朱彥熔 常正實(shí)

(西安交通大學(xué)電氣工程學(xué)院,電力設(shè)備電氣絕緣國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,西安 710049)

通過(guò)仿真和實(shí)驗(yàn)相結(jié)合的手段,以直流脈沖電壓驅(qū)動(dòng)的雙環(huán)電極結(jié)構(gòu)He大氣壓等離子體射流為例,研究了電壓上升沿時(shí)間對(duì)管內(nèi)放電等離子體發(fā)展演化特性的影響.隨著電壓上升沿的改變,管內(nèi)介質(zhì)阻擋放電(dielectric barrier discharge,DBD)區(qū)出現(xiàn)空心和實(shí)心兩種放電模式.上升沿為納秒和亞微秒量級(jí)時(shí),以空心模式發(fā)展,上升沿持續(xù)增加后轉(zhuǎn)變?yōu)閷?shí)心模式.放電模式本質(zhì)上受鞘層厚度、管內(nèi)電場(chǎng)和表面電荷密度分布的影響,鞘層厚度小于1.8 mm時(shí)等離子體通常以空心模式傳播,等于1.8 mm時(shí)等離子體的徑向傳播范圍有限而轉(zhuǎn)變?yōu)閷?shí)心傳播.管內(nèi)DBD區(qū),電場(chǎng)以軸向分量為主時(shí),等離子體以放電起始時(shí)的模式傳播;而在地電極內(nèi)部,由于外施電場(chǎng)方向發(fā)生徑向偏轉(zhuǎn),同時(shí)管壁沉積的正電荷形成徑向自建電場(chǎng),兩者疊加形成的強(qiáng)徑向電場(chǎng)致使放電以空心模式傳播.

1 引言

大氣壓等離子體射流(atmospheric pressure plasma jet,APPJ)因在生物醫(yī)學(xué)[1?3]、材料表面處理[4?6]等領(lǐng)域具有廣泛應(yīng)用和潛在的應(yīng)用前景而備受關(guān)注[7].與kHz交流、射頻、直流等電壓驅(qū)動(dòng)APPJ相比,納秒脈沖電壓驅(qū)動(dòng)的APPJ具有功率密度高、能量積聚少、活性粒子可控、電子能量高等優(yōu)勢(shì)[8],是國(guó)內(nèi)外相關(guān)領(lǐng)域的研究熱點(diǎn).外施電壓參數(shù)、工作氣體種類及其流場(chǎng)分布是影響APPJ特性的重要因素,學(xué)者們針對(duì)電壓幅值、上升沿、頻率、脈寬、流場(chǎng)等參數(shù)對(duì)APPJ特性影響進(jìn)行了大量實(shí)驗(yàn)、仿真研究,對(duì)探討和認(rèn)識(shí)APPJ的特性、機(jī)理做出了重要貢獻(xiàn).Chang等[9]對(duì)比研究了He,Ar及Ar/NH3驅(qū)動(dòng)產(chǎn)生的APPJ在發(fā)射光譜、放電功率、活性粒子數(shù)密度等方面的差異,并對(duì)Ar/NH3類輝光等離子體的形成機(jī)理進(jìn)行了討論.Zhang等[8]對(duì)比了微秒脈沖和納秒脈沖APPJ的放電特性,結(jié)果表明納秒脈沖放電電流更大,雖然納秒脈沖電源比微秒脈沖消耗更少的能量,但在納秒脈沖激勵(lì)情況下,可以獲得更長(zhǎng)的羽流長(zhǎng)度、更大的脈沖瞬時(shí)功率和更強(qiáng)的譜線強(qiáng)度.Chang等[10]針對(duì)APPJ空心環(huán)狀結(jié)構(gòu)的形成機(jī)理設(shè)計(jì)了專門實(shí)驗(yàn),證明了彭寧效應(yīng)對(duì)等離子體“子彈”中空結(jié)構(gòu)的形成不起主要作用,但在連續(xù)放電中對(duì)空心結(jié)構(gòu)的維持和演化有重要貢獻(xiàn),并認(rèn)為空心結(jié)構(gòu)的形成與氦氣通道-空氣形成的微混合過(guò)渡層有密切聯(lián)系.

已有研究表明,脈沖電壓的上升沿可能是影響等離子體特性最重要的因素之一.Huang等[11]的研究認(rèn)為,大氣壓下電壓上升率(dV/dt)對(duì)電子動(dòng)力學(xué)產(chǎn)生影響,上升率較高時(shí)可產(chǎn)生高能電子(數(shù)十eV)甚至是逃逸電子(上百eV).Liu等[12]仿真研究了電壓參數(shù)對(duì)針-板電極結(jié)構(gòu)產(chǎn)生APPJ中電子能量的影響,發(fā)現(xiàn)可通過(guò)調(diào)整電壓參數(shù)控制電子能量,為獲得高電子能量,應(yīng)設(shè)置較高的電壓幅值和較小的上升沿時(shí)間.然而Iza等[13]的研究表明,降低上升沿提高電子能量的手段具有局限性,他們利用二維介質(zhì)阻擋放電 (dielectric barrier discharge,DBD)混合模型進(jìn)行仿真,當(dāng)上升沿時(shí)間由40 ns降低至1 ns時(shí)最大平均電子能量反而降低.以上研究證明電壓上升沿和電子能量間存在緊密聯(lián)系,但尚不明確如何通過(guò)控制上升沿時(shí)間來(lái)調(diào)控電子能量和密度,仍需開(kāi)展細(xì)致、深入的研究.

等離子體中的活性成分在其應(yīng)用中起著關(guān)鍵作用[14],提高電子能量和電子密度,將可能產(chǎn)生更多的活性成分,如OH和O原子.Qian等[15]發(fā)現(xiàn)上升沿越大,放電電流越小,APPJ的反應(yīng)活性越低,O原子和OH自由基的數(shù)密度越小;Zhang等[16]的研究進(jìn)一步證明,電壓上升沿時(shí)間對(duì)DBD氧氣-臭氧轉(zhuǎn)換效率產(chǎn)生影響,短上升沿時(shí)間對(duì)應(yīng)的轉(zhuǎn)換效率更高.Wu等[17]認(rèn)為,當(dāng)上升沿由4 μs降至0.1 μs時(shí),APPJ羽流長(zhǎng)度增加、反應(yīng)活性增強(qiáng).因此,提高電壓上升率(縮短上升沿),能改善等離子體的實(shí)際應(yīng)用效率,成為獲得高活性反應(yīng)物種等離子體的一種有效手段.上升沿除了影響放電電流、自由基含量及電子能量外,對(duì)等離子體也存在宏觀層面的影響,Gong等[18]通過(guò)仿真上升沿25—100 ns的管內(nèi)APPJ傳播,發(fā)現(xiàn)上升沿越小,等離子體傳播速度越快.趙勇等[19]對(duì)單環(huán)電極APPJ研究發(fā)現(xiàn),上升沿由納秒增至微秒,管外等離子體“子彈”半徑由3 mm縮小至約1 mm,將該現(xiàn)象歸因于陡納秒脈沖造成的過(guò)電壓擊穿.綜上所述,現(xiàn)有研究報(bào)道認(rèn)為,電壓上升沿對(duì)等離子體的關(guān)鍵參數(shù)和宏觀行為均產(chǎn)生不同程度的影響,因此通過(guò)控制上升沿產(chǎn)生參數(shù)可控的APPJ,具有實(shí)際的應(yīng)用前景.

APPJ一般分為兩個(gè)區(qū)域:放電區(qū)(管內(nèi)DBD區(qū))、工作區(qū)(電極下游及管外射流區(qū)).由于APPJ在應(yīng)用中的優(yōu)越性,大部分研究主要關(guān)注其工作區(qū),并且經(jīng)常利用單環(huán)電極近似等效雙環(huán)電極、或者利用電荷球模擬直流脈沖.對(duì)于放電區(qū)的研究主要集中在以下幾方面:1)放電模式,如絲狀或類輝光[20];2)粒子光譜分布,如激發(fā)態(tài)He原子、N2分子、O原子等粒子[21];3)管內(nèi)光電特性,如徑向電場(chǎng)、放電強(qiáng)度[22]等.放電區(qū)放電的產(chǎn)生、演化對(duì)工作區(qū)等離子體往往產(chǎn)生重要影響,掌握電壓上升沿對(duì)放電區(qū)的影響規(guī)律和機(jī)理,對(duì)于進(jìn)一步調(diào)控工作區(qū)等離子體特性和參數(shù)有實(shí)際指導(dǎo)意義.為此,基于實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象,本文構(gòu)建二維軸對(duì)稱等離子體模型,圍繞脈沖電壓上升沿對(duì)介質(zhì)管內(nèi)等離子體傳播特性的影響展開(kāi)研究.

2 實(shí)驗(yàn)平臺(tái)與仿真模型

2.1 實(shí)驗(yàn)平臺(tái)

本文采用的實(shí)驗(yàn)平臺(tái)如圖1所示,詳細(xì)信息參見(jiàn)我們之前的論文[10,23],同軸雙環(huán)APPJ發(fā)生器由內(nèi)/外徑為4/6 mm的石英玻璃管及兩個(gè)銅環(huán)電極組成,兩電極相距15 mm,電極厚度0.15 mm,寬度5 mm.為描述方便,本文規(guī)定氣體流進(jìn)的方向?yàn)椤吧嫌巍?流出的方向?yàn)椤跋掠巍?“上游”電極接地,“下游”電極接高壓,高壓電極下邊沿距離管口100 mm.高純氦氣(5 N)流量為2.0 L/min,確保管內(nèi)氣流為層流狀態(tài).

圖1 等離子體產(chǎn)生與診斷實(shí)驗(yàn)平臺(tái)示意圖Fig.1.Schematic diagram of plasma generation and diagnosis experimental platform.

2.2 仿真模型

為了研究APPJ管內(nèi)放電的演化行為和機(jī)制,本文基于實(shí)驗(yàn)中采用的APPJ電極結(jié)構(gòu),構(gòu)建二維軸對(duì)稱流體模型,如圖2所示.將等離子體視為由電子、離子以及中性粒子組成的連續(xù)介質(zhì),基于各種粒子的連續(xù)性方程、動(dòng)量守恒方程、電子能量守恒方程以及泊松方程對(duì)模型進(jìn)行求解.為提高計(jì)算效率對(duì)實(shí)驗(yàn)?zāi)Ｐ瓦M(jìn)行簡(jiǎn)化,介質(zhì)管足夠長(zhǎng)能使APPJ在管內(nèi)傳播不受環(huán)境空氣的影響,同時(shí)為了提高模型的收斂性,在r方向增加了寬度50 mm的空氣域,整個(gè)計(jì)算域大小為70 mm × 53 mm,包括管內(nèi)部、管壁、環(huán)形電極、空氣域.電極暴露在空氣中,遠(yuǎn)離計(jì)算域的邊界接地處理.

圖2 仿真模型示意圖 ①管內(nèi)部,②管壁,③環(huán)形電極,④空氣域Fig.2.Schematic of the simulation configuration.①the glass tube interior,② the tube wall,③the ring electrode,④ ambient air.

電子、離子等粒子數(shù)密度通過(guò)連續(xù)性方程求解:

其中,nr為相關(guān)粒子的數(shù)密度(m–3),Γr是粒子流密度(m–2·s–1),Sr代表粒子r的源項(xiàng)(m–2·s–1).Γr由遷移擴(kuò)散方程近似得到,具體公式為

其中,nr為相關(guān)粒子的數(shù)密度(m–3),μr和Dr分別表示粒子的遷移率(m2·V–1·s–1)和擴(kuò)散系數(shù)(m2·s–1),E是電場(chǎng)(V·m–1).(2)式右邊第一項(xiàng)表示帶電粒子在電場(chǎng)作用下遷移產(chǎn)生的粒子流密度,對(duì)于中性粒子而言,此項(xiàng)為0;第二項(xiàng)為粒子擴(kuò)散導(dǎo)致的粒子流密度.(1)式中電子碰撞、分子和原子碰撞等反應(yīng)引起的粒子源項(xiàng)Sr可表示為

其中,ki為反應(yīng)速率系數(shù),包含單體反應(yīng)(s–1),雙體反應(yīng)(m3·s–1)和三體反應(yīng)(m6·s–1)三種,αi為湯森系數(shù)(m–1),Γe為電子流密度(m–2·s–1).

放電過(guò)程中的電場(chǎng)由外加電壓產(chǎn)生的拉普拉斯電場(chǎng)及空間電荷產(chǎn)生的電場(chǎng)共同組成,電場(chǎng)和電勢(shì)通過(guò)泊松方程求解,如(4)式所示,

其中,φ是電勢(shì)(V),εr是電介質(zhì)的相對(duì)介電常數(shù),ε0是真空介電常數(shù)(8.85 × 10–12F·m–1).

在求解重粒子溫度和電子溫度時(shí),因本文中離子溫度和中性粒子溫度接近室溫,所以將其設(shè)定為300 K,電子溫度由電子能量守恒方程求解,如(5)式所示,

其中,ne是電子密度(m–3),是平均電子能量(eV),Γε代表電子能流密度(V·m–2·s–1),描繪由遷移擴(kuò)散產(chǎn)生的電子能流密度,計(jì)算公式為

其中,με和Dε分別代表電子能量遷移率(m2·V–1·s–1)和電子能量擴(kuò)散系數(shù)(m2·s–1),計(jì)算公式分別為

且遷移率和擴(kuò)散系數(shù)滿足愛(ài)因斯坦關(guān)系:

其中kb為玻爾茲曼常數(shù)(1.38 × 10–23J·K–1).

(5)式中的電子能量源項(xiàng)Sε包含兩部分,分別表示為S1和S2,如(10)式所示,S1代表碰撞反應(yīng)獲得或損失的電子能量(eV),S2是電場(chǎng)輸入的功率(J·s–1).

其中εi代表反應(yīng)的能量閾值(eV).

假設(shè)介質(zhì)管內(nèi)充滿純氦并忽略空氣的影響,考慮的反應(yīng)僅包含純氦氛圍中發(fā)生的電子碰撞反應(yīng)及重粒子間的反應(yīng),主要粒子包括e,He,He*,He+及5種.本文使用的反應(yīng)列于表1,其中電子碰撞的反應(yīng)速率系數(shù)通過(guò)Boltzmann兩項(xiàng)近似模塊求解[24],其余的反應(yīng)系數(shù)來(lái)自文獻(xiàn)[25,26].因?yàn)殡娮?、離子的傳播速度遠(yuǎn)大于氣流速度,所以可近似認(rèn)為放電期間管內(nèi)氦氣處于靜止?fàn)顟B(tài).為了縮短模型的計(jì)算時(shí)間并提高收斂性,本文采用預(yù)電離的形式代替光致電離,即假設(shè)初始時(shí)刻,空間中存在均勻分布的電子、離子及亞穩(wěn)態(tài)原子,初始電子密度設(shè)置為1.0 × 1013/m3.二次電子發(fā)射是放電發(fā)展過(guò)程中重要的補(bǔ)充電子來(lái)源,本文認(rèn)為正離子、亞穩(wěn)態(tài)原子均在管壁附近猝滅,其二次電子發(fā)射系數(shù)設(shè)置為0.01,二次電子平均能量為2.5 eV.網(wǎng)格采用非結(jié)構(gòu)性網(wǎng)格,壁面附近網(wǎng)格最小,為15 μm,其余計(jì)算域?yàn)?0 μm,離散方法采用有限元法,總網(wǎng)格數(shù)約43萬(wàn).

表1 模型中考慮的粒子及反應(yīng)Table 1.Plasma chemistry included in the model.

3 結(jié)果與討論

3.1 納秒上升沿電壓驅(qū)動(dòng)管內(nèi)放電的發(fā)展演化特性

利用納秒級(jí)曝光時(shí)間的ICCD圖像對(duì)50 ns上升沿的脈沖He APPJ發(fā)展演化過(guò)程進(jìn)行研究.其中外施電壓參數(shù)為:上升沿時(shí)間tr=50 ns、脈寬tw=1 μs、電壓幅值Va=7.5 kV、下降沿時(shí)間td=50 ns、頻率f=5 kHz.雖然仿真僅考慮了單次放電過(guò)程,但根據(jù)Kettlitz等[27]的研究,不同放電頻率及兩次放電間隔中殘余電荷僅對(duì)放電傳播速度和發(fā)光強(qiáng)度產(chǎn)生影響,對(duì)定性研究的仿真模型而言,實(shí)驗(yàn)和仿真設(shè)置差異導(dǎo)致的此項(xiàng)誤差可被忽略.

ICCD拍攝過(guò)程中的電壓及總電流波形如圖3(a)所示,圖3(b)對(duì)應(yīng)的電流波形已剔除位移分量,圖3(c)為仿真中的電壓及總電流波形.對(duì)比圖3(a)和圖3(c)可以看出,實(shí)驗(yàn)和仿真的總電流波形符合得較好,均出現(xiàn)了位移電流(第一個(gè)電流脈沖)和傳導(dǎo)電流(第二個(gè)電流脈沖),與實(shí)驗(yàn)不同的是,仿真中的放電時(shí)刻提前,且電流峰值比實(shí)驗(yàn)中高約0.02 A,這與模型中外回路參數(shù)設(shè)置有關(guān),不影響結(jié)果分析.實(shí)驗(yàn)中ICCD門寬設(shè)置為25 ns,拍攝步長(zhǎng)為25 ns,觸發(fā)及拍攝時(shí)刻如圖3(b)所示.介質(zhì)管內(nèi)等離子體的發(fā)展過(guò)程如圖4(a)所示,放電起始于高壓電極側(cè),向地電極傳播,對(duì)應(yīng)圖3(b)和圖4(a)中時(shí)刻8—11,到達(dá)地電極后等離子體逐漸充滿整個(gè)DBD區(qū),在時(shí)刻13結(jié)束時(shí),電流達(dá)到峰值,之后隨著放電電流減小放電逐漸熄滅.選擇與實(shí)驗(yàn)一致的電壓參數(shù)進(jìn)行數(shù)值計(jì)算,并提取與ICCD拍攝參數(shù)相同的時(shí)間尺度,獲得放電發(fā)展過(guò)程中He*的時(shí)空分布(用來(lái)表征發(fā)光情況)如圖4(b)所示.可以看出,等離子體發(fā)展過(guò)程的仿真結(jié)果與實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象一致.與實(shí)驗(yàn)相比,仿真能夠監(jiān)測(cè)每個(gè)時(shí)刻放電的位置、形態(tài)以及放電在電極內(nèi)部的演化過(guò)程,當(dāng)t=116 ns時(shí),等離子體到達(dá)地電極的上游側(cè)邊緣,由圖3(b)可知,此時(shí)對(duì)應(yīng)回路電流的峰值.放電結(jié)束后,通道內(nèi)He*密度降低,對(duì)應(yīng)于圖4(a)中的時(shí)刻16.

圖3 實(shí)驗(yàn)和仿真中50 ns上升沿時(shí)的電壓電流波形 (a) 實(shí)驗(yàn)總電流波形;(b)剔除位移分量的實(shí)驗(yàn)電流波形,其中序號(hào)1—27分別表示ICCD連續(xù)拍攝的時(shí)間段;(c) 仿真總電流波形Fig.3.Discharge voltage and current waveforms with rising edge of 50 ns in experiment and simulation:(a) Experimental full current waveform;(b) experimental current waveform excluding displacement current,the number 1–27 represent the time interval of ICCD continuous acquisition respectively;(c) simulation full current waveform.

圖4 放電在介質(zhì)管內(nèi)的發(fā)展過(guò)程(a)ICCD圖像;(b)發(fā)展過(guò)程中He*的密度分布Fig.4.Propagating process of discharge in dielectric tube:(a) ICCD picture;(b) He* distribution in evolution.

基于上述研究,進(jìn)一步討論不同電壓上升沿對(duì)管內(nèi)等離子體發(fā)展演化的影響.保持脈沖電壓的其余參數(shù)不變,增加上升沿至200和500 ns,研究介質(zhì)管內(nèi)等離子體的特性變化.不同電壓驅(qū)動(dòng)下放電起始階段在不同軸向位置(z=0.3 mm(起始)及z=0.9 mm (DBD區(qū)))時(shí)的電子密度ne分布和電離源項(xiàng)Re分布,結(jié)果如圖5(a)和圖5(b)所示.由圖5可知,當(dāng)上升沿為50 ns時(shí),放電緊貼介質(zhì)管內(nèi)壁表面?zhèn)鞑?此時(shí)的電子密度ne和電離源項(xiàng)Re分布呈空心環(huán)狀,等離子體頭部的電子密度在1019m–3量級(jí).為方便描述,這里引入“等離子體半徑”的概念,定義為等離子體域與鞘層的邊界線距離介質(zhì)管軸線的垂直距離.隨著電壓上升沿增加,等離子體半徑逐漸變小,朝徑向收縮,收縮現(xiàn)象具有一定限度,在電離波離開(kāi)高壓電極(z=0—0.3 cm)時(shí),朝管軸方向的徑向收縮最為明顯,之后逐漸沿管壁方向徑向擴(kuò)展,最終形成穩(wěn)定的空心圓環(huán)結(jié)構(gòu)向前發(fā)展.

圖5 管內(nèi)等離子體發(fā)展過(guò)程中的 (a)電子密度ne和(b)電離源項(xiàng)ReFig.5.Distribution of electron density and ionization source during plasma evolution in tube:(a) Electron density;(b) ionization source.

等離子體傳播到地電極上游邊沿(z=2 cm)以及離開(kāi)地電極(z=2.5 cm)后,其電子密度ne分布如圖6所示.針對(duì)3種電壓上升沿,與DBD區(qū)的傳播模式不同,由于電極內(nèi)部的高徑向電場(chǎng)分布,導(dǎo)致等離子體在電極內(nèi)部沿面?zhèn)鞑?且兩電極內(nèi)部的等離子體徑向大小接近,約等于介質(zhì)管內(nèi)徑.同時(shí)也可以看到等離子體在地電極附近形體變大、發(fā)光強(qiáng)度增強(qiáng),與Jiang等[28]的實(shí)驗(yàn)研究結(jié)果符合,Jiang等認(rèn)為,這種現(xiàn)象主要與前一次放電在介質(zhì)管中產(chǎn)生的He*與管內(nèi)微量的雜質(zhì)分子發(fā)生彭寧電離相關(guān).本文仿真中,僅考慮單次脈沖放電且管內(nèi)為純氦氣氛圍,并未考慮彭寧電離的影響,仍能觀察到等離子體在朝地電極移動(dòng)時(shí)的增強(qiáng)現(xiàn)象,說(shuō)明除彭寧電離外,管內(nèi)電場(chǎng)分布的影響不容忽視.

圖6 等離子體傳播到地電極“上游”邊沿(z=2 cm)以及離開(kāi)地電極(z=2.5 cm)后的電子密度ne分布Fig.6.Electron density distribution of plasma propagating to the upstream edge of the ground electrode (z=2 cm)and leaving the ground electrode (z=2.5 cm).

進(jìn)一步對(duì)比研究了3個(gè)上升沿時(shí)間(50,200和500 ns)時(shí),DBD區(qū)的實(shí)驗(yàn)放電圖像和仿真He*分布圖像,除前文提及的50 ns上升沿對(duì)應(yīng)圖像外,這里補(bǔ)充了上升沿為200和500 ns的圖像,如圖7(a)—圖7(c)所示.為保持一致性,ICCD參數(shù)設(shè)置不變.圖7中每幅圖像分別由3部分組成:仿真(左)、實(shí)驗(yàn)(中)及仿真實(shí)驗(yàn)對(duì)比(右).因?yàn)镮CCD曝光時(shí)間為25 ns,所以實(shí)驗(yàn)結(jié)果選擇電流峰值時(shí)刻附近25 ns內(nèi)的累積圖像,例如圖7(a)實(shí)驗(yàn)結(jié)果的采集時(shí)間為圖3(b)中標(biāo)號(hào)13的時(shí)刻;仿真結(jié)果為對(duì)應(yīng)電流峰值時(shí)刻附近25 ns內(nèi)He*的累積分布.對(duì)比發(fā)現(xiàn),仿真與實(shí)驗(yàn)圖像的外邊緣相符合,但仿真圖像中的APPJ為空心結(jié)構(gòu),實(shí)驗(yàn)圖像為實(shí)心結(jié)構(gòu).主要是因?yàn)榉抡婺Ｐ筒捎枚S軸對(duì)稱結(jié)構(gòu)近似實(shí)驗(yàn)?zāi)Ｐ?提取的數(shù)據(jù)圖像為二維剖面圖,實(shí)驗(yàn)中獲得的放電圖像為正視圖,將三維圖像壓縮在二維焦平面所致,已有實(shí)驗(yàn)研究中的APPJ也為中空環(huán)狀[10].在地電極和高壓電極附近,等離子體半徑變大并沿管壁傳播,DBD區(qū)中間部分的等離子體半徑較小.

圖7 不同上升沿時(shí),DBD區(qū)的仿真和實(shí)驗(yàn)對(duì)比 (a) 50 ns;(b) 200 ns;(c) 500 ns (za,zb和zc分別代表GSD和FWHM提取位置)Fig.7.Simulation and experimental results comparison of DBD area under different rising edge:(a) 50 ns;(b) 200 ns;(c) 500 ns.(za,zb and zc represent the data extraction position of GSD and FWHM respectively).

從圖7所示的實(shí)驗(yàn)圖像可以看出,隨著上升沿達(dá)到500 ns,等離子體徑向收縮明顯加劇,受介質(zhì)管三維結(jié)構(gòu)和雜散電場(chǎng)的影響,DBD區(qū)等離子體整體向左偏移.為了直觀和半定量地分析不同電壓上升沿的等離子體半徑特性,分別提取了正放電期間3個(gè)位置za,zb和zc處(圖7(a)—圖7(c)中3條虛線所示)的徑向光強(qiáng)分布曲線的半高寬(full width half maximum,FWHM)和灰度標(biāo)準(zhǔn)差(gray standard deviation,GSD)分布,GSD越小,表明徑向分布的灰度值與灰度平均值的差值越小,即灰度分布越平緩,對(duì)應(yīng)DBD區(qū)的等離子體半徑越大.za=2.5 mm,靠近高壓電極;zb=7.5 mm,位于DBD區(qū)中心;zc=12.5 mm,靠近地電極.對(duì)實(shí)驗(yàn)放電光強(qiáng)分布進(jìn)行歸一化處理,同時(shí)分析了仿真得到的He*的相對(duì)光強(qiáng)分布半高寬,列在表2中.

表2 實(shí)驗(yàn)電流峰值時(shí)刻不同上升沿在管內(nèi)za,zb,zc位置處的灰度值標(biāo)準(zhǔn)差和相對(duì)強(qiáng)度半高寬及仿真中電流峰值時(shí)刻對(duì)應(yīng)位置處的相對(duì)強(qiáng)度半高寬統(tǒng)計(jì)Table 2.GSD and the relative intensity FWHM at za,zb,zc of APPJ driven by different rising time at the time of current peak in experiment and the FWHM at the corresponding position at the time of current peak in simulation.

由表2可知,在za和zb處,GSD隨上升沿的增加而增加,上升沿增加對(duì)地電極(zc)附近的等離子體半徑影響較小.上升沿tr由50 ns增至200 ns時(shí),3種上升沿下zc處的GSD大小接近,主要是由于徑向電場(chǎng)的分布,靠近地電極時(shí),等離子體存在不同程度的徑向擴(kuò)展.與GSD相比,FWHM更能直觀地體現(xiàn)等離子體半徑的大小,分析發(fā)現(xiàn),在DBD區(qū)不同軸向位置,FWHM的實(shí)驗(yàn)和仿真結(jié)果均隨著上升沿的增加而減小,這與GSD的變化相呼應(yīng),進(jìn)一步說(shuō)明了上升沿增加會(huì)導(dǎo)致DBD區(qū)的等離子體徑向收縮.

前述已經(jīng)表明,納秒量級(jí)電壓上升沿時(shí),等離子體尺寸隨著上升沿增加出現(xiàn)徑向收縮,若進(jìn)一步增加上升沿至微秒量級(jí),等離子體是否存在由空心結(jié)構(gòu)向?qū)嵭慕Y(jié)構(gòu)的演化? 下面進(jìn)一步增加脈沖電壓的上升沿時(shí)間進(jìn)行討論.

3.2 微秒上升沿電壓驅(qū)動(dòng)管內(nèi)放電的發(fā)展演化特性

本節(jié)將脈沖電壓的上升沿增至1000和2000 ns,保持其余電壓參數(shù)不變,通過(guò)數(shù)值仿真研究微秒級(jí)上升沿時(shí)的管內(nèi)放電發(fā)展過(guò)程,討論上升沿對(duì)放電演化行為的影響.與納秒上升沿的放電相比,微秒上升沿對(duì)應(yīng)的放電電流進(jìn)一步減小,位移電流峰值降低,放電起始時(shí)刻延遲.隨著上升沿時(shí)間的延長(zhǎng),du/dt減小,導(dǎo)致位移電流分量變?nèi)?當(dāng)上升沿為2000 ns時(shí),放電電流波形只有一個(gè)峰值.

以不同上升沿的正脈沖放電為例,研究了管內(nèi)放電發(fā)展過(guò)程中電子密度ne和電離源項(xiàng)Re的分布,如圖8所示.由圖8(a)和圖8(b)可知,與納秒級(jí)上升沿的情形一致,隨著上升沿的增加,管內(nèi)空心環(huán)狀的等離子體進(jìn)一步徑向收縮,等離子體半徑逐漸減小;當(dāng)上升沿增至2000 ns時(shí),起始階段電離波以實(shí)心模式傳播,且管內(nèi)等離子體“子彈”半徑基本保持不變,但當(dāng)實(shí)心等離子體“子彈”進(jìn)入地電極后,在徑向電場(chǎng)的作用下,以空心環(huán)狀結(jié)構(gòu)離開(kāi)地電極并向前傳播.

圖8 正脈沖放電期間的電子密度及電離源項(xiàng)分布 (a) z=0.3,0.9 cm處的電子密度ne;(b) z=0.3,0.9 cm處的電離源項(xiàng)Re;(c) z=2.0,2.5 cm處的電子密度ne;(d) z=2.0,2.5 cm處的電離源項(xiàng)ReFig.8.Distribution of electron density and ionization source during positive discharge:(a) Electron density when z=0.3,0.9 cm;(b) ionization source when z=0.3,0.9 cm;(c) electron density when z=2.0,2.5 cm;(d) ionization source when z=2.0,2.5 cm.

3.3 電壓上升沿對(duì)管內(nèi)放電模式及發(fā)展演化的影響機(jī)制

現(xiàn)有研究表明,鞘層、電場(chǎng)強(qiáng)度和表面電荷密度對(duì)等離子體的半徑、放電模式、發(fā)光強(qiáng)度及粒子分布等特性有著顯著的影響[29?31].因此,基于上文的研究,以50和2000 ns為例,本節(jié)從鞘層、電場(chǎng)強(qiáng)度、表面電荷密度3個(gè)方面探討脈沖電壓上升沿對(duì)管內(nèi)放電模式及發(fā)展演化的影響機(jī)制.

3.3.1 等離子體鞘層

等離子體與介質(zhì)壁接觸時(shí),由于電子遷移率比離子快得多,等離子體相對(duì)介質(zhì)呈正電性.隨著射流在DBD區(qū)內(nèi)傳播,介質(zhì)管內(nèi)壁表面的一段距離內(nèi)產(chǎn)生電荷密度差,離子密度遠(yuǎn)大于電子密度,形成等離子體鞘層[32].Ning等[30]通過(guò)仿真研究了不同石英管管徑產(chǎn)生的等離子體射流傳播過(guò)程,觀察到了“實(shí)心”、“空心”傳播形態(tài)并將這種現(xiàn)象歸因于等離子體鞘層的影響.上升沿對(duì)放電模式的影響可能也與鞘層相關(guān),由于等離子體鞘層存在于管壁附近,因此這里以電離波傳播至z=0.9 cm時(shí)為例,主要考慮電子密度ne、離子密度ni、電子溫度Te以及軸向電場(chǎng)強(qiáng)度Er等參數(shù)的徑向分布,(如圖9所示),討論鞘層厚度對(duì)放電模式的影響.由圖9可知,鞘層厚度隨著電壓上升沿的增加而增加,當(dāng)上升沿為50 ns時(shí),鞘層厚度為0.41 mm,2000 ns上升沿電壓作用時(shí)鞘層厚度最大,為1.8 mm,等離子體被約束在直徑0.4 mm的范圍內(nèi)傳播.

圖9 不同上升沿的外施電壓下,放電頭部位于z=0.9cm時(shí)管內(nèi)的電子密度、離子密度、電子溫度、鞘層厚度及徑向電場(chǎng)強(qiáng)度的徑向分布 (a) 50 ns;(b) 2000 nsFig.9.Radial distribution of electron density,ion density,electron temperature,sheath,and radial electric field intensity under the applied voltage with different rising edge when the head of plasma at z=0.9 cm:(a) 50 ns;(b) 2000 ns.

當(dāng)上升沿為2000 ns時(shí),管內(nèi)DBD區(qū)電子遷移率的最大值約為0.1 m2/(V·s),而離子遷移率僅為1.03 × 10–3m2/(V·s),電子遷移率約等于離子遷移率的100倍.因此電子在管壁表面快速積累,導(dǎo)致管內(nèi)壁表面電勢(shì)相對(duì)等離子體域的下降,鞘層內(nèi)形成指向管壁的徑向電場(chǎng),該徑向電場(chǎng)最大值為12 kV/cm,約等于“子彈”頭部軸向電場(chǎng)一半.同時(shí),鞘層內(nèi)正離子在此徑向電場(chǎng)的作用下碰撞管壁,產(chǎn)生大量二次電子,亞穩(wěn)態(tài)He*復(fù)合(R5:2He*→e+He++He,kf=2.7 × 10–16m3·s–1)也在鞘層內(nèi)進(jìn)行,產(chǎn)生部分電子.二次電子及He*復(fù)合產(chǎn)生的電子被徑向電場(chǎng)加速朝鞘層與等離子體域的邊界運(yùn)動(dòng),這些電子本身可以作為種子電子促進(jìn)放電發(fā)展,也可以在鞘層邊界與He或He*碰撞電離產(chǎn)生種子電子促進(jìn)局部區(qū)域電離.

當(dāng)電壓上升沿為50 ns時(shí),放電在DBD區(qū)軸向傳播,外施電場(chǎng)快速上升,鞘層內(nèi)正離子的自建電場(chǎng)最大值為27 kV/cm.該電場(chǎng)中,電子在較短距離內(nèi)徑向加速即可獲得能量,與鞘層邊界處的He*和He發(fā)生碰撞電離,包括電子直接碰撞電離(R3:e+He → 2e+He+)和逐步電離過(guò)程(R2:e +He → e+He*和R4:e+He*→ e+He+),迅速增加了鞘層邊界的電子密度,形成了宏觀可見(jiàn)的中空環(huán)狀結(jié)構(gòu).脈沖電壓上升沿50 ns時(shí)管內(nèi)鞘層較薄,此時(shí)等離子體頭部正離子的自建電場(chǎng)和外施電場(chǎng)均為軸向,所以等離子體仍以軸向傳播為主.進(jìn)一步分析發(fā)現(xiàn),等離子體傳播過(guò)程中,“子彈”頭部始終具有高電場(chǎng)強(qiáng)度和電離率,說(shuō)明與常規(guī)等離子體技術(shù)相比,納秒上升沿的脈沖放電等離子體能夠獲得更高的電子能量和活性物種數(shù)密度,展現(xiàn)出其在生物醫(yī)學(xué)和材料改性等應(yīng)用領(lǐng)域中的優(yōu)勢(shì).

3.3.2 電場(chǎng)分布

電場(chǎng)分布影響了放電的起始、發(fā)展演化,Li等[31]通過(guò)在雙環(huán)電極結(jié)構(gòu)的基礎(chǔ)上外加多個(gè)環(huán)形地電極以增強(qiáng)軸向電場(chǎng),改變了APPJ的傳播形態(tài),得到了羽流長(zhǎng)度更長(zhǎng)的射流.因此,為了分析電場(chǎng)分布對(duì)管內(nèi)等離子體發(fā)展的影響,以DBD區(qū)中間位置和地電極中間位置為例,分析了軸向和徑向電場(chǎng)分布情況,以便定量討論碰撞電離增強(qiáng)機(jī)理.提取了等離子體“子彈”頭部位于DBD區(qū)中間位置(r1,實(shí)心傳播,t=1.195 μs)及地電極中間位置(r2,空心傳播,t=1.26 μs)時(shí)的電場(chǎng)分布.為對(duì)比電場(chǎng)分量的大小,將空間某點(diǎn)處的電場(chǎng)強(qiáng)度E正交分解為軸向分量Ez及徑向分量Er.等離子體“子彈”傳播過(guò)程中其頭部Ez和Er沿徑向的分布如圖10所示.實(shí)心模式傳播時(shí),等離子體“子彈”頭部的軸向電場(chǎng)Ez大約是徑向電場(chǎng)Er的1.7倍,在凈電場(chǎng)的作用下,“子彈”沿軸線傳播;地電極內(nèi)部,徑向電場(chǎng)Er1.1倍高于軸向電場(chǎng)Ez.在強(qiáng)徑向電場(chǎng)的作用下,正離子誘導(dǎo)管壁表面的二次電子發(fā)射增強(qiáng),導(dǎo)致直接碰撞電離(R3:e+He → 2e+He+)和間接碰撞電離(R2:e+He → e+He*和R4:e +He*→ 2e+He+)在鞘層和等離子體界面處產(chǎn)生大量種子電子.與DBD區(qū)相比,在高電子密度和徑向電場(chǎng)的共同作用下,地電極內(nèi)部發(fā)生放電模式改變,等離子體在地電極內(nèi)部徑向擴(kuò)展的同時(shí),鞘層厚度相應(yīng)變小.一系列過(guò)程后,等離子體“子彈”頭部正離子產(chǎn)生電場(chǎng)的軸向分量被進(jìn)一步削弱,導(dǎo)致等離子體“子彈”的徑向擴(kuò)展加劇,繼續(xù)促進(jìn)徑向電場(chǎng)增強(qiáng),形成正反饋調(diào)節(jié).

圖10 2000 ns上升沿時(shí),“子彈”頭部軸向和徑向電場(chǎng)的徑向分布Fig.10.Radial distribution of axial and radial electric fields in the head of plasma under rising edge of 2000 ns.

徑向電場(chǎng)增強(qiáng)引起的徑向電離表現(xiàn)為碰撞電離源項(xiàng)的變化.以2000 ns上升沿為例,研究了電離源項(xiàng)Re的發(fā)展演化過(guò)程,如圖11所示.在DBD區(qū)的放電等離子體進(jìn)入地電極內(nèi)部的初始階段t=1.24 μs時(shí),Re仍為實(shí)心結(jié)構(gòu),頭部的Re最強(qiáng)并沿徑向逐漸減小;當(dāng)t=1.25 μs時(shí),鞘層與等離子體邊沿處的電離強(qiáng)度增強(qiáng),實(shí)心結(jié)構(gòu)已開(kāi)始發(fā)生轉(zhuǎn)變;最終,在t=1.28 μs時(shí)等離子體在地電極內(nèi)部完全轉(zhuǎn)變?yōu)榭招慕Y(jié)構(gòu),證明徑向電場(chǎng)確實(shí)使電離源項(xiàng)的空間分布發(fā)生改變.

圖11 2000 ns上升沿時(shí),地電極內(nèi)部電離源項(xiàng)Re的演化過(guò)程Fig.11.Evolution of Re in tube under ground electrode in rising edge of 2000 ns.

3.3.3 管內(nèi)壁表面電荷密度

現(xiàn)有研究表明,管內(nèi)壁電荷形成的徑向電場(chǎng)大小與外施電場(chǎng)以及管壁表面正電荷密度大小呈正相關(guān)[33],因此,本節(jié)結(jié)合前述結(jié)果,研究了2000 ns上升沿時(shí)等離子體頭部在z=2.3和2.5 cm時(shí)地電極處介質(zhì)管內(nèi)壁的表面電荷和徑向電場(chǎng)沿軸向的分布,如圖12所示.當(dāng)“子彈”頭部位于z=2.3 cm時(shí),地電極處介質(zhì)表面電荷密度為“單峰”分布,隨著等離子體向地電極上游發(fā)展,具有高電勢(shì)的“子彈”頭部與地電極之間產(chǎn)生時(shí)變電場(chǎng)Et,影響原有高壓電極與地電極之間的電場(chǎng)分布.當(dāng)?shù)仉姌O處的表面電荷密度仍為“單峰”分布時(shí),地電極內(nèi)部的徑向電場(chǎng)Er已呈“雙峰”分布;隨后,等離子體發(fā)展到z=2.5 cm處時(shí),在徑向電場(chǎng)的作用下,地電極處的表面電荷密度也呈現(xiàn)出“雙峰”分布.表面積聚的正電荷同時(shí)增強(qiáng)徑向電場(chǎng)Er,使表面電荷密度的“雙峰”分布現(xiàn)象更加明顯,地電極處表面電荷分布的軸向范圍也隨之增加.

圖12 2000 ns上升沿“子彈”頭部位于不同位置時(shí),地電極內(nèi)部介質(zhì)管內(nèi)壁表面電荷密度和徑向電場(chǎng)沿軸向的分布 (a) z=2.3 cm;(b) z=2.5 cmFig.12.Axial distribution of surface charge density and radial electric field on the inner wall of dielectric tube in the ground electrode when the head of plasma at different positions under rising edge of 2000 ns:(a) z=2.3 cm;(b) z=2.5 cm.

受電子、離子遷移率差異的影響,管內(nèi)壁表面電荷的積累滯后于等離子體在管內(nèi)的發(fā)展.為此,以上升沿50和2000 ns為例,考察了z=1.75 cm (地電極軸向中心)處電壓上升沿期間管壁表面電荷密度和徑向電場(chǎng)強(qiáng)度隨時(shí)間的變化,如圖13所示.

圖13 不同上升沿,z=1.75 cm處管內(nèi)壁表面電荷密度和徑向電場(chǎng)強(qiáng)度隨時(shí)間的變化 (a) 50 ns;(b) 2000 nsFig.13.Time dependence of surface charge density and radial electric field intensity during different rising edge at z=1.75 cm:(a) 50 ns;(b) 2000 ns.

分析圖13(a)可以發(fā)現(xiàn),當(dāng)t=100 ns時(shí),等離子體經(jīng)過(guò)地電極中間位置(z=1.75 cm),此時(shí)該處介質(zhì)管內(nèi)壁開(kāi)始充電,徑向電場(chǎng)增加,直至t=134 ns,Er達(dá)到峰值50 kV/cm,之后逐漸下降并趨于穩(wěn)定.當(dāng)上升沿為2000 ns時(shí),開(kāi)始階段徑向電場(chǎng)的變化趨勢(shì)與50 ns的情形類似,當(dāng)t=1568 ns時(shí),徑向電場(chǎng)強(qiáng)度在小幅度增加后逐漸趨于穩(wěn)定,這種差異來(lái)自地電極內(nèi)部表面電荷密度的軸向擴(kuò)展,即“雙峰”的演化過(guò)程.電介質(zhì)表面極化使地電極內(nèi)部的表面電荷整體呈增加趨勢(shì),因此,某一時(shí)刻地電極中間位置的表面電荷密度變化量受“雙峰”演化(減少電荷積累)和電介質(zhì)極化(增加電荷積累)的共同影響.例如2000 ns上升沿電壓作用下,地電極中間位置處首先“雙峰”演化占主導(dǎo),電荷密度減少,之后電介質(zhì)極化占主導(dǎo),表面電荷密度增加并達(dá)到穩(wěn)定.

通過(guò)上述研究發(fā)現(xiàn),脈沖電壓上升沿的改變對(duì)放電結(jié)束后地電極內(nèi)部表面電荷密度及徑向電場(chǎng)強(qiáng)度穩(wěn)定值的影響較小.當(dāng)放電電流為0時(shí),兩種電壓作用下表面電荷密度均穩(wěn)定在13 nC/cm2左右,徑向電場(chǎng)強(qiáng)度穩(wěn)定在約20 kV/cm.2000 ns上升沿時(shí),20—50 kV/cm的管壁徑向電場(chǎng)將引起強(qiáng)烈的徑向電離,這也是圖8(c)中2000 ns上升沿驅(qū)動(dòng)的APPJ在地電極內(nèi)部徑向擴(kuò)展的主要原因.Sato等[34]關(guān)于正弦電壓驅(qū)動(dòng)雙環(huán)電極結(jié)構(gòu)的管內(nèi)放電演化過(guò)程仿真研究,在地電極側(cè)也觀測(cè)到與本文相似的沿面放電現(xiàn)象.

4 結(jié)論

本文通過(guò)實(shí)驗(yàn)和數(shù)值仿真相結(jié)合的方法,研究了不同上升沿脈沖電壓驅(qū)動(dòng)He APPJ在介質(zhì)管內(nèi)的放電特性及發(fā)展演化過(guò)程,并討論了上升沿的影響機(jī)制,得出以下幾點(diǎn)結(jié)論.

1)介質(zhì)管內(nèi)存在兩種放電模式:空心和實(shí)心模式.當(dāng)脈沖電壓上升沿為納秒和亞微秒量級(jí)時(shí),DBD區(qū)以空心環(huán)狀結(jié)構(gòu)發(fā)展,上升沿越小,等離子體半徑越大.隨著上升沿增加,DBD區(qū)等離子體的徑向范圍減小,當(dāng)上升沿增至2000 ns時(shí),放電的傳播模式發(fā)生轉(zhuǎn)變,以實(shí)心結(jié)構(gòu)傳播;放電在地電極內(nèi)部均為沿面空心模式,與DBD區(qū)的放電模式無(wú)關(guān).

2)兩種放電發(fā)展模式受鞘層厚度、電場(chǎng)分布和介質(zhì)表面電荷的影響.管內(nèi)DBD區(qū),上升沿從50 ns增加至2000 ns時(shí),鞘層內(nèi)徑向電場(chǎng)逐漸減小,鞘層厚度由0.41 mm增至1.8 mm,等離子體徑向范圍逐漸縮小,最后由空心環(huán)狀收縮為實(shí)心結(jié)構(gòu);等離子體到達(dá)地電極后,外施電場(chǎng)和介質(zhì)表面電荷自建電場(chǎng)的徑向分量增加,導(dǎo)致等離子體在地電極內(nèi)部以空心模式傳播.

3)地電極內(nèi)部的徑向電場(chǎng)沿軸向呈雙峰分布,但受到地電極上游等離子體產(chǎn)生時(shí)變電場(chǎng)Et的影響,介質(zhì)表面電荷由單峰分布向雙峰分布演化.正脈沖放電結(jié)束時(shí),不同上升沿電壓驅(qū)動(dòng)的等離子體在地電極處的徑向電場(chǎng)大小基本相等,約為20 kV/cm.