楚電明 白文娟 董乾鵬 何 燕

（青島科技大學機電工程學院，山東 青島 266061）

0 引言

碳納米管（CNT）是一種具有獨特的化學、物理、機械和功能性能的優(yōu)良材料，受到了不同領(lǐng)域科學家和工程師的關(guān)注[1]。流化床反應(yīng)器因其具有流體與顆粒相有效接觸、熱均勻性好、混合能力強、傳熱傳質(zhì)速度快等優(yōu)點，在CNT的規(guī)模化制備中得到了廣泛應(yīng)用[2-3]。眾所周知，分布板是使氣體在流化床內(nèi)均勻分布的關(guān)鍵內(nèi)構(gòu)件，但對聚團的黏性納米顆粒的生長卻具有負面作用。CNT是具有三維網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)的聚團的黏性納米顆粒，在其生長過程中容易堵塞分布板，造成死區(qū)，而且由于CNT的制備是在高溫（一般大于600℃）下進行，長期連續(xù)使用會造成分布板的燒結(jié)和疲勞斷裂。床層在上升的過程中，氣流受到較大的阻礙，導(dǎo)致氣源短缺和分布不均。這些問題最終導(dǎo)致反應(yīng)器性能下降，CNT的質(zhì)量和產(chǎn)量嚴重降低，不利于工業(yè)化。因此，筆者提出了一種無分布板式的錐形流化床進行CNT的制備[4]。并通過采用多角度分析方法、多尺度分析和均勻指數(shù)分析來深入理解氣體-CNT顆粒的流動特性。該文詳細研究了在無分布板式TFB中，不同操作條件（如表觀氣速、靜態(tài)床高、壓力探針位置）下的流動特性。

1 實驗部分

1.1 實驗設(shè)備

實驗在室溫和環(huán)境壓力下進行。圖1為無分布板式TFB的實驗設(shè)備圖。該裝置采用樹脂玻璃制成，包括直管段、膨脹段、錐角段和布袋除塵器，其內(nèi)徑為50 mm，高度為1430mm。其為倒錐形，頂部擴大段和濾網(wǎng)用于減少細小CNT顆粒的夾帶，并與布袋除塵器相連。氣體通過垂直向下的噴嘴，從錐角段的側(cè)壁注入TFB中，由轉(zhuǎn)子流量計控制。為了獲取該氣固系統(tǒng)的動態(tài)特性，利用壓差傳感器（CYG-1219）在TFB中測量壓力波動信號。取樣探頭內(nèi)徑為4 mm，長度為100 mm，用于連接壓力傳感器和TFB。采樣頻率為200 Hz，采樣時間為120 s。數(shù)據(jù)采集系統(tǒng)包括數(shù)據(jù)采集模塊（USB-6002）和計算機系統(tǒng)。取樣時，在直管側(cè)壁的不同高度安裝壓力探針。第一端口位于錐形壁上，其余5個端口均勻分布在TFB的直管壁上，間距為150 mm，壓力探針與系統(tǒng)內(nèi)顆粒接觸的部分黏結(jié)了一個篩網(wǎng)，用于防止微粒進入傳感器，每組實驗數(shù)據(jù)重復(fù)5次，以保證測量結(jié)果的可靠性。

圖1 無分布板式TFB的實驗示意圖

1.2 床層材料

垂直陣列碳納米管（VACNT）以蛭石為催化劑制備，其粒徑范圍為0.15 mm～1.25 mm，平均粒徑尺寸為0.7 mm，顆粒密度為57.35 kg/m3，靜態(tài)床層高度分別為15 cm、20 cm以及25 cm，表觀氣速（實驗測得）在0.00424 m/s～0.0354 m/s，最小流態(tài)化速度（實驗測得）為0.009 m/s。

1.3 分析方法

該文采用壓差法、偏度、峰度、小波法、均勻指數(shù)等分析方法對壓力信號進行詳細的分析[4-8]。

2 結(jié)果與討論

2.1 標準差分析

如圖2所示，在無分布板式TFB中，VACNT顆粒的振幅隨著Ug的增大而減小，壓力波動的標準差分布在11Pa以下。從圖2中可以看出，在床層高度H=15cm時，壓力探針point1（P1）處測得的壓力波動的標準差小于壓力探針point2（P2）處，而在H=20cm和H=25cm時，P1處壓力波動的標準差大于P2處。因此，不同測量位置的壓力波動標準差趨勢為P1H=15cm＜P1H=25cm＜P1H=20cm，P2H=25cm＜P2H=20cm＜P2H=15cm。這些差異是由壓力波動的不同來源造成的。無分布板式TFB直管段上部的壓力波動是由各種氣泡通過壓力探針時產(chǎn)生的，而下部分壓力波動主要由于氣泡在床面噴出時引起的床層顆粒振動產(chǎn)生的。對H=15cm時，壓力波動的振幅在P1大于在P2的原因是床面和壓力探針之間的距離相對較遠，且大氣泡與壓力探頭間歇性接觸或接觸較少，導(dǎo)致較低的標準偏差。結(jié)果表明，隨著氣速的增加，大氣泡破碎成小氣泡引起床體質(zhì)量的振蕩是引起床面壓力波動的根源。因此，可知VACNT顆粒對靜態(tài)床層高度、氣體速度和測量位置敏感。

圖2 VACN顆粒在不同靜態(tài)床高和兩軸向位置隨表觀 氣速變化的壓力波動的標準差

2.2 偏度和峰度分析

從圖3（a）可以看出，隨著氣速的增加，軸向不同位置的偏度呈正態(tài)分布趨勢。一方面，在H=15cm時P1處的數(shù)據(jù)集和在H=25cm時的數(shù)據(jù)集都在0附近波動，說明在兩個位置的偏度近似于正態(tài)分布。另一方面，在H=20cm時的P2處壓力波動數(shù)據(jù)的偏度為右，而在H=15cm時的P2處、H=25cm時的P2處和在H=20cm時的P1處的壓力波動數(shù)據(jù)的偏度為左。偏度的最大值（右）和最小值（左）分別出現(xiàn)在H=20cm時的P2和P1處。該結(jié)果證實了通過壓力探頭的氣泡對壓力波動有顯著影響，低氣速時的部分流態(tài)化的時間序列呈不對稱分布。圖3（b）所示的峰度分布隨著表觀氣速的增加，在不同靜止床高和2個軸向位置上也有高斯分布的趨勢。除了H=20cm時的P2處和H=25cm時的P1處外，峰度分布的數(shù)據(jù)集都有正峰。定性的來說，實驗結(jié)果說明VACNT顆粒在氣固系統(tǒng)中產(chǎn)生的壓力波動信號幾乎是不均勻分布的，在H=20cm時的P2處和在H=25cm時的P1處分布較為平坦。

圖3 VACNT顆粒在不同靜態(tài)床高和兩軸向位置隨表觀氣速變化的壓力波動的偏度和峰度

2.3 小波分析

在整個流態(tài)化過程中，經(jīng)小波分析可知，由氣體-VACNT顆粒產(chǎn)生的壓力波動信號的介尺度結(jié)構(gòu)（氣泡）的能量貢獻占主導(dǎo)地位，微尺度結(jié)構(gòu)（單顆粒）的能量貢獻可忽略。在圖4（a）中，介尺度結(jié)構(gòu)的能量貢獻隨著表觀氣速的增加呈下降趨勢，而宏觀結(jié)構(gòu)的能量貢獻隨著表觀氣速的增加呈上升趨勢。在Ug= 0.01 m/s后，介尺度結(jié)構(gòu)的能量占比呈顯著下降趨勢，在不同床層高度下，隨著表觀氣速（Ug）的增加，P2處的能量占比下降到90%以下。如圖4（b）所示，不同測量位置和靜止床高的能量貢獻有明顯差異。因此，在無分布板式TFB中，VACNT顆粒本身產(chǎn)生的的介、宏觀結(jié)構(gòu)的能量貢獻的敏感性（即對能量貢獻的顯著響應(yīng)Q）要弱于其他影響因素（如測量位置、靜態(tài)床層高度和氣速）。

圖4 壓力波動信號在不同靜態(tài)床層高度和兩軸向位置

2.4 均勻指數(shù)分析

如圖5所示，在H=15cm時，氣體-VACNT顆粒產(chǎn)生的壓力波動信號的均勻指數(shù)（HI）在P1和P2之間呈對稱分布，此外，氣體-VACNT顆粒產(chǎn)生的壓力波動信號的HI呈正弦分布，然而，對VACNT顆粒的HI，在不同靜態(tài)床高下沒有簡單清晰的邊界。結(jié)果表明，在部分流態(tài)化階段，不同靜止床高下VACNT顆粒的壓力波動的HI為HIP1＞HIP2，即P1處的微尺度結(jié)構(gòu)比P2處的較明顯，P1處的介尺度結(jié)構(gòu)比P2處的弱，P1處顆粒運動機制稍強，P2處則以氣泡運動機制為主。

圖5 壓力波動在不同靜態(tài)床高度和兩軸向位置隨表觀氣速變化的均勻指數(shù)

3 結(jié)論

在無分布板式的錐形流化床（TFB）中，采用了標準差、偏度、峰度、小波分解和均勻指數(shù)等多角度、多尺度分析方法，詳細研究了垂直陣列碳納米管（VACNT）流態(tài)化的動態(tài)特性。根據(jù)實驗結(jié)果，可以得出以下結(jié)論：1）壓力波動是由不同來源造成的，VACNT顆粒的壓力波動的根源在于床內(nèi)的大氣泡破碎成小氣泡引起床體質(zhì)量的振蕩。2）隨著氣速的增加，軸向不同位置的偏度呈正態(tài)分布趨勢。3）氣體-VACNT顆粒系統(tǒng)產(chǎn)生的壓力波動信號的介尺度結(jié)構(gòu)的能量貢獻占主導(dǎo)地位，微尺度結(jié)構(gòu)的能量貢獻可以忽略。4）在部分流態(tài)化階段，不同靜止床高下VACNT顆粒（微觀尺度）運動在P1處的壓力波動較明顯，在P2處主要以氣泡（介觀尺度）運動為主。