MPa擁有最佳的能量分辨率，因此將其設(shè)置為工作氣壓。

3.2 工作電壓的優(yōu)化

測(cè)量多核素時(shí)，為使帶電粒子耗盡在電離室陰極和柵極之間的區(qū)域，同時(shí)區(qū)分出不同能量的核素，不僅需增加工作氣體壓力，還需增加屏柵電離室極板間的電場(chǎng)強(qiáng)度。工作電壓的選擇原則是陰極和柵極之間的電場(chǎng)強(qiáng)度足以克服電子附著和離子復(fù)合，應(yīng)盡量使電子收集達(dá)到飽和，這時(shí)柵極對(duì)電子幾乎沒有俘獲。與此同時(shí)，還應(yīng)避免電場(chǎng)過強(qiáng)導(dǎo)致次級(jí)電子形成并進(jìn)入正比區(qū)狀態(tài)。為了防止柵極俘獲電子，必須保證收集極(陽極)和柵極之間的電場(chǎng)強(qiáng)度與陰極和柵極之間的電場(chǎng)強(qiáng)度的比值Z大于屏柵電離室的結(jié)構(gòu)因子Zc[2]：

(3)

超大面積屏柵電離室結(jié)構(gòu)因子Zc=1.53(r=0.05 mm，d=1.5 mm)。為選擇合適的工作電壓，在實(shí)驗(yàn)中首先固定幾組陰極高壓，再分別改變陽極電壓來測(cè)量飽和特性曲線(柵極接地)，通過多變量試驗(yàn)找到最佳工作電壓。圖4、5分別為電離室內(nèi)氣壓為0.17 MPa、固定陰極電壓為-900 V時(shí)陽極電壓飽和特性曲線(即陽極電壓和陽極道址的關(guān)系曲線)及陽極電壓與能量分辨率的關(guān)系曲線?？煽闯?，陰極電壓偏低時(shí)，能量分辨率較好，但陽極道址低，即相同時(shí)間測(cè)到的計(jì)數(shù)較少，這是由于電荷收集不完全所導(dǎo)致的；工作電壓偏高時(shí)，電子學(xué)噪聲變大，對(duì)能量分辨率的貢獻(xiàn)增大，能量分辨率變壞。固定幾組陰極電壓(從-800～-1 400 V，每隔100 V進(jìn)行1組測(cè)量)，重復(fù)以上性能試驗(yàn)，最終選擇陽極電壓為+1 800 V，陰極電壓為-900 V，柵極接地，Z=2，大于式(3)計(jì)算的臨界值Zc=1.53，此時(shí)電離室電荷收集完全，且工作在電離區(qū)，能量分辨率較高。

圖4 陽極電壓飽和特性曲線

圖5 陽極電壓與能量分辨率的關(guān)系曲線

4 儀器基本參數(shù)

4.1 本底

儀器使用空白無氧銅樣品盤進(jìn)行本底測(cè)試，該電離室的單位面積本底計(jì)數(shù)率略高于國內(nèi)外儀器，這與電離室所用材料有關(guān)，本工作早期自研的儀器采用的是低本底鋼，基于電離室外殼質(zhì)量的考慮，超大面積屏柵電離室的外殼使用了鋁合金，材料本身的本底略高于低本底鋼。針對(duì)這種情況，在電離室內(nèi)部鋪設(shè)1層1 mm厚的高純無氧銅(純度高于99.999 9%)，儀器本底有了明顯改善。在測(cè)量時(shí)間為15 h的條件下，超大面積屏柵電離室的最小可探測(cè)活度為10-2Bq。

4.2 能量分辨率

用于能量分辨率測(cè)試的是1枚241Am(5.487 MeV)電沉積源，編號(hào)7307RA，中國原子能科學(xué)研究院同位素研究所生產(chǎn)，中國計(jì)量科學(xué)研究院檢定。對(duì)電沉積源的測(cè)試譜示于圖6，可看出，雖然α譜和γ譜相同，屬于分離譜，理論上可根據(jù)任何特征峰解出核素的種類和含量，但相比嚴(yán)格符合正態(tài)分布的γ射線峰形而言，不對(duì)稱的α譜譜形大幅增加了解譜難度。因此，在解譜程序的分析步驟中，需加入1個(gè)尾部擬合和扣除的分析過程。根據(jù)圖譜顯示，本電離室對(duì)該電沉積源半高寬為98.36 keV，即能量分辨率為1.8%。

圖6 能量分辨率測(cè)試譜

4.3 探測(cè)效率

1) 點(diǎn)源效率

儀器的點(diǎn)源效率刻度和儀器能量分辨率測(cè)試使用的為同一放射源，該放射源表面發(fā)射率為1.743×105(min·2πsr)-1，擴(kuò)展相對(duì)不確定度為2.5%(k=2)。按照測(cè)量儀器本底的步驟，將該放射源放入樣品盤中進(jìn)行測(cè)量，獲取能譜。該譜儀對(duì)點(diǎn)源的效率為97.8%(2π角)。

2) 面源效率

在對(duì)屏柵電離室進(jìn)行效率校準(zhǔn)和能量分辨等性能測(cè)試中，為了獲得與待測(cè)樣品尺寸相配套的大面積α放射源，主要采用的制源方法為高壓氣體噴涂法、手工刷涂法和真空蒸發(fā)法[17]。前兩種制樣方法易造成交叉污染，不易定量，很難常規(guī)化。真空蒸發(fā)法存在自吸收難以校正、能量分辨率差等缺點(diǎn)。因此有必要研制一種新型的大面積制源方法，對(duì)超大面積屏柵電離室進(jìn)行效率刻度。制備標(biāo)準(zhǔn)的α刻度源一般采用電鍍法和電沉積法，在小面積α放射源(有效直徑≤30mm)的制備中，這種方法基本上可認(rèn)為是電場(chǎng)均勻的。但超過這一有效直徑，由于電場(chǎng)向邊緣的富集作用，會(huì)造成電鍍?cè)礃悠繁砻娣派湫晕镔|(zhì)的分布不均。

為解決這一問題，使用多陽極點(diǎn)陣法進(jìn)行電鍍，即將大面積的陽極板均勻分格為若干個(gè)小區(qū)域，每個(gè)小的區(qū)域的重心位置設(shè)置一單路的陽極絲。這樣，點(diǎn)陣陽極同時(shí)進(jìn)行電鍍，雖然在小尺度上仍是不均勻電場(chǎng)，但對(duì)于整個(gè)大面積陰極板而言，這樣的電場(chǎng)分布是相對(duì)均勻的。按照以上方法制作的大面積電鍍?cè)?，有效直徑?60 mm，源表面的放射源活度為219 Bq(化學(xué)方法測(cè)定)。按照測(cè)量儀器本底的步驟，將該放射源放入樣品盤中進(jìn)行測(cè)量，該譜儀對(duì)面源的效率為97.7%(2π角)。對(duì)于該大面積放射源，超大面積屏柵電離室的探測(cè)效率接近100%，與點(diǎn)源的效率相比，邊緣效應(yīng)不顯著，因此超大面積屏柵電離室的有效探測(cè)面積大于該面源面積，可適用于面積在1 600 cm2以內(nèi)的大面積超鈾核素平面板的測(cè)量。

5 結(jié)論

本文根據(jù)大面積超鈾核素平面板樣品的測(cè)量需求，結(jié)合理論計(jì)算結(jié)果，通過對(duì)電極材料和加工工藝的研究，突破了大型柵極繞絲工藝和大面積面源刻度的難題，在國內(nèi)外首次研制了靈敏面積約為2 000 cm2的超大面積平行板屏柵電離室，儀器對(duì)241Am電沉積源的能量分辨率為1.8%，最小可探測(cè)活度為10-2Bq，對(duì)直徑≤460 mm的平面樣品2π角探測(cè)效率為97.7%。