劉寧微 李曉嵐 任萬輝 王若男

摘要 利用2015—2019年中國東部20個省份222個城市的地面O3觀測數(shù)據(jù)和全球再分析風(fēng)場數(shù)據(jù)，研究了中國東部地區(qū)O3的時空分布特征，以及在亞洲夏季風(fēng)背景下污染上風(fēng)方O3光化學(xué)輸送對下風(fēng)方O3質(zhì)量濃度季節(jié)變化的影響。結(jié)果表明：中國東部地區(qū)O3質(zhì)量濃度夏季高、冬季低，O3質(zhì)量濃度按照東南、華東、東北、華北的順序依次升高，位于中高緯度的華北、東北地區(qū)明顯高于位于中低緯度的華東、華南地區(qū)。不同城市、不同季節(jié)O3質(zhì)量濃度日變化形態(tài)具有較好的一致性，都表現(xiàn)為夜晚低、清晨逐漸升高、下午至黃昏達到最大的單周期變化形態(tài)，具有典型的光化學(xué)控制特征。春季，亞洲夏季風(fēng)開始影響中國東部地區(qū)，華東、華北、東北地區(qū)為大范圍的O3高值區(qū);夏季，亞洲夏季風(fēng)將O3及其前體物由緯度較低的華南、華東地區(qū)向緯度較高的華北、東北地區(qū)不斷輸送和累積，并在夏季強紫外輻射作用下發(fā)生光化學(xué)反應(yīng)，導(dǎo)致夏季華北、東北地區(qū)的O3污染。

關(guān)鍵詞 地面臭氧;亞洲夏季風(fēng);輸送;中國東部

對流層臭氧（O3）是一種非常重要的痕量氣體。作為OH自由基的重要來源之一，O3間接決定著對流層中多種微量成分的壽命（Levy，1971;Wofsy et al.，1972）;作為一種重要的溫室氣體、強氧化劑和植物毒劑，O3影響著全球氣候變化（IPCC，2007;Lin et al.，2008），并直接危害人體健康和地表植被（Lee et al.，1996;Shindell et al.，2012）。在全球尺度，對流層O3有兩個主要來源：1）平流層向?qū)α鲗拥妮斔停―anielsen，1959;Reiter，1975）;2）通過其前體物（NO、CO和揮發(fā)性有機物（VOCs））之間的光化學(xué)反應(yīng)生成（Crutzen，1974;Chameides and Walker，1976;Fishman et al.，1979）。影響某一區(qū)域近地面O3濃度的主要因素包括：光化學(xué)反應(yīng)生成和消耗、平流層-對流層交換沉降（垂直方向）、遠距離輸入和輸出（水平方向）。盡管O3污染事件通常發(fā)生在人口密集和工業(yè)發(fā)達的地區(qū)，但高濃度的O3及其前體物會隨著大氣運動進行遠距離輸送，從而影響污染源下風(fēng)向的對流層O3分布。

中國是全球季風(fēng)氣候最顯著的國家之一，亞洲季風(fēng)影響著中國區(qū)域?qū)α鲗覱3及其前體物的時空分布形態(tài)，而亞洲夏季風(fēng)（Asian Summer Monsoon，ASM;包括東亞夏季風(fēng)EASM和南亞夏季風(fēng)SASM兩個分支）通過多種途徑影響著中國區(qū)域的O3輸送。首先，EASM將低O3濃度的濕潤氣團從西北太平洋輸送至中國南部，加之與EASM相關(guān)的云、雨天氣條件對O3生成的抑制，導(dǎo)致夏季中國東南地區(qū)的低濃度O3（Seinfeld et al.，1998;Ma，2002a;Liu et al.，2009;Zhao et al.，2010;Tang et al.，2013;Zhou et al.，2013）。例如，Zhou et al.（2013）對中國香港和Tang et al.（2013）對長江三角洲地區(qū)江都觀測站的O3研究都發(fā)現(xiàn)了夏季O3濃度降低的現(xiàn)象，主要原因是來自海上氣團的影響。其次，受SASM影響，來自南亞地區(qū)的污染氣團輸送會導(dǎo)致青藏高原東南部地區(qū)春季O3濃度增大（Ma et al.，2014;Yin et al.，2017）。例如：Ma et al.（2014）通過站點觀測和氣團軌跡模式模擬研究發(fā)現(xiàn)，SASM開始前和開始初期的南亞污染氣團輸送造成青藏高原南部的香格里拉站春季O3峰值;SASM開始后的云和降水增多以及混合層高度降低，導(dǎo)致香格里拉站夏季O3降至谷值。再有，在EASM環(huán)流的驅(qū)動下，中國區(qū)域內(nèi)污染氣團會向下風(fēng)方輸送，經(jīng)過中國東南和華中地區(qū)的工業(yè)發(fā)達城市，將污染物輸送至華北、東北等受EASM影響較弱的地區(qū)，造成中國東部地區(qū)O3背景濃度的南北差異（Ma，2002a;Ding et al.，2008;He et al.，2008;劉寧微和馬建中，2017;Liu et al.，2019）。

迄今為止，O3在中國不同地區(qū)之間的輸送過程研究多數(shù)基于數(shù)值模式（Ma，2002b;He et al.，2008;Li et al.，2009;Zhao et al.，2010;Ma et al.，2014;Yang et al.，2014）和軌跡模式（Ding and Wang，2006;Lin et al.，2008;Xu et al.，2008;Ding et al.，2013;Tang et al.，2013;Zhou et al.，2013;Ma et al.，2014），利用中國大氣本底站觀測站數(shù)據(jù)開展的相關(guān)研究又存在著站點較少以及站點區(qū)域代表性評估的問題（Liu et al.，2019）。本研究擬利用中國東部多個省份全部城市的地面O3觀測數(shù)據(jù)和全球再分析風(fēng)場數(shù)據(jù)，研究東南、華東、華北、東北地區(qū)O3的時空分布特征，探討在EASM背景下，污染上風(fēng)方O3光化學(xué)輸送對下風(fēng)方O3濃度季節(jié)變化的影響。研究結(jié)果有助于深入地了解中國東部地面O3的空間分布及變化機理，為O3污染治理提供理論參考依據(jù)。

1 數(shù)據(jù)與方法

本研究定義108°E至中國東國境線、20°～50°N之間的范圍為中國東部地區(qū)。O3質(zhì)量濃度數(shù)據(jù)來自中國環(huán)境監(jiān)測總站的全國城市空氣質(zhì)量實時發(fā)布平臺，本研究利用2015—2019年中國東部全部20個省份（包括直轄市）222個地級城市的逐小時地面O3質(zhì)量濃度（單位：μg/m3）數(shù)據(jù)，分析O3質(zhì)量濃度的日變化特征。將各城市逐小時地面O3質(zhì)量濃度進一步處理為逐日、逐月的平均質(zhì)量濃度和最大8 h平均質(zhì)量濃度，并對其進行站點向格點的空間插值，分析中國東部O3質(zhì)量濃度的季節(jié)變化特征。

利用風(fēng)場數(shù)據(jù)開展東亞季風(fēng)分析，風(fēng)場數(shù)據(jù)來自2015—2019年歐洲中期天氣預(yù)報中心（European Centre for Medium-Range Weather Forecasts，ECMWF）1 000 hPa逐月全球再分析數(shù)據(jù)，水平分辨率為0.125°×0.125°。結(jié)合O3質(zhì)量濃度和風(fēng)場分布，研究東亞季風(fēng)對中國東部地區(qū)地面O3質(zhì)量濃度分布變化的影響。

2 中國東部不同地區(qū)O3質(zhì)量濃度的季節(jié)變化

以福建、江蘇、河北、遼寧分別代表東南、華東、華北、東北地區(qū)，研究在亞洲季風(fēng)影響下中國東部不同地區(qū)O3質(zhì)量濃度的季節(jié)變化特征?？傮w來看，東北、華北、華東地區(qū)O3質(zhì)量濃度6月達到峰值，12月達到谷值;東南地區(qū)O3質(zhì)量濃度10月和5月分別達到主、次峰值，7月達到谷值（圖1）。東北、華北、華東地區(qū)O3質(zhì)量濃度的夏季峰值主要是在EASM的影響下，來自其上游華南、東南地區(qū)的O3及其前體物不斷輸送和累積，并發(fā)生光化學(xué)反應(yīng)的結(jié)果（Lin et al.，2008;Xu et al.，2011a;劉寧微和馬建中，2017）;而東南地區(qū)O3質(zhì)量濃度的春、秋季峰值和夏季谷值主要由春、秋季O3光化學(xué)生成較強（Xu et al.，2008;漏嗣佳等，2010）、夏季EASM將來自海洋的清潔氣團帶到當(dāng)?shù)囟纬桑∕a，2002b）。O3濃度按照東南、華東、東北、華北的順序依次升高，位于中高緯度的華北、東北地區(qū)明顯高于位于中低緯度的華東、華南地區(qū)，這是由于ASM將東南部和東中部地區(qū)污染向北部及東北部地區(qū)輸送，造成中國地區(qū)由南向北O(jiān)3背景濃度不斷增加而導(dǎo)致的（Liu et al.，2019）。

3 中國東部不同地區(qū)O3質(zhì)量濃度的日變化

以沈陽代表東北地區(qū)、北京和石家莊代表華北地區(qū)、上海和南京代表華東地區(qū)，研究2015—2019年中國東部不同地區(qū)O3質(zhì)量濃度的平均日變化（圖2）。不同城市、不同季節(jié)O3質(zhì)量濃度日變化形態(tài)具有較好的一致性，各城市在各季節(jié)的O3質(zhì)量濃度在一天內(nèi)都表現(xiàn)為夜晚低、清晨逐漸升高、下午至黃昏達到最大的單周期變化形態(tài)，峰值時間為14—18時（北京時，下同），谷值時間05—06時，這種形態(tài)是典型的光化學(xué)反應(yīng)影響O3質(zhì)量濃度的區(qū)域所具備的（Ma，2002a;Xu et al.，2008;張?zhí)旌降龋?013）。O3質(zhì)量濃度谷值時間在各個季節(jié)基本一致，峰值在春、夏季總體上比秋、冬季晚1～2 h，峰值質(zhì)量濃度也更大。這一特征在夏季表現(xiàn)得尤為顯著，以北京為例，夏季峰值出現(xiàn)在17時，質(zhì)量濃度高達153.6 μg/m3，這與Lin et al.（2008）對北京上甸子大氣本底觀測站O3質(zhì)量濃度日變化的研究結(jié)果一致。

O3質(zhì)量濃度日較差（日最高值與最低值之差）也具有明顯的時空變化特征。夏季，東部不同地區(qū)O3質(zhì)量濃度日較差（范圍為75.8～109.1 μg/m3）高于其他季節(jié)，而華北地區(qū)高于其他地區(qū)。地面O3質(zhì)量濃度日變化主要影響因素包括：太陽輻射強度（劉寧微等，2017）、O3前體物分布與變化、O3的水平和垂直輸送（Lin et al.，2008）。中國東部地區(qū)人為污染排放密集，光化學(xué)作用對地面O3日變化起到主導(dǎo)性影響（Ma，2002b;Wang et al.，2006，2017），夏季O3質(zhì)量濃度日較差的時空分布同樣是由于ASM將低緯度污染向中高緯度輸送造成的（Liu et al.，2019）。

4 EASM對中國東部O3季節(jié)變化的影響

圖3為2015—2019年中國東部地區(qū)最大8 h平均O3質(zhì)量濃度與風(fēng)場的季節(jié)變化。從季節(jié)分布來看，中國東部地區(qū)在冬季和夏季受冬季風(fēng)和夏季風(fēng)影響最明顯，其他兩個季節(jié)處于季風(fēng)轉(zhuǎn)換的過渡期，冬季風(fēng)略強于夏季風(fēng)，而SASM帶來的水汽比EASM更為充沛。

從中國東部整體來看，最大8 h平均O3質(zhì)量濃度在夏季達到峰值，春季略次之，冬季為谷值。春季，華東、華北、東北地區(qū)均為質(zhì)量濃度70～90 μg/m3以上的O3高值區(qū)，反映出這些區(qū)域前體物排放導(dǎo)致O3光化學(xué)生成的嚴重程度，其中高值中心位于30°N以北的東部沿海地區(qū)，濃度在90～110 μg/m3。夏季，華東、華北、東北地區(qū)70～90 μg/m3以上的O3高值區(qū)具有與春季相同的形態(tài)，但90～110 μg/m3的O3高值中心由沿海地區(qū)向華北、東北地區(qū)擴展，局部地區(qū)高達110 μg/m3以上。結(jié)合風(fēng)場分布來看，EASM會將O3及其前體物由緯度較低的華南、華東地區(qū)向緯度較高的華北、東北地區(qū)不斷輸送和累積，在夏季強紫外輻射作用下發(fā)生光化學(xué)反應(yīng)，導(dǎo)致當(dāng)?shù)叵募镜腛3污染（劉寧微和馬建中，2017）。秋季，O3質(zhì)量濃度高值區(qū)較春、夏季明顯南移，多數(shù)集中在35°N以南的華東、東南、華南地區(qū)，且大值中心與春季相似，出現(xiàn)在東部沿海地區(qū)。冬季，整個中國東部O3質(zhì)量濃度基本在50 μg/m3以下，與秋季相比整體降低，更遠低于夏、春季節(jié)。

圖4—6分別為中國東部地區(qū)O3日最大、最小質(zhì)量濃度和質(zhì)量濃度日較差的季節(jié)變化。與最大8 h平均O3質(zhì)量濃度的季節(jié)變化一致，O3日最大、最小質(zhì)量濃度和質(zhì)量濃度日較差也在夏季高、冬季低。

春季，O3日最大、最小質(zhì)量濃度高值區(qū)都位于華東和華北地區(qū)，最大質(zhì)量濃度高達140 μg/m3以上，最小質(zhì)量濃度在50 μg/m3左右;夏季，高值區(qū)北移至華北地區(qū)，日最大、最小質(zhì)量濃度分別升高至160、55 μg/m3以上。有所不同的是，O3質(zhì)量濃度日較差在春、夏季的高值區(qū)主要位于華北而不是華東地區(qū)，日較差中心質(zhì)量濃度高達130 μg/m3以上。其原因可以解釋為：由于華北地區(qū)局地O3前體物排放量很大導(dǎo)致O3生成較多，這一點從春、夏季華北地區(qū)O3最大值較高（圖3a、3b）可以很明確地反映出來;另一方面，由于NO質(zhì)量濃度較大（Xu et al.，2011b），其滴定消耗作用導(dǎo)致華北地區(qū)夜間O3質(zhì)量濃度較小，也就是O3最小值較低（圖5a、5b），從而導(dǎo)致華北地區(qū)O3日較差較大。Liu et al.（2019）的研究表明，中國東部O3背景值由南向北呈遞增趨勢，對于EASM期間的東北地區(qū)，圖5b顯示當(dāng)?shù)豋3最小值較高，可以推測當(dāng)?shù)豋3背景值較高，由此導(dǎo)致夏季東北地區(qū)日較差較小。

5 結(jié)論

利用中國東部多個省份全部城市的地面O3觀測數(shù)據(jù)和全球再分析風(fēng)場數(shù)據(jù)，對東南、華東、華北、東北地區(qū)O3的時空分布特征，以及在EASM背景下污染上風(fēng)方O3光化學(xué)輸送對下風(fēng)方O3質(zhì)量濃度季節(jié)變化的影響進行了分析研究。

1）總體來看，中國東部地區(qū)O3質(zhì)量濃度夏季高、冬季低。東北、華北、華東地區(qū)O3質(zhì)量濃度6月達到峰值，12月達到谷值;東南地區(qū)O3質(zhì)量濃度10月和6月分別達到主、次峰值，7月達到谷值。O3質(zhì)量濃度按照東南、華東、東北、華北的順序依次升高，位于中高緯度的華北、東北地區(qū)明顯高于位于中低緯度的華東、華南地區(qū)。

2）中國東部不同城市、不同季節(jié)O3質(zhì)量濃度日變化形態(tài)具有較好的一致性，都表現(xiàn)為夜晚低（谷值時間為05—06時）、清晨逐漸升高、下午至黃昏（14—18時）達到最大的單周期變化形態(tài)，這種形態(tài)是典型的光化學(xué)反應(yīng)影響O3的區(qū)域所具備的。

3）春季，EASM開始影響中國東部地區(qū)，華東、華北、東北地區(qū)為大范圍的O3高值區(qū)。夏季，EASM將O3及其前體物由緯度較低的華南、華東地區(qū)向緯度較高的華北、東北地區(qū)不斷輸送和累積，在夏季強紫外輻射作用下發(fā)生光化學(xué)反應(yīng)，導(dǎo)致華北、東北地區(qū)夏季的O3污染。

4）O3質(zhì)量濃度日較差在春、夏季的高值區(qū)主要位于華北地區(qū)，是由于華北地區(qū)局地O3前體物排放量很大，O3生成較多導(dǎo)致O3最大值較大;而當(dāng)?shù)氐妮^多的NO消耗作用導(dǎo)致O3最低值較小，從而使華北地區(qū)的高濃度日較差分布。

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Based on the surface ozone observation data from 222 cities of 20 provinces in eastern China and the global reanalysis wind data from 2015 and 2019，this paper investigated the spatial-temporal distribution characteristics of ozone in eastern China and evaluated the influence of ozone photochemical transport in the upwind on seasonal variation of ozone mass concentration in the downwind under the background of Asian summer monsoon （ASM）.Results show that the ozone mass concentration in eastern China is higher in summer and lower in winter，and increases in the order of Southeast，East，Northeast and North China.The ozone mass concentration in North China and Northeast China at middle and high latitudes is significantly higher than that in East China and South China at middle and low latitudes.Diurnal variations of ozone mass concentration exhibit similar single-period patterns that remain low at night，gradually increasing in the morning and reaching peak during afternoon and twilight in different cities and seasons，showing typical photochemical controlling characteristics.In spring，ASM starts to influence eastern China and causes a large area of high ozone mass concentration in East，North and Northeast China.In summer，ASM continuously transports and accumulates ozone and its precursors from South China and East China with lower latitude to North China and Northeast China with higher latitude，and photochemical reaction occurs under the action of summer strong ultraviolet radiation，leading to summer ozone pollution in North China and Northeast China.

surface ozone;Asian summer monsoon;transport;eastern China

doi：10.13878/j.cnki.dqkxxb.20200706001

（責(zé)任編輯：張福穎）