陳志強(qiáng)，陳晶晶，舒雙寶，余子樵，張育中，郎賢禮

（合肥工業(yè)大學(xué)儀器科學(xué)與光電工程學(xué)院合肥230009）

LaBr3閃爍體探測(cè)器是21世紀(jì)初開發(fā)的高性能輻射探測(cè)器，由于其優(yōu)異的性能引起了研究者的廣泛關(guān)注。從LaBr3晶體的最初發(fā)現(xiàn)和科研人員的發(fā)展，其性能得到了顯著的提高，LaBr3閃爍體探測(cè)器已被廣泛應(yīng)用于許多領(lǐng)域［1］。已有研究報(bào)道，摻雜一定比例的金屬離子可以使LaBr3晶體具有更高的能量分辨率和更好的探測(cè)性能。其中摻雜一定比例的Ce3+晶體具有較高的能量分辨率和較好的衰減時(shí)間系數(shù)［2-3］。本文中的LaBr3（Ce）晶體是指含5%Ce3+的LaBr3晶體。

表1為幾種常見的無機(jī)閃爍晶體探測(cè)器性能參數(shù)比較，對(duì)于LaBr3（Ce）晶體，由表1可以看出，與其他無機(jī)閃爍體材料相比，LaBr3（Ce）晶體在一些方面具有明顯優(yōu)勢(shì)。LaBr3（Ce）閃爍晶體的突出特性包括優(yōu)異的能量分辨率（約3%@662 keV γ射線）、高光產(chǎn)額（約63光子/keV）、衰減時(shí)間短（約20 ns）以及良好的線性響應(yīng)（在60～1 300 keV能量范圍小于7%）［4-7］，當(dāng)性能要求較高時(shí)，LaBr3（Ce）通常廣泛用作NaI（TI）晶體的替代品［8］。但是這種晶體在空氣中容易潮解，難以生長和加工出大尺寸的晶體［7，9］。目前，獲得大尺寸LaBr3（Ce）晶體的主要方法是Bridgeman-Stockbarge法［10］。LaBr3大尺寸晶體的發(fā)展使其商業(yè)應(yīng)用成為現(xiàn)實(shí)［11］。LaBr3（Ce）晶體具有良好的性能，已成為許多領(lǐng)域的常用材料，包括核測(cè)井［12-13］、環(huán)境監(jiān)測(cè)［14-15］、核輻射防護(hù)［16］，以及核醫(yī)學(xué)等［17-18］。

由于LaBr3（Ce）晶體是一種極具發(fā)展?jié)摿Φ臒o機(jī)閃爍體，鐘丁生等針對(duì)幾何因素對(duì)LaBr3晶體的探測(cè)效率進(jìn)行了研究［1］，發(fā)現(xiàn)不斷增大溴化鑭晶體的幾何尺寸，探測(cè)效率會(huì)明顯非線性增大，但是并沒有對(duì)晶體形狀、能量等因素進(jìn)行分析。本文增加了晶體形狀、能量因素等對(duì)探測(cè)效率影響的研究。本文以LaBr3（Ce）閃爍體探測(cè)器為研究對(duì)象分析了影響探測(cè)器探測(cè)效率的因素。根據(jù)定義，射線在閃爍體中產(chǎn)生的閃爍脈沖數(shù)NC與入射粒子N的比值稱為閃爍體對(duì)射線的探測(cè)效率，即C=NC/N。

本文通過使用Geant4工具箱建立LaBr3（Ce）閃爍體探測(cè)器的探測(cè)模型，研究影響LaBr3閃爍體探測(cè)效率的因素。介紹了Geant4模型的構(gòu)建過程以及模擬過程中所需要的物理過程。對(duì)模擬數(shù)據(jù)的處理分析，并給出了晶體的形狀、尺寸以及射線的能量和放射源位置與探測(cè)效率的關(guān)系。

1 Geant4模擬實(shí)驗(yàn)步驟

計(jì)算機(jī)程序模擬實(shí)驗(yàn)可以大大降低實(shí)驗(yàn)成本，減少不必要的時(shí)間浪費(fèi)，使研究人員能夠立即從事其他重要方面的研究工作。例如，文獻(xiàn)［19］采用MCNP（Monte Carlo N Particle Transport Code）代碼進(jìn)行城市范圍內(nèi)輻射傳輸?shù)母弑Ｕ婺M。Geant4工具包是歐洲核研究組織基于C++面向?qū)ο笳Z言開發(fā)的蒙特卡羅應(yīng)用軟件工具包。經(jīng)過多年的仿真實(shí)踐，Geant4的仿真可靠性得到了很好的驗(yàn)證，使得Geant4工具箱在許多領(lǐng)域得到了廣泛的應(yīng)用［20］。比如，利用Geant4工具箱進(jìn)行缺陷類型的后向散射分析具有良好的應(yīng)用前景［21］；Geant4蒙特卡羅模擬解決了低能γ能譜模擬實(shí)驗(yàn)［22］。

本研究是基于Geant4代碼構(gòu)建的模型。在圖1中的框圖展示了Geant4工具箱的具體組成部分，包括粒子源、物理幾何、信息獲取與統(tǒng)計(jì)及物理過程等。Geant4模擬的具體過程如下：粒子發(fā)生器產(chǎn)生的隨機(jī)射線粒子被輻射到預(yù)先構(gòu)造的物理幾何中，射線粒子與物理幾何材料發(fā)生相應(yīng)的物理過程。最后，得到用戶需要的粒子的相關(guān)信息。在這里，我們主要介紹物理幾何模型的構(gòu)建和物理過程的選擇兩部分。

圖1 Geant4的模擬過程Fig.1 Diagram of simulation process of Geant4

1.1 模型構(gòu)建

在Geant4工具包的基礎(chǔ)上，通過C++編程構(gòu)建了LaBr3（Ce）探測(cè)器的幾何模型。具體模型結(jié)構(gòu)如圖2所示。整個(gè)模型置于真空環(huán)境中，入射射線（輻射源）的起始位置與探測(cè)器軸線在同一條直線上。假設(shè)入射粒子為662 keV單能γ射線束，事件過程大致過程為：首先，入射射線沿軸線發(fā)出，入射γ粒子打到探測(cè)器前端面的中心處。然后，射線粒子和探測(cè)器材料相互作用，經(jīng)歷相應(yīng)的物理過程包括康普頓散射、光電效應(yīng)、閃爍等。在這些過程中射線粒子沉積能量，并在閃爍體中會(huì)產(chǎn)生相應(yīng)數(shù)目的閃爍光子。閃爍光子在晶體中傳播可能發(fā)生多次折射和反射，最后從閃爍體出射的光子被光電倍增管的光電陰極收集。最后，程序收集光子數(shù)量和其他相關(guān)數(shù)據(jù)。在Geant4程序中是利用粒子與光電陰極之間的反應(yīng)來確定光子是否被記錄，并獲得相應(yīng)的光子數(shù)據(jù)。如果放射源是各向同性γ源，所不同的是該源的輻射面是球狀，放射的γ射線束與探測(cè)器的前端面形成一個(gè)錐角［23］，也就是理論上放射的射線粒子可以到達(dá)探測(cè)器前端的任意位置。通過上述公式處理得到的數(shù)據(jù)就可以得到探測(cè)器的絕對(duì)探測(cè)效率。

圖2 LaBr3(Ce)探測(cè)器的Geant4模型Fig.2 Geant4 model of the LaBr3(Ce)detector

LaBr3（Ce）探測(cè)器的結(jié)構(gòu)如圖2模型的右側(cè)所示。該模型結(jié)構(gòu)外部有一層鋁涂層，中間是MgO反射層，然后是LaBr3（Ce）晶體，其后端通過光學(xué)玻璃與PMT光陰極進(jìn)行光學(xué)耦合（從左到右排列）。在設(shè)置模型數(shù)據(jù)時(shí)，我們參考之前文獻(xiàn)中LaBr3（Ce）探測(cè)器的相關(guān)信息設(shè)置模型的結(jié)構(gòu)尺寸和相關(guān)物理參數(shù)［24-25］。由于需要模擬不同截面的LaBr3（Ce）晶體，因此模擬晶體的橫截面考慮了以下三種形狀：圓形、正方形和長方形（長邊是短邊的兩倍）。在Geant4工具箱中，這三種結(jié)構(gòu)的探測(cè)器模型如圖3（a）、（b）、（c）所示。在對(duì)晶體尺寸進(jìn)行仿真研究時(shí)，需要考慮半徑和長度變化對(duì)仿真的影響。因此，Geant4模型中晶體的長度也需要設(shè)定以滿足研究的需要。

圖3 不同截面形狀的探測(cè)器幾何模型Fig.3 Geometric models of different cross-sectional shapes

1.2 反應(yīng)過程及參數(shù)設(shè)定

粒子的反應(yīng)過程主要考慮電磁相互作用、閃爍光透射等物理過程。這些物理過程可以在Geant4程序中提供的類中獲得。因此，在選擇物理過程時(shí)，需要調(diào)用Geant4內(nèi)置函數(shù)庫中標(biāo)準(zhǔn)物理過程的G4EmStandardPhysics類和光學(xué)反應(yīng)過程的G4OpticalPhysics類，并進(jìn)行相應(yīng)的設(shè)置。具體設(shè)置包括確定粒子截?cái)嘀禐?.1 mm，對(duì)物理過程進(jìn)行注冊(cè)以及構(gòu)建物理過程需要構(gòu)建這些過程中所需的粒子類型，如電子、光子等。

用于光學(xué)反應(yīng)過程的G4OpticalPhysics類需要設(shè)置與閃爍體相關(guān)的光學(xué)參數(shù)。設(shè)置LaBr3（Ce）閃爍體的折射率為1.9；光產(chǎn)額率為63光子·keV-1；快時(shí)間常數(shù)是16。石英玻璃窗的折射率為1.47。MgO表面反射率將波瓣反射設(shè)為0.94，鏡面反射設(shè)為0.03，漫反射設(shè)為0.03，物質(zhì)之間的邊界類型設(shè)為 dielectric_metal。

2 結(jié)果和討論

2.1 截面形狀對(duì)探測(cè)效率的影響

目前，閃爍探測(cè)器常用的LaBr3（Ce）晶體截面為圓形。本研究通過模擬不同形狀的晶體截面，分析截面形狀對(duì)探測(cè)器探測(cè)效率的影響。為了實(shí)現(xiàn)這一目標(biāo)，本文設(shè)置了三個(gè)具有代表性的截面，分別是圓形截面、方形截面和矩形截面。具體模型結(jié)構(gòu)如圖3所示。設(shè)置矩形截面來解釋x軸和y軸尺寸差異對(duì)探測(cè)效率的影響。同時(shí)，為簡化仿真程序和設(shè)計(jì)的復(fù)雜性，在設(shè)定矩形邊長時(shí)，將矩形的長邊長定為短邊長的兩倍。為了消除實(shí)驗(yàn)中其他因素的干擾，采用變量控制方法使三種情況的晶體截面積相等。

模擬過程的射線粒子由Geant4程序中的粒子發(fā)生器進(jìn)行生成，共模擬105個(gè)事件。由此產(chǎn)生的662 keV單能γ射線粒子從起始點(diǎn)穿過探測(cè)器前端中心沿探測(cè)器軸線傳播。入射到LaBr3（Ce）晶體中的射線粒子與探測(cè)介質(zhì)相互作用并沉積能量，從而產(chǎn)生相應(yīng)的粒子，如閃爍光子。模擬程序根據(jù)用戶選擇的數(shù)據(jù)采集條件采集光電陰極的粒子數(shù)據(jù)，并對(duì)采集的數(shù)據(jù)信息進(jìn)行處理。LaBr3（Ce）晶體三種不同截面的探測(cè)效率仿真結(jié)果如圖4所示，其中晶體的面積范圍為52π～802π mm2，面積對(duì)應(yīng)的尺寸間隔為5 mm。圖中橫坐標(biāo)圓形截面所對(duì)應(yīng)的半徑來進(jìn)行標(biāo)注，縱坐標(biāo)表示探測(cè)效率。

圖4 LaBr3(Ce)閃爍體探測(cè)器在不同截面形狀下的探測(cè)效率Fig.4 Detection efficiency of LaBr3(Ce)crystals detector with different cross-section shapes

從圖4中可以看出，三種形狀截面晶體的探測(cè)效率曲線都有一個(gè)共同的特點(diǎn)，即探測(cè)效率隨晶體截面面積的增加而增加并且增速在不斷減小。但是，從圖4可以看出，圓形晶體截面與正方形晶體截面代表的探測(cè)效率直線幾乎重合，說明探測(cè)效率差異不顯著，且這兩者都比矩形截面閃爍晶體的探測(cè)效率高。產(chǎn)生這個(gè)結(jié)果的原因是三個(gè)截面面積相同，但由于矩形在x軸和y軸方向上晶體的尺寸差異較大，放射源進(jìn)行放射時(shí)，由于達(dá)到截面的粒子密度越靠近中心越高，所以矩形截面晶體接收的粒子數(shù)較少并且射線在閃爍體中的運(yùn)動(dòng)在較短的軸方向上受到限制，這些粒子不能順利達(dá)到光陰極產(chǎn)生有效光子計(jì)數(shù)，導(dǎo)致矩形截面LaBr3（Ce）閃爍晶體的探測(cè)效率較低。此外，從圖4中可以看出，隨著閃爍體半徑的增大，矩形截面LaBr3（Ce）閃爍體晶體與其他兩種閃爍體的探測(cè)效率差異逐漸增大。因此，若想要得到更好的探測(cè)效率，可以考慮使用圓形或正方形截面的LaBr3（Ce）閃爍體晶體。

2.2 LaBr3(Ce)晶體幾何尺寸對(duì)探測(cè)效率的影響

從以上結(jié)果可以看出，圓形截面是閃爍體的最佳截面形狀，具有較高的探測(cè)效率。因此，本節(jié)使用一個(gè)具有圓形截面的閃爍體模型?？芍?，圓柱形晶體的尺寸大小由兩個(gè)方面長度組成：閃爍體的橫截面半徑和閃爍體的長度。在模擬過程中，采用控制變量方法模擬了105個(gè)事件。根據(jù)尺寸要求，我們的半徑范圍為5～40 mm，尺寸間隔為5 mm；同樣，長度范圍為10～80 mm，間隔10 mm。這就得到了8×8組數(shù)據(jù)。然后根據(jù)探測(cè)效率計(jì)算公式計(jì)算這些數(shù)據(jù)，得到相應(yīng)的探測(cè)效率，數(shù)據(jù)處理結(jié)果如圖5所示。

圖5 探測(cè)效率與閃爍體長度(a)和半徑(b)的關(guān)系Fig.5 The relationship between detection efficiency and length(a)and radius(b)of the scintillator

從圖5（a）中可以看出，整體上隨著LaBr3（Ce）閃爍體長度的增加，探測(cè)效率逐漸增加。閃爍體半徑與探測(cè)效率的關(guān)系如圖5（b）所示。隨著閃爍體半徑的增大，閃爍體的探測(cè)效率也增大，半徑的變化對(duì)探測(cè)效率的影響比長度更顯著。本文得到的數(shù)據(jù)與文獻(xiàn)［1］結(jié)果吻合。圖6為同時(shí)考慮長度和半徑尺寸對(duì)探測(cè)效率的影響的二維曲面圖?？梢酝茢?，LaBr3（Ce）閃爍體的探測(cè)效率取決于閃爍體的尺寸，且閃爍體的尺寸越大，其探測(cè)效率越高。這種可能是因?yàn)榫w的尺寸越大，與閃爍體材料在閃爍體中的輻射反應(yīng)時(shí)間越長，將增加產(chǎn)生的閃爍光子的數(shù)量。但增加閃爍體的長度并不能顯著提高探測(cè)效率，一方面是因?yàn)檩椛渑c閃爍體材料的反應(yīng)時(shí)間增加；另一方面，由于傳輸距離的增加，部分反應(yīng)產(chǎn)生的粒子在閃爍體中湮沒，造成了在閃爍體中無法達(dá)到的光電陰極的損失，從而減緩了增長。

圖6 探測(cè)效率與晶體的半徑和長度的關(guān)系Fig.6 The relationship between detection efficiency and the combination of radius and length of LaBr3(Ce)crystals

2.3 射線能量與閃爍效率的關(guān)系

先前的研究表明，輻射的能量也會(huì)影響探測(cè)器的輸出響應(yīng)。那么，輻射能量的大小是否也會(huì)影響晶體的探測(cè)效率。為了驗(yàn)證這一假設(shè)，在模擬中使用了能量范圍為0.1～1 MeV（能量區(qū)間為0.1 MeV）的單能γ射線LaBr3（Ce）閃爍體探測(cè)器，共105個(gè)事件。探測(cè)器模型仍然采用30×15 mm2的圓形截面結(jié)構(gòu)。收集并處理數(shù)據(jù)結(jié)果，數(shù)據(jù)結(jié)果如圖7所示。

圖7 探測(cè)效率與γ射線能量的關(guān)系Fig.7 The relationship between the detection efficiency and the energy of γ-ray

在圖7中，LaBr3（Ce）閃爍體的探測(cè)效率隨著輻射能量的增加而降低，然后隨能量的增加而趨于穩(wěn)定。因?yàn)楫?dāng)使用單能量γ射線束進(jìn)行探測(cè)時(shí)，射線的能量越低，與閃爍體材料充分反應(yīng)的粒子越多，產(chǎn)生的閃爍光子也就越多。由探測(cè)效率公式計(jì)算的探測(cè)效率可以看出，探測(cè)效率隨入射能量的增加而降低。因此，可以看出LaBr3（Ce）探測(cè)器用來探測(cè)能量較低的γ射線輻射源的光譜，可以取得較好的結(jié)果。

2.4 輻射位置對(duì)探測(cè)效率的影響

在上述三個(gè)部分，我們討論都是對(duì)單一能量γ射線束的探測(cè)，但是考慮到在現(xiàn)實(shí)世界中探測(cè)到輻射的來源時(shí)的情況，發(fā)散的放射源發(fā)出的位置對(duì)探測(cè)效果有一定的影響。在文獻(xiàn)［26］中就討論了探測(cè)效率與污染表面之間的距離和表面形狀之間的關(guān)系。因此，我們用Geant4工具包模擬了LaBr3（Ce）探測(cè)器對(duì)各向同性γ輻射源的探測(cè)。模型結(jié)構(gòu)參照上節(jié)模型，輻射能量為662 keV。然后，在每次模擬開始之前，對(duì)放射源和探測(cè)器之間的距離進(jìn)行變化。距離范圍為5～100 mm，間隔5 mm。得到20組數(shù)據(jù)，結(jié)果如圖8所示。

圖8 探測(cè)效率與放射源位置的關(guān)系Fig.8 The relationship between the detection efficiency and the position of the radioactive source

從圖8的數(shù)據(jù)結(jié)果可以看出，LaBr3（Ce）閃爍體的探測(cè)效率確實(shí)與反射鏡與閃爍體之間的距離有關(guān)。閃爍體的探測(cè)效率隨著距離的增加而降低。從圖中還可以看出，當(dāng)距離大于70 mm時(shí)，探測(cè)效率逐漸趨于零。原因是輻射源發(fā)散得越遠(yuǎn)，射線越發(fā)散，擊中探測(cè)器前端的射線就越稀疏。因此，收集得到的脈沖數(shù)量較少，導(dǎo)致探測(cè)效率降低。當(dāng)放射源與閃爍體之間的距離過大時(shí)，探測(cè)效率過低，會(huì)影響探測(cè)精度。

3 結(jié)語

本文基于Geant4工具包利用蒙特卡羅方法研究了LaBr3（Ce）閃爍體的探測(cè)效率。研究發(fā)現(xiàn)：LaBr3（Ce）閃爍體的探測(cè)效率與晶體截面形狀、晶體尺寸、輻射源能量大小和位置有關(guān)。當(dāng)閃爍體面積相同時(shí)，正方形和圓形閃爍體的探測(cè)效率高于矩形截面的探測(cè)效率。同時(shí)，閃爍體尺寸越大，其探測(cè)效率越高。從能量角度可知，入射輻射能量越高，LaBr3（Ce）閃爍體的探測(cè)效率反而越低。此外，用各向同性γ粒子源模擬放射源時(shí)，發(fā)現(xiàn)閃爍體的探測(cè)效率隨著距離的增加而降低。因此，在設(shè)計(jì)LaBr3（Ce）閃爍體探測(cè)器時(shí)，如果想獲得更好的探測(cè)效率，可以考慮使用更大的晶體。同時(shí)，對(duì)輻射源的探測(cè)不能將探測(cè)器放置得離輻射源太遠(yuǎn)，這樣會(huì)導(dǎo)致探測(cè)效率低，造成誤差。通過本次模擬實(shí)驗(yàn)，我們可以從以上幾個(gè)方面了解LaBr3（Ce）閃爍體探測(cè)效率的影響因素及相關(guān)規(guī)律，從而更好地了解LaBr3（Ce）晶體特性，這對(duì)探測(cè)器的實(shí)際應(yīng)用和閃爍體的外觀設(shè)計(jì)具有指導(dǎo)意義，有利于在進(jìn)行傳感器設(shè)計(jì)時(shí)選擇合適的晶體尺寸避免因尺寸不匹配而造成的設(shè)計(jì)誤差從而影響儀器精度，達(dá)到節(jié)約生產(chǎn)成本和時(shí)間成本的目的。本文模擬過程是在理想真空環(huán)境中進(jìn)行的，沒有考慮真實(shí)環(huán)境中的宇宙射線等因素影響。在未來的工作中，這些因素將被考慮以達(dá)到全面地了解LaBr3（Ce）探測(cè)器探測(cè)效率的影響因素。

作者貢獻(xiàn)聲明陳志強(qiáng)負(fù)責(zé)文章的起草及最終版本修訂；陳晶晶負(fù)責(zé)資料的收集及整理；舒雙寶負(fù)責(zé)研究的提出、設(shè)計(jì)及文章的修改；余子樵負(fù)責(zé)資料的收集及整理；張育中負(fù)責(zé)資料的收集，郎賢禮負(fù)責(zé)論文的修改。