曾雪 蘇杰 黃雪飛 龐惠玲 黃誠
(西南大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院,重慶 400715)
利用三維經(jīng)典系綜模型系統(tǒng)研究了不同頻率比的兩同向旋轉(zhuǎn)圓偏場中Ar 原子的非次序雙電離.數(shù)值結(jié)果顯示,非次序雙電離的概率隨兩圓偏場頻率比的增加而增加.頻率比為5 時非次序雙電離概率比頻率比為2 時的概率高出一個數(shù)量級.非次序雙電離的軌道分析表明,再碰撞軌道主要以環(huán)形的短軌道為主,并且隨著頻率比的增加,電子碰前的旅行時間縮短.進(jìn)一步分析發(fā)現(xiàn),隨著頻率比的增加,碰撞激發(fā)電離機(jī)制對非次序雙電離的貢獻(xiàn)逐漸增大,而碰撞電離機(jī)制的貢獻(xiàn)顯著減小.這是因為對于較大的頻率比,電子的返回能量更小,且碰撞時兩電子的碰撞距離更大.
當(dāng)一束強(qiáng)激光脈沖照射到原子時,原子核的庫侖勢被激光電場扭曲,形成一個低而窄的庫侖勢壘.原子的外層電子能夠通過隧穿電離或越壘電離的方式逃離該庫侖勢壘的束縛進(jìn)入連續(xù)態(tài).電離之后電子的運(yùn)動狀態(tài)主要取決于隨后的激光電場.在一些特定的激光相位電離的電子能夠返回母離子附近,并與母離子發(fā)生再碰撞[1].碰撞之后,第二個電子如果獲得了足夠的能量就會立即電離(recollision-induced direct ionization,RII).如果所獲能量不足以擺脫原子核的束縛,第二個電子就會先被激發(fā)到激發(fā)態(tài),然后通過隨后的激光場發(fā)生場致電離(recollision-induced excitation with subsequent field ionization,RESI)[2-7],這種現(xiàn)象被稱為非次序雙電離(nonsequential double ionization,NSDI)[8].由于再碰撞NSDI 產(chǎn)生的兩電子具有強(qiáng)烈的關(guān)聯(lián)性[9-15],近三十年來人們投入了大量的精力來研究NSDI 中的電子關(guān)聯(lián)特性及其潛在的超快動力學(xué)過程[16-19].
電離之后電子的運(yùn)動主要受激光場的影響.如果能夠控制激光電場的波形,那么就能夠控制電離電子的運(yùn)動及其返回和再碰撞過程[20,21].近年來,人們提出利用兩個頻率不同的圓偏振激光脈沖組成復(fù)合光場來控制電離電子的運(yùn)動軌跡.通過改變兩個圓偏振脈沖的參數(shù),可以實現(xiàn)復(fù)合激光電場波形的靈活控制.基于simple-man 模型,假設(shè)電子電離時刻的初始速度為零,電離后忽略掉母離子對電子的庫侖作用力.那么,兩個圓偏脈沖的旋轉(zhuǎn)方向相反時,電離電子有較大的概率返回發(fā)生再碰撞,兩個圓偏脈沖的旋轉(zhuǎn)方向相同時,電離電子幾乎不可能返回母離子[1].因此在過去的幾年里人們的精力主要集中在反向旋轉(zhuǎn)的雙色圓偏振脈沖.人們已經(jīng)利用反旋雙色圓偏場驅(qū)動電子返回再碰撞獲得了圓偏振的高次諧波[22],同時在反旋雙色圓偏場閾上電離的電子譜上發(fā)現(xiàn)了有趣的干涉條紋[23-25].2016 年Chaloupka 和Hickstein[26]在 理論上研究了反旋雙色圓偏場驅(qū)動原子的NSDI,他們觀察了兩電子的運(yùn)動軌跡,證實了反旋雙色圓偏場中原子NSDI 的產(chǎn)生機(jī)制仍然是再碰撞.緊接著人們在實驗上觀測到了反旋雙色圓偏場中雙電離信號的增強(qiáng)[27-29].隨后的研究發(fā)現(xiàn),反旋雙色圓偏場中NSDI 的產(chǎn)量、電子動量分布和再碰撞軌道依賴于兩圓偏脈沖的幅值比和相對相位[30-36].與反向旋轉(zhuǎn)的情況相比,同向旋轉(zhuǎn)雙色圓偏場中電子再碰撞的概率非常低[37-41].先前的數(shù)值計算表明,同旋雙色圓偏場中原子NSDI 的概率要比反旋的情況低一到兩個量級[39,40].近期人們發(fā)現(xiàn),同旋雙色圓偏場中Ar (1600 nm+800 nm),He (800 nm +400 nm)和H2(780 nm+390 nm)的NSDI 產(chǎn)量依賴于兩脈沖的幅值比[39-41].在這些關(guān)于同向旋轉(zhuǎn)雙色圓偏場中NSDI 的研究中,兩脈沖的頻率比都被固定為2.對于同向旋轉(zhuǎn)圓偏場中原子的NSDI對頻率比依賴的研究尚未開展,相關(guān)的動力學(xué)過程仍不清楚.
本文利用三維經(jīng)典系綜模型研究同向旋轉(zhuǎn)雙色圓偏場中Ar 原子NSDI 電子超快動力學(xué).這里固定兩圓偏脈沖的幅值比為2.同時固定一脈沖的角頻率為0.0285 a.u.(對應(yīng)波長為1600 nm).改變另一脈沖的頻率,使兩脈沖的頻率比在2—5 之間變化,以此來研究NSDI 中電子超快動力學(xué)對兩脈沖頻率比的依賴.數(shù)值結(jié)果表明,同旋雙色圓偏場中NSDI 的概率隨兩脈沖頻率比的增加而增加.主要的再碰撞軌道是一個環(huán)形的短軌道.軌道分析表明,隨頻率比的增加電子的返回能量減小,碰撞時兩電子的距離增大.這導(dǎo)致隨兩脈沖頻率比的增加,碰撞激發(fā)電離機(jī)制對NSDI 的貢獻(xiàn)逐漸增大.
采用三維經(jīng)典系綜模型[42]來研究同向旋轉(zhuǎn)雙色圓偏場驅(qū)動原子的NSDI.大量的研究已經(jīng)證明,經(jīng)典模型是研究強(qiáng)場電離過程中電子超快動力學(xué)非常直觀有效的方法[43-47].在三維經(jīng)典系綜模型中,兩個電子遵循牛頓經(jīng)典運(yùn)動方程(除非另作規(guī)定,本文均采用原子單位):
式中,i是兩電子的標(biāo)記,可以取值1 和2;ri為電子的坐標(biāo);Vne(ri) 和Vee(r1,r2) 分別表示核與電子及兩電子之間的庫侖相互作用勢能,表達(dá)式分別為
式中,a表示核與電子間的軟核參數(shù),b為電子與電子間的軟核參數(shù);為避免數(shù)值計算的奇異性和自電離,設(shè)置a=1.5,b=0.05;E(t)是激光脈沖的電場強(qiáng)度.采用同向旋轉(zhuǎn)的雙色圓偏振激光脈沖,兩圓偏激光場的電矢量都在x-y平面內(nèi)順時針旋轉(zhuǎn),具體的表達(dá)式為
整個脈沖的包絡(luò)為梯形,全寬為10 個光周期,前2 個光周期強(qiáng)度線性增加,中間6 個光周期保持光強(qiáng)最大值,后2 個光周期光強(qiáng)線性減小為0.為了研究兩脈沖頻率比對NSDI 的影響,在此固定一個脈沖的頻率ω=0.0285 (對應(yīng)的波長為1600 nm),該脈沖的激光強(qiáng)度設(shè)置為Ir=4.44 × 1013W/cm2.另一圓偏脈沖的頻率設(shè)置為nω,強(qiáng)度為Ib=1.78 ×1014W/cm2.n表示了兩圓偏脈沖的頻率比.本文將兩圓偏脈沖的頻率比限制在2—5 之間來研究非次序雙電離的超快動力學(xué).頻率比進(jìn)一步增加,次序雙電離將顯著增加,從而成為主要的雙電離機(jī)制.
為獲得系綜的初始狀態(tài),首先將兩電子隨機(jī)地放在核子附近.然后給兩電子一個確定的動能,使得系統(tǒng)的總能量,即兩電子的勢能和動能之和,等于原子的第一、第二電離能之和.本文設(shè)置總能量為—1.59 a.u.(對應(yīng)Ar 的第一、二電離能之和).將動能隨機(jī)地分配給兩個電子,并且這兩電子的速度方向隨機(jī)給定.然后兩電子系統(tǒng)在沒有激光場的情況下,按照牛頓運(yùn)動方程自由演化.經(jīng)過一段時間后(300 a.u.).可以得到一個穩(wěn)定的初始系綜分布.初始系綜確定后,原子在激光場的作用下演化,直到激光脈沖結(jié)束,即可得到系綜中各個原子的最終狀態(tài),包括位置和動量.分析兩個電子的能量,如果兩個電子的末態(tài)能量都大于零,則認(rèn)為該原子發(fā)生了雙電離.
圖1 給出了兩圓偏脈沖頻率比n為2,3,4 和5 時,同向旋轉(zhuǎn)組成復(fù)合電場的電矢量和負(fù)矢勢,箭頭標(biāo)出了他們的時間演化方向.從圖1 可以看出,復(fù)合電場呈現(xiàn)出一個環(huán)狀的圖案,并且復(fù)合電場和負(fù)矢勢均呈現(xiàn)出(n— 1)重對稱性.電場的極大值正好對應(yīng)著負(fù)矢勢的極大值,如圖1 中黑色圓點(diǎn)所示.
圖1 不同頻率比時同向旋轉(zhuǎn)雙色場的電場矢量(藍(lán)虛線)和負(fù)矢勢(紅實線) (a) 頻率比為2;(b) 頻率比為3;(c) 頻率比為4;(d) 頻率比為5.箭頭標(biāo)出了時間演化的方向,黑點(diǎn)標(biāo)出了一個電場極大值及其對應(yīng)的負(fù)矢勢Fig.1.Combined laser electric field E(t) (dashed curves) and the corresponding negative vector potential A(t) (solid curves) for corotating two-color circularly polarized laser fields at different frequency ratios of (a) 2,(b) 3,(c) 4,(d) 5.The arrows indicate the time evolution direction.The black dots mark a field maximum and its negative vector potential.
實驗上最容易測量的是雙電離的產(chǎn)量.圖2 給出了不同頻率比時雙電離與單電離的概率比.可以看出,隨著頻率比的增加,NSDI 概率逐漸增加.在頻率比為2 時NSDI 概率約為1 × 10—4.而當(dāng)頻率比增加到5 時,NSDI 概率達(dá)到了1 × 10—3,增加了一個數(shù)量級.不同頻率比的復(fù)合電場的峰值強(qiáng)度是相同的.隨著頻率比的增加,每個周期內(nèi)電場極大值的數(shù)目相應(yīng)地增加,這就加大了電子電離的概率.
圖2 雙電離與單電離的概率比對頻率比的依賴Fig.2.Dependence of the ratio of double ionization probability to single ionization probability on frequency ratio.
圖3 給出了不同頻率比時NSDI 中電離電子的動量分布,在圖中疊加了相應(yīng)的負(fù)矢勢曲線.可以看出,電子主要沿著負(fù)矢勢曲線成弧形分布.這是因為電離之后電子的動量主要來源于隨后激光電場的加速.隨著兩脈沖頻率比的增加,電場和負(fù)矢勢曲線的旁瓣數(shù)目增多,電子分布的圓弧數(shù)目也隨之逐漸增多.最終電子動量分布也呈現(xiàn)出(n— 1)重對稱性.值得一提的是,電子動量分布相對于負(fù)矢勢的極大值存在一定的偏移,這已經(jīng)被先前的研究歸因于母核的庫侖勢對電離電子的影響[40].
圖3 不同頻率比時的電子動量分布 (a) 頻率比為2;(b) 頻率比為3;(c) 頻率比為4;(d) 頻率比為5Fig.3.Electron momentum distributions in the field plane at different frequency ratios of (a) 2,(b) 3,(c) 4,(d) 5.
為了深入理解同向旋轉(zhuǎn)雙色圓偏場中原子NSDI 的超快動力學(xué)及其對兩脈沖頻率比的依賴,向后跟蹤了NSDI 軌道并作了統(tǒng)計分析.通過跟蹤雙電離軌跡,能夠確定單電離時間(tSI)、再碰撞時間(tR)和雙電離時間(tDI).將一個電子的能量首次為正的時刻定義為單電離時間,其中電子的能量由電子的動能、電子與原子核相互作用的勢能和電子間的排斥勢能的一半所組成.把第一個電子電離之后,它跟另一個電子最靠近的時刻定義為再碰撞時間.在再碰撞時刻兩電子之間的距離定義為碰撞距離.把碰撞之后第二個電子能量為正的時刻定義為雙電離時間.
原子中第一個電子電離之后,首先被激光電場驅(qū)動遠(yuǎn)離母離子,待激光電場改變方向后,電離電子再被拉回母核發(fā)生再碰撞.通常把該電子電離到返回再碰撞之間的時間間隔稱為返回電子的旅行時間.圖4 給出了不同頻率比時電子旅行時間的概率分布.可以看出,電子的旅行時間主要分布在一個非常狹窄的時間窗內(nèi).當(dāng)頻率比為2 時,旅行時間的峰值處在0.5T(T為1600 nm 激光脈沖的周期)附近.隨著頻率比的增加電子的旅行時間逐漸減小.對于絕大多數(shù)的NSDI,電子的旅行時間都小于一個周期.把這樣的軌道稱為短的再碰撞軌道(short recollision trajectory,SRT).圖5 給出了4 個典型的SRT 軌道,分別對應(yīng)了4 個不同的頻率比.可以看出,這些軌道都呈環(huán)形,他們的空間范圍隨頻率比的增加而減小,這是因為隨頻率比的增加電子的旅行時間減小了.
從圖4 可以發(fā)現(xiàn),當(dāng)頻率比為2 和3 時,有少量的旅行時間大于一個周期的軌道,稱之為長的再碰撞軌道(long recllision trajectory,LRT).且頻率比為2 時的LRT 軌道數(shù)目明顯多于頻率比為3時的LRT 軌道.圖6 給出了兩個典型的LRT 軌道.左列為兩電子能量的時間演化,右列為兩電子空間坐標(biāo)的時間演化.第一行對應(yīng)頻率比為2,第二行對應(yīng)頻率比為3.對比圖6 和圖5 可以發(fā)現(xiàn),對于LRT 軌道,電子電離后將在空間中繞行數(shù)圈才會返回與母離子發(fā)生再碰撞,如圖6(b)和圖6(d)所示.碰撞過程中兩電子之間發(fā)生了顯著的能量轉(zhuǎn)移,如圖6(a)和圖6(c)所示.
圖4 不同頻率比時電子旅行時間的概率分布Fig.4.Distributions of electron traveling time at frequency ratios of 2,3,4 and 5.
圖5 不同頻率比時的再碰撞軌道 (a) 頻率比為2;(b) 頻率比為3;(c) 頻率比為4;(d) 頻率比為5Fig.5.Sample recollision trajectories at different frequency ratios of (a) 2,(b) 3,(c) 4,(d) 5.
圖6 頻率比分別為2 ((a),(b))和3 ((c),(d))時的兩個長軌道 (a),(c)兩電子能量的時間演化;(b),(d)兩電子空間坐標(biāo)演化Fig.6.Electron energies ((a),(c)) and positions in the field plane ((b),(d)) versus time for two sample long trajectories.Frequency ratios are 2 ((a),(b)) and 3 ((c),(d)),respectively.
圖7 給出了雙電離與再碰撞之間延遲時間的概率分布.當(dāng)頻率比為2 時,碰撞后第二個電子迅速電離,具有很短的時間延遲.當(dāng)頻率比為3 時,可以看出有相當(dāng)一部分的電子具有長的時間延遲,整個分布呈現(xiàn)出一個多峰的分布.當(dāng)頻率比增加至4 和5 時,可以看出大多數(shù)電子具有較長的時間延遲.這里定義延遲時間大于0.18T為RESI 事件,延遲時間小于0.18T為RII 事件.圖8 給出了不同頻率比時RESI 和RII 機(jī)制在NSDI 中所占的比例.除了頻率比為2,其他頻率比時,NSDI 的主要機(jī)制都是RESI.隨著頻率比的增加,RESI 機(jī)制對NSDI 的相對貢獻(xiàn)從頻率比為2 時的39%增加至頻率比為5 時的95%.圖9 給出了頻率比為2 (左列)和3 (右列)時RII 機(jī)制(圖9(a)和圖9(b))和RESI 機(jī)制(圖9(c)和圖9(d))對應(yīng)的電子動量分布.可以看出,RESI 機(jī)制產(chǎn)生的光電子幾乎都沿著負(fù)矢勢曲線分布,而對于RII 機(jī)制,有大量的電子偏離負(fù)矢勢曲線,電子的分布范圍更廣.這是因為RESI 機(jī)制中通過場致電離的電子初始動量幾乎為0,它的最終動量主要來源于電場的加速,所以電子動量沿負(fù)矢勢曲線分布.而通過RII 機(jī)制立即電離的電子存在較大的殘余動量,該動量疊加到激光場的加速,導(dǎo)致電子的末態(tài)動量偏離負(fù)矢勢.
圖8 RESI 和RII 機(jī)制在NSDI 中所占的比率對頻率比的依賴Fig.8.Dependence of proportions of RESI and RII mechanism in NSDI on frequency ratio.
圖9 頻率比分別為2 ((a),(c));3 ((b),(d))時,RII 機(jī)制((a),(b))和RESI 機(jī)制((c),(d))對應(yīng)的電子動量分布Fig.9.Electron momentum distributions in the field plane for RII ((a),(b)) and RESI ((c),(d)) mechanisms.Frequency ratios are 2((a),(c)) and 3 ((b),(d)),respectively.
為了理解為什么RESI 機(jī)制的貢獻(xiàn)隨著頻率比的增加而逐漸增大,分析了返回電子的能量和兩電子的碰撞距離.圖10 和圖11 分別給出了不同頻率比情況下碰撞能量和碰撞距離的概率分布.可以看出,隨著頻率比的增加返回電子的能量減小,碰撞距離增大.對于較大的頻率比,返回電子的能量較低,很難直接碰撞敲出第二個電子.同時,更大的碰撞距離也減弱了兩電子之間的能量交換.這兩個因素都不利于RII 機(jī)制的發(fā)生.所以隨著頻率比的增加,RESI 機(jī)制的貢獻(xiàn)逐漸增大.
圖10 NSDI 事件關(guān)于碰撞能量的概率分布Fig.10.Distributions of recollision energy at different frequency ratios of 2,3,4 and 5.
圖11 NSDI 事件關(guān)于碰撞距離的概率分布Fig.11.Recollison distance in NSDI at different frequency ratios.
以上的分析顯示,隨著頻率比的增加,碰撞能量降低和碰撞距離增加.這兩個因素在一定程度上會降低雙電離的概率.但同時隨頻率比的增加,再散射軌道電子的旅行時間和旅行距離顯著縮短(見圖4 和圖5),這極大地減弱了電子的擴(kuò)散效應(yīng),使得電子返回母離子發(fā)生碰撞的概率顯著增加,從而使得雙電離概率隨頻率比的增大而增加.
本文利用三維經(jīng)典系綜模型研究了同向旋轉(zhuǎn)雙色圓偏場中原子NSDI 對兩脈沖頻率比的依賴.數(shù)值結(jié)果顯示,非次序雙電離的概率隨兩脈沖頻率比的增加而增加,頻率比為5 時非次序雙電離概率比頻率比為2 時的概率高出一個數(shù)量級.非次序雙電離的軌道分析表明,再碰撞軌道主要以環(huán)形的短軌道為主,頻率比為2 和3 時存在少量的長軌道.隨著頻率比的增加,電子碰前的旅行時間縮短,旅行范圍變小;電子的返回碰撞的能量減小,碰撞時兩電子的距離變大.這導(dǎo)致RESI 機(jī)制對NSDI 的貢獻(xiàn)隨頻率比增加而逐漸增大.