張智察,倪長健,趙軍平,馮 淼,謝滟馨,王楊菲

耦合氣溶膠雙參數(shù)化方案的大氣能見度數(shù)值改進(jìn)算法

張智察1,2,倪長健1*,趙軍平2,馮 淼3,謝滟馨1,王楊菲1

(1.成都信息工程大學(xué)大氣科學(xué)學(xué)院,高原大氣與環(huán)境四川省重點實驗室,四川 成都 610225；2.浙江省氣象臺,浙江 杭州 310017；3.成都市環(huán)境保護(hù)科學(xué)研究院,四川 成都 610072)

將氣溶膠復(fù)折射率(Aerosol Complex Refractive Index, ACRI)和氣溶膠粒徑吸濕增長因子(Growth Factor,(RH))參數(shù)化方案進(jìn)行耦合,提出了一種基于Mie散射模型的大氣能見度數(shù)值改進(jìn)算法.并利用成都市2017年10～12月WS600一體式氣象站、AURORA-3000積分濁度計、AE-31黑碳儀以及GRIMM180環(huán)境顆粒物監(jiān)測儀分別觀測獲得的相對濕度(RH),干氣溶膠散射系數(shù)(sp),干氣溶膠吸收系數(shù)(sp),氣溶膠質(zhì)量濃度(PM10, PM2.5, PM1)及其數(shù)濃度粒徑分布([(RH)])的地面逐時觀測資料,通過與兩種能見度計算模型(經(jīng)驗參數(shù)的Mie散射模型和統(tǒng)計模型)在不同能見度區(qū)間(<2km, 2～5km, 5～10km, >10km)模擬結(jié)果的對比分析,評估了該改進(jìn)算法的適用性.結(jié)果表明:三種能見度計算方法均能較好地模擬出能見度的變化特征;改進(jìn)算法通過本地化參數(shù)化方案更準(zhǔn)確地估計出DACRI和(RH),從而可更準(zhǔn)確地模擬出四類能見度區(qū)間,對應(yīng)模擬值與實測值的相關(guān)系數(shù)()分別為0.62, 0.90, 0.89, 0.93,平均相對誤差(MRE)分別為9.86%, 10.39%, 9.94%, 14.06%.

氣溶膠；復(fù)折射率；吸濕增長因子；參數(shù)化方案；能見度

隨著我國社會經(jīng)濟(jì)的迅猛發(fā)展以及城市化進(jìn)程城的不斷加快,以大氣能見度降低為主要特征的霾在秋冬季頻繁發(fā)生[1].能見度降低不僅表征環(huán)境空氣質(zhì)量的惡化,也對人體健康和交通運輸安全產(chǎn)生嚴(yán)重影響[2].

Koschmieder于1924年就提出了關(guān)于大氣能見度與消光系數(shù)的關(guān)系,即大氣能見度與消光系數(shù)之比為常數(shù)[3].因此,明晰大氣消光系數(shù)的演化機(jī)理就成為對能見度研究的關(guān)鍵技術(shù)環(huán)節(jié).諸多研究表明,氣溶膠消光系數(shù)是大氣消光系數(shù)的主體,其占比通常都在90%以上[4-5].目前,針對氣溶膠消光系數(shù)或能見度的參數(shù)化方案主要包括統(tǒng)計模型和利用Mie散射的計算模型兩種.

統(tǒng)計模型的核心是建立大氣消光系數(shù)或能見度與其影響因子之間的統(tǒng)計關(guān)系[6].早在1985年,美國Improve計劃就率先建立了PM2.5中各化學(xué)組分質(zhì)量濃度與氣溶膠消光系數(shù)之間的定量關(guān)系,這為早期的能見度預(yù)報提供了有效的計算方案[7].進(jìn)一步研究指出[6,8-9],由于PM2.5中某些化學(xué)組分的散射消光能力存在顯著的時空差異性,利用Improve關(guān)系式計算的散射系數(shù)可能大大偏離實際的觀測數(shù)據(jù).影響能見度的因素非常復(fù)雜,針對多區(qū)域的研究一致表明,顆粒物濃度尤其是細(xì)顆粒物質(zhì)量濃度在區(qū)域能見度下降中占據(jù)主要地位[9-10].另外,Liu等[11]系統(tǒng)性研究了京津冀地區(qū)氣溶膠消光系數(shù)隨相對濕度的變化特征,發(fā)現(xiàn)當(dāng)相對濕度小于85%時,氣溶膠散射吸濕增長因子(RH)平緩增長,而當(dāng)相對濕度大于85%時,(RH)急劇增大,表明氣溶膠的吸濕增長特性是導(dǎo)致高濕條件下能見度急劇下降的重要誘因.白永清等[12]分析了武漢地區(qū)能見度與PM2.5質(zhì)量濃度和相對濕度之間的非線性關(guān)系,指出細(xì)顆粒物濃度和相對濕度共同制約了能見度的變化.Chen等[13]利用HaChi外場觀測數(shù)據(jù)的研究發(fā)現(xiàn),相比于僅利用氣溶膠體積濃度和相對濕度構(gòu)建的消光系數(shù)參數(shù)化方案,考慮以氣溶膠數(shù)濃度的消光系數(shù)參數(shù)化方案可以顯著提升低能見度的模擬效果.

近年來,隨著環(huán)境監(jiān)測技術(shù)的發(fā)展,基于Mie散射模型的氣溶膠消光或能見度模型也得到了深入的研究和應(yīng)用.Chen等[14]利用在楊村觀測的粒度譜、不同模態(tài)的氣溶膠吸濕增長因子和環(huán)境消光系數(shù),基于Mie散射計算氣溶膠消光系數(shù),得到的計算值與觀測值吻合較好.雖然基于Mie散射模型的氣溶膠消光系數(shù)計算模型物理意義清晰,但模型關(guān)鍵參數(shù)的取值存在較大經(jīng)驗性和人為任意性[11,13-14].氣溶膠光學(xué)參數(shù)的實際變化是非常復(fù)雜的,其經(jīng)驗取值是大氣消光系數(shù)計算不確定性的重要來源[5].為此,張智察等[15-16]利用免疫進(jìn)化算法先后提出干燥條件下氣溶膠復(fù)折射率(DACRI)和氣溶膠粒徑吸濕增長因子(RH)的反演方法,并基于成都地區(qū)DACRI與主要顆粒物質(zhì)量濃度指標(biāo)的統(tǒng)計分析,進(jìn)一步構(gòu)建了適用于該區(qū)域的DACRI和(RH)的參數(shù)化方案.

因此,著眼于改善目前統(tǒng)計模型與Mie散射模型中大氣能見度模擬所需的關(guān)鍵參數(shù)取值的不確定性[17-18],以提升大氣能見度的模擬精度,將DACRI和(RH)參數(shù)化方案進(jìn)行耦合,提出了基于Mie散射模型的能見度改進(jìn)算法,并在成都地區(qū)進(jìn)行了實例驗證,以期為區(qū)域能見度預(yù)報能力和大氣環(huán)境管理水平的提升提供技術(shù)支持.

1 材料與方法

1.1 觀測儀器

使用的數(shù)據(jù)包括成都市2017年10～12月由WS600一體式氣象站、AURORA-3000積分濁度計、AE-31黑碳儀以及GRIMM180環(huán)境顆粒物監(jiān)測儀獲取的逐時觀資料.

相關(guān)儀器介紹如下:(1)AURORA-3000型濁度計(Ecotech公司,澳大利亞)觀測波長為525nm,采樣頻率為5min/次,TSP切割頭,檢測范圍>0.25Mm-1,每24h進(jìn)行零點檢查, 24h零點漂移<±1%,每周用R134a氣體進(jìn)行跨度標(biāo)定,通過內(nèi)部溫濕度傳感器來控制濁度計內(nèi)部加熱系統(tǒng),使得儀器內(nèi)部腔室中氣溶膠相對濕度控制在40%以下,將其作為氣溶膠的干燥狀態(tài).(2)AE-31型黑碳檢測儀(Magee Scientific公司,美國)觀測黑碳(BC)質(zhì)量濃度,數(shù)據(jù)采集頻率為5min/次.黑碳儀采用TSP切割頭,采樣頭與儀器連接中間增設(shè)硅膠管減少水分對黑碳測量的影響.濁度計和黑碳儀的監(jiān)測資料經(jīng)過質(zhì)量控制后統(tǒng)一處理為小時均值數(shù)據(jù).(3)GRIMM180環(huán)境顆粒物監(jiān)測儀(GRIMM公司,德國)可以實時測量大氣中PM10, PM2.5和PM1的顆粒物質(zhì)量濃度以及31個粒徑段的氣溶膠數(shù)濃度,據(jù)此獲得氣溶膠粒子譜分布n[(dry)],其數(shù)據(jù)頻率為5min/次,其中各粒徑段粒子直徑的起始值分別為0.25, 0.28, 0.3, 0.35, 0.4, 0.45, 0.5, 0.58, 0.65, 0.7, 0.8, 1.0, 1.3, 1.6, 2.0, 2.5, 3.0, 3.5, 4.0, 5.0, 6.5, 7.5, 8.0, 10.0, 12.5, 15.0, 17.5, 20.0, 25.0, 30.0, 32.0mm.(4)氣象要素(大氣能見度和相對濕度RH)由WS600(LUFFT公司,德國)一體式氣象站進(jìn)行監(jiān)測;氣態(tài)污染物NO2體積濃度由化學(xué)發(fā)光NO, NO2-NO分析儀(Thermo 42i,美國)進(jìn)行監(jiān)測.

1.2 觀測地點

GRIMM180大氣顆粒物監(jiān)測儀觀測點位于成都市一環(huán)路聯(lián)益大廈(104°02￠E,30°39￠N)頂樓,距地面81m.其余儀器觀測點位于成都市環(huán)境保護(hù)科學(xué)研究院綜合大樓樓頂(30°39￠N,104°02￠E),距離地面21m,四周2km內(nèi)無高大建筑物,視野開闊,周圍是集中居住區(qū).兩處監(jiān)測點位周圍無明顯大氣污染源,二者直線距離為410m,環(huán)境氣象條件基本一致.

1.3 資料處理方法

將上述監(jiān)測數(shù)據(jù)統(tǒng)一處理成小時均值數(shù)據(jù).剔除了出現(xiàn)降水、沙塵以及大風(fēng)現(xiàn)象所在日的全部數(shù)據(jù);其次,剔除儀器烘干后相對濕度仍大于40%的異常數(shù)據(jù),以排除水汽影響;最后,剔除超出界限值數(shù)據(jù),連續(xù)無變化數(shù)據(jù),缺測數(shù)據(jù)以及氣溶膠質(zhì)量濃度存在倒掛等異常數(shù)據(jù),由此獲得匹配樣本1145個.

大氣消光系數(shù)代表光線在大氣中傳播單位距離時的相對衰減率,在550nm波長處的環(huán)境大氣消光系數(shù)ext(RH) (km-1)與大氣能見度(km)的關(guān)系見式(1)和式(2)[19].

ext(RH)=sp(RH)+ap+sg+ag(2)

式中:sp(RH),ap,sg,ag,sp分別是550nm波長處環(huán)境條件下氣溶膠散射系數(shù),氣溶膠吸收系數(shù),干潔大氣散射系數(shù),干潔大氣吸收系數(shù),單位為Mm-1.

依據(jù)文獻(xiàn)[20-21],按式(3)將AURORA-3000積分濁度計觀測的525nm波長處的干氣溶膠散射系數(shù)sp, 525nm訂正得到550nm波長處的干氣溶膠散射系數(shù)(sp),式中= 1.36,代表了成都市Angstrom波長指數(shù)[22].

根據(jù)吳兌等[2]針對AE-31型黑碳檢測儀的對比觀測試驗原理,利用AE - 31型黑碳檢測儀直接觀測得到未經(jīng)訂正的880nm波長處黑碳(BC)質(zhì)量濃度(BC)/μg·m-3,按式(4)反演532nm波長處的氣溶膠吸收系數(shù)ap, 532nm(Mm-1),并由式(5)訂正得到550nm波長處的吸收系數(shù)ap(Mm-1),見式(4).

參照Penndorf(1957)[23]的研究成果,對應(yīng)550nm波長處的sg一般取值為13Mm-1.參照Sloane (1985)[24]的計算方法,對應(yīng)550nm波長處的ag的計算見式(6).

式中,NO2為NO2質(zhì)量濃度(10-9g/m3).

2 能見度計算方案的設(shè)計

作為大氣消光系數(shù)的主體,氣溶膠散射系數(shù)極易受顆粒物質(zhì)量濃度、顆粒物化學(xué)組分以及氣溶膠吸濕性的影響,一直以來是大氣消光系數(shù)和能見度預(yù)報不確定性的重要來源.因此,氣溶膠散射系數(shù)的計算方法是決定能見度計算精度的關(guān)鍵.

本文將前2/3時間序列的樣本(763)作為下文三種大氣能見度計算方案的建模數(shù)據(jù)集.后1/3時間序列的樣本(382)作為驗證數(shù)據(jù)集,用于比較各個方案在大氣能見度模擬中的適用性.首先將大氣能見度劃分為<2km, 2～5km, 5～10km以及>10km這4種范圍,并對應(yīng)給出了這4種范圍大氣能見度條件下常規(guī)氣象要素的統(tǒng)計結(jié)果(表1).從表1可見,大氣能見度越低,對應(yīng)的PM2.5, BC, RH總體越高.

表1 4種范圍大氣能見度下常規(guī)氣象要素的統(tǒng)計結(jié)果

注:(, PM2.5),(, BC),(, RH)分別表示與PM2.5質(zhì)量濃度, BC, RH之間的相關(guān)系數(shù).

2.1 能見度計算的統(tǒng)計模型(方案一)

氣溶膠散射吸濕增長因子(RH)是環(huán)境條件下氣溶膠散射系數(shù)與對應(yīng)干燥條件下氣溶膠散射系數(shù)的比值.根據(jù)已有的研究成果[25],成都地區(qū)秋冬季(RH)的計算公式見式(7).

根據(jù)式(2),式(7)以及sp和PM2.5之間的統(tǒng)計關(guān)系[26],ext(RH)的計算公式見式(8).

根據(jù)式(8),利用前述建模數(shù)據(jù)求解各待定參數(shù),得到成都地區(qū)秋冬季ext(RH)的統(tǒng)計模型,見式(9).

至此,利用式(9)計算ext(RH),再根據(jù)式(1)計算獲得了大氣能見度,建模計算結(jié)果表明,大氣能見度的計算值總體較觀測值略低3.81%,兩者之間的和MRE分別為0.94和18.01%.其中,4種大氣能見度模擬值與其觀測值之間的分別為0.66、0.75、0.59和0.83, MRE則分別為12.42%、18.56%、17.21%和19.64%.

2.2 能見度計算的經(jīng)驗參數(shù)Mie散射模型(方案二)

基于Mie散射理論[15-16,27-28],ext(RH)的計算公式見式(10).

(RH) =re(RH) +i(RH) (12)

式中:(RH)是環(huán)境條件下氣溶膠的尺度參數(shù);re(RH)和i(RH)是環(huán)境條件下氣溶膠復(fù)折射率(DACRI)(RH)的實部和虛部;sp[(RH),(RH)]是由Mie散射模型計算出的環(huán)境條件下氣溶膠散射效率因子,由(RH)和(RH)決定;(RH)是環(huán)境條件下的氣溶膠粒徑;[(RH)]是環(huán)境條件下氣溶膠數(shù)濃度粒徑分布;(RH)是環(huán)境條件下氣溶膠的粒徑.環(huán)境條件下氣溶膠尺度參數(shù)(RH)和復(fù)折射率(RH)可進(jìn)一步分解為式(13-17)[29-30].

(dry) =re(dry) +i(dry) (16)

(water) =re(water) +i(water)=1.33+0×i (17)

式中:(RH)為氣溶膠粒徑吸濕增長因子;(dry)為干燥條件下氣溶膠的粒徑;re(dry)和i(dry)為干燥條件下氣溶膠復(fù)折射率(dry)的實部和虛部;re(water)和i(water)為水復(fù)折射率(water)的實部和虛部.

由于DACRI觀測與反演的復(fù)雜性,其實部re(dry)和虛部i(dry)在以往研究中通常分別被經(jīng)驗假定為1.55與-0.005[13].另外,基于孫景群等提出的(RH)參數(shù)化方案,見式(18).

DACRI和(RH)是基于Mie散射模型模擬大氣能見度所必須的關(guān)鍵光學(xué)參數(shù),但受制于DACRI和(RH)觀測與反演的復(fù)雜性,以往研究中re(dry)、i(dry)與(RH)參數(shù)化方案的參數(shù)()通常為經(jīng)驗取值.為此,本文首先采用式(18)的參數(shù)化方案來計算(RH),由于成都地區(qū)的氣溶膠類型為污染型,再參考孫景群與Kasten等的研究成果[29-31],本文將式(18)中的參數(shù)假定為4.4.

在上述re(dry)、i(dry)與(RH)經(jīng)驗取值的情況下,基于建模數(shù)據(jù)集,根據(jù)式(1)可求得大氣能見度,建模計算結(jié)果表明,re(dry)和i(dry)的經(jīng)驗取值與觀測值之間不存在相關(guān)性(由于DACRI的經(jīng)驗定值),對應(yīng)的MRE則分別為3.37%和77.80%,根據(jù)式(18)(=4.4的經(jīng)驗取值)所計算的(RH)與觀測值之間的和MRE則分別為0.92和18.19%,根據(jù)式(18)計算的re(RH)和i(RH)與其觀測值之間的分別為0.58和0.47,對應(yīng)的MRE則分別為6.23%和82.15%,大氣能見度的計算值較觀測值平均低23.80%,其對應(yīng)的和MRE分別為0.96和24.53%.其中,4種大氣能見度模擬值與其觀測值之間的分別為0.71,0.81,0.68和0.91, MRE則分別為29.63%,26.01%,26.81%和18.69%.從方案二的建模計算結(jié)果可見,re(dry)經(jīng)驗取值與其觀測值之間的誤差較小,但i(dry),(RH)以及大氣能見度與其觀測值之間的誤差均很大.

2.3 能見度計算的雙參數(shù)化方案Mie散射模型(方案三)

針對方案二中DACRI與(RH)經(jīng)驗取值的不確定性,張智察(2020)在分析DACRI與顆粒物質(zhì)量濃度統(tǒng)計關(guān)系的基礎(chǔ)上,利用多元逐步線性回歸方法,提出了DACRI的參數(shù)化方案,見式(19)和式(20).

式中:BC,PM1,PM2.5和PM10分別為BC, PM1, PM2.5和PM10的質(zhì)量濃度,單位為μg/m3.

不同類型氣溶膠粒徑吸濕性差異很大,即便是同一類型的氣溶膠,受排放源以及氣溶膠物化過程的影響,氣溶膠粒徑吸濕性也有差異.為此,張智察等[16]通過結(jié)合免疫進(jìn)化算法與Mie散射理論反演(RH),分析了其與RH之間的關(guān)系,并基于式(18)提出了適用于成都地區(qū)秋冬季的(RH)參數(shù)化方案,見式(21).

基于建模數(shù)據(jù)集,首先分別根據(jù)式(19)和式(20)分別計算re(dry)和i(dry),式(21)計算(RH).在此基礎(chǔ)上,大氣能見度的計算流程與方案二相同.最終計算結(jié)果表明,根據(jù)式(19)和式(20)計算的re(dry)和i(dry)與觀測值之間的分別為0.55和0.85,對應(yīng)的MRE分別為2.27%和14.72%,根據(jù)式(21)計算的(RH)與觀測值之間的和MRE則分別為5.03%和0.92,根據(jù)式(18)計算的re(RH)和i(RH)與其觀測值之間的分別為0.70和0.85,對應(yīng)的MRE則分別為1.46%和18.98%,大氣能見度的計算值較觀測值平均略低4.92%,其對應(yīng)的和MRE分別為0.93和14.26%.其中,4種大氣能見度模擬值與其觀測值之間的分別為0.66,0.79,0.65和0.91, MRE則分別為10.45%,13.72%,16.59%和13.21%.可見方案三針對復(fù)折射率和粒徑吸濕增長因子的建模計算結(jié)果要顯著優(yōu)于方案二,且針對大氣能見度的建模計算效果則要顯著優(yōu)于方案一與方案二.

3 三種能見度計算方案的適用性分析

3.1 方案一

圖1 不同范圍大氣能見度方案一模擬值與其觀測值之間的對比(a: <2km; b: 2～5km; c: 5～10km; d: >10km)

基于驗證數(shù)據(jù)集,根據(jù)方案一模擬了大氣能見度,并分別給出了上述不同范圍大氣能見度模擬值與其觀測值之間的散點圖(圖1). 模擬結(jié)果表明,4種范圍(<2km, 2～5km, 5～10km以及>10km)的大氣能見度模擬值與其觀測值之間的分別為0.72, 0.80, 0.64, 0.84, MRE分別為21.63%, 13.91%, 16.00%, 14.83%.并隨著大氣能見度范圍的增大,方案一的模擬效果逐漸降低,小于2km的低能見度(圖1a)模擬誤差最大(21.63%).結(jié)合表1與圖1分析可知,小于2km的低能見度與RH之間的(, RH)為-0.35,顯著大于此時大氣能見度與PM2.5和BC之間的(, PM2.5)和(, BC),因此推測高相對濕度條件下氣溶膠吸濕增長的不確定性可能是引起統(tǒng)計模型模擬大氣能見度誤差的重要因素.

3.2 方案二

基于驗證數(shù)據(jù)集,根據(jù)方案二中re(dry)、i(dry)與的經(jīng)驗取值,首先根據(jù)式(18)及其=4.4的經(jīng)驗取值模擬獲得了對應(yīng)的(RH),其模擬值與觀測值之間的和MRE分別為0.91和7.81%.雖然氣溶膠粒徑吸濕增長模型的參數(shù)為經(jīng)驗值4.4,但(RH)模擬值與其觀測值之間的散點分布(圖2)也能較好地體現(xiàn)不同RH條件下氣溶膠粒徑的吸濕增長特征,且誤差尚在可接受范圍之內(nèi).

圖2 Gf(RH)方案二模擬值與其觀測值的散點

其次,re(dry)和i(dry)的經(jīng)驗取值與觀測值之間的均為0, MRE則分別為2.79%和61.19%.在此基礎(chǔ)上,基于前述(RH)的模擬結(jié)果,根據(jù)式(13-18))分別模擬了ACRI(圖3)的re(RH)(圖3c)和i(RH)(圖3d),模擬結(jié)果表明,re(RH)和i(RH)的模擬值與其觀測值之間的分別為0.46和0.39, MRE分別為3.04%和78.78%.從上述模擬結(jié)果可知,即使re(dry)和i(dry)為經(jīng)驗取值,其本身存在著很大的不確定性,但氣溶膠吸濕增長之后,相應(yīng)光學(xué)參數(shù)變化的不確定性也會進(jìn)一步加大.另外,環(huán)境相對濕度越大,re(RH)和i(RH)與其觀測值之間的相關(guān)系數(shù)也越高,表明相對濕度的增大會加強(qiáng)相對濕度對于折射率的決定作用.

根據(jù)前述模擬所得的(RH)、re(RH)和i(RH),依據(jù)方案二模擬獲得了大氣能見度,據(jù)此分別給出了上述不同范圍大氣能見度模擬值與其觀測值之間的散點圖(圖4).4種范圍(<2km, 2～5km, 5～10km以及>10km)的大氣能見度模擬值與其觀測值之間的分別為0.68, 0.91, 0.90, 0.92, MRE分別為22.79%, 25.06%, 22.85%, 12.01%.由此可見,(RH)、re(RH)和i(RH)的經(jīng)驗取值會導(dǎo)致大氣能見度模擬的重大誤差.另外,對比方案一和方案二的模擬結(jié)果可推測,以相對濕度作為因變量的計算ACRI和(RH)的參數(shù)化方案,在進(jìn)一步結(jié)合Mie散射模型后,可更全面地表征大氣能見度的非線性演變特征,而且在不主要考慮顆粒物質(zhì)量濃度的本文前提下,相對濕度在大氣能見度的非線性演變中起著決定性作用,因此方案二中的要顯著高于方案一.當(dāng)然,由于(RH)、re(RH)和i(RH)來源于相關(guān)的經(jīng)驗取值,這不可避免的會引起很大的模擬誤差.

圖4 不同范圍大氣能見度方案二模擬值與其觀測值之間的對比

3.3 方案三

圖5 Gf(RH)方案三模擬值與其觀測值之間的對比

基于驗證數(shù)據(jù)集,首先根據(jù)方案三中(RH)的成都秋冬季本地化參數(shù)化方案(式(21))模擬獲得了驗證集的(RH),其模擬值與觀測值之間的和MRE分別為0.81和4.24%.相較于方案二中的經(jīng)驗參數(shù)化方案而言,采用本地化參數(shù)化方案模擬獲得的(RH)精度更高.

基于上述(RH)的計算結(jié)果,再根據(jù)式(19)和式(20)分別模擬了干燥條件下氣溶膠復(fù)折射率DACRI的re(dry) (圖6a)和i(dry) (圖6b),各自的模擬值與其觀測值之間的分別為0.21和0.85, MRE分別為2.31%和13.36%.在DACRI和(RH)模擬結(jié)果的基礎(chǔ)上,根據(jù)式(13～18)分別模擬了環(huán)境條件下氣溶膠復(fù)折射率ACRI的re(RH) (圖6c)和i(RH) (圖6d),各自的模擬值與其觀測值之間的分別為0.51和0.83, MRE分別為3.46%和18.84%,可見采用了本地化參數(shù)化方案的復(fù)折射率模擬效果有了顯著的提升.

張智察等研究中已指出,re(dry)和i(dry)對參數(shù)化方案中自變量因子敏感程度的不同是導(dǎo)致兩者模擬值與觀測值之間和MRE存在差異的重要因素.此外,本文的DACRI參數(shù)化方案雖然可以有效地模擬出re和i,但在氣溶膠化學(xué)組分信息的表征上可能仍不夠精細(xì),這很可能是導(dǎo)致ACRI模擬結(jié)果存在不確定性的主要原因.通過對比圖6a與圖6c以及圖6b和圖6d可知,re(dry)到re(RH)的模擬誤差從2.31%提高至3.46%,對應(yīng)i(dry)到i(RH)的計算誤差則從13.36%提高至18.84%,這表明氣溶膠的吸濕增長過程會增大ACRI,(RH)等關(guān)鍵氣溶膠光學(xué)輻射參數(shù)的模擬誤差,這一推論于方案二中針對大氣能見度的模擬情況也有較好的體現(xiàn),諸多研究結(jié)論也較好地驗證了這一點[24,32-35].

圖6 ACRI方案三模擬值與觀測值之間的對比

a:re(dry); b:i(dry); c:re(RH); d:i(RH)

根據(jù)前述參數(shù)化方案模擬所得的(RH)和ACRI,再依據(jù)方案三模擬獲得了大氣能見度,并分別給出了上述不同范圍大氣能見度模擬值與其觀測值之間的散點圖(圖7). 4種范圍(<2km, 2～5km, 5～ 10km以及>10km)的大氣能見度模擬值與其觀測值之間的分別為0.62, 0.90, 0.89, 0.93, MRE分別為9.86%, 10.39%, 9.94%, 14.06%.由此可見,較方案一和方案二而言,方案三的模擬效果在各方面均要顯著占優(yōu).另外,在不主要考慮顆粒物質(zhì)量濃度的本文前提下,方案三的與方案二基本一致,但模擬精度顯著更優(yōu),這也表明大氣能見度非線性演變特征受相對濕度的主導(dǎo)程度較大,光學(xué)參數(shù)的準(zhǔn)確性則主導(dǎo)了大氣能見度的模擬精度.

通過耦合DACRI和(RH)的成都地區(qū)本地化參數(shù)化方案來估算氣溶膠光學(xué)輻射參數(shù),并基于Mie散射模型來模擬大氣能見度,最終取得了比傳統(tǒng)方法更優(yōu)的模擬效果,這反映了本文DACRI和(RH)的參數(shù)化方案在氣溶膠光學(xué)輻射強(qiáng)迫效應(yīng)模擬中的適用性.隨著大氣化學(xué)模式(GEOS-Chem/ WRF-Chem/WRF-CMAQ等)以及大數(shù)據(jù)機(jī)器學(xué)習(xí)算法的不斷發(fā)展,目前大氣污染物(BC, PM1, PM2.5, PM10and NO2),相對濕度RH以及氣溶膠數(shù)濃度粒徑分布()的可預(yù)報性也在不斷提高,這為大氣化學(xué)模式的改進(jìn)提供一定參考,例如在模式的輸出數(shù)據(jù)中直接運用新參數(shù)化方案估算氣溶膠參數(shù),再進(jìn)行氣溶膠光學(xué)輻射效應(yīng)的模擬.

圖7 不同范圍大氣能見度方案三模擬值與其觀測值之間的對比

4 結(jié)論

4.1 經(jīng)驗參數(shù)的Mie散射模型、統(tǒng)計模型以及耦合氣溶膠復(fù)折射率(DACRI)和氣溶膠粒徑吸濕增長因子((RH))參數(shù)化方案的大氣能見度數(shù)值改進(jìn)算法均能較好地模擬出能見度的變化特征.

4.2 改進(jìn)算法通過本地化參數(shù)化方案更準(zhǔn)確地估計出DACRI和(RH),從而可更準(zhǔn)確地模擬出四類能見度區(qū)間(<2km, 2～5km, 5～10km, >10km),對應(yīng)模擬值與觀測值之間的相關(guān)系數(shù)分別為0.62,0.90, 0.89,0.93,平均相對誤差(MRE)分別為9.86%, 10.39%,9.94%,14.06%.

[1] 張小曳.中國大氣氣溶膠及其氣候效應(yīng)的研究[J]. 地球科學(xué)進(jìn)展, 2007,22(1):12-16.

Zhang X Y.Aerosol over China and their climate effect [J]. Advances in Earth Science, 2007,22(1):12-16.

[2] 吳 兌,毛節(jié)泰,鄧雪嬌,等.珠江三角洲黑碳?xì)馊苣z及其輻射特性的觀測研究[J]. 中國科學(xué):地球科學(xué), 2009,(11):1542-1553.

Wu D, Mao J T, Deng X J, et al. Black carbon aerosols and their radiative properties in the Pearl River Delta region [j]. Sci. China Ser. D-Earth Sci., 2009,52(8):1152-1163.

[3] Koschmieder H. Theorie der horizontalen Sichtweite [J]. Beitrage zur Physik der freien Atmosphare, 1924:33-53.

[4] 劉新罡,張遠(yuǎn)航.基于觀測的大氣氣溶膠散射吸濕增長因子模型研究—以2006CAREBeijing加強(qiáng)觀測為例[J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2009,29(12):1243-1248.

Liu X G, Zhang Y H.Modelling research on the aerosol scattering hygroscopic growth factor based on measurement—Taking 2006 CAREBeijing campaign for example [J]. China Environment Science, 2009,29(12):1243-1248.

[5] 楊寅山,倪長健,鄧 也,等.成都市冬季大氣消光系數(shù)及其組成的特征研究[J]. 環(huán)境科學(xué)學(xué)報, 2019,39(5):1425-1432.

Yang Y S, Ni C J, Deng Y, et al. Characteristics of atmospheric extinction coefficient and its components in winter in Chengdu [J]. Acta Scientiae Circumstantiae, 2019,39(5):1425-1432.

[6] Pitchford M, Maim W, Schichtel B, et al. Revised algorithm for estimating light extinction from IMPROVE particle speciation data [J]. Journal of the Air & Waste Management Association, 2007,57(11): 1326-1336.

[7] Malm W C, et al. Spatial and seasonal patterns and temporal variability of haze and its constituents in the United States reports IV [R]. 2006:1-251.

[8] 馬乾坤,成春雷,李 梅,等.鶴山氣溶膠光學(xué)性質(zhì)和單顆粒化學(xué)組分的研究[J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2019,39(7):2710-2720.

Ma Q K, Cheng C L, Li M, et al. The aerosol optical characteristics and chemical composition of single particles in Heshan [J]. China Environmental Science, 2019,39(7):2710-2720.

[9] 江家豪,彭 杏,朱 波,等. 深圳大氣PM2.5化學(xué)組成的長期變化特征[J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2021,41(2):574-579.

Jiang J H, Peng X, Zhu B, et al. Long-term variational characteristics of the chemical composition of PM2.5in Shenzhen. China Environmental Science, 2021,41(2):574-579.

[10] 黃元龍.上海市大氣氣溶膠光學(xué)與化學(xué)性質(zhì)研究[D]. 上海:復(fù)旦大學(xué), 2014.

Huang Y L. Field studies of aerosol optical and chemical properties in Shanghai [D]. Shanghai:Fudan University, 2014.

[11] Liu X, Zhang Y, Jung J, et al. Research on the hygroscopic properties of aerosols by measurement and modeling during CARE Beijing-2006 [J]. Journal of Geophysical Research Atmospheres, 2009,114 (D00G16).

[12] 白永清,祁海霞,劉 琳,等.武漢大氣能見度與PM2.5濃度及相對濕度關(guān)系的非線性分析及能見度預(yù)報[J]. 氣象學(xué)報, 2016,74(2): 189-199.

Bai Y Q, Qi H X, Liu L, et al. Study on the nonlinear relationship among the visibility, PM2.5concentration and relative humidity in Wuhan and the visibility prediction [J]. Journal of Meteorology, 2016, 74(2):189-199.

[13] Chen J, Zhao C S, Ma N, et al. A parameterization of low visibilities for hazy days in the North China Plain [J]. Atmospheric Chemistry & Physics Discussions, 2012,12(11):4935-4950.

[14] Chen J, Zhao C S, Ma N, et al. Aerosol hygroscopicity parameter derived from the light scattering enhancement factor measurements in the North China Plain [J]. Atmospheric Chemistry & Physics, 2014, 14(3):8105-8118.

[15] 張智察,倪長健,鄧 也,等.氣溶膠等效復(fù)折射率反演的免疫進(jìn)化算法[J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2019,39(2):554-559.

Zhang Z C, Ni C J, Deng Y, et al. Retrieval of equivalent complex refractive index of aerosol particles based on immune evolution algorithm [J]. China Environmental Science, 2019,39(2):554-559.

[16] 張智察,倪長健,鄧 也,等.免疫進(jìn)化算法反演均勻混合氣溶膠吸濕增長因子[J]. 中國環(huán)境科學(xué), 2020,40(3):82-89.

Zhang Z C, Ni C J, Deng Y, et al. Retrieval of hygroscopic growth factorof uniformly mixedaerosol particles based on immune evolution algorithm [J]. China Environmental Science, 2020,40(3):82-89.

[17] 周 鑫,丁菊麗,田 偉,等.能見度參數(shù)化方案概述[J]. 氣象研究與應(yīng)用, 2009,30(3):20-23.

Zhou X, Ding J L, Tian W, et al. introduction of visibility parameterization scheme [J]. Journal of Meteorological Research and Application, 2009,30(3):20-23.

[18] 胡 俊,趙天良,張澤鋒,等.霾污染環(huán)境大氣能見度參數(shù)化方案的改進(jìn)[J]. 環(huán)境科學(xué)研究, 2017,30(11):1680-1688.

Hu J, Zhao T L, Zhang Z F, et al. Upgrading atmospheric visibility parameterization scheme for haze pollution environment [J]. Research of Environmental Sciences, 2017,30(11):1680-1688.

[19] Kotchenruther R A, Hobbs P V, Hegg D A. Humidification factors for atmospheric aerosols off the mid-Atlantic coast of the United States [J]. Journal of Geophysical Research Atmospheres, 1999,104(D2): 2239-2251.

[20] Bodhaine B. Aerosol absorption measurements at Barrow, Mauna Loa and the south pole [J]. Journal of Geophysical Research Atmospheres, 1995,100(D5):8967-8975.

[21] 伯廣宇,劉 東,吳德成,等.雙波長激光雷達(dá)探測典型霧霾氣溶膠的光學(xué)和吸濕性質(zhì)[J]. 中國激光, 2014,41(1):0113001.

Bo G Y, Liu D, Wu D C, et al. Two -wavelength lidar for observation of aerosol optical and hygroscopic properties in fog and haze days [J]. Chinese Journal of Lasers,2014,41(1):0113001.

[22] 李梅芳,葉芝祥.基于太陽光度計的成都雙流地區(qū)夏季氣溶膠光學(xué)特性研究[J]. 成都信息工程學(xué)院學(xué)報, 2014,29(2):213-216.

Li M F, Ye Z X. The studies of aerosol optical properties of Chengdu Shuangliu in summer based on the sun photometer [J]. Journal of Chengdu University of Information Technology, 2014,29(2):213-216.

[23] Penndorf Rudolf. Tables of the refractive index for standard air and the rayleigh scattering coefficient for the spectral region between 0.2 and 20.0μ and their application to atmospheric optics [J]. Journal of the Optical Society of America, 1957,47(2):176-182.

[24] Sloane C S, Wolff G T. Prediction of ambient light scattering using a physical model responsive to relative humidity: Validation with measurements from Detroit [J]. Atmospheric Environment, 1985, 19(4):669-680.

[25] 張智察,倪長健,尹單丹,等.兩種氣溶膠消光吸濕增長因子的適用性分析[J]. 激光與光電子學(xué)進(jìn)展, 2020,57(9):090103.

Zhang Z C, Ni C J, Yin D D, et al. Applicability of the two kinds of aerosol extinction hygroscopic growth factors [J]. Laser & Optoelectronics Progress, 2020,57(9):090103.

[26] 陳一娜,趙普生,何 迪,等.北京地區(qū)大氣消光特征及參數(shù)化研究[J]. 環(huán)境科學(xué), 2015,36(10):3582-3589.

Chen Y N, Zhao P S, He D, et al. Characteristics and parameterization for atmospheric extinction coefficient in Beijing [J]. Environmental Science, 2015,36(10):3582-3589.

[27] Bohren C F, Huffman D R. Absorption and scattering of light by small particles [M]. John Wiley & Sons Inc. 1983.

[28] 沈建琪,劉 蕾.經(jīng)典Mie散射的數(shù)值計算方法改進(jìn)[J]. 中國粉體技術(shù), 2005,11(4):45-50.

Shen J Q, Liu L. An improved algorithm of classical Mie scattering calculation [J]. China Powder Science and Technology, 2005,11(4): 45-50.

[29] 孫景群.濕氣溶膠的光散射特性[J]. 高原氣象, 1983,2(3):49-54.

Sun J Q. Relationship between visibility and relative humidity [J]. Plateau Meteorology, 1983,2(3):49-54.

[30] 孫景群.能見度與相對濕度的關(guān)系[J]. 氣象學(xué)報, 1985,43(2):230- 234.

Sun J Q. The relationship between visibility and relative humidity [J]. Journal of Meteorology, 1985,43(2):230-234.

[31] Kasten F. Visibility forecast in the phase of pre-condensation [J]. Tellus, 1969,21(5):631-635.

[32] Ycc A, Rws A, Ghm A, et al. Source apportionment of visibility degradation problems in Brisbane (Australia) using the multiple linear regression techniques [J]. Atmospheric Environment, 1999,33(19): 3237-3250.

[33] Ebert M, Weinbruch S, Rausch A, et al. The complex refractive index of aerosols during LACE 98 as derived from the analysis of indivi-dual particles [J]. Journal of Geophysical Research: Atmospheres, 2002,107(D21):LAC 3.

[34] Wex H, Neusü C, Koziar C, et al. Particle scattering, backscattering, and absorption coefficients: An in situ closure and sensitivity study [J]. Journal of Geophysical Research Atmospheres, 2002,107(21):LAC 4.

[35] Cheng Y F, Eichler H, Wiedensohler A, et al. Mixing state of elemental carbon and non-light-absorbing aerosol components derived from in situ particle optical properties at Xinken in Pearl River Delta of China [J]. Journal of Geophysical Research Atmospheres, 2006,111(20): 4763-4773.

An improved numerical algorithm for simulating atmosphere visibility by coupling two aerosol parameterization schemes.

ZHANG Zhi-cha1,2, NI Chang-jian1*, ZHAO Jun-ping2, FENG Miao3, XIE Yan-xin1, WANG Yang-fei1

(1.School of Atmospheric Sciences, Chengdu University of Information Technology, Chengdu 610225, China；2.Zhejiang Meteorological Observatory, Hangzhou 310017, China；3.Chengdu Academy of Environmental Sciences, Chengdu 610072, China)., 2021,41(11)：5009～5018

Based on the Mie theory, an improved numerical algorithm for simulating atmosphere visibility was proposed by coupling the parameterization schemes of aerosol complex refractive index (DACRI) and aerosol hygroscopic growth factor(RH). By utilizing the monitored data at an hourly time step recorded by WS600 integrated weather station, AURORA-3000 integrating nephelometer, AE-31aethalometer and GRIMM180 environment particle monitors from October to December in 2017 in Chengdu, the applicability of the improved algorithm was futher evaluated by compared with those of two visibility calculation methods, which are Mie theory model with empirical parameters and statistical model, in different visibility intervals (<2km, 2～5km, 5～10km, >10km). The results show that the three visibility calculation methods can capture the variation characteristics of visibility well; The improved algorithm better simulate visibility by adopting localization parameterization schemes to estimate DACRI and(RH). The corresponding correlation coefficients () between the simulation and the observation are 0.62, 0.90, 0.89, and 0.93, respectively. The mean relative error (MRE) are 9.86%, 10.39%, 9.94%, and 14.06%, respectively.

aerosol；complex refractive index；hygroscopic growth factor；parameterization scheme；visibility

X513

A

1000-6923(2021)11-5009-10

張智察(1995-),男,浙江麗水人,成都信息工程大學(xué)碩士研究生,主要從事大氣物理學(xué)與大氣環(huán)境方面研究.發(fā)表論文7篇.

2021-03-30

國家重點研發(fā)計劃項目(2018YFC0214004;2018YFC1506006);四川省科技廳應(yīng)用基礎(chǔ)研究(2021YJ0314)

* 責(zé)任作者, 教授, ncj1970@163.com