王昕堯,金振奎,郭芪恒,王金藝,任奕霖,王凌,王兆峰

1.中國石油大學(北京)地球科學學院，北京102249 2.中油國際PK公司，北京100033

0 引言

隨著非常規(guī)油氣的成功勘探與開發(fā)，非常規(guī)油氣沉積學取得了快速發(fā)展。前人研究認為泥頁巖組成礦物的成因分析，可為甜點區(qū)(段)的源巖、儲集巖等特征分析及相關(guān)地質(zhì)事件追溯提供基礎(chǔ)信息[1]。然而，陸相湖盆泥頁巖成分復雜且儲層非均質(zhì)性強，對優(yōu)質(zhì)儲層發(fā)育機制的研究提出了挑戰(zhàn)。

通過老井復查和評價認識，已在四川盆地下侏羅統(tǒng)大安寨段湖相頁巖中獲得了良好的天然氣顯示和工業(yè)氣流，展現(xiàn)了其良好的勘探潛力和前景[2-5]。學者們針對其巖石類型，沉積環(huán)境和有機質(zhì)富集機理開展了大量研究[6-10]。研究發(fā)現(xiàn)，大安寨段頁巖與鄰近地層的巖石形成于不同的構(gòu)造背景和沉積環(huán)境，且礦物成分不同，大安寨段頁巖不僅包含石英和黏土礦物，還富集了大量以方解石為主的碳酸鹽礦物。然而，目前針對大安寨段方解石礦物的成巖演化和其對儲層影響的相關(guān)研究較少。鑒于此，本文以川東北下侏羅統(tǒng)大安寨段陸相頁巖為研究對象，依據(jù)巖芯描述、薄片觀察、陰極發(fā)光和電子探針測試手段，識別方解石礦物成因，分析其對儲層物性的影響。為探討陸相頁巖儲層的成巖演化，預測有利儲層的分布提供理論依據(jù)。

1 研究區(qū)概況

四川盆地位于揚子地臺西部，以西部龍門山，北部米倉山和大巴山，東部齊耀山，南部婁山為界[3,11]。盆地面積為1.9×105km2，是一個在上揚子克拉通基礎(chǔ)上發(fā)展起來的疊合盆地，可劃分為4個。一級構(gòu)造單元：川西坳陷、川中隆起、川東高陡和川南低陡構(gòu)造區(qū)(圖1)。四川陸相盆地早侏羅世時期，龍門山逆沖推覆作用減弱，米倉山—大巴山逆沖推覆運動活躍，使得盆地沉積中心由龍門山前緣向米倉山—大巴山過渡，沉積環(huán)境以濱湖—淺湖沉積環(huán)境為主。下侏羅統(tǒng)自下而上可以分為珍珠沖段、東岳廟段、馬鞍山段和大安寨段，總厚度為300～400 m。其中，大安寨段沉積期盆地沉降速度大于沉積物沉積速率，形成了四川盆地早侏羅世最大的湖盆，且發(fā)育大量瓣鰓類生物介殼化石[6,11]，沉積環(huán)境以碳酸鹽淺湖和碳酸鹽半深湖為主[6,12]。大安寨段地層由黑色頁巖、灰黑色介殼泥巖和灰色介殼灰?guī)r組成，且分布較廣[6,9-11]。介殼灰?guī)r發(fā)育于淺湖，頁巖、和介殼泥巖發(fā)育于半深湖[6,12]。縱向上，生物介殼灰?guī)r與頁巖互層沉積，構(gòu)成了大安寨段獨特的巖石組合特征。

圖1 四川盆地構(gòu)造分區(qū)和地層巖性特征圖Fig.1 Tectonic map and lithological characteristics of the Sichuan Basin

元壩與涪陵地區(qū)構(gòu)造上位于四川盆地東北部。其中，元壩地區(qū)位于川西坳陷構(gòu)造區(qū)和川中隆起構(gòu)造交界，涪陵地區(qū)位于川東高陡褶皺帶。元壩、涪陵大安寨段地層厚度介于70～138 m，且具有良好的油氣顯示。如元壩21井大安寨段測試獲得的工業(yè)氣流為5×105m3/d，涪陵水平井獲的低產(chǎn)氣流為1.4×104～1.7×104m3/d[4,9]。研究發(fā)現(xiàn)，大安寨段頁巖裂縫發(fā)育，物性較好，可作為良好的陸相頁巖氣儲層[10,13-17]。

2 方解石成因類型

根據(jù)研究區(qū)大安寨段陸相地層頁巖樣品的X-射線衍射礦物組成分析可知，頁巖的主要組成礦物包括石英、黏土礦物、碳酸鹽礦物和少量的長石、黃鐵礦。石英含量為15.3%～66.2%，平均為37.1%，黏土礦物含量介于7.9%～55.7%，平均為36.8%，碳酸鹽礦物變化較大，含量介于0～63.8%，平均為21.1%(圖2)。其中，碳酸鹽礦物主要為方解石，白云石較少。

圖2 大安寨段頁巖礦物組成三角圖Fig.2 Mineralogy triangle diagram of the Da'anzhai member shale

通過觀察巖芯發(fā)現(xiàn)，大安寨段介殼泥巖和介殼灰?guī)r中存在大量瓣鰓類介殼生物化石。介殼生物可被茜素紅溶液染色，偏光顯微鏡下呈紅色，說明其主要成分為方解石(圖3)。除此之外，還可在顯微鏡下見到方解石膠結(jié)物和重結(jié)晶方解石。

2.1 文石轉(zhuǎn)化方解石

前人研究認為生物化學沉淀的文石構(gòu)成了瓣鰓類生物殼[18]。在同生期和成巖早期，生物介殼中的文石轉(zhuǎn)化為泥晶無鐵方解石，生物介殼形態(tài)保持不變。這一過程只發(fā)生晶格和晶形的變化，不發(fā)生化學成分的變化。

根據(jù)化學組成FeO的含量，可以將方解石類型劃分為無鐵方解石(0～0.5%FeO)，鐵方解石(0.5%～3.5%FeO)[19-20]。也可根據(jù)方解石的陰極發(fā)光顏色區(qū)分方解石類型。由于鐵作為猝滅劑抑制發(fā)光，陰極發(fā)光下的鐵方解石顏色較暗，而無鐵方解石為橙黃色[21]。研究區(qū)大安寨段內(nèi)介殼灰?guī)r的生物介殼在陰極發(fā)光下多數(shù)表現(xiàn)為橙黃色，說明礦物成分為無鐵方解石(圖4)。介殼泥巖中，生物介殼邊緣常存在自生交代石英，同時介殼在陰極發(fā)光下為暗色，說明此介殼成分為鐵方解石。統(tǒng)計發(fā)現(xiàn)，整個大安寨段的生物介殼幾乎都發(fā)生了文石轉(zhuǎn)化作用，形成了大量介殼形態(tài)的泥晶方解石。

2.2 方解石膠結(jié)物

根據(jù)薄片觀察與電子探針分析，生物介殼間存在早晚兩期方解石膠結(jié)物，即早期生成的無鐵方解石膠結(jié)物和晚期生成的鐵方解石膠結(jié)物。在成巖作用早期，生物介殼發(fā)生溶解作用，并在粒間孔隙中圍繞著介殼沉淀出第一世代的纖維狀無鐵方解石膠結(jié)物，陰極發(fā)光下為橙黃色。成巖作用晚期，析出第二世代呈顆粒狀的鐵方解石膠結(jié)物，陰極發(fā)光較暗(圖5)。方解石膠結(jié)物充填巖石孔隙，導致儲集空間減少。通過介殼灰?guī)r中無鐵方解石和鐵方解石的空間關(guān)系也能佐證其沉淀時間。電子探針分析發(fā)現(xiàn)，介殼灰?guī)r中鐵方解石充填在無鐵方解石裂縫中(圖6、表1)。因此，鐵方解石膠結(jié)物的沉淀時間要晚于無鐵方解石。

2.3 重結(jié)晶方解石

在部分生物介殼內(nèi)部或附近可見細晶方解石和柱狀方解石(圖4，5)。這是由于方解石介殼溶蝕后，頁巖黏土礦物含量較高，阻礙了Ca2+以及CO23-運移，導致其濃度升高。在成巖晚期，生物介殼內(nèi)或附近發(fā)生碳酸鹽礦物重結(jié)晶。介殼泥晶方解石新生變形為呈鑲嵌接觸的斑塊狀細晶方解石或柱狀方解石，且殘留了原生物介殼特征(圖4、圖5a，b)。鑲嵌接觸的重結(jié)晶方解石的晶間孔隙較小，降低了巖石孔隙度。

圖4 介殼泥巖中的生物介殼單偏光和陰極發(fā)光特征(a)生物介殼被茜素紅染成紅色，介殼邊緣被自生石英交代，單偏光，元陸4井，3 746.68 m；(b)介殼形態(tài)的無鐵方解石的陰極發(fā)光為橙黃色，鐵方解石顏色較暗，介殼邊緣裂縫發(fā)育，元陸4井，3 746.68 m；(c)介殼泥晶方解石和重結(jié)晶柱狀方解石，單偏光，元陸4井，3 755.32 m；(d)鐵方解石陰極發(fā)光下顏色較暗，無鐵方解石介殼陰極發(fā)光下為橙黃色，元陸4井，3 755.32 mFig.4 Plane-polarized light and cathodoluminescence characteristics of shell in shell mudstone(a)shell mudstone in PPL shows shells stained red by alizarin red;the edges of the shell are replaced by autogenic quartz(well YL4,3 746.68 m);(b)cathode luminescence image showing iron-free calcite in shell form as orange-yellow,and iron calcite as dark color(well YL4,3 746.68 m;(c)shell micrite calcite and recrystallized column calcite in PPL(well YL4,3 755.32 m);(d)cathode luminescence image shows iron-free calcite in shell form as orange-yellow,and iron calcite as a dark color(well YL4,3 755.32 m)

圖5 元壩273井大安寨段介殼泥巖中方解石膠結(jié)物(a)生物介殼內(nèi)部及附近發(fā)生重結(jié)晶作用，介殼間被無鐵方解石膠結(jié)物充填，單偏光，4 078.76 m；(b)陰極發(fā)光下介殼發(fā)光較暗，介殼附近無鐵方解石膠結(jié)物陰極發(fā)光為橙黃色，4 078.76 m；(c)生物介殼內(nèi)部發(fā)生溶解作用和膠結(jié)作用，介殼間被鐵方解石膠結(jié)物充填，單偏光，4 078.76 m；(d)陰極發(fā)光下第一世代纖維狀無鐵方解石膠結(jié)物為橙黃色，第二世代鐵方解石膠結(jié)物陰極發(fā)光為暗色，4 078.76 mFig.5 Calcite cement of shell mudstone in the Da'anzhai member of well YB273(a)recrystallization in and near the shells,which are filled with iron-free calcite cement(PPL,4 078.76 m);(b)cathode luminescence image showing the shells as dark and iron-free calcite cement near the shells as orange(4 078.76 m);(c)dissolution and cementation inside shells;pores between shells are filled with iron calcite cement(4 078.7 m);and(d)cathode luminescence image showing first generation of fibrous iron-free calcite cements as orange,and second generation of iron calcite cements as dark(4 078.76 m)

3 方解石經(jīng)歷的成巖作用

觀察大安寨段頁巖巖芯和薄片發(fā)現(xiàn)，介殼方解石不僅發(fā)生過大規(guī)模的轉(zhuǎn)化作用，而且多數(shù)介殼平行排列，彎曲變形或破裂，說明介殼方解石受壓實作用影響強烈(圖4)。陸相頁巖在成巖過程中，受到大氣水淋濾或有機酸溶解，可在各個成巖階段發(fā)生溶解作用。大安寨段頁巖碳酸鹽礦物含量較多，部分生物介殼存在溶解現(xiàn)象(圖5)。在成巖早期，部分文石質(zhì)介殼被溶解，在文石邊緣沉淀形成第一世代的無鐵方解石膠結(jié)物。成巖作用晚期，巖石受到溶解作用，方解石產(chǎn)生溶孔或溶蝕縫，可被黏土礦物、有機質(zhì)或第二世代的鐵方解石膠結(jié)物充填。與此同時，介殼中的泥晶方解石在重結(jié)晶作用下形成大量的細晶或柱狀方解石。

除此之外，分析電子探針測點數(shù)據(jù)發(fā)現(xiàn)，介殼灰?guī)r或泥巖中與黏土礦物接觸的生物介殼多為鐵方解石(表1、圖4～7)，陰極發(fā)光常為暗色。而在黏土礦物接觸較少的生物介殼多為無鐵方解石，陰極發(fā)光常為橙黃色(圖4～7)。綜合頁巖成巖演化過程中黏土礦物的轉(zhuǎn)化作用認為，黏土礦物攜帶的Fe2+與無鐵方解石結(jié)合形成鐵方解石。隨著頁巖埋藏深度的增加，成巖演化程度增加，蒙脫石向伊利石轉(zhuǎn)化，析出Na+、Ca2+、Fe2+和Mg2+，可吸附在黏土礦物上。在壓實作用下，黏土礦物上吸附的Fe2+，可與黏土礦物附近的方解石作用形成鐵方解石。

圖6 興隆101井大安寨段介殼灰?guī)r電子探針測點(2 126.17 m)(a)生物介殼與膠結(jié)物的成分均為無鐵方解石，裂縫中充填鐵方解石；(b)裂縫中充填鐵方解石Fig.6 Electron probe microanalysis of shell limestone in the Da'anzhai member of well XL101(2 126.17 m):(a)shell and cement all iron-free calcite;fractures with iron calcite infill;(b)fractures with iron calcite infill

表1 頁巖中不同碳酸鹽礦物的電子探針分析結(jié)果[w(M)/10-2]Table 1 Electron probe analyses of different carbonate minerals in shale

因此，在成巖晚期，攜帶Fe2+的孔隙水在壓實作用下，也可以沿裂縫運移，與孔隙水接觸的方解石作用形成鐵方解石(圖7)。這一結(jié)論與Carroll[22]的觀點相符，Carroll[22]認為黏土礦物是鐵進入沉積環(huán)境的重要載體，其以下列方式攜帶鐵：作為黏土礦物的基本組成成分；作為晶格內(nèi)的組分，以氧化鐵膜的形式吸附在黏土礦物表面[22-23]。

圖7 涪頁1井大安寨段電子探針測點(a)生物介殼與黏土礦物接觸形成鐵方解石，介殼泥巖，2 594.68 m；(b)方解石粒間孔充填無鐵方解石膠結(jié)物，介殼灰?guī)r，2 587.8 mFig.7 Electron probe microanalysis of Da'anzhai member at well FY1(a)iron calcite at contact between shell and clay mineral(2 594.68 m);(b)calcite intergranular pores in shell limestone,with iron-free calcite cement infill(2 587.8 m)

4 方解石對陸相頁巖儲層的影響

4.1 方解石成巖作用對儲層的影響

大安寨段方解石經(jīng)歷了多期次，多類型的成巖作用，包括溶解、壓實、膠結(jié)和重結(jié)晶作用。溶解作用可以發(fā)生在成巖的各個階段。在同生期和成巖早期，大氣淡水溶解作用具有選擇性，溶解巖石中的不穩(wěn)定成分如文石，可形成溶?？紫?；成巖晚期，非選擇溶解方解石，形成溶孔，溶縫。因此溶解作用可以產(chǎn)生次生孔隙，改善儲層的物性。

隨著沉積物埋藏深度逐漸增加，在壓實成巖作用下，沉積物變得致密，巖石孔隙度降低。壓實作用改變了巖石內(nèi)部結(jié)構(gòu)，是破壞儲集空間最直接的成巖作用。自生礦物從粒間孔隙中沉淀，并將礦物顆粒粘結(jié)起來，減少原生孔隙，降低孔隙度。因此，膠結(jié)作用也會減少頁巖的儲集空間。除此之外，部分大安寨段頁巖中的方解石由于重結(jié)晶作用，占據(jù)孔隙空間，也會導致孔隙度降低，儲集空間減少。

4.2 方解石對裂縫分布的影響

通過薄片和巖芯觀察可知，方解石介殼有利于裂縫發(fā)育。層理縫常常沿生物介殼長軸邊緣分布(圖4)。又因為方解石化學性質(zhì)不穩(wěn)定，介殼灰?guī)r經(jīng)歷溶解作用形成溶孔或溶蝕縫[14,24(]圖8)。

圖8 川東北大安寨段不同裂縫類型(a)介殼泥巖中介殼發(fā)育，層理縫豐富，3 755.06 m，元陸4井；(b)介殼灰?guī)r與頁巖互層，溶蝕縫和層理縫發(fā)育，2 611.77 m，涪頁1井；(c)高角度構(gòu)造縫，介殼層與泥巖互層，3 758.2 m，元陸4井；(d)低角度構(gòu)造縫，介殼層與泥巖互層，3 745.55 m，元陸4井Fig.8 Types of fractures of the Da'anzhai member in northeast Sichuan,well YL4(a)shells and lamellation fractures in shell mudstone(3 755.06 m);(b)dissolution and bedding fractures in shell limestone interbedded with shale(2 611.77 m);(c)high-angle structural fractures in mudstone interbedded with shells(3 758.2 m);(d)low-angle structural fractures in mudstone interbedded with shells(3 745.55 m)

研究區(qū)發(fā)育層理縫、溶蝕縫、高角度構(gòu)造縫(>30°)和低角度構(gòu)造縫(<30°)。層理縫和溶蝕縫多出現(xiàn)在生物介殼大量發(fā)育的頁巖中。元壩地區(qū)大安寨段以介殼泥巖與頁巖為主，裂縫較多。其中，層理縫最多，沿介殼發(fā)育，線密度達2.6條/m，低角度構(gòu)造縫，高角度構(gòu)造縫依次減少(圖9)；涪陵地區(qū)大安寨段中介殼灰?guī)r較多，溶蝕縫增加。裂縫以層理縫和溶蝕縫為主，構(gòu)造縫較少。其中，層理縫線密度達3.7條/m，溶蝕縫線密度達2.7條/m(圖9)。大安寨段層理縫和溶蝕縫發(fā)育的特征，對其頁巖油氣富集和開發(fā)具有重要意義。在頁巖與灰?guī)r互層段，這些以層理縫和溶蝕縫為主的裂縫體系構(gòu)成了相互交織的網(wǎng)狀系統(tǒng)，為頁巖油氣的流動提供滲流通道，有利于油氣開發(fā)。

綜合陸相頁巖中方解石成因和方解石對儲層影響的分析，可以發(fā)現(xiàn)在頁巖儲層的整個成巖過程中，礦物的變化都影響著儲集物性的變化。方解石不同的成巖作用增加或減少儲集空間，而方解石的含量又能控制裂縫的發(fā)育。因此，通過研究頁巖中方解石的分布和成因類型，可以判斷儲層儲集空間的類型和大小，從而預測非常規(guī)頁巖儲層的分布。

圖9 元壩、涪陵地區(qū)大安寨段巖石裂縫線密度與頻率分布(a)元壩地區(qū)YL4井大安寨段介殼泥巖、頁巖不同裂縫線密度；(b)元壩地區(qū)YL4井大安寨段介殼泥巖、頁巖的裂縫頻率；(c)涪陵地區(qū)涪頁1井大安寨段介殼灰?guī)r的裂縫線密度；(d)涪陵地區(qū)涪頁1井大安寨段介殼灰?guī)r的裂縫頻率Fig.9 Comparison of fracture linear density and frequency of Da'anzhai member of well XL101(a)different fracture linear densities of shell mudstone and shale in Da’anzhai member of well YL4,Yuanba area;(b)fracture frequency of shell mudstone and shale in Da’anzhai member of well YL4,Yuanba area;(c)fracture linear density of shell limestone in Da’anzhai member of well FY1,Fuling region;(d)fracture frequency of shell limestone in Da’anzhai member of well FY 1,Fuling region

5 結(jié)論

(1)四川盆地下侏羅統(tǒng)大安寨段方解石礦物微觀上有三種存在形式。包括研究區(qū)含量最多的以生物介殼形式存在的文石轉(zhuǎn)化方解石；位于粒間孔隙中的方解石膠結(jié)物，以細小纖維狀和細晶兩種形式存在；以及存在于生物介殼中的重結(jié)晶方解石。

(2)在成巖演化過程中，大安寨段陸相頁巖中的方解石經(jīng)歷了轉(zhuǎn)化、壓實、溶解、膠結(jié)和重結(jié)晶作用。其中，在各個成巖階段方解石都可發(fā)生溶解作用。在同生期和成巖早期，文石轉(zhuǎn)化形成無鐵方解石。在早期成巖中，壓實作用使方解石介殼平行分布、變形或破裂。第一世代纖維狀無鐵無方解石膠結(jié)物圍繞介殼沉淀。成巖晚期第二世代細粒狀鐵方解石膠結(jié)物充填粒間孔隙。介殼方解石進變新生變形為細晶或柱狀方解石。黏土礦物攜帶的Fe2+與無鐵方解石結(jié)合可以形成鐵方解石。

(3)溶解作用可以形成孔縫，改善儲層物性；壓實、膠結(jié)和重結(jié)晶作用則使巖石變得更加致密，降低儲層孔隙度。元壩地區(qū)大安寨段層理縫發(fā)育，涪陵地區(qū)大安寨段以層理縫和溶蝕縫為主。大量的方解石介殼形成了以層理縫和溶蝕縫為主的裂縫體系，為頁巖油氣提供了滲流通道，有利于頁巖油氣開發(fā)。

致謝 本研究獲得了國家重大科技專項項目的資助,以及沉積學報審稿專家和編輯部老師的修改意見,在此表示由衷感謝！