徐浩，秦躍平，毋凡，劉佳，褚翔宇，劉曉薇

中國礦業(yè)大學(xué)(北京) 應(yīng)急管理與安全工程學(xué)院，北京 100083

掌握瓦斯在煤體中的流動規(guī)律對預(yù)測煤層氣抽采產(chǎn)量、分析儲層成藏機(jī)理和優(yōu)化生產(chǎn)策略具有重要意義[1-2]。目前，針對煤基質(zhì)中瓦斯吸附解吸的流動機(jī)理并沒有統(tǒng)一和清楚的認(rèn)識，學(xué)術(shù)界也一直對此展開了深入的研究和探討[3-5]。

有學(xué)者認(rèn)為瓦斯在煤基質(zhì)中吸附解吸是受濃度差驅(qū)動的，可以用菲克擴(kuò)散理論來描述。但是菲克定律中常擴(kuò)散系數(shù)只能描述剛開始較短時間甲烷的擴(kuò)散過程，其理論預(yù)測結(jié)果與整個解吸時間尺度上的實驗值存在顯著的偏差[6-9]。后續(xù)有研究人員提出了基于菲克定律的動擴(kuò)散系數(shù)數(shù)學(xué)模型[10-15]，并驗證了該模型可以表征氣體在煤粒中的運移全過程。雖然將擴(kuò)散系數(shù)變成與時間有關(guān)的函數(shù)表達(dá)式能夠保持模擬和實驗結(jié)果的一致性，但是它卻違背了菲克定律最初設(shè)定的常擴(kuò)散系數(shù)的假設(shè)條件，這可能會造成所建模型的物理意義與理論基礎(chǔ)不明晰。另外，動擴(kuò)散系數(shù)存在一些待定參數(shù)，會導(dǎo)致計算過程復(fù)雜化。文獻(xiàn)[7-9，16]基于菲克和達(dá)西定律建立了在變壓、定壓條件下的煤粒瓦斯吸附和解吸數(shù)學(xué)模型，并通過大量的實驗結(jié)果驗證了數(shù)值解算結(jié)果，發(fā)現(xiàn)煤粒中瓦斯的流動是符合達(dá)西定律而不是菲克定律。達(dá)西定律認(rèn)為瓦斯在煤粒中的流速(體積流量)與壓力梯度成正比，它是基于較大尺寸孔隙內(nèi)的流動。然而煤粒中存在大量的微孔隙，學(xué)者們大都認(rèn)為達(dá)西定律在微孔隙中是不成立的。因此，將達(dá)西定律用來描述瓦斯在煤粒中的流動過程也受到一些爭議。文獻(xiàn)[8-9]指出煤粒的微孔隙中存在大量的吸附態(tài)瓦斯，煤粒中的瓦斯流動主要是游離瓦斯的運動。煤粒中的瓦斯無論是何種狀態(tài)，其本質(zhì)均可以理解為傳質(zhì)。

基于此，本文首先設(shè)計了定壓情況下的煤粒瓦斯吸附實驗。提出了瓦斯在煤粒中的流動是受游離瓦斯密度梯度驅(qū)動的理論模型，即瓦斯質(zhì)量流量與游離瓦斯密度梯度成正比。之后建立了以新理論模型為基礎(chǔ)的煤粒瓦斯定壓吸附數(shù)學(xué)模型，并重新構(gòu)建了基于達(dá)西定律的瓦斯吸附數(shù)學(xué)模型。通過將兩種模擬解算結(jié)果與實驗數(shù)據(jù)對比，直觀判斷所提出的理論模型是否與實驗相符。詳細(xì)討論了理論模型中的關(guān)鍵比例系數(shù)與時間和壓力的關(guān)系，旨在進(jìn)一步了解煤粒中瓦斯流動的基本規(guī)律。

1 煤粒瓦斯定壓吸附實驗

1.1 煤樣制備

煤樣取自山西水峪煤礦。將從煤礦井下現(xiàn)場采集的煤樣密封保存，運回實驗室后將其置于真空烘箱中，在105 ℃下烘干2 h。之后取出煤樣放入干燥器中進(jìn)行冷卻達(dá)到室溫，再將煤樣放入破碎機(jī)中破碎，并用實驗篩進(jìn)行篩分。根據(jù)本實驗要求，最終得到的煤粒為60～80目，粒徑范圍為180～250 μm。實驗前還需要把煤粒放入真空干燥箱中，在105 ℃的溫度下干燥8 h以除去煤粒中的水分。

每組實驗選取6.5 g的煤粒來測定干煤樣對瓦斯氣體的吸附情況。

1.2 實驗系統(tǒng)

實驗儀器采用高溫高壓氣體吸附分析儀H-Sorb 2006，實驗系統(tǒng)主要包括溫度控制系統(tǒng)、等溫吸附系統(tǒng)和數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)等三部分，如圖1所示。每次實驗均將溫度控制在35 ℃，以保證是在恒溫條件下開展的煤粒瓦斯吸附實驗。

圖1 實驗系統(tǒng)

1.3 實驗步驟

實驗之前檢測系統(tǒng)的氣密性是否良好，必須在氣密性良好的情況下開展實驗，而且每組實驗均需重新檢測氣密性以保證結(jié)果的準(zhǔn)確性。利用真空充氦的方法測定樣品罐和參考罐的實際體積，并計算出樣品罐的自由空間體積。用真空泵對系統(tǒng)進(jìn)行抽真空處理，之后向參考罐中通入瓦斯，待壓力平衡后連接參考罐和樣品罐。使樣品罐中的煤粒在初始壓力為0.5 MPa、1 MPa、2 MPa、4 MPa的4種情況下吸附瓦斯。在這過程中樣品罐的壓力會不斷降低。為保證瓦斯在定壓環(huán)境下進(jìn)行吸附實驗，需要不斷地貫通樣品罐和參考罐，使樣品罐始終保持在設(shè)置的恒定壓力值上，當(dāng)吸附解吸平衡時實驗停止；工控機(jī)的數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)可以記錄每秒樣品罐壓力的具體數(shù)值，并通過前后時間點的壓差來計算樣品罐中的煤粒累計瓦斯吸附量[16]。

2 達(dá)西數(shù)值模型

2.1 數(shù)學(xué)模型

文獻(xiàn)[16]的研究結(jié)果表明，定壓邊界條件下煤粒中的瓦斯解吸吸附過程符合達(dá)西定律(壓力梯度驅(qū)動)。本文在此基礎(chǔ)上建立了球坐標(biāo)下的煤粒瓦斯定壓吸附的流動方程：

(1)

式中，a，b為朗格繆爾吸附常數(shù)，m3/t，1/MPa；ρs為煤視密度，t/m3；P為瓦斯壓力p的平方，MPa2；t為吸附時間，s；A為與游離瓦斯含量有關(guān)的系數(shù)，m3/(t·MPa)；f為孔隙率；λ為瓦斯透氣性系數(shù)，m2/(MPa2·d)；r為煤粒中心到其他位置的距離，m。

系數(shù)A的計算公式[17]為

(2)

式中，Tn為標(biāo)準(zhǔn)情況下的溫度，K；pn為標(biāo)準(zhǔn)情況下的壓力，取0.101 325 MPa；T為實驗溫度，K。

流動方程的初始和邊界條件為

(3)

式中，p0為吸附前的煤粒中的初始壓力，MPa；pw為煤粒外表面的壓力，MPa；P0為初始壓力的平方，MPa2；Pw為煤粒外表面壓力的平方，MPa2；R為煤粒半徑，m。

煤粒吸附實驗前對煤粒脫氣處理，所以初始時刻煤粒中的瓦斯壓力約為0。與煤粒瓦斯變壓吸附過程不同的是，在定壓吸附實驗過程中，煤粒外部空間的壓力始終保持設(shè)定值。因此，煤粒外表面壓力的平方Pw是不變的。

2.2 有限差分?jǐn)?shù)值解算

相對于解析解，數(shù)值解可以不用設(shè)定諸多的假設(shè)，準(zhǔn)確性也更高[18]。本文使用有限差分的數(shù)值方法求解2.1節(jié)中的數(shù)學(xué)方程[7-9]。將球形煤粒沿球的半徑從球心到球表面劃分為N個節(jié)點，節(jié)點間距等比變小，編號為0，1，2，3，…，N，如圖2所示。

圖2 球形煤粒節(jié)點劃分

節(jié)點所在的球面用圖2中的洋紅色實線表示。以兩個相鄰節(jié)點間的中心作同心球面，得到綠色虛線所示的球面。相鄰虛線球面之間形成球殼，而在中心處形成一個實心球體，每一個球殼或小球包含一個節(jié)點。這樣可以得到以0點為中心的實心球和包含各節(jié)點的N個球殼。

根據(jù)質(zhì)量守恒定律，節(jié)點1到N-1所形成的各自的球殼的非穩(wěn)態(tài)瓦斯流動差分方程為

(4)

(5)

式中，i，i-1，i+1為劃分節(jié)點編號；j為時間節(jié)點編號；Δtj為第j個時間步長。

節(jié)點0處的非穩(wěn)態(tài)瓦斯流動的差分方程為

(6)

(7)

節(jié)點N處的非穩(wěn)態(tài)瓦斯流動的差分方程為

(8)

由式(4)至式(8)構(gòu)成了第j時刻以N個節(jié)點瓦斯壓力為未知量的完備方程組。已知一個時間步長以及上一時刻的壓力，可以計算下一時刻的壓力。在此基礎(chǔ)上，可以得到任意時間煤粒內(nèi)的瓦斯壓力。計算的步長采用等比步長，這樣可以在保障精確度的情況下盡量節(jié)省計算時間。式(5)和式(7)的右邊為第j時刻節(jié)點瓦斯壓力的非線性表達(dá)式，需采用高斯迭代的方法進(jìn)行求解。具體參照文獻(xiàn)[7-9]中的解算步驟。

依據(jù)N節(jié)點和N-1節(jié)點的壓力值，計算j時刻單位質(zhì)量煤粒累計吸附的瓦斯體積含量：

(9)

式中，QV為單位質(zhì)量煤粒累計吸附瓦斯體積，cm3/g。

3 游離瓦斯密度梯度驅(qū)動的擴(kuò)散模型

3.1 數(shù)學(xué)模型

煤粒中吸附態(tài)的瓦斯數(shù)量與煤粒表面積有關(guān)；游離態(tài)的瓦斯分子能自由移動，其數(shù)量與空間有關(guān)。原始煤體中瓦斯的游離態(tài)與吸附態(tài)是處在動態(tài)平衡的環(huán)境中，一旦外部卸壓，游離態(tài)的瓦斯便向外運移，而氣態(tài)瓦斯的擴(kuò)散與其密度梯度成正比[8]。在此基礎(chǔ)上，提出了煤基質(zhì)中瓦斯質(zhì)量流量與游離瓦斯密度梯度成正比的新模型，其比例系數(shù)為瓦斯微孔道擴(kuò)散系數(shù)。數(shù)學(xué)表達(dá)式如下：

(10)

式中，Jm為煤基質(zhì)中瓦斯質(zhì)量流量，即單位時間內(nèi)通過單位面積的瓦斯質(zhì)量，g/(m2·s)；Dm為微孔道游離瓦斯擴(kuò)散系數(shù)，m2/s；ρg為游離態(tài)瓦斯密度，g/m3；l為等密度線外法線方向的長度，m。

游離瓦斯可視為理想氣體，根據(jù)理想氣體狀態(tài)方程，則有

(11)

式中，p指瓦斯氣體壓力，MPa；Rs為通用氣體常數(shù)，8.314 J/(mol·K)；M為瓦斯的摩爾質(zhì)量，16 g/mol；Km為煤粒的微孔道擴(kuò)散系數(shù)，g/(MPa·m·s)。

達(dá)西模型中的流動方程表示的是體積流量，而游離瓦斯密度梯度模型描述的是質(zhì)量流量，則新模型下的煤粒瓦斯沿徑向流動的連續(xù)方程為

(12)

式中，ρc為標(biāo)準(zhǔn)情況下的瓦斯密度，取7.17×102g/m3。

初始和邊界條件為

(13)

與定壓吸附實驗條件保持一致，煤粒內(nèi)部的初始壓力p0為0，外表面的壓力pw始終不變。

3.2 有限差分?jǐn)?shù)值解算

節(jié)點還是按照圖2劃分，節(jié)點1到N-1所形成的各自球殼的非穩(wěn)態(tài)瓦斯流動的差分方程為

(14)

節(jié)點0所形成的各自球殼的非穩(wěn)態(tài)瓦斯流動差分方程為

(15)

節(jié)點N所形成的各自球殼的非穩(wěn)態(tài)瓦斯流動差分方程為

(16)

式(14)至式(16)構(gòu)成了第j時刻以N個節(jié)點瓦斯壓力為未知量的完備方程組。同樣需要采用高斯迭代的方法，求解式(14)和式(15)中關(guān)于瓦斯壓力的非線性表達(dá)式?；赩isual Basic程序編寫相應(yīng)的解算代碼，程序結(jié)構(gòu)流程如圖3所示。

圖3 程序結(jié)構(gòu)流程

依據(jù)N節(jié)點和N-1節(jié)點的壓力值，計算j時刻單位質(zhì)量煤粒累計吸附瓦斯的質(zhì)量：

(17)

式中，Qm為單位質(zhì)量煤粒累計吸附瓦斯質(zhì)量，g/g。

4 實驗與模擬結(jié)果的對比

為了便于比較兩種理論模型解算的結(jié)果，這里將基于游離瓦斯密度梯度理論模型得到的煤粒累計吸附瓦斯質(zhì)量含量Qm轉(zhuǎn)換為吸附體積含量QV。二者的轉(zhuǎn)換關(guān)系為

(18)

數(shù)值模擬中參數(shù)的選取見表1。其中，a、b、ρs、f等均由實驗手段測取，λ和Km是在解算程序中不斷調(diào)試確定的。實驗和模擬得到的是累計瓦斯吸附體積含量QV與時間t的變化關(guān)系。由于程序解算中的時間步長是采用等比方式，導(dǎo)致時間數(shù)據(jù)的波動情況太大，因此取時間(h)的對數(shù)值為橫坐標(biāo)，吸附量為縱坐標(biāo)，分別繪制了不同初始壓力情況下的曲線趨勢，如圖4所示。

表1 模擬參數(shù)取值

由圖4可以看出，在不同初始壓力情況下，基于達(dá)西理論和游離瓦斯密度梯度理論模型得到的煤粒瓦斯吸附模擬結(jié)果的變化趨勢，均與實驗數(shù)據(jù)保持一致。由于數(shù)值模擬理想化的假設(shè)條件，導(dǎo)致一些模擬數(shù)值點和實驗點存在些許誤差，但從整體上來看也是可以接受的。這在一定程度上說明新提出來的理論模型能夠用來描述煤粒瓦斯的流動過程。另外，通過模擬結(jié)果和實驗數(shù)據(jù)進(jìn)行匹配，可反演出兩種關(guān)鍵系數(shù)(λ和Km)的具體值，它們隨壓力的變化關(guān)系如圖5所示。

圖4 模擬與實驗結(jié)果對比

圖5 關(guān)鍵系數(shù)隨壓力變化趨勢

由圖4可以看出，λ和Km均不隨時間的變化而改變；圖5則顯示出λ隨初始壓力的增大而減小，且變化幅度較大，從0.5 MPa到4 MPa透氣性系數(shù)下降了將近8倍；而Km在不同壓力情況下幾乎保持不變，微孔道擴(kuò)散系數(shù)受壓力影響很小。眾所周知，從理論上計算瓦斯抽采量時，需要清楚地認(rèn)識到瓦斯在煤基質(zhì)中的流動規(guī)律。要保證計算結(jié)果的準(zhǔn)確性，達(dá)西模型中的透氣性系數(shù)必須隨壓力的增大而減小，而本文新提出的游離瓦斯密度梯度理論模型中的微孔道擴(kuò)散系數(shù)則不受此限制。通常，開采煤層中各處的瓦斯壓力分布不均勻，且受擾動的影響不斷變化，此種情況下新假說的優(yōu)勢顯而易見。

5 討 論

學(xué)術(shù)界針對瓦斯在煤粒中的運輸機(jī)制還沒有統(tǒng)一的認(rèn)識，大都認(rèn)為煤粒中的瓦斯流動符合菲克擴(kuò)散定律(濃度梯度驅(qū)動)[19-21]。本課題組也對此作了深入研究，發(fā)現(xiàn)基于菲克定律的瓦斯流動模型所預(yù)測的結(jié)果與實驗值存在明顯的偏差，只有當(dāng)菲克定律的擴(kuò)散系數(shù)隨時間不斷減小時才能與實驗結(jié)果相吻合[7-9，22-23]。之后經(jīng)過變壓、定壓下的煤粒瓦斯吸附和解吸等多種條件下的大量實驗證明：基于達(dá)西定律(壓力梯度驅(qū)動)建立數(shù)值模型的模擬結(jié)果與實驗數(shù)據(jù)相一致，其中的透氣性系數(shù)是不隨時間變化的，因此認(rèn)為瓦斯在煤粒中的流動機(jī)理服從達(dá)西定律而不是菲克定律。

然而后續(xù)的研究中卻發(fā)現(xiàn)，在不同初始壓力條件下，根據(jù)實驗數(shù)據(jù)反演出的煤粒透氣性系數(shù)卻出現(xiàn)很大的差別，透氣性系數(shù)與試驗初始壓力近似成反比關(guān)系[23]。但實際上，如果菲克和達(dá)西理論模型是正確的，則其中的關(guān)鍵比例系數(shù)不應(yīng)隨時間或壓力的變化而變化。故而無論是菲克定律還是達(dá)西定律都不能很好地描述煤粒中的瓦斯流動過程。根據(jù)達(dá)西定律只能推出瓦斯的體積流量與壓力梯度成正比，而不是質(zhì)量流量(單位時間單位面積上通過的瓦斯質(zhì)量)與壓力梯度成正比，這可能是在不同壓力條件下透氣性系數(shù)出現(xiàn)巨大差異的根本原因。

本文提出的煤粒中瓦斯質(zhì)量流量與游離瓦斯密度梯度成正比的新理論模型得到了較好的驗證。通過將模擬結(jié)果與實驗數(shù)據(jù)匹配可知，其中的關(guān)鍵比例系數(shù)(微孔道擴(kuò)散系數(shù))與壓力、時間等參數(shù)無關(guān)。

6 結(jié)論與展望

本文開展了定壓條件下的煤粒瓦斯吸附實驗，提出了游離瓦斯密度梯度驅(qū)動的煤粒中瓦斯流動模型，并與達(dá)西模型進(jìn)行對比。主要結(jié)論如下：

(1) 采用有限差分法解算兩種數(shù)學(xué)模型的模擬結(jié)果均與實驗數(shù)據(jù)相一致。另外微孔道擴(kuò)散系數(shù)與壓力無關(guān)，透氣性系數(shù)卻隨壓力的增大而減小。

(2) 瓦斯在煤粒中的吸附運移規(guī)律可以用游離瓦斯密度梯度驅(qū)動的擴(kuò)散模型來表述，而且比壓力梯度驅(qū)動的達(dá)西定律以及濃度梯度驅(qū)動的菲克定律更加合理。

作為一種初步探討，本文僅實施了定壓條件下的煤粒瓦斯吸附實驗來驗證新提出的游離瓦斯密度梯度驅(qū)動瓦斯擴(kuò)散模型。實驗樣本相對較少，今后需要進(jìn)行全面系統(tǒng)研究，對該模型進(jìn)行廣泛驗證。