李婷苑，吳乃庚,，鄧雪嬌，鄧濤，陳靖揚(yáng)，沈勁，鄧思欣，梁華玲

(1.廣東省生態(tài)氣象中心/珠江三角洲環(huán)境氣象預(yù)報(bào)預(yù)警中心，廣東 廣州510641;2.中國(guó)氣象局廣州熱帶海洋氣象研究所/廣東省區(qū)域數(shù)值天氣預(yù)報(bào)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，廣東 廣州510641;3.廣東省環(huán)境監(jiān)測(cè)中心/國(guó)家環(huán)境保護(hù)區(qū)域空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，廣東 廣州510308;4.佛山市環(huán)境監(jiān)測(cè)中心站，廣東 佛山528000;5.佛山市氣象局，廣東 佛山528000)

1 引 言

當(dāng)前，中國(guó)城市大氣污染呈現(xiàn)大區(qū)域特征，京津冀、長(zhǎng)三角和珠三角是我國(guó)的三大污染區(qū)域[1]。珠三角位于廣東中部核心區(qū)，是我國(guó)改革開放以來經(jīng)濟(jì)發(fā)展最快、經(jīng)濟(jì)總量最大、城市化水平最高的地區(qū)之一。由于資源消耗大，加上密集的植被覆蓋和熱帶季風(fēng)區(qū)高溫高濕氣候特征，多種大氣污染物的高強(qiáng)度集中排放，導(dǎo)致其以PM和臭氧為代表的二次污染問題凸顯[2]，并呈現(xiàn)出區(qū)域性、復(fù)合型等特點(diǎn)以及區(qū)別于京津冀、長(zhǎng)三角地區(qū)的大氣污染特征。人為排放的細(xì)顆粒物和臭氧不僅會(huì)對(duì)人的呼吸系統(tǒng)和心腦血管等造成危害[3-4]，還對(duì)氣候和生態(tài)環(huán)境[5]造成不利影響，顆粒物和臭氧污染問題日益受到人們的重視。近幾年，隨著大氣污染治理力度的逐漸加大，廣東地區(qū)空氣污染呈現(xiàn)新的特征，PM2.5濃度于2019年實(shí)現(xiàn)21地市全部達(dá)標(biāo)[6]，但臭氧污染卻日益凸顯，成為廣東省的首要污染物[7]。

排放到大氣中的污染物首先是受邊界層內(nèi)氣象條件的支配，風(fēng)速、風(fēng)向、氣溫、降水、氣壓、輻射、相對(duì)濕度等氣象要素[8-15]均有可能影響大氣污染物濃度變化，同一排放源不同氣象條件下污染物濃度可相差幾倍至幾百倍。除了氣象條件外，各污染物之間往往相互影響、相互關(guān)聯(lián)，一種污染物的削減或增加可能影響多種大氣污染物的濃度[16-17]，因此在大氣污染預(yù)報(bào)預(yù)警中應(yīng)綜合考慮氣象條件和污染物化學(xué)反應(yīng)。

空氣質(zhì)量模式是通過數(shù)學(xué)方法描述污染物從排放、輸送、化學(xué)反應(yīng)到清除的所有過程，進(jìn)而得到區(qū)域大氣污染物時(shí)空連續(xù)的分布特征。從1970年代至今國(guó)際上發(fā)展了四代空氣質(zhì)量模式，其中CMAQ是由美國(guó)環(huán)保局于1998年研發(fā)發(fā)布的第三代空氣質(zhì)量模式，該模式吸收“一個(gè)大氣”概念，不僅考慮氣象條件對(duì)污染物的輸送、擴(kuò)散、轉(zhuǎn)化和遷移過程的影響，還考慮了大氣污染物之間的相互影響和氣相化學(xué)過程。由于CMAQ模式具有通用性、靈活性、開放性等優(yōu)點(diǎn)，該模式在我國(guó)得到了廣泛的本地化應(yīng)用[18-22]。

空氣質(zhì)量模式CMAQ本身沒有預(yù)報(bào)能力，其預(yù)報(bào)的準(zhǔn)確性依賴于準(zhǔn)確的排放源清單和氣象場(chǎng)數(shù)據(jù)[23]。GRAPES模式[24-25]是我國(guó)具有自主版權(quán)的數(shù)值天氣預(yù)報(bào)系統(tǒng)，陸面過程更加詳細(xì)，該模式同化本地常規(guī)與非常規(guī)氣象資料，對(duì)中國(guó)區(qū)域的氣象要素模擬更好，可為排放源模式和大氣化學(xué)模式提供精細(xì)化的氣象場(chǎng)數(shù)據(jù)，廣東省區(qū)域分辨率達(dá)3 km×3 km。華南區(qū)域大氣成分?jǐn)?shù)值預(yù)報(bào)模式系統(tǒng)(Guangzhou Regional Atmospheric Composition and Environment Forecasting System，GRACEs)以我國(guó)自主研發(fā)的GRAPES高分辨率氣象模式驅(qū)動(dòng)CMAQ空氣質(zhì)量模式建立業(yè)務(wù)預(yù)報(bào)系統(tǒng)，為重大活動(dòng)空氣質(zhì)量保障提供技術(shù)支撐[26]。

大氣成分?jǐn)?shù)值預(yù)報(bào)模式是開展環(huán)境氣象預(yù)報(bào)業(yè)務(wù)最重要的技術(shù)支撐，在空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)及大氣污染影響評(píng)價(jià)等方面發(fā)揮著越來越重要的作用，因此全面深入地認(rèn)識(shí)大氣成分?jǐn)?shù)值預(yù)報(bào)模式的預(yù)報(bào)性能和誤差來源特點(diǎn)，是現(xiàn)階段環(huán)境氣象業(yè)務(wù)發(fā)展的當(dāng)務(wù)之急。本文使用近年(2016—2019年)廣東地區(qū)空氣質(zhì)量觀測(cè)數(shù)據(jù)對(duì)接入我國(guó)自主知識(shí)產(chǎn)權(quán)GRAPES氣象模式后的華南區(qū)域大氣成分?jǐn)?shù)值預(yù)報(bào)模式系統(tǒng)GRACEs的預(yù)報(bào)性能進(jìn)行長(zhǎng)時(shí)段的評(píng)估檢驗(yàn)。除了空氣質(zhì)量指數(shù)AQI外，也將重點(diǎn)對(duì)近年華南區(qū)域的首要污染物PM2.5、O3及其前體物NO2進(jìn)行分析評(píng)估，以期為進(jìn)一步了解數(shù)值模式對(duì)空氣質(zhì)量的預(yù)報(bào)性能和今后如何進(jìn)一步改進(jìn)模式提供科學(xué)參考。

2 資料與方法

2.1 華南區(qū)域大氣成分?jǐn)?shù)值模式預(yù)報(bào)數(shù)據(jù)

使用我國(guó)自主研發(fā)的高分辨率氣象模式GRAPES驅(qū)動(dòng)美國(guó)國(guó)家環(huán)保局開發(fā)的空氣質(zhì)量模式CMAQ，建立了華南區(qū)域大氣成分?jǐn)?shù)值模式系統(tǒng)(簡(jiǎn)稱GRACEs)。GRACEs可綜合考慮區(qū)域和城市尺度下復(fù)雜相互作用的對(duì)流層O3、酸沉降、能見度、細(xì)顆粒物和其它空氣污染問題，是目前華南區(qū)域氣象中心業(yè)務(wù)運(yùn)行的大氣成分?jǐn)?shù)值模式系統(tǒng)。該模式于2006年起步研發(fā)，2011年投入業(yè)務(wù)運(yùn)行，已經(jīng)歷了十幾年的本地化適應(yīng)性開發(fā)。模式系統(tǒng)采用高時(shí)空分辨率的三重嵌套網(wǎng)格，第1重覆蓋東亞大部分地區(qū)，網(wǎng)格數(shù)為182，網(wǎng)格距為27 km；第2重覆蓋廣東省地區(qū)，網(wǎng)格數(shù)為98，網(wǎng)格距為9 km；第3重覆蓋珠三角地區(qū)，網(wǎng)格數(shù)為152，網(wǎng)格距為3 km。垂直采用地形靜力氣壓垂直坐標(biāo)，垂直方向共25層。模式系統(tǒng)每天自動(dòng)運(yùn)行兩次，分別提供當(dāng)天08時(shí)和20時(shí)起報(bào)的空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)產(chǎn)品。關(guān)于GRACEs模式更多詳細(xì)的介紹參見文獻(xiàn)[23、26]。

本文使用2016—2019年GRACEs模式第2重9 km網(wǎng)格距每日20時(shí)起報(bào)的廣東省區(qū)域72小時(shí)逐小時(shí)O3、NO2、PM2.5、PM10、SO2和CO濃度預(yù)報(bào)數(shù)據(jù)，使用最臨近點(diǎn)插值算法將網(wǎng)格數(shù)據(jù)插值到廣東省102個(gè)環(huán)保國(guó)控站(圖1)。

圖1 廣東省環(huán)保國(guó)控站點(diǎn)分布圖

2.2 空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)

2016—2019年廣東省102個(gè)環(huán)保國(guó)控站的逐小時(shí)O3、NO2、PM2.5、PM10、SO2和CO(空氣質(zhì)量六要素)濃度觀測(cè)數(shù)據(jù)。

2.3 評(píng)估方法介紹

(1)分別計(jì)算觀測(cè)和模式預(yù)報(bào)的AQI及空氣質(zhì)量六要素濃度日值：使用NO2、PM2.5、PM10、SO2和CO小時(shí)濃度數(shù)據(jù)計(jì)算1～24 h、25～48 h、49～72 h平均值為該污染物24 h、48 h和72 h日值，O3濃度采用1～24 h、25～48 h、49～72 h時(shí)段內(nèi)最大滑動(dòng)8小時(shí)平均值為其24 h、48 h和72 h日值，標(biāo)記為O3-8 h；環(huán)境空氣質(zhì)量指數(shù)(AQI)根據(jù)中華人民共和國(guó)國(guó)家環(huán)境保護(hù)標(biāo)準(zhǔn)HJ633-2012分別計(jì)算得到各污染物日值對(duì)應(yīng)的AQI值，取當(dāng)日各污染物對(duì)應(yīng)的最大AQI即為當(dāng)天的AQI值，當(dāng)日最大AQI對(duì)應(yīng)的污染物即為首要污染物。AQI及各污染物年、月平均值使用AQI及各污染物日值計(jì)算得到。

(2)在開展模式評(píng)估時(shí)，選取模式數(shù)據(jù)和觀測(cè)數(shù)據(jù)相同時(shí)段分別計(jì)算廣東省平均AQI及空氣質(zhì)量六要素的年、月、日和小時(shí)值，當(dāng)小時(shí)(日)廣東省102個(gè)國(guó)控站數(shù)據(jù)量少于一半時(shí)，則剔除該小時(shí)(日)數(shù)據(jù)；2016—2019年模式和觀測(cè)數(shù)據(jù)相同時(shí)段的月、日和小時(shí)值逐年樣本數(shù)見表1～表3。

表1 2016—2019年模式和觀測(cè)數(shù)據(jù)相同時(shí)段的小時(shí)值樣本數(shù)

表2 2016—2019年模式和觀測(cè)數(shù)據(jù)相同時(shí)段的日值樣本數(shù)

表3 2016—2019年模式和觀測(cè)數(shù)據(jù)相同時(shí)段的月值樣本數(shù)

(3)誤差檢驗(yàn)方法：針對(duì)污染物濃度和AQI檢驗(yàn)預(yù)報(bào)和觀測(cè)值的相關(guān)系數(shù)和誤差。誤差分析包括平均誤差(Mean Bias，MB)、歸一化平均誤差(Normalized Mean Bias，NMB)、均方根誤差(Root Mean Square Error，RMSE)，具體公式如下：

其中M代表預(yù)報(bào)值，O代表觀測(cè)值，N為樣本總數(shù)。

(4)首要污染物及AQI分級(jí)檢驗(yàn)方法：對(duì)于首要污染物及空氣質(zhì)量等級(jí)的預(yù)報(bào)采用TS評(píng)分方法進(jìn)行檢驗(yàn)[27]，空氣質(zhì)量等級(jí)按AQI為0～50、51～100、101～150、151～200、＞200分為5個(gè)等級(jí)分別對(duì)應(yīng)優(yōu)、良、輕度、中度、重度，評(píng)分項(xiàng)目包括TS評(píng)分、空?qǐng)?bào)率PO、漏報(bào)率FAR、預(yù)報(bào)偏差BS和首要污染物預(yù)報(bào)準(zhǔn)確率TR，具體計(jì)算方法如下：

對(duì)應(yīng)某個(gè)預(yù)報(bào)等級(jí)，NA是預(yù)報(bào)正確的站(次)數(shù)，NB是空?qǐng)?bào)站(次)數(shù)，NC是漏報(bào)站(次)數(shù)。當(dāng)預(yù)報(bào)等級(jí)與實(shí)況等級(jí)相同，則判定為預(yù)報(bào)正確；預(yù)報(bào)在某等級(jí)內(nèi)而實(shí)況沒出現(xiàn)在該等級(jí)內(nèi)，則為空?qǐng)?bào)；預(yù)報(bào)不在某等級(jí)內(nèi)，而實(shí)況出現(xiàn)在該等級(jí)內(nèi)，則為漏報(bào)。

對(duì)首要污染物的檢驗(yàn)，Nt為預(yù)報(bào)正確的站(次)數(shù)，N為預(yù)報(bào)的總站(次)數(shù)。當(dāng)AQI＞50時(shí)，若預(yù)報(bào)的首要污染物與實(shí)況一致，則判定為首要污染物預(yù)報(bào)正確，否則為錯(cuò)誤。當(dāng)AQI≤50時(shí)，若預(yù)報(bào)出AQI為一級(jí)，則首要污染物預(yù)報(bào)評(píng)定正確，否則為錯(cuò)誤。

3 結(jié)果與分析

3.1 空氣質(zhì)量年變化趨勢(shì)的預(yù)報(bào)評(píng)估

圖2給出2016—2019年廣東省AQI、PM2.5、O3-8 h和NO2觀測(cè)與GRACEs模式預(yù)報(bào)年平均值變化圖，2016—2019年AQI值波動(dòng)變化，略有上升，PM2.5濃度呈波動(dòng)下降的趨勢(shì)，O3-8 h呈逐年上升的趨勢(shì)，O3生成的前體物NO2濃度則相對(duì)較穩(wěn)定。GRACEs模式整體上未能體現(xiàn)空氣質(zhì)量的年變化趨勢(shì)特征，且對(duì)各要素的預(yù)報(bào)值總體偏低(2018年相比較最接近)。從污染要素來看2018年O3-8 h濃度預(yù)報(bào)仍然偏低，偏低1.2～10.5μg/m3，PM2.5和NO2濃度預(yù)報(bào)偏高，分別偏高1.6～2.8μg/m3和3.5～3.8μg/m3；2019年AQI和O3-8 h濃度預(yù)報(bào)值與觀測(cè)值偏差最大，其中各預(yù)報(bào)時(shí)效AQI偏差12以上，O3-8 h偏差22μg/m3以上。從24 h、48 h和72 h不同預(yù)報(bào)時(shí)效來看，GRACEs模式三天內(nèi)對(duì)空氣質(zhì)量幾個(gè)要素的預(yù)報(bào)和觀測(cè)差值總體相當(dāng)，并未呈現(xiàn)出隨著時(shí)效延長(zhǎng)預(yù)報(bào)能力顯著下降的特征，特別是O3-8 h濃度72 h預(yù)報(bào)差值甚至比24 h更小。

圖2 2016—2019年廣東省AQI(a)、PM 2.5(b)、O3-8 h(c)和NO2(d)觀測(cè)與GRACEs模式預(yù)報(bào)值年變化

3.2 空氣質(zhì)量空間分布特征的預(yù)報(bào)評(píng)估

圖3給出2016—2019年廣東省102個(gè)環(huán)保國(guó)控站點(diǎn)AQI、PM2.5、O3-8 h、NO2觀測(cè)值和24 h預(yù)報(bào)值及兩者的差值分布，GRACEs模式可較好地體現(xiàn)AQI、PM2.5、NO2的空間分布特征，AQI大值區(qū)在珠三角區(qū)域，而在粵西沿海和粵北東部地區(qū)AQI較低；PM2.5濃度相對(duì)的大值區(qū)位于珠三角西北部，模式對(duì)于AQI和PM2.5的年均值預(yù)報(bào)相對(duì)較好，差值在±10以內(nèi)，但模式對(duì)全省AQI存在普遍的低估現(xiàn)象。廣東省地區(qū)O3-8 h濃度介于72～106μg/m3之間，高值區(qū)位于珠三角東部和粵東沿海，模式對(duì)O3-8 h預(yù)報(bào)存在顯著低估現(xiàn)象，特別是對(duì)珠三角和粵東沿海的高值中心均低估明顯，年均值偏低20～32μg/m3，因此，AQI的預(yù)報(bào)低估可能與模式對(duì)近年廣東的首要污染物O3濃度預(yù)報(bào)低估密切相關(guān)。對(duì)于NO2，模式能較好地預(yù)報(bào)其空間分布，量級(jí)上對(duì)珠三角區(qū)域預(yù)報(bào)存在高估，其余地區(qū)低估。

圖3 2016—2019年廣東省102個(gè)環(huán)保國(guó)控站AQI、PM 2.5、O3-8 h、NO2的觀測(cè)值(a1，b1，c1，d1)、預(yù)報(bào)值(a2，b2，c2，d2)及兩者差值(預(yù)報(bào)減觀測(cè))(a3，b3，c3，d3)的分布圖

3.3 空氣質(zhì)量季節(jié)變化特征的預(yù)報(bào)評(píng)估

圖4給出2016—2019年廣東省AQI、PM2.5、O3-8 h和NO2觀測(cè)與GRACEs模式預(yù)報(bào)月平均值變化圖，AQI、O3-8 h和NO2月平均濃度呈雙峰變化，AQI峰值出現(xiàn)在3月和9月，O3-8 h濃度峰值出現(xiàn)在5月和9月，NO2濃度峰值出現(xiàn)在3月和12月；PM2.5月平均濃度呈單峰變化，峰值出現(xiàn)在12月。GRACEs模式能模擬廣東空氣質(zhì)量的月變化整體規(guī)律，但各月的預(yù)報(bào)值總體偏低，AQI的秋冬季主峰值的預(yù)報(bào)低估與模式對(duì)O3-8 h的低估最密切，而春季的次峰值低估則與模式對(duì)PM2.5的低估相關(guān)。值得注意的是，GRACEs模式能很好地模擬出廣東地區(qū)O3的秋季9月和春季5月雙峰值結(jié)構(gòu)特征，相對(duì)秋季主峰值而言，對(duì)春季O3次峰值的預(yù)報(bào)值誤差更小一些(圖4c)，O3主次峰預(yù)報(bào)偏差分別為15.4～22.5μg/m3和6.2～18.3μg/m3。另外，從24 h、48 h和72 h預(yù)報(bào)來看，整體上模式不同預(yù)報(bào)時(shí)效的差異并不明顯。

圖4 2016—2019年廣東省AQI(a)、PM 2.5(b)、O3-8 h(c)和NO2(d)觀測(cè)值與GRACEs模式預(yù)報(bào)值月變化

3.4 空氣質(zhì)量日變化特征的預(yù)報(bào)評(píng)估

污染物進(jìn)入大氣層，其活動(dòng)取決于各種尺度的大氣過程，首先是受大氣邊界層湍流活動(dòng)的支配，大氣邊界層高度存在明顯的日變化特征[28]，而太陽(yáng)輻射作為O3生成的主要?dú)庀笠蛩匾泊嬖诿黠@的日變化特征[29-30]。為了解各污染物的日變化特征，圖5給出PM2.5、O3和NO2濃度觀測(cè)及預(yù)報(bào)值日變化圖，PM2.5和O3濃度日變化為單峰型，峰值分別出現(xiàn)在20時(shí)和15時(shí)，NO2濃度日變化為雙峰型，峰值出現(xiàn)在08時(shí)和21時(shí)。

圖5 2016—2019年廣東省PM 2.5(a)、O3(b)和NO2(c)觀測(cè)值與GRACEs模式預(yù)報(bào)值日變化

從GRACEs模式預(yù)報(bào)來看，模式能較好地體現(xiàn)O3和NO2日變化規(guī)律。值得注意的是，模式對(duì)夜間到上午(00—12時(shí))(北京時(shí)間，下同)NO2預(yù)報(bào)偏低1～5μg/m3，對(duì)傍晚(18—21時(shí))NO2預(yù)報(bào)偏高0～6μg/m3，而對(duì)午后到傍晚段(13—21時(shí))O3濃度預(yù)報(bào)偏低9～21μg/m3，而夜間段(01—08時(shí))的O3濃度預(yù)報(bào)偏高3～8μg/m3。因此，模式對(duì)O3前體物NO2的預(yù)報(bào)偏差，有可能是導(dǎo)致隨后幾個(gè)小時(shí)對(duì)O3濃度預(yù)報(bào)偏差的重要原因。而對(duì)于PM2.5而言，模式預(yù)報(bào)日變化值整體偏低，03時(shí)偏低最多(8 μg/m3)，08時(shí)偏低最少(3μg/m3)，模式預(yù)報(bào)的PM2.5濃度日變化為雙峰型，與觀測(cè)值的單峰型不一致。

3.5 AQI與污染物濃度日平均預(yù)報(bào)效果檢驗(yàn)

為進(jìn)一步檢驗(yàn)GRACEs模式對(duì)AQI、PM2.5、O3-8 h和NO2濃度的日平均值預(yù)報(bào)效果，圖6給出2016—2019年廣東省各要素觀測(cè)值和GRACEs模式24 h預(yù)報(bào)日平均值變化圖，GRACEs模式能較好地表征各要素逐日變化特征，對(duì)于AQI預(yù)報(bào)在秋季(9—11月)明顯偏低，冬季(12—2月)略偏低。結(jié)合圖6b～6d可見，秋季AQI預(yù)報(bào)的顯著偏低與O3-8 h濃度預(yù)報(bào)顯著偏低有關(guān)，而在冬季，PM2.5、NO2和O3-8 h濃度均預(yù)報(bào)偏低，從而使得AQI預(yù)報(bào)偏低。

圖6 2016—2019年廣東省AQI(a)、PM 2.5(b)、O3-8 h(c)和NO2(d)觀測(cè)與GRACEs模式預(yù)報(bào)日均值

圖7給出了2016—2019年廣東省各要素逐日觀測(cè)與GRACEs模式24 h預(yù)報(bào)的散點(diǎn)分布圖，整體上PM2.5濃度和NO2濃度預(yù)報(bào)相對(duì)較好，O3-8 h濃度預(yù)報(bào)明顯偏低，導(dǎo)致AQI預(yù)報(bào)偏低。在夏秋季O3-8 h濃度較高時(shí)O3-8 h濃度預(yù)報(bào)顯著偏低，表明模式對(duì)O3-8 h濃度峰值預(yù)報(bào)能力不足。

圖7 2016—2019年廣東省AQI(a)、PM 2.5(b)、O3-8 h(c)和NO2(d)逐日觀測(cè)與GRACEs模式逐日預(yù)報(bào)散點(diǎn)圖

表3給出2016—2019年廣東省102個(gè)國(guó)控站點(diǎn)AQI和3種污染物日平均濃度的均方根誤差(RMSE)、平均偏差(MB)和歸一化偏差(NMB)。由表可見，PM2.5和NO2濃度RMSE相對(duì)較小，AQI略大，O3-8 h濃度RMSE較大，24 h、48 h、72 h的O3-8 h濃度預(yù)報(bào)RMSE介于29.6～32.6之間，AQI的24 h、48 h、72 h預(yù)報(bào)RMSE介于19.0～21.5之間，PM2.5濃度的24 h、48 h、72 h預(yù)報(bào)RMSE介于13.2～15.8之間，NO2濃度的24 h、48 h、72 h預(yù)報(bào)RMSE介于9.9～12.0之間。模式對(duì)各要素24 h、48 h和72 h預(yù)報(bào)的RMSE差別較小，說明模式對(duì)各要素的預(yù)報(bào)均較穩(wěn)定。結(jié)合前面的O3濃度年、月、日變化圖可推斷，由于O3濃度呈逐年上升的趨勢(shì)，而模式對(duì)于O3濃度峰值預(yù)報(bào)明顯偏低，從而導(dǎo)致預(yù)報(bào)偏差較大，因此在O3濃度逐漸上升的情況下，亟需提升模式對(duì)O3濃度的預(yù)報(bào)能力。同時(shí)，從表3中仍然可看出，除O3-8 h濃度72 h預(yù)報(bào)和NO2濃度24 h預(yù)報(bào)NMB外，AQI和3種大氣污染物的MB值和NMB值均為負(fù)值，說明GRACEs模式對(duì)AQI和3種大氣污染物在廣東省的預(yù)報(bào)結(jié)果偏低于觀測(cè)值。O3-8 h濃度24 h、48 h和72 h的MB值和NMB值則波動(dòng)較大。

表3 2016—2019年廣東省GRACEs模式預(yù)報(bào)結(jié)果檢驗(yàn)

相關(guān)系數(shù)可反映預(yù)報(bào)值與觀測(cè)值之間相關(guān)關(guān)系的密切程度，圖8給出2016—2019年廣東省102個(gè)國(guó)控站點(diǎn)AQI、PM2.5、O3-8 h和NO2觀測(cè)日均值與GRACEs模式預(yù)報(bào)日均值的相關(guān)系數(shù)，隨著預(yù)報(bào)時(shí)效的增長(zhǎng)，AQI及3種大氣污染物的觀測(cè)值與預(yù)報(bào)值的相關(guān)系數(shù)逐漸減小，AQI相關(guān)系數(shù)介于0.53～0.67之間，O3-8 h濃度的相關(guān)系數(shù)略大，最大為24 h預(yù)報(bào)相關(guān)系數(shù)，達(dá)0.71，說明模式對(duì)O3-8 h濃度的趨勢(shì)預(yù)測(cè)相對(duì)略好。結(jié)合圖5b、圖7和表1可知，模式雖然能夠較好地預(yù)測(cè)O3-8 h濃度的趨勢(shì)，但模式對(duì)O3-8 h濃度預(yù)報(bào)明顯偏低，應(yīng)加強(qiáng)O3濃度峰值預(yù)報(bào)研究。PM2.5濃度在3個(gè)時(shí)次的相關(guān)系數(shù)差別較小，說明模式對(duì)PM2.5濃度的預(yù)報(bào)較穩(wěn)定；NO2濃度觀測(cè)值與預(yù)報(bào)值的相關(guān)系數(shù)最小，介于0.35～0.50之間。由相關(guān)系數(shù)顯著性檢驗(yàn)表[31]可知，在α=0.01或α=0.05的顯著性水平下，GRACEs模式預(yù)報(bào)的AQI、PM2.5濃度、O3-8 h濃度、NO2濃度與觀測(cè)值均為顯著相關(guān)。

圖8 2016—2019年廣東省AQI、PM 2.5、O3-8 h和NO2觀測(cè)值與GRACEs模式預(yù)報(bào)值的相關(guān)系數(shù)

3.6 空氣質(zhì)量等級(jí)和首要污染物預(yù)報(bào)檢驗(yàn)

采用TS評(píng)分法對(duì)不同等級(jí)空氣質(zhì)量的預(yù)報(bào)結(jié)果進(jìn)行評(píng)分，包括TS評(píng)分、空?qǐng)?bào)率PO、漏報(bào)率FAR、預(yù)報(bào)偏差BS和首要污染物預(yù)報(bào)準(zhǔn)確率TR。圖9為2016—2019年廣東省21地市GRACEs模式24 h、48 h和72 h預(yù)報(bào)的空氣質(zhì)量等級(jí)的檢驗(yàn)結(jié)果，在同一等級(jí)，24 h、48 h、72 h預(yù)報(bào)的TS評(píng)分、空?qǐng)?bào)率和漏報(bào)率基本相同，沒有明顯差異，說明GRACEs模式在同一等級(jí)預(yù)報(bào)的準(zhǔn)確性沒有隨著預(yù)報(bào)時(shí)效的延長(zhǎng)而降低。當(dāng)空氣質(zhì)量為優(yōu)時(shí)，TS評(píng)分最高，為0.46～0.47，空?qǐng)?bào)率最低，為0.25～0.30，漏報(bào)率略高于良等級(jí)。隨著空氣質(zhì)量等級(jí)的上升，TS評(píng)分逐漸下降，空?qǐng)?bào)率、漏報(bào)率整體呈逐漸上升的趨勢(shì)，對(duì)于輕度以上等級(jí)，TS評(píng)分均低于0.1，空?qǐng)?bào)率在0.83以上，漏報(bào)率在0.77以上，同時(shí)預(yù)報(bào)偏差在輕度和中度時(shí)最低，說明模式對(duì)輕度和中度污染等級(jí)預(yù)報(bào)能力欠缺，而對(duì)重度污染等級(jí)預(yù)報(bào)可能存在較大的落區(qū)或時(shí)間偏差。整體上看模式對(duì)污染天氣的預(yù)報(bào)能力較差，亟需提升模式對(duì)污染天氣的預(yù)報(bào)能力。由表4可見，2016—2019年廣東省GRACEs模式的首要污染物預(yù)報(bào)準(zhǔn)確率在55%左右，而在2019年廣東省地區(qū)O3作為首要污染物的占比已達(dá)64.1%，因此模式對(duì)首要污染物預(yù)報(bào)準(zhǔn)確率偏低可能與模式對(duì)O3濃度預(yù)報(bào)顯著偏低有關(guān)。

表4 2016—2019年廣東省GRACEs模式的首要污染物預(yù)報(bào)準(zhǔn)確率

圖9 2016—2019年廣東省GRACEs模式空氣質(zhì)量等級(jí)的TS評(píng)分(a)、空?qǐng)?bào)率(b)、漏報(bào)率(c)和預(yù)報(bào)偏差(d)

4 結(jié) 論

本文利用2016—2019年污染物逐時(shí)觀測(cè)資料和GRACEs模式預(yù)報(bào)資料，對(duì)廣東省地區(qū)進(jìn)行空氣質(zhì)量預(yù)報(bào)效果進(jìn)行檢驗(yàn)和對(duì)比分析。

(1)GRACEs模式整體上未能體現(xiàn)空氣質(zhì)量的年變化趨勢(shì)特征，對(duì)各要素的預(yù)報(bào)值總體偏低，但模式三天內(nèi)對(duì)空氣質(zhì)量幾個(gè)要素的預(yù)報(bào)和觀測(cè)差值總體相當(dāng)，并未呈現(xiàn)出隨著時(shí)效延長(zhǎng)預(yù)報(bào)能力顯著下降的特征。

(2)從空間分布來看，GRACEs模式能較好地模擬AQI、PM2.5和NO2空間分布特征，廣東省地區(qū)AQI大值區(qū)在珠三角區(qū)域，PM2.5平均濃度大值區(qū)位于珠三角西北部，O3-8 h平均濃度高值區(qū)位于珠三角東部和粵東沿海，NO2平均濃度在珠三角地區(qū)較高；模式對(duì)O3高值區(qū)的預(yù)報(bào)顯著偏低，部分站點(diǎn)偏低30μg/m3以上。

(3)從月變化來看，GRACEs模式能較好地模擬AQI、O3-8 h和NO2的雙峰型月變化特征和PM2.5的單峰型月變化特征，但對(duì)各要素的月預(yù)報(bào)值總體偏低，O3-8 h主峰值出現(xiàn)在秋季(9—11月)，次峰值在5月，NO2峰值出現(xiàn)在3月和12月，AQI峰值分別出現(xiàn)在9月和1月。

(4)GRACEs模式能較好地體現(xiàn)O3和NO2日變化規(guī)律，O3為單峰型，峰值出現(xiàn)在15時(shí)前后，NO2為雙峰型，峰值分別出現(xiàn)在08時(shí)和21時(shí)，模式對(duì)NO2的預(yù)報(bào)偏差可能是導(dǎo)致O3峰值偏差的重要原因；模式對(duì)PM2.5濃度預(yù)報(bào)日變化趨勢(shì)不一致。

(5)日平均濃度預(yù)報(bào)效果檢驗(yàn)表明，O3-8 h濃度的RMSE最大，其次為AQI，整體上看模式對(duì)AQI和3種污染物預(yù)報(bào)均偏低，O3-8 h高濃度時(shí)模式預(yù)報(bào)偏低最多。O3-8 h濃度觀測(cè)值與預(yù)報(bào)值相關(guān)系數(shù)最高，24 h最大，達(dá)0.71；而模式對(duì)O3前體物NO2預(yù)報(bào)能力稍差，相關(guān)系數(shù)僅0.35～0.50。在五個(gè)等級(jí)的TS評(píng)分中，空氣質(zhì)量為優(yōu)的等級(jí)TS評(píng)分最高，其次為良等級(jí)，對(duì)于輕度污染及以上等級(jí)的TS評(píng)分在3個(gè)預(yù)報(bào)時(shí)效的TS評(píng)分均較低，空?qǐng)?bào)率和漏報(bào)率均較高，亟需提升模式對(duì)污染天氣的預(yù)報(bào)能力。

需要說明的是，本文主要結(jié)合區(qū)域不同首要污染物的時(shí)空特征，對(duì)華南區(qū)域大氣成分模式的預(yù)報(bào)性能和預(yù)報(bào)偏差特點(diǎn)進(jìn)行了綜合的統(tǒng)計(jì)對(duì)比評(píng)估，為認(rèn)識(shí)和業(yè)務(wù)應(yīng)用空氣質(zhì)量模式提供科學(xué)參考?？諝赓|(zhì)量模式預(yù)報(bào)誤差與氣象條件、源排放的不確定性及模式本身物理化學(xué)過程均密切相關(guān)，如何進(jìn)一步了解模式預(yù)報(bào)誤差來源及改進(jìn)性能，還需今后對(duì)造成模擬偏差的原因進(jìn)行針對(duì)性的敏感性模擬診斷和結(jié)合具體污染天氣過程深入研究。