李向軍，候小梅，程 鋼，裘國華，嚴德賢*，李九生

（1.中國計量大學信息工程學院浙江省電磁波信息技術與計量檢測重點實驗室，浙江杭州 310018；2. 中國計量大學 太赫茲研究所，浙江杭州 310018）

1 引 言

太赫茲波（0.1～10 THz）的頻率位于微波和紅外波之間，因其頻率位置特殊，故太赫茲波擁有眾多優(yōu)勢，如指紋性、活體安全以及非極性材料透射性等，其在6G 通信、無損檢測、國土安全、天文探測和醫(yī)療診斷等眾多領域具有巨大的應用潛力[1]。然而，在太赫茲技術邁向廣泛應用過程中不僅缺少高功率的太赫茲源和高靈敏度的太赫茲探測器，還缺少緊湊高效的太赫茲波片、調制器，以及透鏡、棱鏡和反射鏡等功能器件。近年來，基于亞波長散射體陣列的超表面在波束調控方面顯示出超靈活和超輕薄的巨大優(yōu)勢，有望實現(xiàn)太赫茲系統(tǒng)的小型化與集成化[2]。與傳統(tǒng)折射型光學器件不同，二維超表面利用亞波長結構控制電磁波的幅度、相位和偏振[3]。尤其是2011年，哈佛大學Capasso 課題組設計了一種新型光波段靜態(tài)超表面，并確立了廣義斯涅耳定律，有力促進了超表面的研究[4]。然而，在許多實際應用場合，靜態(tài)超表面結構不能夠實時動態(tài)地調制太赫茲波。目前動態(tài)超表面的調控原理主要分兩種[5]：一種是基于電[6]、磁[7]、熱[8]、光[9]以及化學反應[10]等效應去改變超表面單元結構的材料參數(shù)實現(xiàn)可調諧超表面，包括零維材料（量子點[11]等）、一維材料（如碳納米管[12]等）、二維材料（如石墨烯[6]等）、相變材料（如GST[8]、VO2[13]等）、半導體[14]和液晶材料[15]等；另一種是基于動態(tài)改變超表面結構幾何參數(shù)，如介電彈性體[16]、MEMS[3]、微流體[17]等實現(xiàn)幾何可重構超表面。

在眾多可調材料中石墨烯具有優(yōu)異的可調性能，可通過電[18]、光[19]、磁[20]效應實現(xiàn)超表面對電磁波的動態(tài)調控，也可以通過化學摻雜實現(xiàn)靜態(tài)調控。與金屬在可見光和近紅外波段可以實現(xiàn)對電磁場有很強束縛作用的表面等離子體類似，石墨烯在太赫茲波段也可以產生表面等離子體，從而實現(xiàn)低損耗、高效和動態(tài)調控電磁波波前[21]，而且相位調控的自由度更大、效率更高[22]。在利用超表面實現(xiàn)超透鏡方面，由于石墨烯表面等離子體單元結構在透射方式下利用交叉極化覆蓋0～2π 相位時透射效率較低[23]，因此研究人員較多地使用反射方式實現(xiàn)石墨烯平面聚焦反射鏡[21,24-25]。然而，利用外加電壓動態(tài)調節(jié)石墨烯直接實現(xiàn)超表面的動態(tài)調焦非常困難[26]，這需要對每個單元進行特殊設計，而且調焦范圍非常有限。Pei Ding等利用幾何相位調控原理設計了工作在5.0 THz 的石墨烯平面聚焦反射鏡，動態(tài)調焦范圍只有35%[21]。

此外，基于動態(tài)改變超表面結構幾何參數(shù)，特別是基于聚二甲基硅氧烷(PDMS)等柔性基底的超透鏡具有設計簡單、焦點動態(tài)范圍大的特點[27-28]。Ritesh Agarwal[27]將金屬條狀微結構嵌入PDMS基底中，實現(xiàn)了光波段柔性可拉伸的變焦超構透鏡，拉伸范圍可達到130%，動態(tài)調焦范圍為66%。Andrei Faraon 等在近紅外波段將亞波長硅納米柱的超表面封裝在PDMS中，拉伸范圍可達到150%，動態(tài)調焦范圍為130%[28]。此外，2018年F.Callewaert 等人利用3D打印技術制備了毫米波段(36 GHz)可拉伸全介質的調焦超透鏡[29]，可以實現(xiàn)4倍調焦，拉伸系數(shù)僅為75%。然而，基于PDMS基底的太赫茲動態(tài)調焦超表面還鮮見研究。

本文結合石墨烯等離子響應可以通過結構和化學勢靈活調控的特點以及PDMS柔性薄膜可大范圍動態(tài)調焦的優(yōu)勢，設計了工作頻率為1.0 THz，寬度為12 mm，焦距為60 mm，厚度為75μm 的柔性基底動態(tài)調焦石墨烯超表面聚焦反射鏡。首先在基底自然狀態(tài)下通過摻雜調節(jié)單元石墨烯條的化學勢和改變寬度使其反射相位覆蓋0～2π，并按照設計的空間分布實現(xiàn)預定的反射聚焦效果。然后研究了該超表面聚焦反射鏡橫向拉伸柔性基底時的動態(tài)調節(jié)焦距性能。此外，本文還研究了該反射鏡在寬頻帶范圍的工作性能，結果表明當入射平面波在0.85～1.0 THz 范圍內時，都能夠實現(xiàn)良好的動態(tài)聚焦。

2 設計原理和仿真結果

超表面的相位調控原理主要包括基于光程差的傳輸相位型、基于PB效應的幾何相位型、基于阻抗變換電路相位型及三者的任意組合覆蓋0～2π相位，以生成任意波前形狀[30]。在太赫茲波段利用單層介質超表面的復雜偶極子諧振可以在透射方式下實現(xiàn)傳輸相位和幾何相位調控，而包括金屬和石墨烯在內的表面等離子體單層結構在透射情況下僅能實現(xiàn)幾何相位或用交叉極化實現(xiàn)電路型相位調控，如果要實現(xiàn)線偏振波的相位調控則需要多層結構，使得設計加工復雜，同時工作頻帶窄、透射效率低。通過增加金屬底層反射面，太赫茲波段的單層表面等離子體結構可以方便實現(xiàn)幾何和電路型相位調控。

本文利用寬度和化學勢可調節(jié)的單層石墨烯條狀結構、PDMS柔性基底以及導電聚合物(Pedot:PSS)設計了一種可聚焦1.0 THz 線偏振太赫茲入射波且焦距可調的超表面反射鏡。圖1為反射超表面的單元結構，為防止石墨烯條狀結構在拉伸過程中剝落，將其嵌入兩層PDMS薄膜中間，底層為噴涂的導電聚合物。垂直入射的太赫茲波電場為x方向；單元周期在x方向為p=150 μm，y方向為無限大；PDMS分兩層，上層厚度d1=25μm，下層厚度d2=50μm，在1.0 THz 的折射率為1.53[31]；單層石墨烯寬度為w。在周期p不變的情況下，可通過調整寬度w和化學勢μc改變石墨烯電導率σg及其對應的介電常數(shù)εg，從而調控反射波的出射相位。在太赫茲波段石墨烯介電常數(shù)εg與電容率σg的關系滿足[5]

圖1 石墨烯反射超表面單元結構圖Fig.1 The structure of one unit cell graphene reflective metasurface

其中ε0為真空介電常數(shù)，ω為入射光的角頻率，石墨烯的厚度通常取tg=0.3 nm。電導率σg是帶間電導率σinter和帶內電導率σintra的總和。在太赫茲頻率內，因為hω<2μc，可以通過泡利不相容原理忽略帶間躍遷，故石墨烯的電導率σg滿足Kubo公式[5]

其中，e為電子電荷，μc為石墨烯的化學勢，h為約化普朗克常數(shù)。kB為玻爾茲曼常數(shù)，T為環(huán)境溫度，Г表示弛豫時間。

目前研究已知，可以利用電弧放電添加B2H6或NH3制備P型或N 型石墨烯[32]，或化學氣相沉積法添加CH4+NH3制備N 型石墨烯[33]。在0～1eV內，摻雜濃度和化學勢可以保持線性關系[34]。另一方面，石墨烯在機械力拉伸時，變形可以達到25%以上，而電導率變化不超過2%[35]。本文中，雖然假設PDMS襯底變形達到40%，但石墨烯橫向沒有充滿整個單元，實際拉伸沒超過25%?？烧J為電導率近似保持不變。

參考實驗結果，文中T設為300 K，Г設為1 ps。Pedot:PSS是EDOT（3，4-乙烯二氧噻吩單體）的聚合物和PSS(聚苯乙烯磺酸鹽)混合構成的高分子聚合物，導電率很高，根據(jù)不同的配方，可以得到不同導電率，主要應用于有機發(fā)光二極管(OLED)、有機太陽能電池、有機薄膜晶體管、超級電容器等的空穴傳輸層等領域，在太赫茲波段導電能力可以與金屬結構相媲美[32]。本文把Pedot:PSS噴涂到PDMS表面作為導電層反射入射太赫茲波，并可以在PDMS拉伸時保持良好的反射性能。

本文設計的1.0 THz 柔性基底動態(tài)調焦石墨烯太赫茲超表面聚焦反射鏡沿x方向不同位置超表面單元對應的相位分布滿足公式[36]：

柔性基底動態(tài)調焦石墨烯太赫茲超表面聚焦反射鏡工作原理如圖2所示。其中圖2(a)為拉伸前反射鏡的工作狀態(tài)，PDMS襯底距原點的橫向距離為r，基底厚度為d，焦距為f。當PDMS襯底沿x方向拉伸ε后（如圖2(b)所示），拉伸后的襯底長度為L′=(1+ε)L，襯底厚度為d/(1+ε)，焦距變?yōu)閒′=(1+ε)2f。

圖2 柔性基底動態(tài)調焦石墨烯太赫茲超表面聚焦反射鏡工作示意圖。(a)為拉伸前反射鏡，襯底橫向長度為L，基底厚度為d，焦距為f；(b)為襯底PDMS沿x 軸拉伸ε 后反射鏡，橫向長度變?yōu)長(1+ε)，基底厚度為d/(1+ε)，焦距 f′變?yōu)?1+ε)2fFig.2 Schematic of the dynamic focusing graphene terahertz metasurface focusing on a flexible substrate.(a)is the encapsulated in a flexible polymer,the lateral length of the substrate is L,the thickness of the base is d,and the focal length is f;(b)is the reflector after the substrate PDMSstretches εalong the x axis,the lateral length becomes L(1+ε),the substrate thickness is d/(1+ε),and the focal length f′becomes(1+ε)2f

PDMS柔性基底拉伸范圍可達到初始值的150%以上，拉伸之后的相位滿足公式[28]：

在討論了柔性基底石墨烯超表面聚焦反射鏡的工作原理后，下面具體設計組成反射鏡的超表面亞波長單元結構。為了減小仿真設計的運算量，這里選擇亞波長單元周期p=λ/2，利用電磁有限時域差分(FDTD)方法掃描計算石墨烯的化學勢μc和寬度w，得到單元結構的反射系數(shù)和反射相位，如圖3(a)和3(b)所示。經(jīng)過優(yōu)化計算，8個單元結構覆蓋0～2π 相位，相位差為π/4，如圖3(c)所示。這些單元在保持線性相位梯度的同時具有較高的反射率，最高為99%，最低為77%，詳細參數(shù)設計結果見表1。圖3(d)為PDMS襯底橫向拉伸前后單元相位隨位置變化情況。

圖3 柔性基底動態(tài)調焦石墨烯太赫茲超表面單元結構設計。(a)和(b)是單元結構的反射系數(shù)和相位隨石墨烯的化學勢μc 和寬度w 變化情況；(c)為經(jīng)過優(yōu)化計算得到的8個單元結構的反射系數(shù)和相位響應；(d)為拉伸前后PDMS襯底橫向距原點距離與相位關系圖Fig.3 The design of graphene terahertz metasurface unit structure for dynamic focusing on flexible substrate.(a)and(b)is the change of the reflection coefficient and phase of the unit structure with the chemical potential μc and width w of graphene;(c)is the reflection coefficient and phase response of the eight unit structure obtained through optimization calculation;(d)is a diagram of the relationship between the PDMS substrate lateral distance from the origin and the phase before and after stretching

表1 柔性基底動態(tài)調焦石墨烯太赫茲超表面單元結構參數(shù)設計結果Tab.1 The design results of structural parameters of graphene terahertz metasurface units for dynamic focusing on flexible substrates

在合適的覆蓋0～2π 相位的超表面單元基礎上（如表1所示），利用FDTD方法仿真計算了不同拉伸比時的柔性基底石墨烯太赫茲超表面反射鏡的聚焦效果，圖4(a)～4(e)是PDMS襯底拉伸比率分別為100%、110%、120%、130%、140%時電磁場分布情況，可以看到反射鏡焦距隨著拉伸幅度增大而變長。當基底的伸展長度由100%變?yōu)?40%時，反射鏡的焦距由53.4 mm 增加到112.1mm，動態(tài)調焦范圍可達到最小焦距的109.7%，同時聚焦效率從69.7%減小到46.8%，這里聚焦效率的定義是焦點處三倍半高全寬反射光強度與整個入射光強度的比值[37]。由于石墨烯在太赫茲波段下歐姆損耗小于其他金屬材料，因此使用石墨烯材料獲得的聚焦效率將高于使用金屬的聚焦效率2.71%[22]。

圖4 柔性基底動態(tài)調焦石墨烯太赫茲超表面聚焦反射鏡在入射波頻率為1.0 THz，襯底拉伸時歸一化的電場分布。其中(a)～(e)對應襯底拉伸100%～140%Fig.4 The normalized electric field distribution of the dynamic focusing graphene terahertz metasurface focusing mirror on the flexible substrate when the incident wave frequency is 1.0 THz and the substrate is stretched.(a)～(e)correspond to 100%～140%of the substrate stretch

圖5給出了PDMS基底拉伸幅度從100%到140%時公式f′=(1+ε)2f的理論焦距長度與FDTD仿真焦距長度對比情況，兩者之間最小相差4.6%，最大相差11.1%，說明襯底拉伸和焦點變化之間的關系較為準確。兩者出現(xiàn)不一致的原因是通過FDTD設計的單元反射相位與理論值之間存在誤差。

圖5 柔性基底動態(tài)調焦石墨烯太赫茲超表面聚焦反射鏡入射波頻率為1.0 THz，襯底拉伸時理論焦距（黑色圓圈）與仿真計算焦距（紅色方塊）對比情況Fig.5 The theoretical focal length(black circle)given by formula (4)when the substrate is stretched is compared with the simulated focal length(red square).The frequency of the incident wave of the dynamic focusing graphene terahertz metasurface focusing mirror on theflexible substrate is1.0 THz

3 寬帶性能分析與結果討論

在實際應用中往往希望反射鏡具有較寬的工作頻帶。本節(jié)將討論反射鏡在0.85～1.0 THz 寬頻帶范圍內的焦距動態(tài)可調性能。圖6為不同工作頻率下，拉伸范圍為100%到140%時沿z軸(x=0)的電場強度分布圖，其中圖6(a)～6(d)對應頻率分別為0.85、0.90、0.95和1.0 THz。當頻率為0.85 THz時，焦點電場強度隨襯底拉伸增加先增大后減小，拉伸為120%時強度達到最大；當頻率為0.90 THz時，襯底拉伸范圍為100%到120%時，焦點電場強度沒有明顯變化，然后隨著拉伸幅度的增大而逐漸減??；當頻率為0.95 THz 時，焦點電場強度變化呈現(xiàn)先增加后減少的趨勢；當頻率為1.0 THz時，隨襯底拉伸范圍從100%到140%逐漸增大，焦點電場強度逐漸變小。當頻率為0.9 THz、襯底拉伸為120%時，焦點電場強度達到最大值。

圖6 柔性基底動態(tài)調焦石墨烯太赫茲超表面聚焦反射鏡在0.85～1.0 THz 寬頻工作頻率下，PDMS拉伸幅度為100%到140%時，沿z 軸(x=0)的電場強度分布圖。其中(a)～(d)對應頻率為0.85 THz、0.90 THz、0.95 THz 和1.0 THzFig.6 The electric field intensity distribution of the graphene terahertz meta-surface focusing mirror with flexible substrate dynamic focusing along the z-axis(x=0)at 0.85～1.0 THz broadband operating frequency when the PDMS stretching range is 100%to 140%.Among them(a)～(d)correspond to frequencies 0.85 THz,0.90 THz,0.95 THz and 1.0 THz,respectively

為了更好地分析透鏡的聚焦質量，本文進一步研究了沿x軸焦平面的電場強度分布，結果如圖7所示?？梢钥闯?，工作頻率在0.85～1.0 THz之間變化時，焦點寬度隨頻率變化不明顯。襯底拉伸范圍在100% 到140%時，焦點寬度逐漸增加，這與反射鏡橫向距離增加相一致。當襯底拉伸為140%時，焦點半高全寬(FWHM)隨頻率的增加而加大，工作頻率為0.85、0.90、0.95、1.0 THz對應的FWHM 的數(shù)值分別為1.44、1.58、1.69和1.76 mm。因此焦斑直徑在工作波長的4～6倍左右，還有較大的優(yōu)化設計空間。

圖7 柔性基底動態(tài)調焦石墨烯太赫茲超表面聚焦反射鏡在0.85～1.0 THz 寬頻工作頻率內，PDMS拉伸幅度為100%～140%的焦平面的電場強度分布圖。其中(a)～(d)對應頻率為0.85 THz、0.90 THz、0.95 THz、1.0 THz。Fig.7 The electric field intensiy distributiton of the focal plane of the graphene terahertz meta-surface focusing mirror with flexible substrate dynamic focusing at 0.85～1.0 THz broadband operating frequency when the PDMSstretching range is100%～140%.(a)～(d)correspond to frequenciesof 0.85 THz,0.90 THz,0.95 THz,1.0 THz.

通過電場分布雖然可以研究聚焦反射鏡的聚焦能力，但還不夠全面，焦點位置變化和聚焦效率是更為全面研究聚焦效果的定量指標。為了研究反射鏡在寬頻帶范圍內的性能，本文研究了不同頻率下電場分布隨柔性襯底拉伸的變化情況，從而進一步研究透鏡的聚焦效率和焦點位置的動態(tài)變化情況。由圖8(a)可看出：不同頻率的反射鏡在襯底拉伸為100%～140%時焦距呈非線性增加的趨勢，這與公式f′=(1+ε)2f的拉伸后焦距與原焦距為拉伸系數(shù)平方增加關系相符。同時，當頻率從0.85 THz 增加到1.0 THz 時，絕對調焦范圍從39.5 mm 增加到58.6 mm。而相對調焦范圍，即動態(tài)焦距與最小焦距的比值從85.2%增加到109.6%。圖8(b)則表明不同襯底拉伸幅度下焦距隨頻率增加呈線性增加趨勢，而且拉伸幅度越大，焦點在0.85～1.0 THz 內變化越大，從拉伸100%時相差7.5 mm，到拉伸140%時相差26.3 mm。

圖8(c)給出了不同頻率下的反射鏡在襯底拉伸100%～140%時，聚焦效率的變化情況。結果表明，在0.85 THz 和0.90 THz 時聚焦效率隨襯底拉伸的變化不大，在57%～67%之間。對于0.95 THz 和1.0 THz 工作頻率，聚焦效率隨襯底拉伸而減小，特別是頻率為1.0 THz 時聚焦效率從69.2%降為46.7%，降幅明顯。圖8(d)則說明在相同的拉伸幅度下，0.85～1.0 THz 范圍聚焦效率除拉伸100%時波動較大外，總體變化比較平穩(wěn)。

圖8 石墨烯太赫茲超表面聚焦反射鏡在0.85～1.0 THz 寬頻工作頻率下的焦點位置(a, b)和聚焦效率(c,d)隨柔性基底伸長100%～140%變化情況Fig.8 The focus position (a, b)and focusing efficiency(c,d)of the graphene terahertz meta-surface focusing mirror at 0.85～1.0 THz broadband operating frequency varying with the elongation of the flexible substrate in the range of 100%～140%

以上結果說明該反射鏡在0.85～1.0 THz 較寬頻率范圍內襯底拉伸時都具有很好的聚焦性能，聚焦效率均在46.7%以上，最高可達69.1%。調焦范圍從46.3 mm 到112 mm，動態(tài)范圍大。同時，焦斑直徑還比較大，有進一步優(yōu)化的空間。

4 結 論

本文結合石墨烯反射相位可通過幾何形狀及化學勢靈活調控，以及PDMS柔性基底可大幅度拉伸的原理設計了一種工作在太赫茲波段可大范圍動態(tài)調焦的表面聚焦反射鏡。該反射鏡設計中心工作頻率為1.0 THz，焦距為60 mm，基底厚度僅為75μm，單元結構較為簡單，焦距動態(tài)調控范圍大。當柔性基底由100%拉伸到140%時，利用FDTD仿真計算可得反射鏡的焦距由53.4 mm增加到112.1 mm，動態(tài)調焦范圍可達到最小焦距的109.7%，同時聚焦效率從69.7%減小到46.8%。隨著石墨烯制造技術的成熟，可以制造不同寬度的石墨烯條，利用化學摻雜可以實現(xiàn)其化學勢的調控，使得該類型柔性超表面制作更為便利。該反射鏡可在寬頻帶范圍內工作。仿真結果表明：當入射平面波的頻率位于0.85～1.0 THz 范圍時，能實現(xiàn)良好的動態(tài)聚焦效果，在太赫茲波段的無線通信、雷達、動態(tài)成像及全息顯示等應用中有很好的應用潛力。