盧一凡， 王 嬌，2， 于鋮浩， 馬 艷， 高會旺，2??

(1. 中國海洋大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院， 山東 青島 266100； 2. 中國海洋大學(xué)海洋環(huán)境與生態(tài)教育部重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室， 山東 青島 266100；3. 北京大學(xué)城市與環(huán)境學(xué)院， 北京 100871； 4. 青島市氣象局， 山東 青島 266003)

霧和霾是造成大氣能見度降低的主要天氣現(xiàn)象，可導(dǎo)致人們心情灰暗壓抑、海陸空交通受阻，甚至影響醫(yī)療和旅游等產(chǎn)業(yè)[1-2]。隨著氣候條件、城市發(fā)展以及空氣污染類型等方面的變化，中國霧、霾事件出現(xiàn)頻率及主要影響因素也存在明顯差異。許多研究表明，中國多個區(qū)域霧天天數(shù)呈現(xiàn)先增長后減少的趨勢[3-5]。林建等[6]發(fā)現(xiàn)1985—2005年我國除華南、江南地區(qū)霧日變化趨勢不明顯，其余各地的大霧日(能見度<1 km)基本呈遞減趨勢，這可能與我國快速城市化以及森林覆蓋率減少導(dǎo)致的溫度升高、濕度下降有關(guān)[7-9]。吳兌等[10]分析發(fā)現(xiàn)， 1954—2004年珠江三角洲霧和輕霧造成的低能見度變化主要反映了氣候波動固有的年際和年代際變化特征。自20世紀(jì)80年代初開始，珠江三角洲地區(qū)灰霾天數(shù)呈增加趨勢，并有3次大的波動，主要與經(jīng)濟(jì)發(fā)展、環(huán)保措施、復(fù)合大氣污染有關(guān)[10]。Zhang等[11]結(jié)合我國 681個地面站點(diǎn)的能見度資料，以及人口密度、氣溶膠總排放量等數(shù)據(jù)，定義了我國4個主要霾區(qū)，分別為華北和關(guān)中平原、長江三角洲地區(qū)、珠江三角洲地區(qū)以及四川盆地。史軍等[12]研究表明，近30年來長江三角洲大城市、中等城市和城鎮(zhèn)鄉(xiāng)村間霾日數(shù)變化具有明顯差異，而趙普生等[13]指出京津冀范圍內(nèi)城區(qū)站點(diǎn)、非城區(qū)站點(diǎn)霾日數(shù)均有增加趨勢且兩者差距越來越小。

氣溶膠及氣候系統(tǒng)對霧、霾的形成有重要影響[14-16]。一般來說氣溶膠有助于霧的生成，而當(dāng)氣溶膠濃度超過一定閾值，空氣中有限的水汽爭奪大量的氣溶膠，霧滴數(shù)量反而會下降[3，17]。此外，氣溶膠的輻射效應(yīng)還會通過改變局地氣溫，影響霧的持續(xù)時間[18]：吸收性氣溶膠會加熱霧滴，從而延緩夜間霧的形成，加速日間霧的消散；散射性氣溶膠在日間散射太陽輻射，降低霧滴表面溫度，增加霧的持續(xù)時間。同時有研究指出，中國東部地區(qū)霧、霾形成受氣候系統(tǒng)影響較大。Fu等[19]研究表明風(fēng)場的分布和風(fēng)速、相對濕度的年代際變化對霧、霾的形成具有很大影響；Yin等[20]發(fā)現(xiàn)華北黃淮地區(qū)冬季霾的形成與風(fēng)速、降水具有一定相關(guān)性，但隨著近年來東亞冬季風(fēng)減弱，水汽條件成為霧、霾形成的關(guān)鍵因素，與風(fēng)速無明顯相關(guān)性[19]。

青島市位于海霧多發(fā)區(qū)黃海之濱，每年4—7月霧的發(fā)生頻率最高且大部分為平流冷卻霧[21-23]。馬艷等[24-25]研究表明，青島市2006—2012年平均霧天數(shù)為55 d，霧天氣背景下常伴隨著不同程度的空氣污染。張曉慧等[26]對青島市冬季霧的天氣氣候特征進(jìn)行研究，表明青島冬季霧的發(fā)生頻率為年均12 d，占全年霧日數(shù)的22%，其中受天氣系統(tǒng)明顯影響的霧占48%。近年來青島市空氣質(zhì)量有所改善，PM2.5由2011—2012年的(102±37)μg·m-3降低到2014—2018年的(51±18) μg·m-3 [27]。但冬季濃度仍能達(dá)到(79 ± 54) μg·m-3，遠(yuǎn)超國家二級標(biāo)準(zhǔn)(35 μg·m-3)，且在高濕、靜穩(wěn)條件下，造成灰霾天氣頻發(fā)[27-29]。目前關(guān)于青島地區(qū)霧天、霾天相關(guān)研究主要集中在事件性天氣成因分析、不同天氣對氣溶膠成分的影響以及氣象條件對氣溶膠光學(xué)特性的影響等方面，對霧天、霾天長期變化規(guī)律及影響因素的研究較少。

本研究主要結(jié)合青島市2005—2019年大氣能見度、相對濕度等氣象小時數(shù)據(jù)、顆粒物濃度在線觀測數(shù)據(jù)等，分析了青島市近十幾年霧天、霾天的歷史變化趨勢，探討青島市不同區(qū)域霧、霾天氣發(fā)生特征及差異，以及霧天和霾天時空變化與氣象條件、空氣污染水平等因素的關(guān)系，為評估和改善青島市空氣質(zhì)量提供數(shù)據(jù)支持和理論支撐。

1 資料來源與研究方法

1.1 數(shù)據(jù)來源

本研究所用氣象數(shù)據(jù)有兩個來源：(1)Reliable Prognosis網(wǎng)站(https://rp5.ru)，數(shù)據(jù)資料包括2005—2019年逐日8個時次(02：00、05：00、08：00、11：00、14：00、17：00、20：00、23：00)的水平能見度、相對濕度、溫度等氣象要素和各時次天氣現(xiàn)象，這些數(shù)據(jù)已被用于霧、霾等天氣現(xiàn)象的相關(guān)研究[30]，本研究用以分析青島市(氣象站編號為54857，經(jīng)緯度：36.067°N，120.333°E)近年來霧天、霾天天數(shù)的變化趨勢；(2)青島市氣象局2013—2019年6個站點(diǎn)氣象觀測數(shù)據(jù)，包含大橋三、膠南、膠州、萊西、平度和市南6個站點(diǎn)的水平能見度、相對濕度、溫度和降雨量等逐時氣象數(shù)據(jù)，用于分析青島市不同區(qū)域之間的霧頻、霾頻差異(見表1)。

表1 青島市各站點(diǎn)氣象數(shù)據(jù)信息

PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO、O3和AQI小時數(shù)據(jù)收集于全國城市空氣質(zhì)量實(shí)時發(fā)布平臺(http://106.37.208.233:20035/)，包括市南區(qū)西部子站、膠南、膠州、萊西和平度站5個觀測點(diǎn)位，監(jiān)測時間為2014年5月13日—2019年12月31日(見圖1)。

1.2 方法

1.2.1 霧天、霾天和站點(diǎn)類型的判定標(biāo)準(zhǔn) 本研究根據(jù)Reliable Prognosis網(wǎng)站2005—2019年青島市氣象站(編號54857)天氣現(xiàn)象記錄和降水量數(shù)據(jù)，排除雨、雪、沙塵暴等其他能使能見度降低的天氣后，定義一天中有任意相對濕度≥90%、能見度≤1 km的數(shù)據(jù)記錄，則判定該天為霧天[31]。定義一天中14：00相對濕度<90%、能見度≤10 km的天氣為霾天[18，32-33]。由于膠南、膠州、萊西、平度和市南5個氣象觀測站分別有臨近環(huán)境空氣監(jiān)測站點(diǎn)，本研究在識別各站點(diǎn)霾天時，增加14：00 PM2.5濃度≥75 μg·m-3的限制指標(biāo)。為分析各站點(diǎn)逐時的霧、霾發(fā)生頻率分布特征，若各站點(diǎn)任意時刻的氣象記錄為相對濕度≥90%、能見度≤1 km，則該時刻被定義為霧時刻；若任意時刻氣象記錄為相對濕度<90%、能見度≤10 km，且PM2.5濃度≥75 μg·m-3，則該時刻被定義為霾時刻。

圖1 本研究涉及的氣象站和環(huán)境監(jiān)測站點(diǎn)分布

由于大橋三站點(diǎn)所在位置無配套的臨近環(huán)境監(jiān)測站的空氣污染物濃度資料，所以不對該站點(diǎn)氣象要素與空氣污染物濃度之間的關(guān)系進(jìn)行探討。

根據(jù)6個站點(diǎn)離海岸線距離，本文將距海岸線最近距離為5 km內(nèi)的站點(diǎn)定義為沿海型(大橋三站點(diǎn)和市南站點(diǎn))；5～30 km的定義為過渡型(膠南站點(diǎn)和膠州站點(diǎn))；超過30 km的為內(nèi)陸型(平度站點(diǎn)和萊西站點(diǎn))。

1.2.2 數(shù)據(jù)分析方法 本研究使用的統(tǒng)計方法主要包括t檢驗(yàn)、單因素方差分析、Spearman相關(guān)系數(shù)和Pearson相關(guān)系數(shù)。t檢驗(yàn)用于檢驗(yàn)相關(guān)性系數(shù)是否顯著；單因素方差分析用于檢驗(yàn)不同站點(diǎn)或不同氣象條件下各組數(shù)據(jù)之間均值是否有顯著差異；Spearman相關(guān)系數(shù)和Pearson相關(guān)系數(shù)分析用于探討霧頻、霾頻與氣溫、氣壓、相對濕度和空氣污染指數(shù)等因素的相關(guān)關(guān)系。

單因素方差分析用于檢驗(yàn)在一個因素改變條件下，各項(xiàng)指標(biāo)的均值是否改變。本研究檢驗(yàn)假設(shè)為H0:在霧、霾發(fā)生時及所有統(tǒng)計時間內(nèi)3種條件下6項(xiàng)空氣污染物濃度均值全部相等；備擇假設(shè)H1:在以上3中條件下6項(xiàng)污染物濃度均值不完全相等。

Pearson簡單相關(guān)性分析法是研究變量之間緊密程度的一種通用統(tǒng)計方法。它用于衡量兩個數(shù)據(jù)集合是否在一條線上面，同時衡量定距變量間的線性關(guān)系。相關(guān)性系數(shù)r是描述線性關(guān)系程度和方向的統(tǒng)計量，r的計算方法如下：

Spearman相關(guān)系數(shù)是衡量兩個變量的依賴性的非參數(shù)指標(biāo)，利用單調(diào)方程評價兩個統(tǒng)計變量的相關(guān)性。將原始數(shù)據(jù)轉(zhuǎn)化為等級數(shù)據(jù)，再按Pearson相關(guān)系數(shù)計算公式計算得到Spearman相關(guān)系數(shù)。|r|越接近1，則相關(guān)性越好。r值為正，表明xi和yi呈正相關(guān)；若為負(fù)，則呈負(fù)相關(guān)。p值是用來判定假設(shè)檢驗(yàn)結(jié)果的一個參數(shù)，當(dāng)p值越小，檢驗(yàn)結(jié)果越顯著。

2 結(jié)果與討論

2.1 青島市霧天、霾天天數(shù)年際變化特征

本節(jié)運(yùn)用青島市2005—2019年逐日8個時次氣象數(shù)據(jù)對霧天、霾天天數(shù)年際變化特征進(jìn)行討論。青島市2005—2019年年均霧天天數(shù)為41 d，在2006年出現(xiàn)峰值(66 d)，隨后呈緩慢減少的趨勢(p<0.1)，到2019年達(dá)到最低值(20 d)(見圖2(a))。2005—2019年霾天天數(shù)呈波動變化趨勢，在2006、2010和2016年出現(xiàn)3個明顯峰值，分別為106、143和114 d，在2010—2013年間霾天天數(shù)每年均超過100 d，2008年霾天天數(shù)最少，為75 d。圖2(b)～(e)分別為青島市氣溫、相對濕度、風(fēng)速和降水量在2005—2019年期間的變化趨勢，風(fēng)速、相對濕度和降水量都呈現(xiàn)出降低的趨勢。由圖2(b)可見青島市氣溫在2005—2019年間波動范圍約為1 ℃，2005—2007年呈上升趨勢，2007—2012年呈下降趨勢(-0.18 ℃·a-1，p>0.05)，2012—2019年呈上升趨勢(0.17 ℃·a-1，p<0.05)。從圖2(c)可以看出，青島市2006—2019年相對濕度呈波動變化，有不斷降低的趨勢(-0.31%·a-1，p<0.05)。經(jīng)過Spearman相關(guān)系數(shù)檢驗(yàn)，2005—2019年青島市霧天天數(shù)變化和相對濕度變化具有良好的正相關(guān)關(guān)系(p<0.05)，說明近年霧天天數(shù)的減少一定程度與相對濕度不斷降低有關(guān)。圖2(d)顯示近15年青島市風(fēng)速集中出現(xiàn)在2～6 m·s-1，整體呈現(xiàn)不斷降低的趨勢，由2005年的4.0 m·s-1降低到2019年的3.3 m·s-1(-0.05 m·s-1·a-1，p<0.01)。較高的空氣濕度更易形成暖濕氣流，從而為平流霧的出現(xiàn)提供了條件[35]。由圖2(e)可見，2007—2019年青島市年降水量不斷降低(-36.53 mm·a-1，p<0.05)，與相對濕度變化趨勢一致。

圖2 青島市2005—2019年霧天、霾天天數(shù)及氣象因子變化趨勢

青島市2005—2019年各季節(jié)霧天、霾天天數(shù)變化具有不同的特征(見圖3(a))。夏季霧天天數(shù)最多，平均每年17.3 d，占總霧天天數(shù)42.1%，秋季最少，平均每年3.3 d，占總霧天天數(shù)8.0%。霧天天數(shù)的季節(jié)分布沒有明顯的年際變化，整體均為春夏兩季高，秋冬兩季低。青島市各季節(jié)霾天天數(shù)均超過20 d，霾天的出現(xiàn)與季節(jié)關(guān)系不大，四季各占25%左右(見圖3(b))。

2.2 霧、霾事件持續(xù)時間及季節(jié)差異

本研究運(yùn)用青島市2005—2019年逐日8個時次氣象數(shù)據(jù)，將1天或連續(xù)多天符合前文對霧天(或霾天)定義的天氣標(biāo)準(zhǔn)的事件識別為一場霧事件(或霾事件)。數(shù)據(jù)顯示，青島市從2005年2月1日—2019年12月31日共有337次霧事件，943次霾事件。其中持續(xù)1 d的霧占霧事件總數(shù)的一半以上(55.2%)，持續(xù)2 d的占22.3%，持續(xù)3 d的占12.5%，持續(xù)天數(shù)超過3 d的占10.1%。蘇鴻明[36]基于1917—1980 年歷史天氣圖資料，發(fā)現(xiàn)臺灣海峽多數(shù)霧持續(xù)2 d，占所有霧事件88.1%。青島市持續(xù)1 d的霾事件占60.0%，持續(xù)2 d的占25.5%，持續(xù)3 d的占8.3%，持續(xù)時間超過3 d的占6.3%。可見，青島市霧、霾事件的持續(xù)時間較短。張立多等[37]分析廈門地面觀測資料表明，廈門1990—2006年灰霾天氣共有288 d，持續(xù)2 d及以上的灰霾天氣過程有37次，僅占12.8%?？梢?，與廈門相比，青島市霾天的持續(xù)時間較長。

圖3 青島市2005—2019年各季節(jié)霧天、霾天天數(shù)

不同持續(xù)天數(shù)的霧事件均為夏季最多，這可能是由于夏季雨水較多(見圖4(a))，可以提供連續(xù)的水汽補(bǔ)充，且溫度適宜、風(fēng)速穩(wěn)定，有利于霧的生成和維持[38]。青島市的霾事件大部分持續(xù)時間為1～3 d，青島市短期霾(1 d)以及長期霾(超過3 d)事件在冬天發(fā)生的概率最大，分別為26.33%和33.90%(見圖4(b))，這可能受到供暖期污染物排放量增大以及不利氣象條件的影響，如穩(wěn)定層結(jié)、靜小風(fēng)等[38]。

2.3 青島市六站點(diǎn)霧頻、霾頻季節(jié)變化

本節(jié)運(yùn)用青島市6個氣象站點(diǎn)2013—2019年逐時氣象數(shù)據(jù)、5個環(huán)境監(jiān)測站點(diǎn)2014—2019年逐時PM2.5濃度數(shù)據(jù)對各氣象站點(diǎn)霧頻、霾頻進(jìn)行討論。6個站點(diǎn)平均霧天天數(shù)從高到低分別為：萊西(74 d·a-1)、市南(54 d·a-1)、平度(35 d·a-1)、膠南(27 d·a-1)、膠州(25 d·a-1)和大橋三(19 d·a-1)；全年平均霾天天數(shù)從高到低分別為：膠南(35 d·a-1)、萊西(32 d·a-1)、市南(31 d·a-1)、平度(29 d·a-1)和膠州(20 d·a-1)。

本研究將本文各站點(diǎn)在統(tǒng)計時間內(nèi)所有霧天(霾天)天數(shù)在總天數(shù)中的占比定義為霧頻(霾頻)。青島市2個沿海型站點(diǎn)(大橋三、市南站點(diǎn))春夏季霧天天數(shù)顯著高于秋冬季(p<0.05)；過渡型站點(diǎn)(膠南、膠州站點(diǎn))和內(nèi)陸型站點(diǎn)(萊西、平度站點(diǎn))則沒有該顯著差異(見圖5(a))。對比沿海型與內(nèi)陸型站點(diǎn)發(fā)現(xiàn)，遠(yuǎn)離海岸的地區(qū)，春夏季霧天天數(shù)越少，秋冬季越多，過渡型站點(diǎn)同時受到陸地和海洋的影響，各季節(jié)霧頻情況比較復(fù)雜，基本上呈現(xiàn)秋季最低，春冬季出現(xiàn)高值(見圖5(b))。與霧頻分布明顯不同，各個站點(diǎn)霾頻分布沒有明顯差異，均呈現(xiàn)冬季最高，夏季最低，春秋季基本持平的特點(diǎn)。青島市6個站點(diǎn)平均溫度均為夏季最高，冬季最低(見圖5(c))；平均相對濕度均為夏季最高，沿海型站點(diǎn)為冬季最低，內(nèi)陸型站點(diǎn)為春季最低(見圖5(d))。

圖4 青島市2005—2019年霧、霾事件持續(xù)天數(shù)季節(jié)分布

圖5 青島市四季霧天、霾天占比與平均溫度、相對濕度

有研究表明，4—7月是北太平洋平流霧頻發(fā)的季節(jié)，6月黃海西北部，即山東半島以南海域海霧最大發(fā)生頻率約為20%，而進(jìn)入8月后，海霧發(fā)生頻率突然降低到5%以下[39]。沿海型站點(diǎn)(市南、大橋三)相較于其他類型站點(diǎn)更多受到了海霧的影響，多發(fā)季節(jié)與北太平洋平流霧發(fā)生季節(jié)一致。市南站點(diǎn)靠近海岸，受海洋暖濕氣流影響，相比其余站點(diǎn)更加具備海洋平流霧生成條件。尤其在夏季，來自黃海的暖濕氣流充足，市南站點(diǎn)在夏季達(dá)到了霧頻峰值(見圖5)，而此時霾頻達(dá)到谷值；而在冬季，污染物條件適合霾形成，但此時霧頻相比夏季有明顯降低。青島市秋冬季水汽供應(yīng)不足，降水量僅占全年21%和5%(2005—2019年)，不利于霧的生成。內(nèi)陸型站點(diǎn)(萊西、平度)秋冬季霧的發(fā)生頻率相比其他沿海站點(diǎn)高，可能是由于位于內(nèi)陸，受海霧影響較少，主要受到輻射霧的影響，因此具有不同的季節(jié)發(fā)生規(guī)律[40]。過渡型站點(diǎn)(膠南、膠州)同時受到了海霧以及內(nèi)陸輻射霧的影響，季節(jié)分布無顯著特點(diǎn)。

風(fēng)向和風(fēng)速對霧、霾的形成起著至關(guān)重要的作用。風(fēng)向的轉(zhuǎn)變會引起氣團(tuán)來源的變化，從而改變水汽輸送量和霧滴凝結(jié)核的數(shù)量，對霧的微結(jié)構(gòu)產(chǎn)生影響[41]，而較大風(fēng)速能促進(jìn)大氣邊界層混合并抑制日落后的輻射冷卻，促進(jìn)霧的消散[42]。為進(jìn)一步探討不同站點(diǎn)霧天、霾天天數(shù)差異的原因，本研究對各站點(diǎn)有霧、霾時的風(fēng)向和風(fēng)速進(jìn)行統(tǒng)計(見圖6)。各站點(diǎn)在霧發(fā)生時風(fēng)向并不固定，大部分方向的風(fēng)速處于0～5 m·s-1，平均風(fēng)速為1.01～4.71 m·s-1。沿海型站點(diǎn)(大橋三、市南)有霧時的風(fēng)向以偏南風(fēng)為主，受到了海洋的明顯影響，來自北黃海的暖濕氣流促進(jìn)平流霧的產(chǎn)生。市南氣象站點(diǎn)位于伏龍山頂，距離最近海岸線僅1.3 km，相較氣象站周邊地區(qū)海拔較高，氣溫比周邊環(huán)境低，相對濕度較高，容易在局地地形環(huán)流作用下形成山區(qū)地形低云，之后靠近地表則轉(zhuǎn)化為霧[43]。有研究指出，沿海城市輻射霧的形成受來自內(nèi)陸方向風(fēng)的影響，而平流霧的形成受來自海洋方向風(fēng)的影響[44]。

((a)萊西；(b)平度；(c)膠南；(d)膠州；(e)市南；(f)大橋三。 (a) Laixi; (b) Pingdu; (c) Jiaonan; (d) Jiaozhou; (e) Shinan; (f) Daqiaosan.)

內(nèi)陸型站點(diǎn)(萊西與平度)有霧時主要受到偏北風(fēng)的影響，不利于平流霧的形成，所形成的霧更可能為輻射霧，而沿海型站點(diǎn)有霧時主要受到東南風(fēng)的影響，這體現(xiàn)出沿海型/內(nèi)陸型站點(diǎn)不同的兩種主要成霧機(jī)制：沿海站點(diǎn)受海洋影響較大，平流霧占比較高；內(nèi)陸型站點(diǎn)，輻射霧占比較高；過渡型站點(diǎn)介于兩者之間。各站點(diǎn)在有霾出現(xiàn)時平均風(fēng)速為2.37～4.20 m·s-1。有霾出現(xiàn)時均受到西北風(fēng)的影響，顯示來自西北方向的污染物輸送對霾的形成有一定貢獻(xiàn)(見圖6)。

2.4 青島市五站點(diǎn)霧、霾發(fā)生頻率的月變化與日變化

為更細(xì)致地分析青島市逐時霧、霾發(fā)生頻率及其月、日變化特征，本章節(jié)運(yùn)用青島市5個氣象站點(diǎn)2013—2019年逐時氣象數(shù)據(jù)、5個環(huán)境監(jiān)測站點(diǎn)2014—2019年逐時PM2.5濃度數(shù)據(jù)對各站點(diǎn)每月霧時刻、霾時刻出現(xiàn)次數(shù)進(jìn)行統(tǒng)計，分別除以當(dāng)月各時刻總數(shù)，得到不同月份不同時刻霧、霾出現(xiàn)頻率。

各站點(diǎn)1—12月逐時霧的發(fā)生頻率差異較大(見圖7)。全年整體來看，市南、萊西兩個站點(diǎn)霧出現(xiàn)的時數(shù)最多，遠(yuǎn)高于其他站點(diǎn)。在這兩個站點(diǎn)，霧發(fā)生時數(shù)的峰值分別集中在夏季5—7月(市南，15%)和秋季8—11月(萊西，16%)。膠州、膠南、平度3個站點(diǎn)霧發(fā)生時數(shù)的季節(jié)分布相對不明顯，在全年各月均有分布。從霧發(fā)生頻率的日變化來看，各站點(diǎn)都集中在午夜到早晨8:00時段，市南站點(diǎn)、膠南站點(diǎn)在夏季的傍晚到午夜也有霧的發(fā)生。Boutle等[45]研究表明，輻射霧主要在地面的長波輻射冷卻作用下，于后半夜形成，同時在日出后消散。各站點(diǎn)在日出后較少有霧現(xiàn)象發(fā)生，因此持續(xù)時間較長(12 h以上)的霧占比較低。與霧的發(fā)生頻率相比，各站點(diǎn)霾的出現(xiàn)頻率集中在冬春季，夏季較少(見圖7)，這與利用季節(jié)平均的霾天數(shù)的統(tǒng)計結(jié)果相一致。從月變化來看，各站點(diǎn)的霾多發(fā)生于1和12月，萊西、平度站點(diǎn)霾發(fā)生的月份跨度最廣，霾集中發(fā)生于冬半年，即1—3月和10—12月。從日變化來看，霾與霧不同，可出現(xiàn)于每天的任意時刻，在多個站點(diǎn)呈現(xiàn)出雙峰分布，即8：00—12：00和18：00—24：00。

圖7 青島市各站點(diǎn)逐時霧、霾發(fā)生頻率分布

2.5 霧、霾天氣背景下空氣污染特征

本節(jié)運(yùn)用青島市5個氣象站點(diǎn)2013—2019年逐時氣象數(shù)據(jù)、5個環(huán)境監(jiān)測站點(diǎn)2014—2019年逐時6項(xiàng)空氣污染物濃度數(shù)據(jù)對各站點(diǎn)6類空氣污染物在霧、霾發(fā)生時以及統(tǒng)計時間內(nèi)總體平均濃度進(jìn)行統(tǒng)計(見圖8)，可以看出，霾出現(xiàn)時，PM2.5、PM10、SO2、NO2和CO濃度顯著高于總體均值(p<0.05)。霾出現(xiàn)時O3濃度則低于總體均值。有研究指出，在大氣氧化條件較弱的寒冷季節(jié)，PM2.5濃度增加會抑制地表太陽輻射，從而削弱了O3的產(chǎn)生[46]；同時也有研究指出，PM2.5和O3在夏季的均值呈負(fù)相關(guān)，高濃度的PM2.5污染會部分抑制O3的產(chǎn)生[47]。霧出現(xiàn)時，除市南站點(diǎn)，其余站點(diǎn)的PM2.5濃度均顯著高于總體均值；除市南站點(diǎn)和膠州站點(diǎn)，其余站點(diǎn)PM10濃度高于總體平均值。在過渡型和內(nèi)陸型站點(diǎn)，霧出現(xiàn)時污染物濃度稍高于沿海型站點(diǎn)。

各個站點(diǎn)的PM2.5、PM10和CO的平均濃度由高到低分別為有霾時、有霧時、總體均值。有所不同的是，SO2濃度由高到低順序?yàn)橛婿矔r、總體均值、有霧時。SO2與PM2.5、PM10和CO濃度具有良好的相關(guān)關(guān)系，SO2濃度在有霧時較低，這可能是由于有霧時空氣濕度整體較高，在高濕度下SO2易在空氣中氧化劑的作用下被水汽吸收，并氧化為硫酸根離子[48-49]。在沿海型站點(diǎn)，NO2濃度分布與SO2類似，均在有霾時最高，總體均值次之，有霧時最低。而其他站點(diǎn)與PM2.5、PM10和CO三項(xiàng)污染物類似，有霧時NO2濃度高于總體均值，這是由于在夜間NO2在高濕度下易氧化成為N2O5、HNO3，此過程反應(yīng)速率與空氣濕度呈正相關(guān)關(guān)系，即高濕度條件有助于大氣中NO2的消除作用[50]。

圖8 青島市各站點(diǎn)空氣污染物濃度特征(紅：霧；藍(lán)：霾；黃：總體均值)

2.6 青島市霧、霾與各影響因素的相關(guān)分析

為進(jìn)一步探究氣象因素與空氣污染物對霧、霾生成的影響，本節(jié)運(yùn)用青島市5個氣象站點(diǎn)2013—2019年逐時氣象數(shù)據(jù)、5個環(huán)境監(jiān)測站點(diǎn)2014—2019年逐時6項(xiàng)空氣污染物濃度數(shù)據(jù)對各站點(diǎn)每月霧時數(shù)、霾時數(shù)與各空氣污染物、氣象因素月均值進(jìn)行Pearson相關(guān)性分析。由表2可得，對于5個站點(diǎn)全部記錄，霧時數(shù)與PM2.5、SO2濃度、相對濕度呈顯著正相關(guān)，與O3濃度呈顯著負(fù)相關(guān)關(guān)系。而霾時數(shù)與PM2.5、PM10、SO2、NO2和CO濃度呈顯著正相關(guān)關(guān)系，與O3濃度、氣溫、相對濕度和氣壓呈顯著負(fù)相關(guān)關(guān)系。在每個站點(diǎn)，霾時數(shù)與各項(xiàng)大氣污染指標(biāo)顯著相關(guān)，其中與O3濃度呈負(fù)相關(guān)，與其余污染物呈正相關(guān)關(guān)系，這表明各站點(diǎn)霾生成時的污染條件相似。除O3外，其他5項(xiàng)污染物同步變化，且在每年冬季達(dá)到峰值，同時霾頻在此時也達(dá)到峰值；而在夏天，5項(xiàng)污染物和霾頻均為谷值。此外，僅市南站點(diǎn)霾時數(shù)與風(fēng)速呈顯著正相關(guān)。以上分析表明，在青島市5個站點(diǎn)，霾與O3等常規(guī)污染物、相對濕度等氣象要素皆有較好的相關(guān)性。與霾不同，各站點(diǎn)的霧時數(shù)與空氣污染物濃度、氣溫、相對濕度等指標(biāo)的關(guān)系各有不同，下面進(jìn)行詳細(xì)討論。

表2 青島市各站點(diǎn)每月霧、霾時數(shù)與各影響因素的相關(guān)系數(shù)

除市南站點(diǎn)霧時數(shù)與NO2濃度有顯著負(fù)相關(guān)關(guān)系，沿海型和過渡型站點(diǎn)霧時數(shù)與各項(xiàng)空氣污染物之間沒有顯著相關(guān)關(guān)系，而內(nèi)陸的平度站霧時數(shù)與各項(xiàng)空氣污染指標(biāo)均呈顯著相關(guān)關(guān)系，其中與O3濃度呈負(fù)相關(guān)關(guān)系，與其余污染物呈正相關(guān)關(guān)系；在萊西站點(diǎn)，霧時數(shù)與NO2，O3濃度有顯著相關(guān)關(guān)系，與PM2.5、PM10、SO2、CO四項(xiàng)污染物無顯著相關(guān)。這表明，與內(nèi)陸型站點(diǎn)相比，沿海型和過渡型站點(diǎn)，霧的形成受污染物影響較小。在市南、萊西兩個站點(diǎn)，霧時數(shù)與相對濕度呈顯著正相關(guān)。同時，市南、萊西站點(diǎn)有較高的年均霧天天數(shù)，這說明在市南、萊西站點(diǎn)霧受相對濕度影響較大。膠南、萊西和平度站點(diǎn)的霧刻數(shù)還與風(fēng)速具有顯著相關(guān)性。

3 結(jié)論

本研究通過以上分析和討論得到如下結(jié)論：

(1)青島市近14年霧天天數(shù)變化呈現(xiàn)緩慢下降的趨勢(p<0.1)；每年霾天天數(shù)呈波動變化趨勢，在2006、2010和2016年出現(xiàn)3個明顯峰值，分別為106、143和114 d。青島市夏季霧天天數(shù)最多，占總霧天天數(shù)42.1%，秋季最少，占總霧天天數(shù)8.0%；其中持續(xù)1 d的霧占55.2%，持續(xù)2 d的占22.3%。青島市在秋季霾天天數(shù)較少，平均每年22.4 d，占總霾天天數(shù)21.7%，其他季節(jié)為26.1～27.8 d，各占25.3%～27.0%。持續(xù)1 d的霾占60.0%，持續(xù)2 d的占25.5%。

(2)青島市沿海型站點(diǎn)(市南、大橋三)與內(nèi)陸型站點(diǎn)(平度、萊西)霧天的季節(jié)分布特征不同，在沿海型站點(diǎn)春夏季霧天天數(shù)明顯高于秋冬季，過渡型站點(diǎn)和內(nèi)陸型站點(diǎn)則沒有該顯著差異，表明沿海型站點(diǎn)受平流霧影響較大，而內(nèi)陸型站點(diǎn)以輻射霧為主。從全年12個月分布來看，各站點(diǎn)霧主要出現(xiàn)時間不同，市南站點(diǎn)，春夏季5—7月霧頻占比較高，內(nèi)陸萊西站點(diǎn)秋冬8—11月霧頻占比高，過渡型站點(diǎn)上下半年沒有顯著差異。各個站點(diǎn)霾天分布均呈現(xiàn)冬季多于夏季，春秋季基本持平的特點(diǎn)，各站點(diǎn)的霾多發(fā)生于1和12月。從日變化來看，各站點(diǎn)霧時數(shù)的高值主要出現(xiàn)于午夜至早8時，霾時數(shù)呈現(xiàn)雙峰分布，峰值出現(xiàn)于8：00～12：00和18：00～24：00。

(3)有霾出現(xiàn)時，各站點(diǎn)PM2.5、PM10、SO2、NO2和CO五項(xiàng)污染物濃度都顯著高于霧天和總體均值。有霧出現(xiàn)時，除市南站點(diǎn)，其余站點(diǎn)的PM2.5濃度均顯著高于總體均值。在內(nèi)陸型站點(diǎn)，霧時數(shù)與NO2、O3濃度之間存在顯著相關(guān)性，沿海型和過渡型站點(diǎn)則與各項(xiàng)空氣污染物之間相無明顯相關(guān)性。此外，霾時數(shù)與氣溫、相對濕度均呈顯著負(fù)相關(guān)關(guān)系。