姚 謙，田 英，2

1.上海交通大學公共衛(wèi)生學院環(huán)境與健康系，上海200025；2.上海交通大學醫(yī)學院附屬新華醫(yī)院教育部和上海市環(huán)境與兒童健康重點實驗室，上海200092

全氟化合物（perfluorinated compounds，PFAS）是含強碳氟鍵的人造有機物［1］，因其具有良好的疏水疏油性和穩(wěn)定性，已在工業(yè)和生活用品中廣泛使用60 余年［1］。PFAS 存在于各種環(huán)境介質(zhì)中，并在全球多個國家和地區(qū)的人群中廣泛檢出［2-4］。

越來越多的動物實驗和人群研究［5-11］表明，PFAS 具有多器官毒性；已知的不良影響包括遺傳、生殖、神經(jīng)和發(fā)育毒性，內(nèi)分泌干擾作用和疑似致癌性。因此，世界各國日益重視其健康危害并紛紛出臺相應限制措施。2003 年，全球最大的PFAS 制造商——美國3M 公司自愿停產(chǎn)全氟辛烷磺酸（perfluorooctane sulfonate，PFOS）及其相關(guān)產(chǎn)品。2009 和2019 年，聯(lián)合國環(huán)境規(guī)劃署《關(guān)于持久性有機污染物的斯德哥爾摩公約》第四次［12］和第九次［13］大會分別將PFOS、全氟辛酸（perfluorooctanoic acid，PFOA）及其鹽類和相關(guān)化合物納入管控清單，160多個國家和地區(qū)同意減少并最終禁止使用該類物質(zhì)。美國環(huán)保署（Environmental Protection Agency，EPA）也與8 家PFAS 主要制造商簽署協(xié)議，在2010—2015 年間逐步減少并最終停止PFOA 及其相關(guān)化學品的生產(chǎn)［1］。而我國PFAS 產(chǎn)量逐年攀升，2006 年已增至200 噸，成為全球PFAS的主要生產(chǎn)地［14］。隨著其產(chǎn)量和排放增多，我國環(huán)境介質(zhì)均受到不同程度的污染，例如我國淡水流域塘汛湖檢出的PFOA 和PFOS 水平（372 ng/L，57 ng/L）顯著高于北美五大湖（38.5 ng/L，45.5 ng/L）、德國易北河（6.2 ng/L，1.7 ng/L）和法國萊茵河（21 ng/L，9.7 ng/L）［15］。而普通人群的PFOS暴露水平也有所上升，例如沈陽地區(qū)人群1999—2002 年間血清PFOS 水平從0.02 ng/mL 升至22.40 ng/mL［16］；2015—2017 年對我國13 個地區(qū)的研究［17］發(fā)現(xiàn)，普通人群PFOS 水平（4.1 ng/mL）雖略低于美國（4.9 ng/mL）和歐洲（7.7 ng/mL），但PFOA 水平（5.2 ng/mL）顯著高于歐美地區(qū)（1.9 ng/mL，1.9 ng/mL）。盡管2019 年我國生態(tài)環(huán)境部發(fā)布公告，禁止PFOS 及其鹽類除可接受用途外的生產(chǎn)、流通、使用和進出［18］，該措施仍未嚴格限制PFOS 的生產(chǎn)和使用，且沒有關(guān)于PFOA的相關(guān)限制舉措?？紤]到我國PFAS污染情況普遍，管控措施尚不健全，多項研究已經(jīng)對我國人群的PFAS 暴露進行了健康風險評估。本文綜述了我國人群PFAS 健康風險評估的研究進展，以期為PFAS相關(guān)研究提供參考。

1 PFAS的健康風險評估和安全限值

健康風險評估研究將PFAS 的暴露途徑分成3 類：經(jīng)口、經(jīng)呼吸道和經(jīng)皮。其中，經(jīng)口暴露途徑的PFAS 主要來源于膳食和飲水；經(jīng)呼吸道暴露途徑的PFAS 主要來源于灰塵和空氣，經(jīng)皮途徑的PFAS 暴露來源報道罕見。由于尚無充足的證據(jù)將PFAS 列為致癌物，對各來源的PFAS 的風險評估多關(guān)注其非致癌風險，即基于估計每日攝入量（estimated daily intake，EDI） 與健康指導值（health based guideline value，HBGV）的比較。HBGV 表示人類在一定時期內(nèi)（終生或24 h）攝入某種（或某些）物質(zhì)，而不產(chǎn)生可檢測到的對健康造成危害的安全限值，包括每日/周耐受攝入量（tolerated daily intake/tolerable weekly intake，TDI/TWI）、參考劑量（reference dose，RfD）等［19］。若EDI與RfD 的比值——危害指數(shù)（hazard index，HI）＞1，表明存在風險；或通過EDI 是否超過歐洲各國提出的TDI或TWI來判斷人群暴露是否存在風險。

由于PFAS對健康影響的不確定性，目前并沒有統(tǒng)一的PFAS安全限值。而我國尚無相關(guān)HBGV出臺，健康風險評估研究目前均參考歐美標準。早在2002年，美國環(huán)境工作組（Environmental Working Group，EWG）確定的PFOS和PFOA 的RfD 分別為25 ng/（kg·d）和333 ng/（kg·d）［20］。2006 年英國食品、消費品和環(huán)境中化學品毒性委員會（Food Standards Agency Committee on Toxicology，COT）建議PFOS 和PFOA 的TDI 值分別為300 ng/（kg·d）和3 000 ng/（kg·d）［21-22］。 2008 年歐盟食品安全局（European Food Safety Authority，EFSA）提出的PFOS 和PFOA的TDI分別為150 ng/（kg·d）和1 500 ng/（kg·d）［23］。2009 年德國聯(lián)邦風險評估研究所（Bundesinstitut für Risikobewertung，BfR）給出的PFOS 和PFOA 的TDI 參考值為100 ng/（kg·d）［24］。早期風險評估研究多采用這些HBGV。

此后，隨著對PFAS 毒性研究的深入，歐美各國更新的PFOS 和PFOA 的安全限值較此前的規(guī)定低了2～3 個數(shù)量級。2016 年EPA 規(guī)定的PFOS 和PFOA 的RfD 均為20 ng/（kg·d）［25-26］；2018 年EFSA 重新綜述了流行病學研究和動物實驗結(jié)果，將PFOS 和PFOA 的TWI 調(diào)整為13 ng/（kg·周）和6 ng/（kg·周）［27］；同年，美國毒物與疾病登記署（Agency for Toxic Substances and Disease Registry， ATSDR） 設(shè)定PFOS、 PFOA、 全氟壬酸（perfluorononanoic acid， PFNA）、 全氟己烷磺酸（perfluorohexane sulfonate，PFHxS）的口服最小危險劑量（oral minimal risk level，MRL） 分別為2、3、3、20 ng/（kg·d）［28］。為保護敏感人群，EFSA 在2020 年提出的草案中，對PFOA、PFOS、PFNA 和PFHxS 4 類主要PFAS 合并規(guī)定限值為8 ng/（kg·d）［29］?；谶@些更新后的HBGV，多項我國人群的風險評估研究已提示PFAS 存在潛在的健康風險，需要進一步的關(guān)注。

2 我國人群PFAS的健康風險評估研究

2.1 膳食來源

現(xiàn)有研究普遍認為膳食是最主要的PFAS 暴露來源。根據(jù)聯(lián)合國糧農(nóng)組織和世界衛(wèi)生組織的推薦，膳食暴露評估主要有3 種方法，即單個食物的選擇性研究、總膳食研究和雙份飯法［30-31］。目前國內(nèi)多采用單個食物的選擇性研究，即采集市售樣本測定PFAS 水平并利用膳食問卷收集食用量以估算EDI。

由于各地區(qū)的飲食差異，沿海地區(qū)和淡水流域研究多關(guān)注水產(chǎn)品，而內(nèi)陸地區(qū)研究則多關(guān)注奶類和肉類。2006 年，Gulkowska 等［32］發(fā)現(xiàn)從舟山和廣州魚市收集的魚、軟體動物、螃蟹、蝦、牡蠣、貽貝和蛤樣本中，幾種PFAS中PFOS的檢出率最高（100%），兩地成人經(jīng)海鮮攝入PFOS 的EDI 分別為9.28 和4.78 ng/（kg·d），PFOA 的EDI為1.16和0.94 ng/（kg·d）；2011年香港和廈門成人通過魚類攝入PFOS 的EDI 分別為2.4 和3.3 ng/（kg·d），攝入PFOA 的EDI 分別為5.1和3.0 ng/（kg·d）［33］；2012年基于6 大沿海地區(qū)（遼寧、山東、江蘇、浙江、福建和廣東）47 種魚類和45 種貝類中PFAS 水平估計的成人PFOS和PFOA 的EDI 最高僅為0.694 和0.914 ng/（kg·d）［34］。針對淡水水域，2018 年Cui 等［35］測定白洋淀的魚類攝入的PFOS 和PFOA 水平，估計的EDI 分別為10.74 和7.69 ng/（kg·d）；該研究使用了2016 年EPA 提出的RfD值，研究結(jié)果提示該地區(qū)人群EDI 已經(jīng)接近限值，存在潛在的健康風險。而2019 年Meng 等［36］對密云水庫的魚類研究卻提示攝入PFAS所致的健康風險較低。該差異可能與白洋淀周邊的工業(yè)較發(fā)達，產(chǎn)生的工業(yè)廢棄物較多有關(guān)。

在內(nèi)陸地區(qū)，2008 年Wang 等［37］報道了湖北省、安徽省蕪湖市、江蘇省常州市金壇區(qū)、江蘇省溧陽市、江蘇省南京市和山東省的市售雞蛋中的PFAS 水平，發(fā)現(xiàn)PFOS 在蛋黃中100%檢出，而在蛋白中幾乎無檢出；當?shù)鼐用裢ㄟ^雞蛋攝入PFOS 的EDI 為4～10 ng/（kg·d）。2010 年Wang 等［38］測定了北京、武漢、天津的市售鮮奶、奶粉和酸奶中的PFAS 水平，發(fā)現(xiàn)成人通過奶類攝入PFOS 的EDI 為0.023 ng/（kg·d），遠低于水產(chǎn)品和雞蛋。同年，Wang 等［39］報道了北京市售豬和雞的內(nèi)臟、肌肉中的PFAS 水平，發(fā)現(xiàn)相對于內(nèi)臟，肌肉樣品中PFAS 的含量較少，PFOS 的EDI 為0.011 ng/（kg·d）；這些食品的攝入量均明顯低于此前Gulkowska 等［32］估計的中國沿海居民從水產(chǎn)品攝入的量。在偏遠的新疆，2016 和2017 年，Xing 等［40］和Wang 等［41］也報道了通過鮮奶和酸奶攝入的PFOS 和PFOA 的EDI 為0.032 和0.021 ng/（kg·d），通過牛肉及牛內(nèi)臟攝入的PFOS 和PFOA的EDI分別為0.039和0.034 ng/（kg·d），但與更新或未更新的限值相比，均未見健康風險。

在研究了個別地區(qū)的大類食物（水產(chǎn)品類、蛋類、奶類和肉類）后，為了讓研究結(jié)果能夠更全面代表中國普通人群的暴露水平，研究囊括的調(diào)查地區(qū)逐漸增多。2010 年Zhang 等［42］測定了15 個省17 個城市居民經(jīng)常食用的動物性食物（肉及肉制品、蛋類）樣品中的PFAS含量，發(fā)現(xiàn)幼兒（2～5 歲）、兒童和青少年（6～17 歲）和成年人（≥18 歲）通過動物性食物攝入PFOA 的EDI 分別為19.7、14.9 和10.5 ng/（kg·d）。2011 年Zhang 等［43］報道了11 個省13 個城市的幼兒、兒童和青少年、成人通過淡水魚和海鮮攝入PFOS 的EDI 分別為0.38、0.32、0.28 ng/（kg·d），攝入PFOA 的EDI 分別為2.51、0.31、1.02 ng/（kg·d）。在2016、2018、2020 年各國更新HBGV之前，我國研究多與已有的RfD和TDI值比較，而結(jié)論多為無可觀察到的健康風險。值得關(guān)注的是，2019年Wang 等［44］首次基于覆蓋我國70%人口的中國總膳食研究，發(fā)現(xiàn)上海地區(qū)成人通過動物性食品（蛋類、奶類、水產(chǎn)品和肉類） 攝入的PFOS ［4.07 ng/（kg·d）］、PFOA ［2.19 ng/（kg·d）］和福建地區(qū)人群攝入的PFNA［2.72 ng/（kg·d）］的EDI 均超過了2016、2018、2020年更新的美國及歐盟的HBGV，提示上海和福建人群存在一定的PFOA、PFOS、PFNA暴露的健康風險。

然而，此前的研究并未調(diào)查日常膳食中攝入最多的主食類和蔬菜水果類。研究逐步發(fā)現(xiàn)，在氟化物工業(yè)園區(qū)，即潛在PFAS高污染地區(qū)，通過主食和蔬菜水果攝入PFAS也可能對人群增加健康風險。2017年Liu等［45］檢測了山東桓臺氟化物工業(yè)園區(qū)附近種植的小麥和玉米中的PFAS 水平，發(fā)現(xiàn)幼兒、兒童、青少年以及成人攝入的PFOA的EDI為72.3、72.8、55.4、49.2 ng/（kg·d），遠高于此前在動物性食品中報道的EDI 水平和2016、2018、2020 年更新的HBGV。2019 年Li 等［46］測定了常熟氟化學工業(yè)園下游地區(qū)的灌溉水、農(nóng)業(yè)土壤、典型蔬菜和水果中PFAS 水平，發(fā)現(xiàn)與動物性食品不同，這些樣本中濃度和檢出率較高者均以PFOA、全氟丁酸（perfluorobutanoic acid，PFBA）等短鏈全氟羧酸為主，PFOS 檢出率低于5%。值得注意的是，雖然灌溉用水和農(nóng)業(yè)土壤中的PFAS 水平隨著與工業(yè)園距離的增加呈下降趨勢，但在農(nóng)產(chǎn)品中并沒有發(fā)現(xiàn)這種趨勢，且在瓜類、茄類和梨類中均發(fā)現(xiàn)了PFBA 和PFOA 的生物累積。PFOA 的EDI［5.6 ng/（kg·d）］已超過了2018 年ATSDR 更新的HBGV。由于日常飲食攝入以主食和蔬菜水果較多，高污染地區(qū)PFAS 暴露所致的健康風險需要重點關(guān)注。

2.2 乳汁來源

由于嬰兒的膳食來源主要是乳汁，母乳的PFAS 攝入是嬰兒膳食評估的重點，且健康風險評估普遍提示敏感人群嬰兒較成人有更高的健康風險。2006 年So 等［47］通過測定19 例舟山初產(chǎn)婦乳汁，估計嬰兒經(jīng)乳汁攝入的PFOS 的最高水平為30 ng/（kg·d），攝入的PFOA 的最高水平為17 ng/（kg·d），盡管當時采用的是2002 年EWG確定的PFOS 的RfD［25 ng/（kg·d）］，但已經(jīng)發(fā)現(xiàn)部分嬰兒通過乳汁攝入PFAS存在健康風險。2010年Liu等［48］在12 大地區(qū)（黑龍江省、遼寧省、河北省、河南省、山西省、寧夏回族自治區(qū)、江西省、福建省、上海市、湖北省、四川省、廣西壯族自治區(qū)）各選擇1個城市收集點納入50 位志愿者的獨立樣本，各選擇2 個農(nóng)村收集點采集50～60 位志愿者的獨立樣本，共采集1 237 份不同母親的乳汁樣本；將同地區(qū)的農(nóng)村樣本混合得到1 份農(nóng)村樣本，將同地區(qū)的城市樣本混合得到1份城市樣本，共獲得24 份混合樣本測定PFAS 水平；發(fā)現(xiàn)上海地區(qū)PFOA 的EDI 最高［88.4 ng/（kg·d）］，接近2009 年BfR 設(shè)立的TDI 參考值［100 ng/（kg·d）］，存在健康風險。2020 年Jin等［49］基于杭州的出生隊列分析了174例乳汁樣本，估算出PFOA 和PFOS 的EDI 分別為24 和9.9 ng/（kg·d）；盡管該研究仍以2008 年EFSA 和2009 年BfR 的標準為參考，但其值已經(jīng)超過了2018年EFSA修訂的HBGV數(shù)倍。

2.3 飲水來源

2011 年，Zhang 等［43］測定了11 個省份13 個城市飲用水中的PFAS 水平，結(jié)果顯示PFOA 是飲用水中主要的PFAS；PFOS 和PFOA 通過飲用水攝入的EDI 分別為0.006～0.014 ng/（kg·d）和0.010～0.159 ng/（kg·d）。2018年Cui 等［35］對白洋淀淡水的分析發(fā)現(xiàn)攝入PFOS、PFOA的EDI 為0.63 和3.3 ng/（kg·d），而密云水庫淡水中計算得到的EDI 均低于1［36］。2019 年Ao 等［50］通過分析山東省和上海市的飲用水估計的嬰兒、兒童、青少年、成人通過飲水攝入的EDI也遠低于限值，暫未見相關(guān)風險。

2.4 灰塵來源

2010 年Zhang 等［42］測量了來自于南昌市、上海市、北京市和天津市學生寢室、住戶、辦公室的室內(nèi)灰塵中PFAS 水平，發(fā)現(xiàn)幼兒、兒童和青少年、成人通過灰塵攝入的PFOS 水平為0.020、0.010 和0.005 ng/（kg·d），攝入的PFOA 水平為0.870、0.270 和0.210 ng/（kg·d），幼兒、兒童和青少年通過灰塵攝入PFOS 和PFOA 的EDI 值高于成年人。2016 年夏慧等［51］測量了上海市家庭、宿舍和辦公室的室內(nèi)灰塵中PFAS 水平，估計的經(jīng)皮膚接觸和直接攝入2 種途徑的總PFAS 的日均暴露劑量分別為6.191 和3.331 ng/（kg·d）；由于初學走路的兒童（1～5歲）平均灰塵攝入量高于青少年兒童及成年人，灰塵中PFAS 暴露對兒童的健康影響更大。同年，Su 等［52］比較了山東省桓臺縣小清河附近氟化物工業(yè)園區(qū)的室內(nèi)和室外灰塵中的PFAS 水平，發(fā)現(xiàn)通過吸入粉塵攝入的PFAS的EDI 為皮膚接觸攝入的4～14 倍，且室內(nèi)粉塵中PFAS含量中位數(shù)（852 ng/g）明顯高于室外（62 ng/g）；在不同的年齡組中，幼兒通過灰塵攝入的PFOA 的EDI 最高，達到25.99 ng/（kg·d），進一步提示了高污染區(qū)的PFAS暴露風險較高。上述研究的評估結(jié)果雖然表明灰塵對成人健康無明顯影響，但均提示了兒童的健康風險高于成人，這可能是兒童特有的手-口動作所致。因此，關(guān)注灰塵來源的健康風險評估對兒童具有重要意義。

2.5 大氣來源

2015年Liu等［53］報道了2011年采集的我國深圳大氣樣本的分析結(jié)果，計算得到的通過呼吸攝入的PFOS和PFOA的EDI 分別為2.8×10-5和4.8×10-5ng/（kg·d）。2018 年Liu等［54］和Lu 等［55］相繼報道了巢湖市農(nóng)村男性對大氣中PFOA 和PFOS 攝入量為0.008 和0.011 ng/（kg·d），中國中東部地區(qū)（江蘇省、浙江省和上海市）PFOA 和PFOS的攝入量均為0.02 ng/（kg·d）。目前為止，研究報道的通過大氣攝入的PFAS 遠低于其他來源，暫未見健康風險。

2.6 胎盤轉(zhuǎn)移來源

處于生命早期階段的胎兒存在胎盤轉(zhuǎn)移來源的PFAS暴露途徑。由于胎兒對各種污染物更加敏感，受到損傷的風險也更大，PFAS 的胎盤轉(zhuǎn)移暴露應受到格外重視。研究［56］發(fā)現(xiàn)PFAS 能通過胎盤屏障，可通過測定臍帶血中PFAS 水平進行胎盤轉(zhuǎn)移來源的暴露風險評估。我國山東地區(qū)的出生隊列研究［56］報道了嬰兒經(jīng)胎盤轉(zhuǎn)移來源的PFAS暴露的健康風險，發(fā)現(xiàn)在調(diào)查人群中有7.3%的嬰兒存在PFOA暴露的健康風險。

2.7 多個暴露來源PFAS的綜合評估

目前綜合評估多個暴露來源的PFAS 的研究較少，且多以實際測量結(jié)合參考既往文獻報道數(shù)據(jù)的方式。2010年Zhang 等［42］的研究檢測了飲食（肉類及其制品、蛋類）和室內(nèi)灰塵中的PFAS 水平，結(jié)合既往文獻報道的乳汁、海產(chǎn)品、室內(nèi)空氣等來源中的PFAS 水平，綜合計算各種暴露來源下攝入的PFAS 的比例；發(fā)現(xiàn)我國居民通過膳食攝入的PFOS 和PFOA 分別占所有途徑的99%和98%，其中肉和肉制品及蛋類是PFOA 攝入的主要來源，海產(chǎn)品則是PFOS攝入的主要來源；由于肉制品、動物肝臟和動物血制品的平均消費率較低，其并非主要的暴露來源。由于當時缺乏某些暴露來源的數(shù)據(jù)報道，作者認為奶類、蔬菜水果、谷類和室內(nèi)空氣的PFAS 水平均低至可忽略的程度。2019 年，Ao 等［50］檢測了山東省和上海市的飲水和室內(nèi)灰塵中PFAS 暴露水平，膳食、室內(nèi)空氣的數(shù)據(jù)參考以往研究，認為各暴露來源所占百分比從大到小依次為膳食、室內(nèi)灰塵、飲水、室內(nèi)空氣。由于PFAS 暴露來源多樣，有待進一步綜合多個來源的風險評估結(jié)果并明確主要暴露來源，提出有針對性的預防策略。

3 我國人群PFAS健康風險評估的挑戰(zhàn)

綜上所述，現(xiàn)有的研究還需考慮以下方面：①基于以往其他國家HBGV，我國普通人群PFAS 暴露暫無明顯的健康風險，但發(fā)現(xiàn)了高污染地區(qū)人群和敏感人群嬰幼兒的健康風險。我們前期在山東重工業(yè)地區(qū)的研究［56］中也發(fā)現(xiàn)孕婦血清PFOA 水平高出歐美地區(qū)20～30 倍，進一步提示高污染地區(qū)人群和敏感人群嬰幼兒的健康風險值得重點關(guān)注。②近年來PFOS 和PFOA 的安全限值不斷下調(diào)，我國已有研究中估計的PFAS 的EDI 已超過最新的限值。PFAS 對我國普通人群的健康風險還需要進一步的評估。③研究采用的國際標準并未統(tǒng)一，我國尚無相關(guān)標準出臺，應盡快確立符合我國國情的PFAS 安全限值。④綜合評估多個暴露來源的研究較少，膳食研究多選擇當?shù)卮硇允澄?，無法代表每個個體的膳食結(jié)構(gòu)，且較少研究考慮了實際烹飪過程中PFAS 的損失或由于調(diào)味料添加導致的PFAS 水平的改變。PFAS 的暴露情況尚待進一步全面評估。⑤除PFOS 和PFOA 外，其他PFAS 也逐漸受到關(guān)注，如作為替代品的短鏈PFAS。但由于目前的限值缺乏，無法評估多種PFAS的累計暴露風險。

對我國人群不同來源PFAS 暴露風險進行對比研究與綜合評估，可以彌補我國在此類重要化合物健康風險評估研究領(lǐng)域的不足。更重要的是，其可以作為相關(guān)政府部門的參考，有助于盡早提出符合我國國情的污染防治措施。

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