胡微雪 劉 洪 靳雅夕 劉 峰 范小俊 張 蕾 陳建文

(1. 中國石化華東分公司非常規(guī)油氣資源實驗中心， 江蘇 揚州 225007； 2. 重慶科技學(xué)院， 重慶 401331)

頁巖氣藏具有自生自儲的特點，其儲集空間與常規(guī)油氣藏的儲層空間存在顯著差異。頁巖儲層中，除了以礦物顆粒支撐的無機質(zhì)孔隙和成巖裂縫外，還包含大量的有機質(zhì)孔隙和有機質(zhì)生烴作用造成的收縮縫等[1-3]。四川盆地龍馬溪組是頁巖氣勘探開發(fā)的主要目的層，勘探前景廣闊。本次研究，以熱模擬實驗為依托，通過氬離子拋光-掃描電鏡實驗，分析彭水區(qū)塊龍馬溪組頁巖的孔隙特征及孔隙發(fā)育機制，總結(jié)頁巖孔隙演化的一般規(guī)律。

1 區(qū)域地質(zhì)背景及樣品采集

近年來，四川盆地及其周緣志留系頁巖氣勘探取得了突破性進展，川東南地區(qū)已成為中石化的頁巖氣勘探開發(fā)主戰(zhàn)場。本次研究的頁巖樣品，主要采集自彭水區(qū)塊的志留系龍馬溪組。彭水區(qū)塊處于四川盆地邊緣，屬于川東南 — 湘鄂西“槽 — 擋”過渡帶，發(fā)育復(fù)背斜和復(fù)向斜，整體在龍馬溪組和五峰組處相對連續(xù)，有利于頁巖氣儲存。區(qū)塊內(nèi)，上奧陶統(tǒng)五峰組 — 下志留統(tǒng)龍馬溪組的優(yōu)質(zhì)頁巖，厚度為30～50 m，埋深小于4 000 m，分布面積約2 250 km2。在晚奧陶世至志留紀期間，區(qū)內(nèi)沉積環(huán)境是由濱岸潮坪環(huán)境向陸棚環(huán)境過渡。龍馬溪組下部發(fā)育有一套富含有機質(zhì)的優(yōu)質(zhì)頁巖，巖性以黑色頁巖為主，是目前最具商業(yè)開發(fā)潛力的頁巖層位。龍馬溪組的中上部主要為深灰、灰色粉砂質(zhì)泥巖。

我們采用熱模擬實驗半開放壓實系統(tǒng)，依據(jù)干酪根熱降解成烴原理和有機質(zhì)熱演化的時間-溫度補償原理進行孔隙演化；在300～550 ℃的溫度下進行實驗；壓力條件，根據(jù)埋藏史圖計算，設(shè)置為14～30 MPa。

2 優(yōu)質(zhì)頁巖層段的孔隙特征

實驗用頁巖樣品來自彭頁A井龍馬溪組。其巖性主要為黑色炭質(zhì)頁巖、黑色頁巖，中間發(fā)育有粉砂巖或含粉砂頁巖。頁巖成分中主要為石英和黏土礦物，同時含有長石、碳酸鹽礦物、黃鐵礦、筆石等。頁巖致密堅硬，水平層理發(fā)育。優(yōu)質(zhì)頁巖段的埋深為2 126 — 2 160 m，厚度達34 m。根據(jù)埋深、總有機碳TOC、鏡質(zhì)體反射率Ro等參數(shù)，可將優(yōu)質(zhì)頁巖段由下而上分為5個小層(見表1)。

表1 彭頁A井龍馬溪組優(yōu)質(zhì)頁巖段儲層特征

優(yōu)質(zhì)頁巖段的各小層在礦物組分、TOC和Ro等方面存在一定的差異。各小層的Ro差異不大，但自上而下呈現(xiàn)逐漸變小的趨勢。各小層的礦物組合類型基本一致，主要為石英、黏土礦物，其次為長石和碳酸鹽礦物；而在含量上，中間第3小層的石英含量最高，其黏土礦物含量則較低。第3小層的TOC值也是最高的。

根據(jù)氬離子拋光-掃描電鏡觀測結(jié)果，彭頁A井優(yōu)質(zhì)頁巖段的孔隙主要為有機孔，下層比上層孔隙更為發(fā)育，而處于中間位置的第3小層孔隙最為發(fā)育。

第5小層，孔隙以有機孔為主，自上而下有機孔越來越發(fā)育。上部有機孔欠發(fā)育，僅黃鐵礦粒間的有機孔可見少量孔隙。中部有機質(zhì)多伴生少量黏土礦物，孔隙開始發(fā)育。下部有機質(zhì)伴生大量黏土礦物，孔隙較發(fā)育。第5小層中無機孔較少，主要為溶蝕孔(見圖1)。

圖1 第5小層孔隙特征

第3小層，孔隙主要為有機孔。與第5小層類似，自上而下孔隙逐漸開始發(fā)育。上部有機孔欠發(fā)育。中部孔隙較發(fā)育，但孔徑多為數(shù)十納米。下部孔隙發(fā)育，呈海綿狀，孔徑可達數(shù)百納米，局部伴生少量黏土礦物。其中，無機孔主要為有機質(zhì)或者礦物顆粒間的微縫(見圖2)。

圖2 第3小層孔隙特征

第1小層，孔隙以有機孔為主。自上而下孔隙發(fā)育情況一致，孔徑從幾十納米到幾百納米不等，但連通性一般。有機質(zhì)中幾乎不伴生其他礦物，局部填充于黃鐵礦粒間。其中的無機孔，以溶蝕孔和黃鐵礦粒間孔為主(見圖3)。

圖3 第1小層孔隙特征

3 頁巖孔隙演化特征

3.1 頁巖有機質(zhì)孔隙類型

通過頁巖熱模擬實驗，研究不同熱演化程度下的頁巖有機質(zhì)孔隙特征。結(jié)果顯示，不同類型有機質(zhì)的孔隙特征，在熱模擬實驗過程中具體表現(xiàn)為5種類型：收縮縫、海綿狀有機孔、環(huán)帶狀有機孔、圓球狀有機孔和黃鐵礦晶間有機孔(見圖4)。

圖4 熱模擬實驗呈現(xiàn)的主要有機孔類型

收縮縫，多在長條狀或者塊狀有機質(zhì)上出現(xiàn)。這類有機質(zhì)一般碳含量很高，能譜顯示碳含量多在95%以上；內(nèi)部幾乎不伴生其他礦物，且孔隙欠發(fā)育。收縮縫出現(xiàn)在有機質(zhì)和周緣的礦物顆粒間，與常規(guī)砂巖中的貼?？p極為類似。

海綿狀有機孔，這是頁巖儲層中最常見的有機孔類型，大多孔徑較小，但分布廣泛，常均勻密集地分布于整塊有機質(zhì)之上。從大量的SEM(掃描電鏡圖像)中發(fā)現(xiàn)，沒有伴生黏土礦物的海綿狀有機孔，多呈現(xiàn)孔徑大小均一的特征；而伴生有黏土礦物的有機質(zhì)，糜棱化作用會使黏土礦物周緣的孔隙更大一些。已有研究表明，頁巖劈理域中發(fā)育的糜棱結(jié)構(gòu)，使得有機質(zhì)顆粒與黏土礦物顆粒充分混合，形成了獨特的孔隙網(wǎng)絡(luò)體系[4]。

環(huán)帶狀有機孔，常呈現(xiàn)為一個或多個中空的具有環(huán)帶狀結(jié)構(gòu)的大孔。除此之外，有機質(zhì)幾乎不發(fā)育其他較小的孔隙。有機孔的環(huán)帶形狀受限于有機質(zhì)顆粒的形狀，隨著溫度的升高，環(huán)帶狀孔隙不斷變大且逐漸外擴。這類有機質(zhì)包含有大量黏土礦物的主要元素，是一種有機黏土復(fù)合體。

圓球狀有機孔，這是發(fā)育在有機硅質(zhì)復(fù)合體上的孔隙。能譜的結(jié)果表明，這類有機質(zhì)中圓球狀的顆粒為硅質(zhì)顆粒，推測為生物成因的硅質(zhì)。硅質(zhì)顆粒表現(xiàn)出更強的化學(xué)活性，對于有機質(zhì)孔隙的發(fā)育是極為有利的。

鐵礦晶間有機孔，是頁巖中最常見的孔隙類型之一，一般發(fā)育在黃鐵礦晶間的有機質(zhì)上，而黃鐵礦集核外部的有機質(zhì)不發(fā)育孔隙。

在溫度為250～350 ℃這個階段是有機質(zhì)的生烴高峰期，伴隨生成的大量有機孔是孔隙體積增加的主要貢獻者。在熱模擬過程中，孔隙增加、孔徑增大的主要是中孔和大孔。

3.2 頁巖孔隙演化規(guī)律

根據(jù)實驗結(jié)果，優(yōu)質(zhì)頁巖段頁巖的有機孔，表現(xiàn)出從無到有、從小到大而后又從大到小的變化過程。在上部有機質(zhì)孔隙不發(fā)育，往下則逐漸開始發(fā)育，且孔徑越來越大，當孔徑達到相對最大值后又逐漸開始減小。我們認為，頁巖有機孔的演化過程均遵循著這一規(guī)律。

在熱演化過程的初期，生烴作用起到主要作用，頁巖有機孔逐步形成，并且呈現(xiàn)圓度高、孔隙隨機分布的特征。隨著熱演化過程的持續(xù)，有機孔的孔徑逐漸增大，孔隙之間逐步連通，并形成孔隙網(wǎng)絡(luò)，孔隙總體積逐步達到峰值。隨著熱演化程度的進一步加深，生烴作用減弱，內(nèi)在動力逐漸喪失，此時保存條件成為主要因素，而埋深加大使得上覆地層壓力增加，壓實作用增強，孔隙被壓扁，導(dǎo)致圓度降低，并且被不斷分割變小，直至最后消失[5-6]。

3.3 孔隙演化的影響因素

大量研究表明，在生烴過程中，孔隙演化受到有機碳含量、成熟度、有機質(zhì)類型、礦物組分等內(nèi)因和壓實作用、成巖流體、溫度、壓力等外因的雙重影響[7-9]。在整個頁巖有機質(zhì)熱演化過程中，有機質(zhì)的生烴作用是頁巖有機孔發(fā)育的內(nèi)在動力，上覆地層壓力和圍壓是影響孔隙的外部因素。

Curits等人對比分析了北美頁巖的特征，發(fā)現(xiàn)有機質(zhì)孔的發(fā)育程度與有機碳含量關(guān)系不明顯[7]。我們認為，在頁巖孔隙演化過程中，有機碳含量控制著有機孔的宏觀占比，TOC值的高低對有機孔在整個頁巖儲集空間中的占比有很大影響，但對有機質(zhì)本身的孔隙發(fā)育程度影響不大。

有機質(zhì)成熟度Ro在生烴過程中，更多的是控制著生烴作用的進程，控制著有機孔隙生成的時間，但是它并不能控制孔隙生成的規(guī)模。這在實驗中表現(xiàn)為：樣品中成熟度相同的有機質(zhì)仍然存在孔隙發(fā)育的差異；同時隨著成熟度的增加，頁巖孔隙總體積和孔徑尺寸是先變大而后變小，不是隨成熟度增加而一直變大。

有機質(zhì)類型及其伴生礦物，是影響有機孔發(fā)育程度的主要因素。不同類型的有機質(zhì)具有不同的生烴潛力，有機孔發(fā)育情況的差異是其生烴潛力不同的具體表現(xiàn)。伴生礦物中的黏土礦物，在有機孔演化過程中會起到2種作用：一是糜棱化作用，使有機質(zhì)顆粒與黏土礦物充分混合，形成獨特的網(wǎng)狀孔隙；一是以元素的形式參與到生烴過程中，對孔隙演化起到催化作用。硅質(zhì)顆粒具有更強的化學(xué)活性，使有機質(zhì)生烴能力變強，容易形成孔隙。黃鐵礦與有機質(zhì)相互作用，它在有機質(zhì)生烴過程形成，而對孔隙演化又有一定的催化作用[10]。

4 結(jié) 論

川東南地區(qū)龍馬溪組頁巖的有機孔主要發(fā)育在有機碳含量較高的層位，同時它受控于石英和黏土礦物的含量。石英含量相對高而黏土礦物含量相對低的層位，對于孔隙的保存更為有利，整體上其孔隙及裂縫的發(fā)育情況最好。

在熱模擬實驗過程中，有機質(zhì)孔隙特征表現(xiàn)為收縮縫、海綿狀有機孔、環(huán)帶狀有機孔、圓球狀有機孔和黃鐵礦晶間有機孔5種類型。在溫度為250～350 ℃這個階段，是有機質(zhì)的生烴高峰期，其中伴隨生成的大量有機孔是孔隙體積增加的主要貢獻者；在熱模擬過程中，孔隙增加、孔徑增大的主要是中孔和大孔。

頁巖中的總有機碳含量控制著宏觀的有機孔占比，有機質(zhì)成熟度控制著有機孔發(fā)育的時機，有機質(zhì)類型及其伴生礦物則是影響有機孔發(fā)育程度的主要因素。對有機質(zhì)孔隙發(fā)育產(chǎn)生影響的伴生礦物主要有黏土礦物、硅質(zhì)顆粒及黃鐵礦，在生烴過程中它們也扮演著非常重要的角色。