羅騰躍 胡靜 魏虎 王念喜 白寧 王冠男

摘 要：延安地區(qū)奧陶系馬家溝組普遍含硫化氫，個別井硫化氫含量較高，給鉆井、集輸、環(huán)境帶來安全風險，為明確延安地區(qū)馬家溝組儲層中硫化氫成因及分布規(guī)律，通過天然氣中總有機硫含量、二氧化碳含量、碳同位素及硫同位素研究，確定硫化氫的成因，結合膏巖、地層水、埋藏史、包裹體均一溫度等資料，開展硫化氫形成、運移、聚集規(guī)律研究。結果表明：延安地區(qū)奧陶系馬家溝組硫化氫為硫酸鹽熱化學還原成因，膏巖和地層水分布、流體充注及地層溫度是控制硫化氫形成的主要原因;硫化氫伴隨著天然氣發(fā)生運移聚集，在具備封存條件的部位聚集，上古生界本溪組儲層中硫化氫來于馬家溝組。馬家溝組馬五1+2、馬五4、馬五5以下儲層中硫化氫聚集規(guī)律不同，古溝槽、不整合面、鋁土巖及組合配置關系確定了硫化氫在不同儲層中聚集規(guī)律，馬五5以下儲層中硫化氫含量高于馬五4儲層中硫化氫含量，高于馬五1+2儲層中硫化氫。關鍵詞：硫化氫;運移;聚集規(guī)律;下古生界;延安地區(qū)中圖分類號：TE 122

文獻標志碼：A

文章編號：1672-9315（2021）05-0853-09

DOI：10.13800/j.cnki.xakjdxxb.2021.0512開放科學（資源服務）標識碼（OSID）：

Formation and accumulation of hydrogen sulfide in Ordovician Majiagou Formation of Yanan area

LUO Tengyue1，HU Jing2，WEI Hu1，WANG Nianxi1 ，BAI Ning3，WANG Guannan1

（1.Research Institute of Shaanxi Yanchang Petroleum Group Co.，Ltd.，Xian 710065，China;

2.SCP Oilfield services Co.，Ltd.，Xian 710021，China;

3.Oil and Gas Exploration Company of Shaanxi Yanchang Petroleum Group Co.，Ltd.，Yanan 716000，China）

Abstract：Ordovician Majiagou Formation in Yanan area generally contains hydrogen sulfide，and the concentration of hydrogen sulfide in individual wells is relatively high，which brings safety risks to drilling，gathering and transportation，and the environment.In order to clarify the origin and distribution of hydrogen sulfide in Majiagou Formation of Yanan area

the origin of hydrogen sulfide is determined，based on the study of total organic sulfur content，carbon dioxide content，carbon isotope and sulfur isotope in natural gas，with gypsum，formation water，burial history and homogenization temperature of inclusions in mind，the formation，migration and accumulation of hydrogen sulfide are studied.It is found that：the formation of hydrogen sulfide in Majiagou Formation of Lower Paleozoic in Yanan gas field is mainly caused by thermochemical sulfate reduction，and the distribution of gypsum and formation water，fluid charging and formation temperature are the main factors controlling the formation of hydrogen sulfide;hydrogen sulfide migrates and accumulates along with natural gas，and sulfur migrates in places with migration conditions，and accumulates in places with storage conditions.In Majiagou formation.The source of hydrogen sulfide in Benxi Formation of Upper Paleozoic is Majiagou formation.The accumulation rules of hydrogen sulfide are different in the reservoirs below Ma 51+2，Ma 54 and below Ma 55，and the accumulation rule of hydrogen sulfide in different reservoirs are determined by ancient trench，unconformity，bauxite and combination configuration.Generally speaking，the concentration of hydrogen sulfide in the reservoirs below Ma 55 is higher than that in Ma 54，and also higher than that of hydrogen sulfide in Ma5 1+2 reservoir.

Key words：hydrogen sulfide;migration;accumulation rule;Lower Paleozoic;Yanan area

0 引 言

鄂爾多斯盆地是中國第二大能源盆地，延安地區(qū)下古生界奧陶系馬家溝組氣藏探明儲量1.5×1011m3。盆地奧陶系馬家溝組普遍含有硫化氫，含量變化范圍大，個別氣井硫化氫含量高達51 000 mg/m3，給鉆井、集輸、環(huán)境帶來了一系列復雜問題，造成巨大經(jīng)濟損失和重大安全事故風險。因此，硫化氫成因及分布一直是含硫地區(qū)的重要研究方向。

戴金星提出含硫化氫天然氣的分類方案和成因類型，對含硫化氫天然氣的分布規(guī)律和氣藏類型進行分析和解剖[1-2]。王新洲等開展硫化氫生成的熱模擬試驗，證明硬石膏在有機質的參與下可以生成碳酸鹽和硫化氫[3]。樊廣鋒、劉如杰等總結含硫化氫天然氣地化特征，解剖重點氣藏硫化氫成因控制因素，提出含硫化氫天然氣預測模型[4-5]。近年來四川盆地高含硫化氫天然氣不斷發(fā)現(xiàn)，認為四川盆地的硫化氫主要是硫酸鹽熱化學反應形成的，硫化氫的含量與石膏層的分布密切相關[6-10]。鄂爾多斯盆地硫化氫含量普遍較低，發(fā)現(xiàn)了奧陶系中下組合天然氣硫化氫含量較高，甚至達到中、高含硫級別。代金友等認為富硫區(qū)不受膏巖控制，而與富水區(qū)疊置耦合，通過模擬實驗和地層埋藏演化史分析，從硫化氫生成條件及地層流體運動學角度探討了這一現(xiàn)象的成因[11]。倪春華等通過地球化學特征分析認為富古4井硫化氫為熱化學成因。因此，前人對硫化氫成因進行了詳細研究，但在硫化氫運移、聚集、保存等方面研究薄弱，硫化氫作為一種氣體受生成、運移和保存等條件的影響較大，筆者通過硫化氫的生成、運移和保存等方面的研究，分析硫化氫聚集規(guī)律[12]。

1 區(qū)域地質特征

鄂爾多斯盆地位于華北臺地西部，是一個矩形的克拉通盆地[13]。研究區(qū)位于鄂爾多斯盆地南部（圖1（a）、（b）），自下而上依次分為馬一段～馬六段6個段，頂部出露馬五段白云巖，馬五段又被分為馬五1～馬五10共10個亞段[14-15]。其中馬五1為泥-細粉晶云巖、含泥云巖、砂屑云巖、紋層狀云巖，普遍含石膏假晶，溶蝕孔洞發(fā)育，是主力氣層;馬五2上部為深灰色泥-細粉晶白云巖，見毫米級條板狀石膏，溶蝕孔洞較發(fā)育，普遍含氣，下部為含泥質及泥質白云巖;馬五3為深灰色、灰黑色云質泥巖、泥云巖、泥晶云巖，夾云質膏巖、硬石膏巖;馬五4頂部為灰、淺灰色細粉晶云巖、角礫狀云巖，斑狀溶孔及裂縫發(fā)育，為主要產(chǎn)氣層，中下部為灰色泥晶云巖、深灰色云質泥巖或硬石膏互層;馬五5為灰黑色泥晶灰?guī)r;馬五6、馬五8和馬五10亞段發(fā)育以膏鹽巖為主的蒸發(fā)巖，局部夾有碳酸鹽巖，是鹽下氣藏的重要的烴源巖和蓋層;馬五7和馬五9亞段則以碳酸鹽沉積為主，是鹽下最主要的油氣儲集層（圖1（c））。

2 硫化氫形成

根據(jù)硫化氫的成因機理，硫化氫分為3大類5種成因類型：生物成因（生物降解、微生物硫酸鹽還原）、熱化學成因（熱分解、硫酸鹽熱化學還原）和火山噴發(fā)成因等[1]。通過對天然氣中有機硫、碳、硫同位素對比研究，認為天然氣中硫化氫為硫酸鹽熱化學還原成因。

2.1 硫化氫成因證據(jù)

2.1.1 有機硫含量

延安地區(qū)馬家溝組天然氣色譜分析結果表明總有機硫含量較低，分布于1.78～12.25 mg/m3之間，有機硫來自含硫有機質裂解和有機質脫氫、脫氧加硫2個方面，由于天然氣中有機硫含量低，表明有機質裂解產(chǎn)生的硫化氫的能力相對較弱（圖2（a））。

2.1.2 碳同位素

硫酸鹽熱化學還原消耗烴類的過程中，12C—12C鍵優(yōu)先破裂，參與硫酸鹽熱化學還原反應，而13 C更多保留在殘留的烴類中，使得殘留的烴類中相對富集13C，而12C更多轉移到次生方解石和二氧化碳中[18]，延安地區(qū)天然氣中乙烷中δ13C多數(shù)分布在-26‰～-34‰，相對較高，接近煤成氣碳同位素特征，與常規(guī)的油型氣相比均偏重，也可判定與硫酸鹽熱化學還原對烴類的蝕變作用密切相關（圖2（b））。

2.1.3 硫同位素

硫酸鹽熱化學還原成因的硫化氫硫同位素分餾小，比硫酸鹽硫同位素偏低5‰～ 15‰，絕大多數(shù)在10‰左右[19]。延安地區(qū)馬家溝組硫同位素主要分布16.06‰～19.32‰，平均17.85‰，奧陶系碳酸鹽巖中硬石膏硫同位素主要分布25.78‰～28.00‰，平均為27.36‰，與奧陶系儲層天然氣中H2S硫同位素相比高出10‰。因此認為奧陶系儲層H2S主要來自于硫酸鹽的熱化學還原作用（圖2（c））。

2.1.4 二氧化碳含量

在硫酸鹽熱化學還原過程中，也會生產(chǎn)一定的二氧化碳，烴類與硫酸鹽反應生成的中間產(chǎn)物硫磺（S）化學性質不穩(wěn)定，易與烴類發(fā)生持續(xù)反應形成二氧化碳[20]。延安地區(qū)馬家溝組含硫化氫天然氣富含CO2，多在3% 以上，證明硫酸鹽熱化學還原作用是硫化氫生成主要原因（表1）。

2.2 地質因素

據(jù)研究結果，硫酸鹽非生物還原產(chǎn)生H2S主要條件是溫度須大于100 ℃，具備硫酸鹽、地層水、含烴有機質[5]。

2.2.1 膏巖分布

馬家溝組馬五1～馬五4白云巖中廣泛發(fā)育毫米級、厘米級硬石膏柱狀晶和小結核等蒸發(fā)礦物[21]，在表生期巖溶水階段，使上部馬五1、馬五2層石膏晶體大量溶蝕，消失殆盡;馬五3-4由于侵蝕基準面之下，接近風化殼底部，巖溶作用微弱，石膏晶體溶蝕量有限，石膏巖殘余厚度較大，但由于裂縫作用，可發(fā)生穿越溶蝕，造成局部石膏巖殘余厚度的差異;馬五5以下大量發(fā)育膏巖層（圖3）。膏巖分布與硫化氫含量有很大相關性（圖4），馬五5以下硫化氫含量最高，馬五4次之，馬五1、馬五2較低。

2.2.2 地層水

實驗研究表明地層水在硫化氫生成過程中具有重要意義[11]。馬五1+2儲層的非均質性強，受構造反轉影響流體重新分布，出現(xiàn)了局部高孔、滲部位為水，低孔、滲部位為氣的分布局面，水的分布呈斑狀或透鏡狀;馬五4氣藏孔、滲條件較好，有利于水的保存，存在明顯邊、底水，馬五5以下地層中地層水主要包括底部滯留水、氣水同層、透鏡狀水3種形式，由西到東逐漸由底部滯留水過渡到透鏡狀水。

2.2.3 有機質充注及溫度條件

依據(jù)埋藏史結果，奧陶系地層至白堊系晚期埋藏深度最大，處于4 000～4 800 m之間，地層溫度處于120～160 ℃。對奧陶系碳酸鹽巖包裹體進行測溫，包裹體均一溫度范圍相對較廣（100～230 ℃），集中在130～140 ℃之間（圖5）。研究表明馬家溝組經(jīng)歷了2期油氣充注，第1期油氣充注主要發(fā)生在中侏羅世至早白堊早期，第2期油氣充注發(fā)生在早白堊世晚期[22]。

在流體充注期間，奧陶系馬家溝組地層溫度相對較高（大于110 ℃）具備硫酸鹽熱化學還原產(chǎn)生硫化氫的地質條件。

3 硫化氫運移

3.1 本溪組硫化氫來源

部分本溪組氣層含有硫化氫，但本溪組地層不含石膏，不具備形成硫化氫的條件，而下伏馬五1+2具備生產(chǎn)硫化氫的條件，通過對比本溪、馬五1+2的天然氣組分，本溪組含硫化氫氣體組分與馬五1+2氣體組分性質相近，反映本溪組和馬家溝組儲層中天然氣一定程度保持動態(tài)平衡（表1）。

3.2 運移通道

奧陶系馬家溝組沉積后經(jīng)歷了1.38億年沉積間斷，經(jīng)受長期的風化淋濾剝蝕，形成了巖溶古地貌，發(fā)育東西向枝狀古溝槽，本溪組和馬家溝組之間存在不整合面[23-24]。古溝槽、不整合面是上古生界烴源巖生產(chǎn)天然氣進入下古生界奧陶系馬家溝組儲層的主要通道，隨著上、下古生界之間的壓力變化，它們亦可成為下古生界馬家溝組天然氣運移到上古生界本溪組的主要通道，研究發(fā)現(xiàn)古溝槽部位馬家溝組氣井硫化氫含量普遍較低，遠離溝槽部位馬家溝組氣井硫化氫含量較高，反之，本溪組氣層靠近溝槽部位普遍含有硫化氫，遠離溝槽部位不含硫化氫。

4 硫化氫聚集

根據(jù)膏巖含量的變化，結合運移和保存地層配置框架，建立延安地區(qū)下古生界儲層內(nèi)硫化氫聚集模式。

4.1 馬五1+2硫化氫聚集規(guī)律

根據(jù)鉆井巖芯觀察和薄片分析，奧陶系馬家溝組馬五1+2為含膏白云巖，發(fā)育毫米級、厘米級的硬石膏柱狀晶和小結核等蒸發(fā)礦物，受風化淋濾作用影響，靠近溝槽部位水動力作用強，石膏大量被溶蝕形成大量膏?？?，遠離溝槽部位水動力作用較弱，局部白云巖儲層中殘留硬石膏結核。上古生界流體通過溝槽進入馬五1+2儲層，與殘余石膏發(fā)生熱化學還原反應，形成硫化氫，在遠離溝槽及鋁土巖分布的地方進行聚集，在溝槽部位和鋁土巖缺失的部位散失。因此，馬五1+2儲層中在溝槽部位和鋁土巖缺失部位硫化氫含量較低，在遠離溝槽且鋁土巖分布穩(wěn)定區(qū)域硫化氫含量較高。作為與之接觸的本溪組砂巖在靠近溝槽或者缺失鋁土巖的區(qū)域易檢測出硫化氫（圖6）。

4.2 馬五4硫化氫聚集規(guī)律

奧陶系馬家溝組馬五14為含中核徑硬石膏結核的粗粉晶白云巖，受風化淋濾作用影響，石膏結核大量溶蝕，發(fā)育殘余溶?？准鞍樯牧阉榭p，為優(yōu)質儲層。部分地區(qū)馬五14頂部發(fā)育含膏白云巖，硬石膏含量較高，具生成硫化氫的物質基礎。受中央隆起的影響，盆地西部馬家溝組地層剝蝕嚴重，馬五14與上覆地層不整合接觸，

由于溶蝕作用強烈，在溝槽部位，垂向裂縫、溶蝕孔隙的發(fā)育，也是流體運移通道，流體通過運移通道進入馬五14儲層，在石膏含量較高且有地層水存在部位發(fā)生TSR反應，產(chǎn)生硫化氫，在封閉條件較好部位硫化氫不易散失，含量相對較高，在不整合面和溝槽部位易于散失，含量較低（圖6）。

4.3 馬五5以下硫化氫聚集規(guī)律

馬五5以下地層發(fā)育膏鹽巖，部分地層發(fā)育碳酸鹽巖，形成石膏巖和白云巖互層組合。受中央隆起的影響，盆地西部馬五5以下地層與上古地層不整合接觸，是上古流體充注的主要通道，在環(huán)繞中央隆起帶附近發(fā)現(xiàn)多個天然氣氣藏，硫化氫含量較高，主要是具有充足的膏巖，有地層水參與反應且處于封閉環(huán)境，天然氣中硫化氫含量相對較高，甚至達到中高含硫級別（圖6）。

5 結 論

1）有機硫、天然氣組分、同位素等多種證據(jù)表明，延安地區(qū)馬家溝組氣藏硫化氫為含硫酸鹽地層發(fā)生熱化學還原反應的結果。

2）馬家溝組膏巖發(fā)育，在中侏羅世、早白堊世流體充注期，地層溫度120～160 ℃，為硫化氫生成提供了基礎地質條件。

3）上、下古生界之間不整合面、古溝槽是硫化氫運移主要通道，本溪組硫化氫是馬家溝組硫化氫通過不整合面和古溝槽運移聚集形成。

4）馬五1+2儲層中硫化氫聚集于遠離溝槽和鋁土巖分布穩(wěn)定區(qū)域;馬五4儲層中硫化氫聚集于遠離不整合面和溝槽部位;馬五5以下儲層中硫化氫含量普遍較高。

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