吳志軍 陳潔 陳景川 顧文君 唐明金丁德平 銀燕 胡敏

1 北京大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院環(huán)境模擬與污染控制國(guó)家重點(diǎn)聯(lián)合實(shí)驗(yàn)室，北京 100871

2 南京信息工程大學(xué)大氣環(huán)境與裝備技術(shù)協(xié)同創(chuàng)新中心，南京 210044

3 中國(guó)科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所有機(jī)地球化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，廣州 510640

4 北京市人工影響天氣辦公室，北京 100089

5 南京信息工程大學(xué)中國(guó)氣象局氣溶膠云相互作用重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，南京 210044

6 云降水物理研究和云水資源開(kāi)發(fā)北京市重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京 100089

1 引言

冰核（ice nucleating particles,INPs）是指在大氣中引發(fā)水汽凝華或過(guò)冷液滴凍結(jié)形成冰晶的氣溶膠顆粒物（游來(lái)光, 1976）。經(jīng)典成核理論認(rèn)為，在冰晶的形成過(guò)程中，冰核可提供異相界面以降低水分子團(tuán)簇超過(guò)臨界尺寸所需要克服的能壘，從而降低冰晶形成所需要的條件（Lohmann et al.,2016）。冰核參與的成冰過(guò)程為異質(zhì)活化過(guò)程，主要包括異質(zhì)凝華核化、凝結(jié)凍結(jié)核化、浸潤(rùn)凍結(jié)核化和接觸凍結(jié)核化四種方式（Vali et al.,2015）。

冰核參與的冰晶的異質(zhì)活化過(guò)程，影響云的微物理性質(zhì)、降水過(guò)程和云在大氣中的存在時(shí)間，從而間接影響地球系統(tǒng)的輻射平衡和能量收支（Lohmann et al.,2016）。已有研究表明，人為排放冰核濃度的改變可引起云內(nèi)冰晶濃度和尺寸的變化，從而對(duì)云的形態(tài)及其在大氣中的壽命產(chǎn)生影響（Zhao et al.,2019）。在南大洋地區(qū)等冰核濃度較低的地區(qū)，混合云的降水過(guò)程和云的反射率受到冰核濃度的極大影響（Vergara-Temprado et al.,2018a）。冰核濃度變化導(dǎo)致的混合云性質(zhì)的改變，是南大洋地區(qū)輻射平衡估算產(chǎn)生偏差的重要因素之一（Vergara-Temprado et al.,2018a）。外場(chǎng)觀測(cè)證實(shí)，撒哈拉沙漠來(lái)源的沙塵和生物氣溶膠可作為冰核，引發(fā)美國(guó)西部地區(qū)冰相降水（Creamean et al.,2013）。數(shù)值模擬結(jié)果表明，若大氣中冰核的濃度增加一個(gè)數(shù)量級(jí)（10年內(nèi)），全球凈云輻射強(qiáng)迫將改變1 W m?2（DeMott et al.,2010）。由此可見(jiàn)，作為異質(zhì)冰晶形成的重要條件，冰核在氣溶膠—云—?dú)夂蛳到y(tǒng)中扮演著不可或缺的角色,然而目前對(duì)于大氣顆粒物冰核活性的科學(xué)認(rèn)識(shí)仍然較為有限（Tang et al.,2018;Wu et al.,2018）。

我國(guó)最新關(guān)于冰核研究的綜述性文章發(fā)表在10年之前（李麗光和周德平,2011）。但是，在過(guò)去二十年內(nèi)，國(guó)際上開(kāi)展了大量與冰核相關(guān)的研究，取得諸多進(jìn)展，提升了對(duì)大氣顆粒物的冰核活性及其環(huán)境影響、氣候效應(yīng)的認(rèn)知。鑒于此，本文較為詳細(xì)地梳理和評(píng)述大氣冰核研究領(lǐng)域近年來(lái)在測(cè)量?jī)x器研發(fā)、實(shí)驗(yàn)室模擬、外場(chǎng)觀測(cè)、參數(shù)化方案四方面所取得的主要進(jìn)展，并討論了該領(lǐng)域發(fā)展的機(jī)遇和挑戰(zhàn)，以期促進(jìn)我國(guó)在大氣冰核研究領(lǐng)域的認(rèn)識(shí)。

2 大氣冰核測(cè)定技術(shù)

大氣冰核測(cè)定技術(shù)可以追溯到1940年，其基本原理是將大氣氣溶膠直接引入云室中測(cè)定冰核的濃度和成冰活性（Mason,1962）；之后，為了滿足長(zhǎng)期在線觀測(cè)的需要，連續(xù)流云室也發(fā)展起來(lái)（DeMott et al.,2011）；1960年左右，基于膜采樣收集的冰核測(cè)定方法逐漸得到發(fā)展?？傮w來(lái)說(shuō)，冰核相關(guān)的測(cè)量?jī)x器可以分為三大類(lèi)（DeMott et al.,2018）：第一類(lèi)是對(duì)氣溶膠進(jìn)行直接測(cè)量的儀器，包括各種類(lèi)型的云室、流動(dòng)管和風(fēng)洞等。云室根據(jù)不同的測(cè)量原理，又包括膨脹云室（M?hler et al.,2003）、混合云室（Bundke et al.,2008）、連續(xù)流擴(kuò)散云室（continuous flow diffusion chamber, CFDC）（DeMott et al.,2011）等。第二類(lèi)是將采集的顆粒物或者其洗脫形成的懸浮液在基板上盛放后進(jìn)行測(cè)量的裝置，包括干顆粒凝華/凝結(jié)凍結(jié)技術(shù)和液滴凍結(jié)裝置。其中，干顆粒凝華技術(shù)是使水汽直接在干顆粒表面凝華成冰的測(cè)量技術(shù)（Bingemer et al.,2012;Jiang et al.,2015），而干顆粒凝結(jié)凍結(jié)技術(shù)是水汽在顆粒物表面凝結(jié)后，測(cè)定顆粒物在低溫下的凍結(jié)（Jiang et al.,2015）。液滴凍結(jié)技術(shù)是測(cè)定液滴的均質(zhì)凍結(jié)或是含顆粒物液滴的異質(zhì)凍結(jié)技術(shù)（Budke and Koop,2015;Chen et al.,2018a）。第三類(lèi)是針對(duì)單個(gè)顆粒物或者液滴進(jìn)行測(cè)量的單顆粒/液滴懸浮技術(shù)，如電動(dòng)平衡懸浮和聲懸浮法（Rzesanke et al.,2012;Diehl et al.,2014）等。各類(lèi)型冰核測(cè)量技術(shù)及其所能測(cè)定的溫度范圍如圖1所示。

圖1 冰核測(cè)量技術(shù)Fig.1 Measuring techniquesof icenucleating particles

由于測(cè)定原理和操作方式不同，儀器的測(cè)定范圍、測(cè)量誤差、測(cè)定的優(yōu)勢(shì)和局限性也各不相同（Cziczo et al.,2017）。表1總結(jié)了各類(lèi)冰核測(cè)定技術(shù)中的代表性?xún)x器和優(yōu)劣勢(shì)，以下將作簡(jiǎn)要介紹。

表1 冰核測(cè)量代表性?xún)x器Table 1 Representative measuring instrumentsof icenucleating particles

相比基板測(cè)量技術(shù)而言，云室實(shí)現(xiàn)了氣溶膠的直接測(cè)量從而排除了基板的影響，測(cè)量過(guò)程更接近實(shí)際大氣中云的形成過(guò)程。云室由于體積龐大、結(jié)構(gòu)復(fù)雜，往往造價(jià)昂貴且更適用于原位測(cè)量。近些年，便攜式小型云室也得到發(fā)展并用于外場(chǎng)連續(xù)觀測(cè)。各類(lèi)型云室由于工作原理不同，測(cè)量的優(yōu)劣勢(shì)也各不相同。如CFDC雖然可同時(shí)用于實(shí)驗(yàn)室和外場(chǎng)測(cè)量，但多數(shù)CFDC僅可測(cè)定混合云條件下（>?40°C）的冰核濃度，而無(wú)法實(shí)現(xiàn)更低溫度即卷云條件下的測(cè)定（Chou et al., 2011;Rogers et al.,2001）。相比于CFDC類(lèi)型的云室來(lái)說(shuō)，混合云室可在較大的流量下進(jìn)行測(cè)定，降低了CFDC中由于測(cè)定氣溶膠體積較小而引起的偏差(Bundke et al.,2008)。

基板測(cè)量裝置構(gòu)造簡(jiǎn)單、操作方便、檢測(cè)限較低（Ardon-Dryer et al.,2011），適用于測(cè)定高活性、低濃度的冰核類(lèi)型，如一些具有生物活性的冰核。但氣溶膠樣品的預(yù)先采集、儲(chǔ)存或者再生可能會(huì)影響冰核的成冰性質(zhì)。其次，液滴或顆粒物放置于基板上，無(wú)法排除基板的干擾，并且相鄰液滴或顆粒物與液滴之間可能會(huì)產(chǎn)生相互影響（Kanji and Abbatt,2010）。

單顆粒懸浮技術(shù)避免了基板的影響且可用于單個(gè)顆粒物/液滴的研究，如電動(dòng)平衡懸浮法可懸浮帶電液滴或顆粒物，從而研究其浸潤(rùn)凍結(jié)核化和接觸凍結(jié)核化，但液滴荷電是否對(duì)液滴冷凍過(guò)程產(chǎn)生影響仍有待評(píng)估。其次，懸浮技術(shù)限制了能夠進(jìn)行測(cè)定的顆粒/液滴的尺寸。

不同儀器由于測(cè)量原理不同可能會(huì)產(chǎn)生一定的測(cè)量差異。利用5種基于連續(xù)流擴(kuò)散原理的測(cè)定儀器，一種基于膜采樣原理的儀器和膨脹云室對(duì)亞利桑那州測(cè)試沙塵和撒哈拉沙漠的沙塵進(jìn)行成冰活化測(cè)定（Koehler et al.,2010;Joneset al.,2011;Kanji et al.,2011）。不同儀器對(duì)亞利桑那州測(cè)試沙塵的測(cè)量結(jié)果展現(xiàn)了較好的一致性。而對(duì)撒哈拉沙漠的沙塵的測(cè)定結(jié)果表明，即使是同一儀器的測(cè)定結(jié)果仍存在4～5倍的差異。不同儀器對(duì)一種造雪劑（Snomax）和伊利石的測(cè)定表明，液滴凍結(jié)法對(duì)顆粒物形成的液滴進(jìn)行測(cè)量比利用云室進(jìn)行干顆粒直接測(cè)定的方法，具有更低的檢測(cè)限（Hiranuma et al.,2015b;Wex et al.,2015）。在?37～?11°C的范圍內(nèi)，17種儀器對(duì)伊利石的測(cè)量結(jié)果表明，同一溫度下各儀器的測(cè)定差異可達(dá)3個(gè)數(shù)量級(jí)（Hiranuma et al.,2015b）。在低于?12°C的溫度區(qū)間內(nèi)，5種儀器對(duì)造雪劑Snomax的測(cè)量差異小于3倍（Wex et al.,2015）。由此可見(jiàn)，冰核濃度的測(cè)量仍存在較大的不確定性，不同類(lèi)型儀器測(cè)定的準(zhǔn)確性和誤差需要進(jìn)一步的評(píng)估和矯正，應(yīng)根據(jù)樣品特點(diǎn)和實(shí)驗(yàn)?zāi)康挠嗅槍?duì)性的進(jìn)行方法和實(shí)驗(yàn)儀器的選擇。

3 不同類(lèi)型大氣冰核的研究

冰核的來(lái)源包括自然源和人為源，自然源主要包括沙漠、火山和海洋等；人為源包括生物質(zhì)燃燒、交通運(yùn)輸、工業(yè)生產(chǎn)等人為活動(dòng)排放（Kanjiet al.,2017）。為了探究不同類(lèi)型冰核的成冰活性及影響因素，針對(duì)特定種類(lèi)冰核的實(shí)驗(yàn)和外場(chǎng)觀測(cè)研究被展開(kāi)。如圖2所示，本節(jié)將對(duì)不同來(lái)源的幾種典型冰核進(jìn)行分類(lèi)總結(jié)，包括礦物沙塵、生物氣溶膠、有機(jī)氣溶膠和黑碳?xì)馊苣z的相關(guān)研究。

圖2 典型冰核來(lái)源匯總Fig.2 Summary of typical ice nucleating particle sources

3.1 礦物沙塵

礦物沙塵在全球的排放量巨大（>5000 Tg）且具有很好的成冰活性（Hoose and M?hler,2012;Murray et al.,2012;Ladino Moreno et al., 2013），是全球重要的冰核來(lái)源。對(duì)卷云或混合云的冰晶殘余物測(cè)定表明礦物沙塵為最主要的組分，印證了礦物沙塵對(duì)云形成的潛在貢獻(xiàn)（Cziczo et al.,2013;Cornwell et al.,2019）。

對(duì)礦物沙塵的研究涵蓋了不同類(lèi)型的礦物沙塵，如天然來(lái)源的礦物沙塵（Connolly et al.,2009;Broadley et al.,2012;Niemand et al.,2012;Price et al.,2018;Reicher et al.,2019），含有某種特定礦物組分的沙塵，包括伊利石、高嶺石（Pinti et al.,2012）、蒙 脫 石（Conen et al.,2011）、石 英（Harrison et al.,2019）等，沙塵替代物如NX-伊利石等。其中，鉀長(zhǎng)石因其良好的成冰活性被認(rèn)為是主導(dǎo)沙塵成冰活性的組分（Atkinson et al.,2013;Kiselev et al.,2017），石英作為礦物沙塵的主要成分可解釋沙塵在低溫下的成冰能力（Boose et al.,2016a;Reicher et al.,2019）。

礦物沙塵的成冰活性與其表面性質(zhì)相關(guān)。顆粒物粒徑的增加使得顆粒物表面活性位點(diǎn)增多，活化結(jié)冰更容易發(fā)生（Welti et al.,2009;Kanji and Abbatt,2010;Reicher et al.,2019）。研磨使顆粒物表面缺陷增加，活性位點(diǎn)增加，提升其成冰活性（Hiranuma et al.,2014;Zolles et al., 2015;Harrison et al.,2019）。對(duì)礦物沙塵用不同類(lèi)型的化學(xué)物質(zhì)進(jìn)行包裹后（Cziczo et al.,2009;Sihvonen et al.,2014;Wex et al.,2014;Kulkarni et al.,2015;Sullivan et al.,2010），大多數(shù)顆粒物的成冰能力降低，但不同類(lèi)型的包裹所產(chǎn)生的影響不一致（Hoose and M?hler,2012）。下一段中我們將更為詳細(xì)介紹老化過(guò)程對(duì)礦物沙塵成冰活性的影響。

大氣中的物理化學(xué)過(guò)程可能改變礦物沙塵作為冰核的活性。Conen et al.（2015）發(fā)現(xiàn)經(jīng)長(zhǎng)距離傳輸?shù)竭_(dá)少女峰的沙塵活性高于在近源點(diǎn)采集到的沙塵，說(shuō)明長(zhǎng)距離傳輸過(guò)程中顆粒物經(jīng)歷的大氣老化過(guò)程可提升其成冰活性。Boose et al.（2016c）測(cè)定發(fā)現(xiàn)，沙塵冰核與人為排放產(chǎn)生的(NH4)2SO4濃度具有相關(guān)性，表明中的污染物可能改變沙塵的活化能力。而Price et al.（2018）在佛得角對(duì)撒哈拉沙漠經(jīng)長(zhǎng)距離傳輸而來(lái)的沙塵進(jìn)行測(cè)定，測(cè)定的結(jié)果與其他沙漠地區(qū)表層沙塵的測(cè)定結(jié)果具有高度的一致性，表明沙塵的成冰活性可能與其來(lái)源、經(jīng)歷的老化過(guò)程無(wú)關(guān)。因此，從外場(chǎng)結(jié)果來(lái)看，大氣物理化學(xué)過(guò)程對(duì)沙塵活性產(chǎn)生的影響還無(wú)定論，需要更多觀測(cè)進(jìn)行驗(yàn)證。

實(shí)驗(yàn)室測(cè)量的研究發(fā)現(xiàn)，大多數(shù)礦物沙塵表面形成包裹層后使其成冰能力降低，但不同類(lèi)型的包裹所產(chǎn)生的影響不一致（Hoose and M?hler,2012）。將礦物沙塵與HNO3作用后，其在凝華核化方式下的活性降低，而在凝結(jié)凍結(jié)核化方式下的活性無(wú)變化。該現(xiàn)象產(chǎn)生的可能的原因是，HNO3通過(guò)物理作用吸附于沙塵表面，使顆粒物表面的成冰活性位點(diǎn)被掩蓋；高相對(duì)濕度條件下，水汽凝結(jié)在顆粒物表面形成液膜，HNO3包裹層溶解使得顆粒物表面活性位點(diǎn)重新暴露，使顆粒物在凝結(jié)凍結(jié)方式下的成冰活性保持不變（Sullivan et al.,2010;Sihvonen et al.,2014;Kulkarni et al.,2015）。經(jīng)H2SO4包裹的礦物沙塵在凝華核化和浸潤(rùn)凍結(jié)核化方式的成冰活性均受到抑制（Archuleta et al.,2005;Cziczo et al.,2009;Sihvonen et al.,2014;Wex et al.,2014）?？赡苡幸韵聨讉€(gè)原因：（1）在高相對(duì)濕度條件下，顆粒物吸濕在表面形成液膜，液膜的形成阻礙水分子與活性位點(diǎn)的相互作用；再則，硫酸鹽溶解于液膜中降低液滴的凍結(jié)溫度（Archuleta et al.,2005;Reitz et al.,2011）。（2）顆粒物表面與H2SO4通過(guò)化學(xué)作用生成Al2(SO4)3，使得顆粒物表面性質(zhì)發(fā)生改變降低其成冰活性（Sihvonen et al.,2014）。Tang et al.（2016）總結(jié)了礦物沙塵經(jīng)老化后其成冰能力的測(cè)定結(jié)果，并且按照包裹層的類(lèi)型/與沙塵作用的氣態(tài)物的類(lèi)型分類(lèi)描述。結(jié)果表明，包裹層類(lèi)型不僅會(huì)影響顆粒物的成冰活性還會(huì)影響其成冰方式；即使是相同的包裹層對(duì)不同類(lèi)別的礦物沙塵仍然可能會(huì)產(chǎn)生不同的影響。

目前的研究表明，礦物沙塵的成冰活性可能受多種因素的影響，如礦物組成、表面性質(zhì)、老化過(guò)程等，但各因素對(duì)礦物沙塵活性影響的具體作用機(jī)制尚不明確，外場(chǎng)觀測(cè)相關(guān)的大氣老化過(guò)程對(duì)礦物沙塵成冰活性影響的研究較少且無(wú)定論。對(duì)礦物沙塵物理化學(xué)性質(zhì)、形態(tài)結(jié)構(gòu)和成冰活性進(jìn)行系統(tǒng)性表征，有助于提升對(duì)礦物沙塵成冰能力的預(yù)測(cè)。

3.2 生物氣溶膠

生物氣溶膠是指由生物源（如海洋、土壤、生物體等）排放的生物氣溶膠，如細(xì)菌、花粉、病毒、海洋滲出物等（Després et al.,2012）。生物氣溶膠作為冰核的研究，無(wú)論從研究種類(lèi)還是研究尺度上，都有了長(zhǎng)足的發(fā)展。從最初只針對(duì)完整細(xì)菌，到無(wú)細(xì)胞的真菌蛋白（Fr?hlich-Nowoisky et al.,2015）、土壤有機(jī)組分（O’ Sullivan et al.,2014;Hill et al.,2016），植物（Augustin et al.,2013;Hiranuma et al.,2015a;Conen et al.,2016;DeMott et al.,2016），甚至是到浮游植物的滲出液（Knopf et al.,2011;Wilson et al.,2015）等。

圖3總結(jié)生物來(lái)源冰核單位質(zhì)量活性位點(diǎn)數(shù)（nm）隨溫度的變化趨勢(shì)，不同類(lèi)型的生物顆粒物具有不同的成冰活性（Kanji et al.,2017）。細(xì)菌、花粉可在較高的溫度下（T>?15°C）引發(fā)成冰，而海洋硅藻、硅藻滲出物、真菌和花粉等則可在T

圖3 不同來(lái)源的生物顆粒單位質(zhì)量活性位點(diǎn)數(shù)（n m）隨溫度變化的結(jié)果（根據(jù)Kanjiet al.,2017修改，?American Meteorological Society.Used with permission）Fig.3 Ice-active mass site density(nm)of biological particles originated from different sources as a function of temperature(Kanji et al.,2017,?American Meteorological Society.Used with permission)

外場(chǎng)觀測(cè)的結(jié)果表明，生物冰核廣泛存在于大氣氣溶膠（O’S ullivan et al.,2018;Wex et al.,2019;Gong et al.,2020）、降水（Christner et al.,2008a,2008b）、河流及海洋環(huán)境中（Burrows et al.,2013;Mason et al.,2015;Wilson et al.,2015;DeMott et al.,2016;Irish et al.,2017; Moffett et al.,2018;Knackstedt et al.,2018）。近年來(lái)，河流、湖泊、海洋等水體排放產(chǎn)生的生物冰核對(duì)大氣冰核濃度的貢獻(xiàn)引發(fā)了極大的關(guān)注。對(duì)海水進(jìn)行采樣測(cè)定的結(jié)果表明，表層海水中普遍含有具有成冰活性的生物來(lái)源的物質(zhì)，包括：細(xì)菌、浮游植物、生物碎片及其滲濾液等（Knopf et al.,2011;Mason et al.,2015;Wilson et al.,2015;Irish et al.,2017）。DeMott et al.（2016）模擬產(chǎn)生的海洋飛沫氣溶膠所產(chǎn)生的冰核濃度與海洋地區(qū)的觀測(cè)結(jié)果吻合，表明海洋飛沫氣溶膠對(duì)遠(yuǎn)海地區(qū)云的形成可能有重要貢獻(xiàn)（Burrows et al.,2013;Wilson et al.,2015;DeMott et al.,2016;Vergara-Temprado et al.,2017）。Moffett et al.（2018）對(duì)密西西比河、密蘇里河、普拉特河和斯威特沃特河表層水進(jìn)行的測(cè)定表明，河水中生物冰核的濃度占總冰核濃度的69%～99%（Moffett et al.,2018），因此，河流或湖泊運(yùn)動(dòng)產(chǎn)生的冰核也可能是重要的大氣冰核來(lái)源。

生物冰核在全球尺度上的影響，與冰核的種類(lèi)和其在對(duì)流層中的濃度相關(guān)。由于生物氣溶膠在大氣中的豐度具有很大的不確定性，生物氣溶膠對(duì)大氣冰核的貢獻(xiàn)仍然存在爭(zhēng)議。Phillips et al.（2009）的模擬結(jié)果認(rèn)為非水溶性的生物有機(jī)顆粒能夠影響云的微物理性質(zhì)。而Hoose et al.（2010a）在全球尺度上的模擬結(jié)果表明，一次排放的生物氣溶膠對(duì)全球冰核活化速率的平均貢獻(xiàn)在10?5%且最大值不超過(guò)6%，對(duì)降水的形成影響很小。Spracklen and Heald（2014）在區(qū)域和全球尺度范圍內(nèi)對(duì)不同類(lèi)型顆粒物在浸潤(rùn)凍結(jié)方式下的成冰速率模擬表明，與沙塵和黑碳相比，真菌孢子和細(xì)菌對(duì)成冰速率的貢獻(xiàn)僅為3×10?3%，而在高溫情況下，一次排放生物氣溶膠可主導(dǎo)成冰速率，從而對(duì)區(qū)域范圍內(nèi)的成冰產(chǎn)生重要貢獻(xiàn)。Hummel et al.（2018）利用區(qū)域氣候模型評(píng)估一次排放生物氣溶膠對(duì)歐洲地區(qū)異質(zhì)成冰過(guò)程的影響，發(fā)現(xiàn)生物冰核對(duì)云內(nèi)冰晶數(shù)量及云物理性質(zhì)的影響并不顯著?，F(xiàn)有的模型的模擬表明，一次排放生物氣溶膠對(duì)冰核的貢獻(xiàn)不顯著，但評(píng)估生物氣溶膠對(duì)冰核濃度的貢獻(xiàn)仍然存在挑戰(zhàn)。首先，由于生物氣溶膠種類(lèi)繁多且豐度未知，目前模型對(duì)生物氣溶膠的考慮并不全面。其次，生物來(lái)源的大分子具有良好的成冰活性，但生物大分子的豐度難以測(cè)定更難以估計(jì)，目前模型中還未考慮這些大分子對(duì)大氣冰核濃度和云微物理過(guò)程可能產(chǎn)生的影響。

雖然生物氣溶膠的全球排放量遠(yuǎn)低于礦物沙塵（Després et al.,2012），但是它是極少數(shù)可在較高的溫度下活化成冰的氣溶膠類(lèi)型，可能對(duì)低海拔云的形成有著重要意義（Bühl et al.,2013）。因此，為了更好地評(píng)價(jià)生物來(lái)源的冰核貢獻(xiàn)及其氣候效應(yīng)，針對(duì)某種特定類(lèi)型的生物顆粒物及其產(chǎn)物，如滲濾液、生物碎片、生物大分子等，以及生物顆粒物與其他類(lèi)型冰核混合后的冰核活性，仍需深入研究。

3.3 有機(jī)氣溶膠

由于實(shí)際大氣中有機(jī)氣溶膠的復(fù)雜性，目前對(duì)有機(jī)物成冰的研究?jī)H圍繞純有機(jī)物或者已知前體物的氧化產(chǎn)物展開(kāi)。不同種類(lèi)的有機(jī)物其成冰活性有很大的差異（Knopf et al.,2018）。由于生物氣溶膠的成冰特性已在3.2節(jié)進(jìn)行了詳細(xì)描述，這里我們所介紹的有機(jī)氣溶膠是指非生物來(lái)源的有機(jī)氣溶膠。

一些簡(jiǎn)單的一元酸和二元酸，可在晶體形成后通過(guò)凝華核化或浸潤(rùn)凍結(jié)成冰（Zobrist et al.,2006;Shilling et al.,2006;Murray et al.,2010;Wilson et al.,2012;Baustian et al.,2013）。無(wú)定形有機(jī)物成冰的機(jī)制受相態(tài)影響，若有機(jī)物呈固態(tài)、半固態(tài)或者液態(tài)，分別傾向于通過(guò)凝華核化方式、浸潤(rùn)凍結(jié)方式和均質(zhì)凍結(jié)方式成冰（Berkemeier et al.,2014）。Murray et al.（2012）的實(shí)驗(yàn)研究表明，檸檬酸顆粒物轉(zhuǎn)變成為玻璃態(tài)后可作為冰核，該測(cè)定結(jié)果可用于解釋?zhuān)瑢?duì)流層頂所觀測(cè)到的高云內(nèi)濕度和低冰晶濃度的現(xiàn)象。隨后，進(jìn)一步的研究證實(shí)，有機(jī)顆粒物在卷云條件下形成玻璃態(tài)后可以普遍作為冰核（Baustian et al.,2010;Murray et al.,2010;Wagner et al.,2012; Wilson et al.,2012;Schill and Tolbert,2013;Berkemeier et al.,2014）。

Knopf et al.（2010）對(duì)墨西哥地區(qū)污染條件下收集到的顆粒物進(jìn)行測(cè)定，表明這些富含有機(jī)物的顆粒物可在卷云條件下作為冰核，因而提出有機(jī)氣溶膠作為冰核的可能。最新的研究表明，異戊二烯氧化形成的二次有機(jī)氣溶膠（Secondary Organic Aerosol,SOA）可通過(guò)凝華核化方式成冰，進(jìn)一步證明了生物來(lái)源氣態(tài)前體物氧化產(chǎn)生的SOA可能會(huì)影響卷云的形成（Wolf et al.,2020）。然而，實(shí)驗(yàn)室內(nèi)對(duì)某些生物和人為來(lái)源的氣態(tài)前體物通過(guò)氣相氧化生成的SOA進(jìn)行成冰活性的測(cè)定表明，SOA只在接近甚至高于同質(zhì)核化條件活化成冰，說(shuō)明SOA可能不是良好的冰核（Ladino et al.,2014;Charnawskas et al.,2017;Wagner et al.,2017;Frey et al.,2018）。也有極少數(shù)研究表明，當(dāng)SOA發(fā)生相態(tài)轉(zhuǎn)變后可通過(guò)異質(zhì)核化過(guò)程成冰（Wang et al.,2012;Ignatius et al.,2016;Charnawskas et al.,2017）。對(duì)甲基乙二醛和甲胺液相反應(yīng)生成的SOA進(jìn)行測(cè)定表明，液相SOA可作為凝華核引發(fā)成冰（Schill et al.,2014）。在混合云條件下，烷烴（Prenni et al.,2009）、生物和人為前體物氧化（Frey et al.,2018）產(chǎn)生的SOA無(wú)法引發(fā)冰晶的形成，但也有研究表明SOA氧化程度增加時(shí)（Wang et al.,2012）或與無(wú)機(jī)鹽（Schill et al.,2014）混合后，可在高溫下先液化而后在低溫下通過(guò)浸潤(rùn)凍結(jié)方式成冰。

目前來(lái)看，多數(shù)有機(jī)物僅可在卷云條件下作為冰核而沒(méi)有表現(xiàn)出混合云條件下的成冰能力。在混合云條件下對(duì)SOA進(jìn)行成冰活性測(cè)定的實(shí)驗(yàn)相比于卷云條件下更為缺乏。相態(tài)的改變，尤其是玻璃態(tài)顆粒物形成后，可能會(huì)提升有機(jī)物的成冰活性。由于有機(jī)氣溶膠的來(lái)源廣泛，化學(xué)成分復(fù)雜，應(yīng)深入并拓展對(duì)有機(jī)氣溶膠作為冰核的研究。從分子水平、實(shí)驗(yàn)室測(cè)量、外場(chǎng)觀測(cè)對(duì)有機(jī)氣溶膠的物理化學(xué)性質(zhì)和成冰活性進(jìn)行模擬和測(cè)定，積累不同類(lèi)型有機(jī)氣溶膠在不同環(huán)境條件、混合狀態(tài)下成冰活性的測(cè)定數(shù)據(jù)。

3.4 黑碳?xì)馊苣z

黑碳來(lái)源于化石燃料、生物質(zhì)和生物燃料的不完全燃燒。實(shí)驗(yàn)室和外場(chǎng)測(cè)量對(duì)黑碳作為冰核活性的研究，結(jié)果存在一定爭(zhēng)議。

對(duì)云內(nèi)冰晶殘留物的測(cè)定發(fā)現(xiàn)有相當(dāng)濃度的黑碳，證實(shí)了黑碳作為冰核的可能性（Mertes et al.,2007;Cozic et al.,2008;Phillips et al.,2013）。而Cziczo et al.,（2013）的觀測(cè)表明黑碳并不是卷云冰晶殘余物的主要組成。Prenni et al.（2012）和McCluskey et al.（2014）在生物質(zhì)燃燒時(shí)期進(jìn)行采樣測(cè)定，表明生物質(zhì)燃燒產(chǎn)生的顆粒物在區(qū)域尺度內(nèi)是重要來(lái)源，特別是在缺乏其他有效的冰核來(lái)源時(shí)。而Chen et al.（2018b）發(fā)現(xiàn)高濃度污染背景下，人為排放產(chǎn)生的黑碳濃度與冰核濃度和成冰活性無(wú)明顯關(guān)系，表明黑碳在混合云條件下對(duì)城市氣溶膠冰核的貢獻(xiàn)很少。

實(shí)驗(yàn)室對(duì)不同燃料和燃燒過(guò)程產(chǎn)生的黑碳進(jìn)行研究，發(fā)現(xiàn)其成冰活性有明顯區(qū)別。Levin et al.（2016）對(duì)不同類(lèi)型生物質(zhì)燃料燃燒排放的顆粒物進(jìn)行測(cè)定，發(fā)現(xiàn)當(dāng)燃燒產(chǎn)生一定的冰核濃度時(shí)，通常伴隨著較高濃度的黑碳。Chou et al.（2013）觀察到，柴油發(fā)動(dòng)機(jī)和木材燃燒產(chǎn)生的碳煙顆粒可在?40°C下成冰，若在高于此溫度的條件下結(jié)冰需要極高的相對(duì)濕度。Vergara-Temprado et al.（2018b）對(duì)兩種不同燃料燃燒產(chǎn)生的黑碳進(jìn)行測(cè)定，發(fā)現(xiàn)均沒(méi)有明顯的成冰活性。Mahrt et al.（2018）對(duì)黑碳標(biāo)準(zhǔn)樣品進(jìn)行分析，發(fā)現(xiàn)具有較強(qiáng)成冰活性的黑碳通常具有強(qiáng)吸濕性且具有多孔隙結(jié)構(gòu)。黑碳的活性不僅受燃料的類(lèi)型和燃燒條件的影響，還會(huì)受到物理化學(xué)性質(zhì)及老化過(guò)程的影響（Brooks et al.,2014;Kulkarni et al.,2016;Nichman et al.,2019）。例如，形成包裹層會(huì)降低黑碳顆粒的成冰活性（K?rcher et al.,2007;Crawford et al.,2011）。Friedman et al.（2011）和Kulkarniet al.（2016）研究發(fā)現(xiàn)，對(duì)燃燒產(chǎn)生的碳煙顆粒進(jìn)行有機(jī)物包裹層、O3暴露、加濕、凝結(jié)等處理，碳煙顆粒在凝華核化方式和凝結(jié)凍結(jié)方式下的成冰活性無(wú)明顯變化，可能是碳煙顆粒物的表面對(duì)這些處理不敏感。然而，Brook et al.（2014）發(fā)現(xiàn)將碳煙顆粒暴露于O3中提升了碳煙顆粒物的成核速率?？梢?jiàn)，不同類(lèi)型的碳煙顆粒的成冰活性受老化過(guò)程的影響不同。

總體來(lái)講，黑碳在混合云形成的條件下沒(méi)有表現(xiàn)出明顯的成冰活性，而在一些卷云形成的條件下被認(rèn)為是可能的冰核來(lái)源，這使得黑碳可能對(duì)高層云的形成具有重要的影響。由于實(shí)驗(yàn)室和外場(chǎng)觀測(cè)到的黑碳成冰活性均存在爭(zhēng)議，需要對(duì)不同燃燒環(huán)境產(chǎn)生的黑碳的形態(tài)、成分和成冰活性進(jìn)行表征，從而建立黑碳成冰活性—理化性質(zhì)—環(huán)境條件之間的關(guān)系。

4 中國(guó)的大氣冰核研究

中國(guó)對(duì)于冰核的研究始于20世紀(jì)60年代。表2總結(jié)了我國(guó)自20世紀(jì)60年代以來(lái)開(kāi)展的觀測(cè)。我國(guó)在新疆（李艷偉和杜秉玉,2003）、北京（游來(lái)光和石安英,1964;Chen et al.,2018b;Bi et al.,2019）、河南（李淑日等,2003）、遼寧（周德平等,2016）、青海（石愛(ài)麗等,2006）、寧夏（牛生杰等,2000）、南京（楊磊等,2013a,2013b;高任杰等, 2017）、安徽黃山（Jiang et al.,2014;蘇航等,2014）、泰安（Xu et al.,2017;Jiang et al.,2020）等地均有觀測(cè)，這些觀測(cè)主要使用便攜式云室或者顆粒物預(yù)先收集然后活化測(cè)定的方法，如Bigg型冰核計(jì)數(shù)儀、靜力擴(kuò)散云室、冷臺(tái)、連續(xù)流量擴(kuò)散云室等不同方法對(duì)大氣冰核濃度及其特征開(kāi)展了外場(chǎng)觀測(cè)。

表2 中國(guó)開(kāi)展的冰核外場(chǎng)觀測(cè)匯總Table 2 Summary of field measurementson ice nucleating particles in China

已有研究發(fā)現(xiàn)，冰核濃度具有地域差異并且受天氣條件影響（Jiang et al.,2014;蘇航等,2014）。氣溶膠排放增多增加冰核的濃度，且大粒徑的顆粒物與冰核濃度相關(guān)性更高（楊磊等,2013a,2013b）。其次，冰核的濃度具有海拔差異，在黃山地區(qū)的觀測(cè)和飛機(jī)航測(cè)發(fā)現(xiàn)，近地面排放氣溶膠增多導(dǎo)致冰核濃度水平高于高空（牛生杰等,2000;Jiang et al.,2014; 周德平等,2018）。冬季對(duì)北京地區(qū)進(jìn)行觀測(cè)發(fā)現(xiàn)，與中心城區(qū)相比，山區(qū)存在更多高溫活化的冰核（Bi et al.,2018）。Chen et al.（2018b）首次在北京城市地區(qū)高污染濃度背景下進(jìn)行了冰核濃度的測(cè)量，表明高濃度的PM2.5和老化后的黑碳對(duì)冰核濃度的貢獻(xiàn)不顯著。同樣地，Bi et al.（2019）在北京的夏季觀測(cè)結(jié)果也表明冰核濃度與人為污染是否發(fā)生無(wú)明顯關(guān)系，但不排除其他類(lèi)型的人為活動(dòng)，如農(nóng)業(yè)活動(dòng)、非工業(yè)燃燒排放的影響。

目前，中國(guó)對(duì)冰核的外場(chǎng)測(cè)定較為匱乏且集中于沙塵背景下的觀測(cè)。缺乏準(zhǔn)確可靠的冰核測(cè)量?jī)x器制約了我國(guó)對(duì)大氣中冰晶形成的微觀物理過(guò)程及其影響因素的深入認(rèn)識(shí)。中國(guó)作為沙塵、生物、有機(jī)氣溶膠的重要來(lái)源，在中國(guó)地區(qū)對(duì)不同背景下、不同尺度范圍內(nèi)的冰核來(lái)源、濃度及性質(zhì)研究對(duì)全球冰核的排放估算具有重要意義。

5 冰核相關(guān)的參數(shù)化

冰核濃度參數(shù)化方案主要分為兩大類(lèi)，一類(lèi)是基于決定性理論的參數(shù)化方案（Connolly et al.,2009;Niedermeier et al.,2010;Hoose and M?hler,2012;Niemand et al.,2012;Atkinson et al.,2013）；第二類(lèi)是基于經(jīng)典核化理論的參數(shù)化方案（Vali,1994,2014;Marcolli et al.,2007;Welti et al.,2012）。

決定性理論認(rèn)為冰核活化過(guò)程是只與溫度相關(guān)的過(guò)程，顆粒表面分布的成冰活性位點(diǎn)只會(huì)在特定的溫度下活化結(jié)冰，并且一個(gè)活性位點(diǎn)就會(huì)形成一個(gè)獨(dú)立的冰晶。而經(jīng)典核化理論認(rèn)為冰核的活化過(guò)程是與時(shí)間相關(guān)的過(guò)程，冰核的活化主要與冰核的表面積及冰核與液滴之間的接觸角相關(guān)（Lamb and Verlinde,2011）。

基于決定性理論提出的參數(shù)化方案主要包括，基于溫度、顆粒物表面積、直徑大于0.5μm的顆粒物濃度的參數(shù)化方案，目前發(fā)展較為完善的是礦物沙塵相關(guān)的參數(shù)。通過(guò)對(duì)外場(chǎng)觀測(cè)的冰核濃度與溫度進(jìn)行擬合，如表3所示列出了不同溫度下冰核濃度的參數(shù)化公式（Fletcher,1962;Cooper,1980;Meyers et al.,1992）；DeMott et al.（2010,2015）對(duì)CFDC在全世界范圍內(nèi)的測(cè)量結(jié)果和沙塵的測(cè)定結(jié)果在2010年和2015年分別進(jìn)行總結(jié)，認(rèn)為冰核濃度與直徑大于0.5μm的顆粒物濃度和測(cè)定溫度相關(guān)，由此提出了冰核濃度與氣溶膠濃度及溫度的參數(shù)化公式，該參數(shù)化方案是目前模型模擬沙塵冰核應(yīng)用最廣泛的方案（Eidhammer et al.,2010;Wilson et al.,2015;McCluskey et al.,2019）。通過(guò)總結(jié)已知物種的成冰能力和表面性質(zhì)進(jìn)行研究，其他研究者提出了基于顆粒物表面積計(jì)算單位活性位點(diǎn)（ns）的經(jīng)驗(yàn)參數(shù)（Connolly et al.,2009;Niedermeier et al.,2010;Niemand et al.,2012;Atkinson et al.,2013）。如，Niemand et al.（2012）通過(guò)總結(jié)AIDA對(duì)沙塵顆粒物在浸潤(rùn)凍結(jié)方式下的測(cè)定結(jié)果，提出了?36°C～?12°C溫度區(qū)間內(nèi)，基于顆粒物的表面積來(lái)預(yù)測(cè)ns的參數(shù)化方案。將測(cè)定參數(shù)應(yīng)用于模型后，所得冰核濃度與測(cè)量值相差1個(gè)數(shù)量級(jí)。通過(guò)假設(shè)沙塵的成冰活性主要由鉀長(zhǎng)石含量決定，不同溫度下鉀長(zhǎng)石濃度與ns的參數(shù)化公式被提出（Atkinson et al.,2013; Niedermeier et al.,2015;Peckhaus et al.,2016;Price et al.,2018）。Wilson et al.（2015）測(cè)定結(jié)果表明海洋微表層中冰核的濃度與海水中的總有機(jī)碳相關(guān)，從而建立了不同溫度下冰核濃度—海水有機(jī)碳濃度的相關(guān)參數(shù)（表3），并用于模擬全球范圍內(nèi)海洋飛沫氣溶膠貢獻(xiàn)的冰核濃度，表明海洋飛沫氣溶膠在遠(yuǎn)海地區(qū)可能是重要的來(lái)源（Wilson et al.,2015;McCluskey et al.,2019）。

表3 冰核測(cè)量相關(guān)的參數(shù)化公式匯總Table 3 Parameters related to the prediction of ice nucleating particles

基于經(jīng)典成核理論的參數(shù)化方案主要利用實(shí)驗(yàn)測(cè)定的顆粒物表面積、顆粒物活化比例或液滴凍結(jié)數(shù)量來(lái)計(jì)算接觸角，或通過(guò)假設(shè)接觸角的數(shù)值來(lái)計(jì)算冰核的活化比例或液滴凍結(jié)數(shù)量并與測(cè)定結(jié)果進(jìn)行比較。最新的方案，主要通過(guò)假設(shè)冰核的接觸角可能存在不同的情況，如所有冰核具有相同的接觸角值、不同類(lèi)型的冰核具有不同的接觸角值等來(lái)提升參數(shù)預(yù)測(cè)的準(zhǔn)確性（Niedermeier et al.,2011,2015;Welti et al.,2012）。Hoose et al.,（2010b）利用黑碳、沙塵、生物氣溶膠的成冰活性測(cè)定結(jié)果（DeMott,1990;Yankofsky et al.,1981;Diehl et al.,2002），建立了基于經(jīng)典理論的新參數(shù)化方案，該方案進(jìn)一步被多個(gè)模型使用，用于模擬不同類(lèi)型冰核在全球尺度上對(duì)大氣冰核的貢獻(xiàn)（Hoose et al.,2010a；Spracklen and Heald,2014）。

相應(yīng)地，國(guó)內(nèi)對(duì)冰核參數(shù)化方案的研究也總結(jié)在表3中（游來(lái)光和石安英,1964;楊磊等,2013b;蘇航等,2014;Jiang et al.,2016;Bi et al.,2018），目前來(lái)說(shuō)，主要以基于決定性理論的經(jīng)驗(yàn)公式為主，對(duì)外場(chǎng)觀測(cè)所得的冰核濃度與溫度或相對(duì)濕度進(jìn)行擬合得到。目前，不同觀測(cè)所得的參數(shù)化方案之間存在一定的差異，還沒(méi)有一個(gè)參數(shù)化方案可以在整個(gè)溫度范圍內(nèi)對(duì)不同類(lèi)型氣溶膠的冰核濃度及成冰性質(zhì)進(jìn)行預(yù)測(cè)，各參數(shù)化方案的可行性和使用范圍需要進(jìn)一步評(píng)估。

6 總結(jié)與展望

對(duì)大氣冰核參與冰晶異質(zhì)形成機(jī)制的認(rèn)識(shí)是深入理解大氣系統(tǒng)中云與氣溶膠相互作用的關(guān)鍵。目前對(duì)于大氣冰核的來(lái)源、性質(zhì)及其成冰機(jī)制的認(rèn)識(shí)仍然有限。

根據(jù)實(shí)驗(yàn)室對(duì)不同類(lèi)型冰核的成冰性質(zhì)及影響因素的研究結(jié)果來(lái)看，礦物沙塵被認(rèn)為是最重要也是目前研究最為廣泛的冰核種類(lèi)，沙塵的成冰活化傾向于發(fā)生在顆粒物表面的某些特定點(diǎn)位，且沙塵中鉀長(zhǎng)石的含量會(huì)影響礦物沙塵的成冰活性。生物來(lái)源的冰核具有極高的成冰活性且生物冰核的尺寸可達(dá)到納米級(jí)別，一些大分子生物活性物質(zhì)可以從母體顆粒物中分離出來(lái)且仍保持冰核活性。但生物冰核在大氣中的豐度難以估算，已有的模擬結(jié)果多數(shù)是基于某一種或幾種特定的生物冰核類(lèi)型，制約了對(duì)生物冰核在全球尺度上的效應(yīng)評(píng)估。燃燒過(guò)程產(chǎn)生的黑碳顆粒的成冰活性仍存在爭(zhēng)議，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明黑碳在卷云條件下可通過(guò)凝華核化方式成冰且成冰能力受黑碳吸濕性和孔隙結(jié)構(gòu)的影響，可能對(duì)高海拔卷云的形成有重要作用。有機(jī)氣溶膠的成分復(fù)雜，目前對(duì)其冰核活性的研究仍未取得共識(shí)，但普遍認(rèn)為有機(jī)氣溶膠的成冰性質(zhì)受顆粒物相態(tài)的影響顯著，當(dāng)有機(jī)物由液態(tài)轉(zhuǎn)變?yōu)椴ＡB(tài)后，其成冰能力提升。

外場(chǎng)觀測(cè)的結(jié)果表明，來(lái)源于不同地區(qū)的沙塵具有相似的成冰活性，生物冰核廣泛存在于海洋、河流飛沫、雨水和云水中，且生物冰核與沙塵冰核可能在大氣中發(fā)生相互作用，從而提升沙塵在高溫下的成冰能力。僅有少數(shù)的外場(chǎng)觀測(cè)實(shí)驗(yàn)，證實(shí)了污染地區(qū)富含有機(jī)物的顆粒物和生物質(zhì)燃燒時(shí)期產(chǎn)生的富含黑碳的顆粒物對(duì)大氣冰核產(chǎn)生貢獻(xiàn)，與實(shí)驗(yàn)室測(cè)定的黑碳和有機(jī)物的低成冰活性結(jié)果相反，因此需要進(jìn)一步研究。冰核進(jìn)入大氣后，其成冰性質(zhì)會(huì)受大氣老化過(guò)程的影響，如沙塵的老化過(guò)程和有機(jī)物相態(tài)變化等。這些過(guò)程可以通過(guò)改變顆粒物的表面性質(zhì)和化學(xué)組分，從而影響顆粒物的成冰活性，但大氣老化過(guò)程如何影響冰核的成冰活性及其成冰機(jī)制，仍有待進(jìn)一步研究。

冰核測(cè)量技術(shù)手段在近年來(lái)得到了快速發(fā)展，現(xiàn)有冰核測(cè)量技術(shù)手段測(cè)量的一致性有待提升，測(cè)量方法的準(zhǔn)確性和誤差需要進(jìn)一步的評(píng)估和校正。在進(jìn)行冰核濃度和性質(zhì)測(cè)定時(shí)，需根據(jù)測(cè)定顆粒物的性質(zhì)和實(shí)驗(yàn)方案有針對(duì)性的對(duì)技術(shù)手段進(jìn)行選擇?，F(xiàn)有的參數(shù)化方案主要分為，基于決定性理論和經(jīng)典理論的兩大類(lèi)。依據(jù)不同觀測(cè)結(jié)果所得到的參數(shù)化方案之間存在一定的差異，還沒(méi)有一個(gè)普適的參數(shù)化方案可以很好模擬不同類(lèi)型冰核濃度及其成冰性質(zhì)，各參數(shù)化方案的可行性和使用范圍需要進(jìn)一步評(píng)估，適用性更強(qiáng)、模擬能力更高的參數(shù)化方案仍有待挖掘。

根據(jù)現(xiàn)有對(duì)冰核研究的認(rèn)識(shí)，本研究建議幾個(gè)方面作為未來(lái)研究的重點(diǎn)：（1）厘清不同源顆粒物的冰核活性，尤其是一些依然存在爭(zhēng)議的顆粒物，如黑碳、有機(jī)物等，進(jìn)一步量化全球冰核的濃度水平與通量；（2）明確決定冰核成冰活性的關(guān)鍵性質(zhì)，包括冰核化學(xué)組成、界面性質(zhì)等，建立普適性的冰核參數(shù)化方案；（3）探究大氣冰核成冰的微觀機(jī)制，解析水分子和冰核表面相互作用，從而為精準(zhǔn)預(yù)測(cè)大氣冰核濃度和成冰活性提供分子層面的依據(jù)。

作為沙塵、化石燃料燃燒顆粒物和生物氣溶膠等的主要排放源，亞洲地區(qū)對(duì)全球冰核收支的影響有著不可忽視的作用。在中國(guó)復(fù)合污染大氣條件下，探求老化過(guò)程對(duì)冰核活性的影響機(jī)制，提升我們對(duì)氣溶膠—云相互作用的認(rèn)知，亦有利于探求大氣污染與氣候變化的關(guān)系。