宋童艾 王靜,2* 于興娜,2 王焱 陳彥穎 高穎 閆景瑞

(1 南京信息工程大學(xué)大氣物理學(xué)院，南京 210044； 2 南京信息工程大學(xué)中國(guó)氣象局氣溶膠與云降水重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室， 南京 210044； 3 南京信息工程大學(xué)大氣科學(xué)學(xué)院，南京 210044)

引言

大氣氣溶膠的光學(xué)特性及來(lái)源分布已經(jīng)成為氣候和環(huán)境變化的研究重點(diǎn)之一[1-3]。氣溶膠光學(xué)厚度(AOD)、Angstrom波長(zhǎng)指數(shù)(AE)、吸收性光學(xué)厚度(AAOD)、吸收性波長(zhǎng)指數(shù)(AAE)、單次散射反照率(SSA)、非對(duì)稱因子(ASY)、氣溶膠粒子譜分布、復(fù)折射指數(shù)實(shí)部(RRI)和虛部(IRI)等光學(xué)參數(shù)用于研究氣溶膠氣候效應(yīng)并評(píng)估大氣污染程度[4-9]?；诓煌臍馊苣z光學(xué)參數(shù)特性，可對(duì)氣溶膠進(jìn)行分類研究。劉狀等[10]反演我國(guó)中東部地區(qū)的AOD，通過(guò)K均值聚類算法(K-means)，對(duì)其時(shí)間序列進(jìn)行分析。Li等[11]利用K-means法將中國(guó)地區(qū)的氣溶膠分為10類典型的細(xì)模態(tài)和粗模態(tài)氣溶膠模型。Chen等[12]提出一種簡(jiǎn)單的圖形方法，基于全球氣溶膠監(jiān)測(cè)網(wǎng)(AERONET)的AOD產(chǎn)品將氣溶膠分為6類，能夠分辨不同情況下氣溶膠的變化特征。

為了對(duì)區(qū)域氣溶膠種類進(jìn)行更細(xì)致劃分，確定不同類型氣溶膠各個(gè)光學(xué)參數(shù)的分類閾值，需要對(duì)長(zhǎng)時(shí)間序列的觀測(cè)數(shù)據(jù)進(jìn)行重新挖掘?；诙嘣y(tǒng)計(jì)分析可以對(duì)氣溶膠粒子的多個(gè)光學(xué)參數(shù)進(jìn)行聚類分析和判別分析，從而更精確地確定不同類型氣溶膠的分類邊界，構(gòu)建多參數(shù)化氣溶膠模型[13-14]。針對(duì)我國(guó)以混合污染形態(tài)為主的霾氣溶膠粒子，聚類分析可對(duì)不同種類氣溶膠光學(xué)參數(shù)閾值進(jìn)行定量化估計(jì)，對(duì)不同類型氣溶膠的占比進(jìn)行統(tǒng)計(jì)[13]。

本文利用AREONET的V3反演算法氣溶膠反演產(chǎn)品，分析太湖站大氣氣溶膠光學(xué)參數(shù)(AOD、AE、SSA、ASY、體積譜分布和復(fù)折射指數(shù)RI)的分布特征，并基于馬氏距離聚類分析的方法對(duì)氣溶膠進(jìn)行分類，確定太湖地區(qū)不同成分氣溶膠的貢獻(xiàn)率。

1 站點(diǎn)及數(shù)據(jù)描述

太湖位于長(zhǎng)江東部沿海區(qū)域(圖1)。太湖站 (31.42°N，120.22°E)的氣溶膠光學(xué)反演數(shù)據(jù)來(lái)自AERONET網(wǎng)站(https://aeronet.gsfc.nasa.gov/)，由于某些年份數(shù)據(jù)缺測(cè)，本文選取2007-2010年連續(xù)觀測(cè)數(shù)據(jù)，討論太湖站氣溶膠光學(xué)特性時(shí)間變化特征。其中AOD (500 nm)、AE(440～870 nm)、AAOD(440 nm)、AAE以及SSA(440 nm)、ASY、氣溶膠粒子譜分布、RI(675 nm)等均采用的是Level 2.0數(shù)據(jù)產(chǎn)品，經(jīng)過(guò)了前后視場(chǎng)的校準(zhǔn)，去除了人為影響和云的影響[15-16]。從氣象共享服務(wù)網(wǎng)站(https://www.wunderground.com)整理出離太湖站最近的上海虹橋機(jī)場(chǎng)歷史氣象要素的月均值。下文中關(guān)于季節(jié)的劃分為春季為3—5月，夏季為6—8月，秋季為9—11月，冬季為12月至次年2月。

圖1 太湖地區(qū)站點(diǎn)位置(a)及信息(b)

2 馬氏聚類分析法

馬氏距離(Mahalanobis distance)表示點(diǎn)與一個(gè)分布之間的距離，是一種計(jì)算兩個(gè)未知樣本集的相似度的方法[17]。它不受量綱的影響，兩點(diǎn)之間的馬氏距離與原始數(shù)據(jù)的測(cè)量單位無(wú)關(guān)，可排除變量之間相關(guān)性的干擾。x=(x1,x2,…,xn)T為一個(gè)n維向量，樣本的總體均值為m=(m1,m2,…,mn)T，則馬氏距離d的表達(dá)式如下：

(1)

其中,S為協(xié)方差矩陣，被定義為：

S=E[(xi-mi)(xj-mj)]T

(2)

其中，E為期望,i為行，j為列。

本文根據(jù)Patrick Hamill等[13]給出的典型區(qū)域氣溶膠類型的參考質(zhì)心(表1)，將太湖站2005—2016年的5個(gè)氣溶膠光學(xué)數(shù)據(jù)(AE、AAE、SSA、RRI和IRI)馬氏化，利用最小馬氏距離進(jìn)行K-means聚類，得到城市工業(yè)、生物質(zhì)燃燒、混合、沙塵和海洋5類氣溶膠，并根據(jù)聚類結(jié)果計(jì)算太湖地區(qū)5類氣溶膠成分所占比率。

表1 5個(gè)參考簇的質(zhì)心[13]

3 結(jié)果與討論

3.1 光學(xué)特性年變化特征

整體的年分布特性中(圖2)，細(xì)模態(tài)的氣溶膠粒子占主導(dǎo)，AOD和AE年均值分別為0.76、1.1。SSA的年分布較集中(圖2c)，年均值為0.90。氣溶膠的散射作用的影響在總消光中的影響年變化范圍小，對(duì)比中國(guó)東北4個(gè)地區(qū)SSA，同鞍山地區(qū)的均值(0.89)接近，比沈陽(yáng)地區(qū)(0.84)、本溪地區(qū)(0.81)、撫順地區(qū)(0.84)大，太湖站氣溶膠粒子的散射特性比東北地區(qū)強(qiáng)[18]。ASY平均值為0.72, 表明太湖地區(qū)氣溶膠前向散射影響占的比重稍大。

圖2 2007—2010年太湖站氣溶膠光學(xué)特征:(a)AOD,(b)AE,(c) SSA,(d) ASY (黑色虛線表示4年平均值，折線表示年均值變化)

3.2 季節(jié)變化特征

AOD季節(jié)均值夏季最大(1.29)，冬季最小(0.67) (表2)。這個(gè)結(jié)果與北京的觀測(cè)相似[19]。結(jié)合氣象要素(圖3)分析可知，由于太湖地區(qū)夏季水汽含量較高，相對(duì)濕度最大，同時(shí)夏季高溫加速水氣相互作用，太湖水體中的可溶性成分會(huì)隨著水汽進(jìn)入到大氣中，進(jìn)而導(dǎo)致吸濕性的氣溶膠粒子的吸濕性增長(zhǎng)，引起夏季AOD變大。太湖AOD峰值比北京地區(qū)的高大約0.4[19]。

圖3 2007—2010年太湖站月平均溫度(a)、相對(duì)濕度(b)年變化

表2 2007—2010年太湖站AOD和AE季平均值

AE春季最小(0.99)，秋季最大(1.31)。夏秋季節(jié)以粒徑較小的細(xì)模態(tài)為主，秋季太湖的氣溶膠以城市工業(yè)型氣溶膠占主導(dǎo)地位[19]。春季AE<1.0，氣溶膠粗模態(tài)占主導(dǎo)地位，AE值大于在坎普爾(工業(yè)城市，位于印度北部)對(duì)應(yīng)的觀測(cè)值(0.6)[20]，且大于春季的中國(guó)北方的半干旱地區(qū)(0.7)[21]。我國(guó)北方大部分地區(qū)春季沙塵污染嚴(yán)重，粗模態(tài)粒子占主導(dǎo)，導(dǎo)致AE值很小。太湖所在的長(zhǎng)江三角洲地區(qū)以工業(yè)城市氣溶膠為主[22]，春季受北方長(zhǎng)距離傳輸?shù)纳硥m粒子影響較小，該區(qū)域的AE值大于北方半干旱地區(qū)。

Dubovik 等[23]發(fā)現(xiàn)城市工業(yè)和生物氣溶膠會(huì)導(dǎo)致SSA的減少，而沙塵氣溶膠增加會(huì)導(dǎo)致SSA的增加。Bergstrom等[24]建議可根據(jù)SSA對(duì)應(yīng)光譜區(qū)分氣溶膠類型。太湖SSA春季隨波長(zhǎng)增加而增大，夏季相反(表3)，這與春季沙塵天氣的高發(fā)有關(guān)[19, 25-26]。冬季SSA平均值(0.89)均低于其他3個(gè)季節(jié)，可能與冬季城市黑碳?xì)馊苣z吸收性強(qiáng)[24]有關(guān)。SSA的變化受地理位置，燃料類型，遠(yuǎn)程運(yùn)輸和天氣狀況等因素影響[27-28]。由于太湖地處長(zhǎng)江三角洲地區(qū)，受到工業(yè)區(qū)排放的大氣污染物[29]、周圍環(huán)境以及氣溶膠自身結(jié)構(gòu)的影響[28]，使得粒子性質(zhì)變化較大。太湖SSA(440 nm)年平均值為0.91，接近于墨西哥城和卡普爾中獲得的平均值(0.9)[30]，而且比馬里蘭州(0.96)和巴黎(0.93)稍低[31]。太湖地區(qū)的吸濕性氣溶膠主要為生物質(zhì)燃料和化石燃料的不完全燃燒，以及汽車尾氣釋放的黑碳類氣溶膠[28]，導(dǎo)致了這樣的差異。在夏季、秋季和冬季ASY的平均值隨波長(zhǎng)增加而減小，類似于在光州、白濱、諾托測(cè)量得到的結(jié)果[32]。RRI在春季(1.48)和冬季(1.47)的平均值要高于其他的2個(gè)季節(jié)(表4)。IRI在春季、秋季和冬季隨波長(zhǎng)的增加而減少，夏季均值最高(0.013)，隨著波長(zhǎng)的增加呈現(xiàn)增加趨勢(shì)。

表3 2007—2010年太湖站SSA、ASY隨波長(zhǎng)的季平均值

表4 2007—2010年太湖站RRI、IRI隨波長(zhǎng)的季平均值

3.3 體積譜分布特征

太湖的氣溶膠體積譜分布呈雙峰結(jié)構(gòu)(圖4a)。細(xì)模態(tài)(半徑<0.6 μm)中粒徑的峰值約為0.26 μm(夏季)，粗模態(tài)(半徑>0.6 μm)中粒徑的峰值分別為2.24 μm(春季)、2.94 μm(夏季)，秋季和冬季的峰值半經(jīng)約3.8 μm。春季粗模態(tài)占主導(dǎo)地位，夏季和秋季細(xì)模態(tài)占主導(dǎo)。結(jié)合表3、表4可以看出夏季細(xì)模態(tài)占主導(dǎo)的氣溶膠具有較高的SSA以及較小的RRI，氣溶膠粒子有明顯的吸濕性增長(zhǎng)。不同AOD對(duì)應(yīng)不同粒子譜的分布特征(圖4b)，細(xì)模態(tài)氣溶膠粒子占主導(dǎo)，在AOD>1.0嚴(yán)重污染的條件下時(shí)，粒子體積譜明顯增加。細(xì)模態(tài)中粒徑隨著AOD的增加變大，所對(duì)應(yīng)的體積濃度峰值也隨之增大。

圖4 2007—2010年太湖站不同季節(jié)(a)和不同AOD范圍(b)氣溶膠體積譜

3.4 吸收性光學(xué)特征

根據(jù)AAOD和AAE可對(duì)氣溶膠進(jìn)行分類[33](圖5a)：第1類：0.00.2，AAE<1.0，代表了大氣消光性的氣溶膠粒子可能以外部具有涂層的黑碳?xì)馊苣z為主。太湖站以混合型氣溶膠所為主，AAOD均值為0.08，AAE均值為1.51。AAE值越大時(shí)，說(shuō)明此地區(qū)的吸收性氣溶膠主要由有機(jī)物燃燒產(chǎn)生。AAE接近1，表明此地區(qū)的吸收性氣溶膠主要是黑碳?xì)馊苣z[34]。從圖5b中可以看出，B 區(qū)和C 區(qū)的數(shù)量分布較多，太湖站氣溶膠以城市及工業(yè)排放的氣溶膠和生活物質(zhì)燃燒產(chǎn)生的氣溶膠居多，以混合型氣溶膠為主。A 區(qū)有少量的分布，說(shuō)明沙塵氣溶膠在太湖站不占主導(dǎo)，隨季節(jié)變化出現(xiàn)。D 區(qū)中也是有較少的數(shù)量分布，說(shuō)明粒徑較大的吸收性較差的氣溶膠粒子有時(shí)會(huì)出現(xiàn)，這部分具有沙塵和有機(jī)碳等粗粒子的涂層包裹的黑碳?xì)馊苣z不占主導(dǎo)。太湖站氣溶膠粒子是以混合型氣溶膠為主，與Giles等對(duì)北京及香河的研究結(jié)果相似[35]。

圖5 根據(jù)AAOD和AAE(a)與AE和AAE(b)對(duì)氣溶膠分類

3.5 基于馬氏聚類的氣溶膠分類

通過(guò)聚類得到了5類氣溶膠之間的5維馬氏距離(表5)?？梢钥闯觯Ｑ箢惻c生物質(zhì)燃燒類氣溶膠之間的馬氏距離最大，其次是海洋類與混合類；海洋類與沙塵類之間的馬氏距離最小，其次是混合類與城市工業(yè)類。粗細(xì)粒子之間差異很大，但粗細(xì)粒子內(nèi)部之間差異較小，不易區(qū)分。在計(jì)算各組數(shù)據(jù)到參考質(zhì)心的馬氏距離時(shí)，我們發(fā)現(xiàn)有很多組數(shù)據(jù)到城市工業(yè)和混合類的馬氏距離相差很小，說(shuō)明這兩類氣溶膠的區(qū)分非常困難。由于馬氏距離排除了各參數(shù)之間相關(guān)性的干擾，因此得到的結(jié)果是較為合理的[13]。

表5 集群在參考集群之間的五維馬氏距離

根據(jù)聚類結(jié)果,太湖地區(qū)各類氣溶膠的占比如圖6a所示，混合類氣溶膠占比最多(54.08%),其次是城市工業(yè)類氣溶膠(18.95%)，海洋類占比最少(0.23%)。太湖地區(qū)吸收性氣溶膠占比較大[36]，北方輸送過(guò)來(lái)的污染物中含黑碳等吸收性強(qiáng)的顆粒物也不容忽視[37]，加上旅游旺季人為因素以及太湖水體污染的影響，使得混合類氣溶膠占比最多。而長(zhǎng)江三角洲工業(yè)區(qū)對(duì)于太湖影響很大，導(dǎo)致城市工業(yè)類氣溶膠占據(jù)一定的比重。隨季節(jié)變化太湖地區(qū)會(huì)受到海洋性氣團(tuán)輸送的影響，導(dǎo)致出現(xiàn)少量的海洋類氣溶膠。

5類氣溶膠占比率的季節(jié)性差異較明顯(圖6b)。根據(jù)王書肖和張楚瑩[38]的研究，我國(guó)生物質(zhì)燃燒以秸稈燃燒為主，南方10月的秸稈燃燒導(dǎo)致秋季生物質(zhì)燃燒氣溶膠占比最高。而秋季混合類氣溶膠也明顯比其他季節(jié)占比高，因太湖地區(qū)秋冬季相對(duì)夏季干燥，黑碳季節(jié)變化明顯，秋冬季高于夏季[39-40]，使得太湖地區(qū)在秋季受到混合類氣溶膠的影響更為顯著。根據(jù)聚類結(jié)果，各個(gè)季節(jié)均出現(xiàn)了海洋類氣溶膠，從5月下旬開始由于西南季風(fēng)的影響，孟加拉灣和印度洋的水汽會(huì)被輸送到我國(guó)華南甚至華東地區(qū)，而冬季海洋占比達(dá)到了最大，因Patrick Hamill等[13]給出的海洋類氣溶膠為推導(dǎo)量，在定義海洋類氣溶膠的參考質(zhì)心時(shí)使用了Sayer等[41]給出的標(biāo)準(zhǔn)：AOD<0.2,且AE介于0.1～1.0之間。冬季氣溶膠AE介于0.1～1.0占比最高為20%，且冬季AOD為最小值，加上12年間江蘇地區(qū)曾在冬季受到過(guò)雨雪凍害的影響[42]，有海洋上空的水汽輸送，使得聚類時(shí)冬季海洋類氣溶膠占比超過(guò)了其他3個(gè)季節(jié)。

圖6 5類氣溶膠成分的總(a)和各季節(jié)(b)占比

4 結(jié)論

(1) 太湖站AOD夏季達(dá)到峰值(1.29)，AE在秋季達(dá)到峰值(1.31)，SSA年總平均值為0.90。氣溶膠粒子譜分布呈雙峰對(duì)數(shù)正態(tài)結(jié)構(gòu)。RI的實(shí)部在春季和冬季的平均值要高于其他的兩個(gè)季節(jié)。RI的虛部的值在夏季比其他幾個(gè)季節(jié)的值要高，峰值為0.013。

(2) AAOD均值為0.08，AAE均值為1.51，該地區(qū)氣溶膠粒子包含了典型的黑碳?xì)馊苣z，以混合型氣溶膠為主。夏季濕度增加會(huì)影響部分吸濕性氣溶膠粒子AOD增加。

(3) 太湖地區(qū)混合類氣溶膠占比最多(54.08%),其次是城市工業(yè)類氣溶膠(18.95%)。 5類氣溶膠占比率的季節(jié)性差異較明顯，秋季混合類型氣溶膠占比最大(65.30%)，城市工業(yè)類型在夏季占比最高(32.07%)，春季由于北方沙塵氣溶膠粒子的輸送，占比(21.01%)均大于其他3個(gè)季節(jié)。

致謝：對(duì)于AERONET網(wǎng)站所提供的觀測(cè)數(shù)據(jù)、WEATHER UNDERGROUND提供的氣象數(shù)據(jù)，在此一并致謝