王 攀，曾志偉，張慶賢，楊明理，初旭陽

(1.核工業(yè)北京化工冶金研究院，北京 101149；2.南華大學(xué)，湖南 衡陽 421001；3.成都理工大學(xué)，成都 610059)

2013年，稀土礦被列入到國家環(huán)保部制定的第一批《礦產(chǎn)資源開發(fā)利用輻射環(huán)境監(jiān)督管理名錄》中，其選冶后尾渣的放射性環(huán)境污染問題逐步引起了社會和監(jiān)管部門的關(guān)注和重視。在我國稀土行業(yè)中，獨(dú)居石一直是稀土金屬礦的主要礦物之一[1]，以獨(dú)居石精礦作為原料生產(chǎn)稀土后產(chǎn)生的尾渣(以下簡稱含釷尾渣)放射性水平也很高。

獨(dú)居石精礦是一種非常重要的稀土資源，為Ce、La、Nd、Th的磷酸鹽礦物[2],也是選礦企業(yè)在選取有色金屬礦物時產(chǎn)生的副產(chǎn)礦物，與鋯英砂和鈦鐵礦的產(chǎn)量成正比。據(jù)國家稀土行業(yè)協(xié)會統(tǒng)計，選礦企業(yè)每年副產(chǎn)獨(dú)居石精礦約29 000 t。獨(dú)居石精礦中的放射性主要來自于釷，其釷的含量一般在5%～8%[3]，這部分釷因暫時無利用價值，全部被留在了尾渣中，從而導(dǎo)致這部分含釷尾渣的輻射水平較高。因此，有必要通過開展稀土尾渣周圍空氣吸收劑量率的模擬計算來預(yù)測其輻射水平，從而為下一步的尾渣處置提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)。本文依據(jù)某稀土生產(chǎn)企業(yè)將含釷尾渣放入特制鐵桶的暫存方式，通過蒙特卡羅方法來模擬計算稀土尾渣周圍空氣吸收劑量率，并與實(shí)測數(shù)據(jù)進(jìn)行了對比。

1 蒙卡模擬計算

1.1 計算模型

蒙特卡羅(MC)方法作為一種統(tǒng)計試驗方法，運(yùn)用MC方法來求解合成不確定度較接近真實(shí)值[4]，是輻射劑量評價的重要方法。MC(Monte Carlo neutron-particle transport code)是由美國洛斯阿拉莫斯國家實(shí)驗室開發(fā)的基于蒙特卡羅方法的用于計算三維復(fù)雜幾何結(jié)構(gòu)中的中子、光子、電子或者耦合中子/光子/電子輸運(yùn)問題的通用軟件包，以靈活、通用及功能強(qiáng)大被廣泛應(yīng)用于輻射防護(hù)與射線測定、輻射屏蔽設(shè)計優(yōu)化、醫(yī)學(xué)以及檢測器設(shè)計與分析等學(xué)科領(lǐng)域，并得到一致認(rèn)可[5]。在本研究中，采用MC方法開展模擬研究，計算了桶裝含釷尾渣周圍的空氣吸收劑量率。

某稀土生產(chǎn)企業(yè)為存儲和運(yùn)輸方便，將含釷尾渣放入到特制鐵桶中進(jìn)行暫存。本文以此種尾渣存儲方式建立模型開展模擬計算，含釷尾渣桶周圍空氣γ吸收劑量率的MC模型示意圖如圖1所示。參數(shù)如下：廢渣桶壁厚為0.17 cm，桶內(nèi)高度為89 cm，內(nèi)半徑為30 cm的圓柱形鐵桶。1#桶中含釷尾渣的高度為58 cm，半徑30 cm，密度為1.32 g/cm3，含水率42.3%。為了模擬真實(shí)的存放情況以提高模擬準(zhǔn)確度，模型將廢渣桶置于混凝土基建層為600 cm(長)×600 cm(寬)×10 cm(高)的長方體上。

圖1 含釷尾渣桶的MC幾何模型

模擬計算中為了記錄尾渣桶周圍空氣γ吸收劑量率，使用計數(shù)卡對5個測量點(diǎn)進(jìn)行記錄。測量點(diǎn)1位于廢渣桶頂部中心貼桶蓋外表面處；測量點(diǎn)2～5分別位于距離桶外壁3、10、30、100 cm處，為了對比模擬和實(shí)測結(jié)果，且由于每個桶內(nèi)裝渣量不等，為了統(tǒng)一測量標(biāo)準(zhǔn)選取距桶底高30 cm。綜合考慮模擬準(zhǔn)確性和計算時間，測量點(diǎn)1和測量點(diǎn)2采用半徑1.5 cm小球即可,遠(yuǎn)處測量點(diǎn)為提高模擬準(zhǔn)確性使用半徑3 cm的小球。MC模擬中主要物質(zhì)的輸入卡(各元素質(zhì)量比)列于表1。

表1 含釷尾渣物質(zhì)組成(密度：1.32 g/cm3)

1.2 計算過程

MC軟件模擬過程使用*F6計數(shù)卡，此計數(shù)卡追蹤粒子在物質(zhì)中的輸運(yùn)徑跡長度，并估算沉積的能量，模擬得到的是歸一化后的吸收劑量值(MC模擬結(jié)果歸一化為每一個光子在測量點(diǎn)的空氣吸收劑量)，單位為Jerks/g。抽樣模擬設(shè)置的粒子數(shù)為2×109。因尾渣中的232Th和238U含量較高，在模擬計算時主要考慮鈾系和釷系所帶來的γ輻射。由MC軟件模擬直接得出的釷系、鈾系的歸一化粒子空氣吸收劑量值計算出測量點(diǎn)的空氣吸收劑量率。

(1)首先利用公式(1)、(2)計算在設(shè)定模型中釷系、鈾系1 Bq活度下的空氣吸收劑量率：

3 600×1 000

(1)

3 600×1 000

(2)

(2)根據(jù)已知干燥樣品(酸溶渣、廢渣)放射性核素的比活度為A(Bq/g)，則可計算樣品所致測量點(diǎn)空氣吸收劑量率：

(3)

(4)

(5)

(6)

式中,μ為尾渣含水率。

(4)在本次計算過程中，通過分析鈾系、釷系的放射性平衡狀態(tài)對模擬結(jié)果的影響，將鈾系、釷系衰變鏈分別劃分為三段，在一定時間后達(dá)到分段平衡。

鈾系分為三段，分別定義為U-A、U-B、U-C三段：

釷系分為三段，分別定義為Th-A、Th-B、Th-C三段：

由于U-A、U-C與Th-A衰變段與其余各段相比，釋放γ射線所產(chǎn)生的空氣吸收劑量極低(比其余各段低兩個數(shù)量級以上)，因此，在保證分析結(jié)果準(zhǔn)確度基礎(chǔ)上，本文釷系所致測量點(diǎn)空氣吸收劑量率的模擬計算按照Th-B和Th-C分段計算后求和得到，鈾系所致測量點(diǎn)的空氣吸收劑量率的模擬計算按照U-B段計算得到。鈾系和釷系所致測量點(diǎn)的空氣吸收劑量率之和即為模擬計算得到的該測量點(diǎn)的空氣吸收劑量率。

2 模擬結(jié)果及驗證分析

表2 MC模擬輸出的1#尾渣桶周邊不同測量點(diǎn)的歸一化粒子空氣吸收劑量值(單位：J/g)

表3 1#渣桶MC模擬結(jié)果及實(shí)測結(jié)果對比

從表3中可以看出，對比模擬計算結(jié)果和空氣吸收劑量率實(shí)測結(jié)果，相對偏差低于±20%(在30 cm測量范圍內(nèi)相對誤差均低于±10%)，測量點(diǎn)2～5模擬所得混合渣桶的吸收劑量率與實(shí)測值符合較好且二者變化趨勢一致。MC軟件模擬結(jié)果可以較好地預(yù)測輻射水平，模擬方案可行、模擬結(jié)果可信。

為保證模擬計算的可重復(fù)性和可操作性，使用相同模擬方法對另外2個尾渣桶進(jìn)行了模擬驗證，其模擬計算結(jié)果和實(shí)測結(jié)果的相對偏差也均未超過20%，具體結(jié)果列于表4和表5。

表4 2#渣桶MC模擬結(jié)果及實(shí)測結(jié)果對比

表5 3#渣桶MC模擬結(jié)果及實(shí)測結(jié)果對比

3 結(jié)論

本文以某稀土生產(chǎn)企業(yè)將含釷尾渣放入特制鐵桶的暫存方案為研究基礎(chǔ)，通過蒙特卡羅方法建立模擬計算模型，模擬計算得到桶裝含釷尾渣桶周圍的空氣吸收劑量率，并與實(shí)測數(shù)據(jù)進(jìn)行了對比。結(jié)果顯示模擬計算結(jié)果和實(shí)測結(jié)果的相對偏差均未超過20%，表明應(yīng)用蒙特卡羅模擬方法計算尾渣周圍空氣吸收劑量率來評估尾渣輻射水平和危害是可行的，還有可能將其進(jìn)一步應(yīng)用到稀土尾渣處置方案的輻射防護(hù)效果和輻射危害評價中。