付加鋒， 馮相昭， 高慶先， 馬占云， 劉 倩， 李迎新， 呂連宏

1.中國環(huán)境科學研究院大氣環(huán)境研究所, 北京 100012 2.生態(tài)環(huán)境部環(huán)境與經濟政策研究中心, 北京 100029 3.中國環(huán)境科學研究院環(huán)境管理研究中心， 北京 100012

2015年修訂的《中華人民共和國大氣污染防治法》在其第二條中規(guī)定“對顆粒物、二氧化硫、氮氧化物、揮發(fā)性有機物、氨等大氣污染物和溫室氣體實施協(xié)同控制”，由此中國成為全球首個將“協(xié)同控制”寫入法律條文的國家. 2018年3月國務院機構改革中，應對氣候變化職能劃轉至生態(tài)環(huán)境部，這為生態(tài)環(huán)境與氣候變化協(xié)同治理提供了重要的機制保障[1]，同年7月國務院發(fā)布的《打贏藍天保衛(wèi)戰(zhàn)三年行動計劃》在目標指標中也明確要求“協(xié)同減少溫室氣體排放”. 2019年11月發(fā)布的《中國應對氣候變化的政策與行動2019年度報告》中首次以獨立的章節(jié)對“加強溫室氣體與大氣污染物協(xié)同控制”加以闡述，意味著“協(xié)同控制”已經上升成為國家應對氣候變化的重要策略. 2021年1月，生態(tài)環(huán)境部出臺的《關于統(tǒng)籌和加強應對氣候變化與生態(tài)環(huán)境保護相關工作的指導意見》，針對統(tǒng)籌和加強應對氣候變化與生態(tài)環(huán)境保護相關工作進行了總體性部署，旨在促進現有環(huán)境管理手段有效支撐應對氣候變化工作開展，加快推進污染物與溫室氣體協(xié)同控制[1]. 城鎮(zhèn)污水處理廠不但是生態(tài)環(huán)境部門加強水環(huán)境污染物處理管理的對象，也是應對氣候變化工作中溫室氣體排放核算的重要部門[2-3]. 因此，研究城鎮(zhèn)污水處理廠污染物去除量協(xié)同控制溫室氣體減排量，不僅有利于生態(tài)環(huán)境部門全面掌握污染物和溫室氣體排放現狀、變化趨勢及分析關鍵控制點，而且更有利于制定將污染物和溫室氣體協(xié)同控制的生態(tài)環(huán)境戰(zhàn)略舉措.

1 協(xié)同控制理念與行動

聯合國政府間氣候變化專門委員會(Intergovernmental Panel on Climate Change，IPCC)第三次評估報告[3]首次明確提出了協(xié)同效益/協(xié)同效應(co-benefits)的概念，國際上已在不同地區(qū)、不同行業(yè)開展了大量協(xié)同效益評估研究，證實了以減排局地大氣污染物為目標的控制政策、措施不僅能夠減排局地大氣污染物，而且對CO2等溫室氣體減排具有一定的協(xié)同效益[4]. 美國環(huán)境保護局(US EPA)發(fā)起的國際協(xié)同控制分析項目(International Co-controls Analysis Program, ICAP)在國際上首次使用了“協(xié)同控制(co-control)”這一術語，該項目在阿根廷、巴西、智利、中國、韓國、墨西哥等多個國家開展了減排溫室氣體和改善局地大氣環(huán)境質量綜合策略的公共健康和環(huán)境效益分析評估[5-9]. 在IES項目的啟發(fā)下，Thambiran等[10]分析了南非德班的空氣質量管理計劃(AQMPs)對溫室氣體和大氣污染物排放的影響，認為應通過協(xié)同效益將相互獨立的空氣質量和能源政策聯系起來形成“協(xié)同”. 中國開展的溫室氣體減排協(xié)同效益評估工作緊隨國際同行的腳步. Hu等[11]首次給出了協(xié)同控制的定義，即同時獲取減排局地大氣污染物和溫室氣體以及其他方面的效益，使凈效益最大化. 在此基礎上，胡濤等[12-13]進一步闡明“協(xié)同效應”涵蓋兩個方面：一是在控制溫室氣體排放過程中減少了其他局地污染物(如SO2、NOx、CO、VOC、PM等)排放; 二是在控制局地污染物排放及生態(tài)建設過程中同時減少或吸收CO2及其他溫室氣體排放.

溫室氣體被美國、歐盟、日本等主要發(fā)達國家和地區(qū)統(tǒng)一納入環(huán)境監(jiān)管范疇，這一舉措推動了多污染物的綜合協(xié)同控制，對實行統(tǒng)一的環(huán)境監(jiān)管起到了積極的促進作用[14]，而我國卻分別建立了污染物和溫室氣體核算體系，兩個體系缺乏有機關聯. 2017年原環(huán)境保護部發(fā)布了《工業(yè)企業(yè)污染治理設施污染物去除協(xié)同控制溫室氣體核算技術指南(試行)》，系統(tǒng)詮釋了工業(yè)企業(yè)污染物治理與溫室氣體排放之間的相關關系[15]，但該指南的廢水處理部分僅涉及工業(yè)企業(yè)內部廢水處理設施運行對溫室氣體的影響，并未建立城鎮(zhèn)污水處理廠污染物去除與溫室氣體排放之間的相關關系. 因此，該研究擬構建適用于城鎮(zhèn)污水處理廠的污染物及溫室氣體協(xié)同減排核算方法，用以完善集中式污水處理設施廢水污染物與溫室氣體協(xié)同控制的減排核算，從而實現減污降碳協(xié)同效益.

2 核算邊界與協(xié)同機制

2.1 核算邊界

該研究針對城鎮(zhèn)污水處理廠污染治理設施運行所產生的污染物去除量和溫室氣體減排量進行核算，并非針對城鎮(zhèn)污水處理廠整個生產經營活動進行核算，與污水處理設施運行無關的能源活動和生產工藝過程排放的溫室氣體不在核算范圍之內，如污水處理廠職工生活能源消費. 筆者從城鎮(zhèn)污水處理廠、污水處理技術、污染物種類、溫室氣體種類以及活動水平5個方面考量核算邊界.

為與現有碳排放核查核算保持一致，城鎮(zhèn)污水處理廠核算邊界確定為屬地管理，以企業(yè)法人或視同法人的獨立核算單位為邊界，與環(huán)境統(tǒng)計、溫室氣體統(tǒng)計工業(yè)企業(yè)核算邊界保持一致.

污水處理技術主要參考CJJ 60—2011《城鎮(zhèn)污水處理廠運行、維護及安全技術規(guī)程》[16]確定物理處理法、化學處理法和生物處理法相關技術.

核算的污染物主要根據總量控制要求和污染防治需要確定了甲烷(CH4)、化學需氧量(COD)、總氮(TN)和污泥4種污染物. 需要說明的是，根據《中華人民共和國大氣污染防治法》第四十九條規(guī)定，“工業(yè)生產、垃圾填埋或者其他活動產生的可燃性氣體應當回收利用，不具備回收利用條件的，應當進行污染防治處理”，可見CH4不僅是溫室氣體同時也屬于污染防治對象，故該研究將CH4列為污染物加以核算.

就溫室氣體種類而言，《京都議定書》和《京都議定書多哈修正案》確定了二氧化碳(CO2)、甲烷(CH4)、氧化亞氮(N2O)、氫氟碳化物(HFCs)、全氟碳化物(PFCs)、六氟化硫(SF6)和三氟化氮(NF3)七種溫室氣體. 從建立污染物去除與溫室氣體核算的對應關系出發(fā)，目前僅核算CH4、N2O和CO2三種溫室氣體.

活動水平核算邊界分析的主要目的是明確污染物治理措施與溫室氣體核算的對應關系，強調污染物去除與溫室氣體減排活動水平之間的關聯性.

2.2 污水處理產生溫室氣體的機理

2.2.1去除CODCr與產生CH4的關系

城鎮(zhèn)污水處理廠厭氧環(huán)境去除污水中有機物(通常以CODCr表示)過程中，微生物(產甲烷菌)厭氧降解有機物可產生CH4[17].

產甲烷菌代謝有機物產CH4的主要途徑有3種[18-19]：甲醇轉化為CH4；H2和CO2合成CH4；乙酸分解產生CH4.

產甲烷菌利用甲醇產CH4是一種比較常見的CH4代謝途徑，是產甲烷菌體內一系列酶共同作用的結果，產物為CH4、CO2和H2O〔見式(1)〕.

4CH3OH—3CH4+CO2+2H2O

(1)

利用H2和CO2產甲烷的途徑如式(2)所示：

CO2+4H2—CH4+2H2O

(2)

乙酸也可經產甲烷菌代謝生成CH4，主要產生途徑是將乙酸中的甲基代謝為CH4〔見式(3)〕.

CH3COOH—CH4+CO2

(3)

2.2.2去除污泥與產生CH4的關系

城鎮(zhèn)污水處理廠污水處理過程中產生的污泥，在厭氧消化過程中可產生大量CH4[20]，其產生機理與去除CODCr、產生CH4類似.

2.2.3去除TN與產生N2O的關系

通常認為，N2O是不完全硝化作用或不完全反硝化作用的產物，尤其是反硝化細菌N2O還原酶活性喪失，或部分反硝化細菌不具有N2O還原酶系統(tǒng)，均可能導致N2O的積累與排放[21].

在硝化過程中，一方面，NOH在缺氧條件下會聚合生成N2O2H2，進而發(fā)生水解反應產生N2O；另一方面，羥胺氧化過程中產生NO的生物還原過程也是N2O的潛在來源[22]. 硝化過程中發(fā)生的硝化細菌反硝化作用是活性污泥系統(tǒng)產生N2O的主要途徑，尤其是在缺氧或低氧條件下更為明顯[23-25].

反硝化過程是由大量新陳代謝不同種類的微生物群體、細菌、古菌氧化無機物或有機物產生能量，將硝酸鹽、亞硝酸鹽、NO與N2O最終還原為N2而完成[26]. 由于N2O是反硝化過程的中間物質之一，決定反硝化過程中N2O排放最主要的酶是N2O還原酶，在N2O還原酶的活性因外界因素的影響出現降低或失活的情況下，N2O還原受阻，導致N2O的積累與排放.

2.2.4CO2間接排放

CO2間接排放是指城鎮(zhèn)污水處理廠污水、污泥處理過程消耗電力所排放的CO2.

3 核算方法

核算方法包括污染物去除量核算、溫室氣體排放量核算、污染物去除量和溫室氣體凈減排總量核算.

3.1 核算流程

城鎮(zhèn)污水處理廠污染物去除協(xié)同控制溫室氣體核算分為確定核算邊界、選擇核算方法、收集活動水平數據并確定排放因子、質量控制、形成核算報告等步驟(見圖1).

圖1 核算技術路線Fig.1 Technology route of accounting

3.2 核算公式

3.2.1污染物去除量核算

依據HJ 772—2015《環(huán)境統(tǒng)計技術規(guī)范 污染源統(tǒng)計》[27]和CJJ 131—2009《城鎮(zhèn)污水處理廠污泥處理技術規(guī)程》[28]中關于污水處理廠污染物排放量的計算方法，構建城鎮(zhèn)污水處理廠污染物去除量的計算公式.

3.2.1.1CH4回收量

城鎮(zhèn)污水處理廠CH4回收量計算方法如式(4)所示：

WCH4=RCH4×0.717×10-3

(4)

式中：WCH4為城鎮(zhèn)污水處理廠CH4的回收量，t/a；RCH4為城鎮(zhèn)污水處理廠CH4的回收體積，m3/a；0.717為標準狀況(1個標準大氣壓和溫度0 ℃)下CH4的密度，kg/m3.

活動水平數據收集：根據計量器具獲得城鎮(zhèn)污水處理廠污水處理CH4的回收體積.

3.2.1.2CODCr和TN去除量

城鎮(zhèn)污水處理廠CODCr和TN去除量計算方法如式(5)所示：

Rj=Q×(ρin,j-ρout,j)×10-6

(5)

式中：Rj為第j種污染物(CODCr或TN)的去除量，t/a；Q為城鎮(zhèn)污水處理廠污水處理量，m3/a；ρin,j為城鎮(zhèn)污水處理廠進水中污染物j的年均濃度，g/m3；ρout,j為城鎮(zhèn)污水處理廠出水中污染物j的年均濃度，g/m3.

活動水平數據收集：Q可由城鎮(zhèn)污水處理廠基于統(tǒng)計報表獲得，ρin,j和ρout,j可由城鎮(zhèn)污水處理廠監(jiān)測的年均數據獲得.

3.2.1.3污泥處理量

城鎮(zhèn)污水處理廠污泥處理量計算方法如式(6)(7)所示：

SR=SG-SE

(6)

SG=Wa×EFs×D×10-4

(7)

式中：SR為城鎮(zhèn)污水處理廠污泥干物質處理量，t/a；SG為城鎮(zhèn)污水處理廠污泥干物質產生量，t/a；SE為輸送出城鎮(zhèn)污水處理廠邊界之外的污泥干物質量，t/a；Wa為城鎮(zhèn)污水處理廠城鎮(zhèn)污水處理量，m3/d；EFs為城鎮(zhèn)污水處理廠處理城鎮(zhèn)污水產生污泥干物質量，t/(104m3·d)；D為城鎮(zhèn)污水處理廠年運行日數，d/a.

活動水平數據收集：SE、Wa和D由城鎮(zhèn)污水處理廠采用實測法或基于統(tǒng)計報表獲得，EFs通過實測獲得，或采用推薦值〔1.0～2.0 t/(104m3·d)〕.

3.2.2溫室氣體排放量核算

依據《2006年IPCC國家溫室氣體清單指南》[29]第5卷關于廢棄物溫室氣體排放計算方法，構建城鎮(zhèn)污水處理廠溫室氣體排放量的計算公式.

3.2.2.1回收CH4產生的溫室氣體減排量

城鎮(zhèn)污水處理廠回收CH4產生的溫室氣體減排量計算方法如式(8)所示：

E1=-(WCH4×GWPCH4)

(8)

式中：E1為城鎮(zhèn)污水處理過程中回收的CH4折算為二氧化碳當量(CO2eq)的年減排量(以負值表示)，t/a；WCH4為城鎮(zhèn)污水處理過程中作為污染物的CH4回收量，t/a；GWPCH4為CH4全球增溫潛勢值，取值為21.

活動水平數據收集：WCH4依據式(4)獲得.

3.2.2.2去除CODCr產生的溫室氣體排放量

城鎮(zhèn)污水處理廠去除CODCr產生的溫室氣體排放量計算方法如式(9)所示：

E2=[(RCOD-SG×PS)×EFCH4-WCH4]×

GWPCH4

(9)

式中：E2為去除城鎮(zhèn)污水中CODCr所產生的CH4折算為CO2eq的排放量，t/a；RCOD為城鎮(zhèn)污水處理CODCr的去除量，t/a；SG為城鎮(zhèn)污水處理廠污泥干物質產生量，t/a；PS為城鎮(zhèn)污水處理廠污泥干物質中有機物質含量，t/t；WCH4為城鎮(zhèn)污水處理過程中作為污染物的CH4回收量，t/a；EFCH4為CH4排放因子，t/t .

3.2.2.3處理污泥產生的溫室氣體排放量

城鎮(zhèn)污水處理廠處理污泥產生的溫室氣體排放量計算如式(10)所示：

E3=SR×βS×DOCf×MCF×F×

CCH4/C×GWPCH4

(10)

式中：E3為城鎮(zhèn)污水處理廠處理污泥產生的CH4折算為CO2eq的排放量，t/a；SR為城鎮(zhèn)污水處理廠污泥干物質去除量，t/a；βS為城鎮(zhèn)污水處理廠污泥干物質中有機質碳含量，t/t；DOCf為污泥干物質中可降解有機碳比率，取值為50%；MCF為CH4修正因子；F為可降解有機碳中可產生CH4的碳的比例，取值為50%；CCH4/C為CH4與C分子量之比，取值為16/12.

活動水平數據收集：SR依據式(6)獲得；βS可采用實測法或基于污水處理廠統(tǒng)計報表獲得.

3.2.2.4去除TN產生的溫室氣體排放量

城鎮(zhèn)污水處理廠去除TN產生的溫室氣體排放量計算方法如式(11)所示：

E4=RTN×EFN2O×CN2O/N2×GWRN2O

(11)

式中：E4為城鎮(zhèn)污水處理廠年去除TN產生的N2O折算為CO2eq的排放量，t/a；RTN為城鎮(zhèn)污水處理廠TN的去除量，t/a；EFN2O為污水中單位質量的氮能夠轉化為N2O的量，好氧段取值為0，缺氧段取值為0.005 t/t[27]；CN2O/N2為N2O與N2分子量之比，取值為44/28；GWPN2O為N2O全球增溫潛勢值，取值為310.

活動水平數據收集：RTN由式(5)獲得.

3.2.2.5城鎮(zhèn)污水處理消耗電力產生的CO2排放量

城鎮(zhèn)污水處理廠消耗電力產生的CO2排放量計算方法如式(12)所示：

E5=EH×EFCO2×GWPCO2

(12)

式中：E5為城鎮(zhèn)污水處理廠污水、污泥處理設備運行年耗電力產生的折算為CO2eq的排放量，t/a；EH為城鎮(zhèn)污水處理廠污水、污泥處理設備運行的耗電量，MW·h/a；EFCO2為電力CO2排放因子，t/(MW·h)；GWPCO2為CO2全球增溫潛勢值，取值為1.

3.2.3污染物去除量和溫室氣體凈減排總量

污染物去除總量應按照污染物分別匯總核算，基于城鎮(zhèn)污水處理廠實際運行情況的溫室氣體凈減排量核算可依據式(13)：

Eg=E1+E2+E3+E4+E5

(13)

式中：Eg為與城鎮(zhèn)污水處理相關的溫室氣體排放總量(負值時表示凈減排，正值時表示凈增排)，t/a；E1為城鎮(zhèn)污水處理回收的CH4折算為CO2eq的減排量，t/a；E2為城鎮(zhèn)污水處理去除CODCr產生的CH4折算為CO2eq的排放量，t/a；E3為城鎮(zhèn)污水處理廠處理污泥產生的CH4折算為CO2eq的排放量，t/a；E4為城鎮(zhèn)污水處理去除TN產生的N2O折算為CO2eq的排放量，t/a；E5為城鎮(zhèn)污水處理消耗電力所產生的CO2折算為CO2eq的排放量，t/a.

4 案例分析

南京市某污水處理廠于2005年投產運行，占地54畝，無甲烷回收裝置. 2018年全年滿負荷運行，污水處理量707×104t. 經統(tǒng)計，進水CODCr全年平均濃度為166 g/m3，出水CODCr全年平均濃度為52 g/m3，進水TN全年平均濃度21.5 g/m3，出水TN全年平均濃度為17 g/m3. 污水處理廠年處理污泥干物質量為219 t，其余污泥全部運往廠外處理處置. 全年污水處理設施電耗193.7×104kW·h. 統(tǒng)計報表查得，污水處理廠污泥干物質量中CODCr含量為0.5 t/t、有機質含量為0.26 t/t.

4.1 數據處理

根據核算方法，對核算數據及案例數據進行整理如表1所示.

表1 某城鎮(zhèn)污水處理廠污染物去除量及溫室氣體減排量核算數據處理信息

4.2 結果分析

根據核算方法和表1～3所示數據，核算該污水處理廠的污染物去除量及溫室氣體排放量，其結果比較如表4所示.

表2 某城鎮(zhèn)污水處理廠各處理系統(tǒng)的MCF推薦值

表3 產排污系數和排放因子賦值依據

由表4可見，該污水處理廠對CODCr、TN、污泥干物質的去除量分別為805.98、31.815、219 t，產生的溫室氣體排放量為1 601.104 t(以CO2eq計)，污水處理廠污染物去除并沒有協(xié)同減排溫室氣體排放量. 從溫室氣體排放強度來看，單位CODCr去除量、單位TN去除量和單位污泥處理量產生的溫室氣體排放量分別為 0.051 3、2.435 6 和 0.546 0 t，單位TN去除量產生的溫室氣體量最大，其次為污泥處理. 從溫室氣體排放總量來看，該污水處理廠使用電力間接排放的溫室氣體量最大.

表4 污染物去除量與溫室氣體排放量核算結果比較

綜上，該文提出的城鎮(zhèn)污水處理廠污染物去除協(xié)同控制溫室氣體核算方法可行，能夠根據污水處理廠相關數據判定污水處理不同環(huán)節(jié)污染物去除和溫室氣體減排二者間的關系. 在實際操作過程中，建議優(yōu)先采用直接計量、監(jiān)測獲得的活動水平數據或參數.

4.3 討論

4.3.1優(yōu)化數據不確定性

在獲取活動水平數據和相關參數時可能存在不確定性因素影響城鎮(zhèn)污水處理廠核算結果的精準性，因此，城鎮(zhèn)污水處理廠有必要對活動水平數據和相關參數的不確定性以及降低不確定性的相關措施給予說明. 不確定性產生的原因通常包括以下幾方面[30]：①缺乏完整性. 由于沒有完全掌握排放機理，無法涵蓋所有的排放環(huán)節(jié)，且缺乏監(jiān)測結果及其他相關數據的支持. ②數據缺失. 在現有條件下無法獲得或者難以獲得相關數據，因而需要使用替代數據、統(tǒng)計方法預測數據或經驗數據. ③測量誤差. 如測量儀器、儀器校準或測量標準不精確等.

城鎮(zhèn)污水處理廠應對核算中使用的每項數據是否存在因上述原因導致的不確定性進行判斷和說明，同時說明降低不確定性的措施.

4.3.2控制核算質量

加強核算的質量控制可通過多個方面展開，例如：制定核算方案、監(jiān)測方案與計劃；開展核算人員業(yè)務培訓；數據核驗；測量儀器校準和調整等.

4.3.3實現減污降碳協(xié)同增效

在碳達峰碳中和的“雙碳”目標約束下，城鎮(zhèn)污水處理廠在進行污水處理時需要全面考慮各種因素：①結合水質處理與能量消耗，明確發(fā)掘污水/污泥中有機能源對CO2的綜合減排效果；②利用污水處理廠出水作為水源熱泵制冷、制熱，或通過在主要處理單元上設置光伏發(fā)電組件產生電能減少污水處理的用量. 在碳中和愿景下，城鎮(zhèn)污水處理廠應主動精準識別減污與降碳的關鍵環(huán)節(jié)和減排技術，確保二者最大可能地實現協(xié)同增效.

5 結論與展望

a) 該研究分析了污水處理廠污染物去除與溫室氣體排放之間存在的關聯機制，給出了協(xié)同核算的步驟，具體包括確定核算邊界、選擇核算方法、收集活動水平數據與確定排放因子、質量控制、形成核算報告；給出了協(xié)同核算的方法，具體包括污染物去除量計算公式和溫室氣體排放量計算公式. 最后以城鎮(zhèn)污水處理廠為案例，實證量化分析了污水處理不同環(huán)節(jié)污染物去除和溫室氣體減排二者間的關系. 結果表明，該污水處理廠污染物去除并沒有協(xié)同減排溫室氣體排放量，從溫室氣體排放強度來看，單位CODCr去除量、單位TN去除量和單位污泥處理量產生的溫室氣體排放量分別為 0.051 3、2.435 6 和 0.546 0 t，單位TN去除量產生的溫室氣體量(2.435 6 t)最大，其次為污泥處理(0.546 0 t)；從溫室氣體排放總量來看，該污水處理廠使用電力間接排放的溫室氣體量(1 362.68 t)最大. 在實際生產和生活中，政策制定者需要了解某一項政策、措施的協(xié)同控制特性： 一方面建議優(yōu)先采用直接計量、監(jiān)測獲得的活動水平數據或參數; 另一方面針對可能存在的“減污不減碳”情況，加強對污泥處理量的綜合利用，深化對各項減污降碳政策措施協(xié)同效益的充分認識，設計溫室氣體與局地大氣污染物協(xié)同控制路徑，篩選/優(yōu)選協(xié)同控制政策、措施，以期獲得最大的協(xié)同效益.

b) 鑒于未來減污降碳的研究會更多地聚焦于以國家、區(qū)域和行業(yè)碳達峰和碳中和目標為導向，因此，應結合高質量發(fā)展和“美麗中國”方針，開展協(xié)同控制的路徑規(guī)劃和政策制定研究，制定相關核算技術指南或標準規(guī)范，充分發(fā)揮協(xié)同控制政策措施的戰(zhàn)略性指導作用. 而如何建立協(xié)同控制的治理體系，將成為實現宏觀層面的氣候變化與生態(tài)環(huán)境治理協(xié)同的關鍵.