楊其利 張興坊2)? 劉鳳收 閆昕2) 梁蘭菊2)

1) (棗莊學(xué)院光電工程學(xué)院,棗莊 277160)

2) (山東省光電信息處理與顯示實驗室,棗莊 277160)

利用時域有限差分方法,理論研究了由劈裂環(huán)和圓盤構(gòu)成的金二聚體結(jié)構(gòu)的光學(xué)性質(zhì),分析了劈裂環(huán)的缺口取向和對稱性破缺程度對其Fano共振特性的影響.結(jié)果表明,當(dāng)缺口方向平行于二聚體中心連線時,劈裂環(huán)的奇數(shù)階和偶數(shù)階模式均能與圓盤的偶極模式作用產(chǎn)生Fano共振,且隨著劈裂環(huán)的進(jìn)一步破缺,更多的偶數(shù)階Fano共振能被激發(fā)出來;但當(dāng)垂直時,不管劈裂環(huán)的缺口背對圓盤還是面向圓盤,二聚體僅有偶數(shù)階Fano共振能被激發(fā)出來,且隨著劈裂環(huán)內(nèi)層中心遠(yuǎn)離圓盤而增強(qiáng),隨著劈裂環(huán)的進(jìn)一步破缺,缺口背對圓盤的二聚體還能激發(fā)出多個奇數(shù)階Fano共振,但同時也引起偶數(shù)階Fano共振的減弱,而缺口面向圓盤的二聚體則僅發(fā)生偶數(shù)階Fano共振的略微增大.這些結(jié)果可望對基于多重Fano共振的多波段光子器件設(shè)計有一定的參考意義.

1 引言

眾所周知,金屬表面等離激元共振效應(yīng)可以突破光學(xué)衍射極限,將傳統(tǒng)光學(xué)微觀結(jié)構(gòu)從光的波長量級壓縮到亞波長尺度,為實現(xiàn)光子器件的微型化提供理論依據(jù)[1].在合適條件下,納米結(jié)構(gòu)中具有較大輻射展寬的亮模式和具有窄帶特性的暗模式還可通過近場耦合等作用,相消干涉產(chǎn)生Fano共振效應(yīng)等,這奇特的光學(xué)性質(zhì)為新型光子器件的探索和設(shè)計提供了更多的研究思路.例如,在Fano共振波長處輻射阻尼由于受到顯著抑制而導(dǎo)致的陡峭的不對稱光學(xué)響應(yīng)譜線,其對環(huán)境折射率的變化極為敏感,這使得它在生物化學(xué)傳感器[2]、光學(xué)開關(guān)[3]和納米天線[4]等方向有著廣闊的應(yīng)用前景.同時,Fano共振由于弱輻射阻尼特性使得入射場能量束縛在納米結(jié)構(gòu)周圍,產(chǎn)生的極強(qiáng)局域場增強(qiáng)可以在納米尺度提高電磁波與物質(zhì)的相互作用效率,從而有利于許多非線性現(xiàn)象的實現(xiàn),如表面增強(qiáng)光譜[5]和諧波產(chǎn)生[6]等.目前,已在單體[7]、二聚體[8]和三聚體[9]到低聚物[10]甚至更大的團(tuán)簇[11]等多種類型的微納結(jié)構(gòu)中觀察到了Fano共振現(xiàn)象,并發(fā)現(xiàn)其光學(xué)行為高度依賴于結(jié)構(gòu)的化學(xué)組分、幾何參數(shù)、空間分布及介電環(huán)境等.

為突破單頻Fano共振在光學(xué)器件應(yīng)用上的限制,納米結(jié)構(gòu)多重Fano共振的激發(fā),由于能同時在多個波段控制光與物質(zhì)的相互作用,在多波段濾波器、高靈敏生化傳感器等方面有著重要的應(yīng)用[12],吸引了越來越多的關(guān)注.當(dāng)前獲得多重Fano共振的方法可分為兩類,第一類為利用多個顆粒組成的低聚物或團(tuán)簇體系,這主要歸因于體系內(nèi)存在不同顆粒之間異相電荷振蕩導(dǎo)致的多個暗模式與多數(shù)顆粒同相振蕩形成的亮模式的相互作用[10];第二類為運(yùn)用體系的亮模式激發(fā)大尺寸顆粒自身內(nèi)在的暗多極模式,典型構(gòu)筑單元為環(huán)結(jié)構(gòu).該結(jié)構(gòu)不僅能將入射光局域在環(huán)的內(nèi)外壁,而且還能通過內(nèi)外徑、壁厚等多個參數(shù)調(diào)控其近場和遠(yuǎn)場響應(yīng)[13,14].相比于完整環(huán)結(jié)構(gòu),劈裂環(huán)由于缺口的存在對光場的調(diào)制提供了更多的自由度,其不僅能與入射光直接作用激發(fā)出高階電磁共振使得光譜更加精細(xì)[15,16],而且在劈裂缺口處還能夠形成較大的電場增強(qiáng)從而導(dǎo)致非線性光學(xué)效率的提升[17].當(dāng)改變?nèi)肷涔獾钠駮r,還可進(jìn)一步改變劈裂環(huán)缺口處的電場強(qiáng)度和調(diào)整其空間分布[14].當(dāng)一個尺寸相對較小的顆粒插入到較大的劈裂環(huán)中時,添加的顆粒與環(huán)的各種固有模式之間將相互作用產(chǎn)生多個低能成鍵和高能反鍵共振態(tài)[18,19],很可能導(dǎo)致共振頻率靠近的亮模式和暗模式滿足Fano共振條件.文獻(xiàn)[20]報道了在三角板與劈裂環(huán)構(gòu)成的納米結(jié)構(gòu)中,三角板的偶極模式與劈裂環(huán)的四極模式雜化形成的成鍵暗模式和反鍵亮模式,可相互作用形成Fano共振.文獻(xiàn)[21]表明劈裂環(huán)偶極與圓盤偶極同相振蕩而產(chǎn)生的高能反鍵亮模式,其可同時與劈裂環(huán)的四極和八極模式耦合,實現(xiàn)雙重Fano共振的激發(fā).此外,通過調(diào)節(jié)插入的納米顆粒和劈裂環(huán)之間的耦合程度,還可以控制不同類型Fano共振的產(chǎn)生.如在劈裂環(huán)/棒結(jié)構(gòu)中,利用納米棒的移動,可以調(diào)控基于劈裂環(huán)對稱或反對稱四極模式的Fano共振的形成[22];在劈裂環(huán)/盤納米腔中,納米圓盤在不同方向上的位移可誘導(dǎo)出第二個對稱或反對稱Fano共振[23].另有報道[24,25],通過破壞環(huán)寬度的均勻性,可以在不對稱劈裂環(huán)/盤納米結(jié)構(gòu)中產(chǎn)生更豐富的Fano共振現(xiàn)象,原因在于腔的電偶極亮模對劈裂環(huán)更多個暗高階模的激發(fā).

盡管基于劈裂環(huán)的多重Fano共振等離激元微納結(jié)構(gòu)已有許多報道,但多集中于研究外來顆粒嵌入到劈裂環(huán)中時的腔結(jié)構(gòu)參數(shù)對Fano共振的影響,對于顆粒在劈裂環(huán)之外構(gòu)成的二聚體結(jié)構(gòu)的Fano共振多重激發(fā)、調(diào)控等工作尚較少見.本文通過時域有限差分(finite difference time domain,FDTD)方法,研究由圓盤與劈裂環(huán)構(gòu)筑的金二聚體結(jié)構(gòu)的光學(xué)性質(zhì),分析劈裂環(huán)的缺口取向、破缺程度等對其多重Fano共振調(diào)諧特性的影響.結(jié)果發(fā)現(xiàn),該二聚體具有較強(qiáng)的Fano共振可調(diào)控性,通過不同程度的二聚體結(jié)構(gòu)對稱性破缺,將導(dǎo)致不同類型的多重Fano共振的激發(fā)和強(qiáng)度改變,這為多波段濾波和傳感應(yīng)用提供了一定參考.

2 模型與計算方法

圖1為所研究的劈裂環(huán)-盤二聚體的幾何結(jié)構(gòu)示意圖.圓盤的半徑R=150 nm,劈裂環(huán)的內(nèi)外層半徑分別為R1=170 nm和R2=200 nm,缺口角度θ=30°,兩者的間隔g=10 nm,高度均為30 nm.參量φ為劈裂環(huán)缺口中心相對y軸的偏轉(zhuǎn)角度.根據(jù)文獻(xiàn)[21,26]的描述,劈裂環(huán)的缺口方向定義為缺口兩端對應(yīng)位置的連線方向,當(dāng)φ=0°時其平行于二聚體中心連線,即沿x軸方向;當(dāng)φ=90°或–90°時,缺口方向垂直于中心連線,即沿y軸方向.參量Δx和Δy表示劈裂環(huán)的內(nèi)層中心相對外層中心分別沿x軸和y軸方向的偏移量.二聚體的光學(xué)性質(zhì)采用FDTD方法[27]模擬得到,為了模擬準(zhǔn)確將該二聚體的計算區(qū)域設(shè)定為3500 nm × 3500 nm × 3000 nm,網(wǎng)格尺寸設(shè)置為2.5 nm,并在邊界上構(gòu)建完全匹配層以阻隔反射光.劈裂環(huán)和圓盤的材料均為金,其折射率數(shù)據(jù)取自于文獻(xiàn)[28],周圍環(huán)境設(shè)置為空氣.入射電磁波沿z軸垂直照射于該二聚體,偏振方向平行于x軸.另外,除非特別指出,本文中所涉及的二聚體表面電場分布描繪的均是在z軸方向的電場分量(Ez)圖像,這是因為納米結(jié)構(gòu)表面電場的法向分量方向與電荷的分布相關(guān)[29],從而可以間接確定納米結(jié)構(gòu)共振模式的類別.且為了更清晰地展示電場分布特點,每個電場圖上的色階不同.

圖1 劈裂環(huán)-盤二聚體的幾何結(jié)構(gòu)示意圖,其中R=150 nm,R1=170 nm,R2=200 nm,θ=30°,g=10 nm,二聚體高度為30 nmFig.1.Geometrical structure of the split ring-disk dimer,where R=150 nm,R1=170 nm,R2=200 nm,θ=30°,g=10 nm,the height of dimer is 30 nm.

3 結(jié)果與討論

納米結(jié)構(gòu)的光學(xué)性質(zhì)與其幾何結(jié)構(gòu)參數(shù)密切相關(guān).在其他參數(shù)固定不變的情況下,參量φ,Δx和Δy的變化均可能引起二聚體光學(xué)性質(zhì)的變化.下面將分別計算當(dāng)缺口方向與x軸平行(φ=0°)或垂直(φ=90°,–90°)時,劈裂環(huán)內(nèi)層中心的移動引起的二聚體散射譜的變化,分析該結(jié)構(gòu)的Fano共振調(diào)控性質(zhì).

首先,分析φ=0°和Δx=Δy=0 nm時該二聚體結(jié)構(gòu)的光學(xué)性質(zhì),其和具有相同物理參數(shù)的單獨圓盤、單獨劈裂環(huán)的散射譜如圖2所示.由圖2可知,單獨圓盤在857 nm附近產(chǎn)生的散射峰由其偶極共振所導(dǎo)致,單獨劈裂環(huán)在1265 nm,849 nm和693 nm附近的散射峰,分別對應(yīng)劈裂環(huán)的3個共振模式.可見,與正入射時完整環(huán)僅能激發(fā)偶極模式相比[13],劈裂環(huán)因為結(jié)構(gòu)對稱性的破缺,其高階模式能夠與入射光直接耦合從而產(chǎn)生多個高階電磁共振,而且由于劈裂環(huán)的后兩個高階模式處于圓盤的偶極共振光譜范圍內(nèi),滿足Fano共振條件,故導(dǎo)致二聚體在857 nm和724 nm處產(chǎn)生了兩個Fano共振谷(標(biāo)記為aDip5和aDip7).為進(jìn)一步探究該Fano共振產(chǎn)生的物理原理,圖2右側(cè)中、下插圖分別展示了在兩個Fano共振谷位時激發(fā)的該二聚體表面電場分布.可以看到,劈裂環(huán)表面分別存在5個和7個電場節(jié)點且缺口兩端電場方向相反,表現(xiàn)為五階(N=5)和七階(N=7)共振模式[24],也被稱為反對稱八極和十六級模式[22,23],這兩個奇數(shù)階模式與圓盤偶極模式發(fā)生相消干涉從而引起了五階(反對稱八極)-偶極和七階(反對稱十六極)-偶極Fano共振的產(chǎn)生.對于單獨劈裂環(huán)在1265 nm處產(chǎn)生的共振,其與圓盤的偶極共振光譜重疊度較小,故未引起明顯的Fano共振效應(yīng).根據(jù)圖2右上插圖展示的在1373 nm時激發(fā)的該二聚體表面電場分布可以看出,該模式對應(yīng)于劈裂環(huán)的三階共振(N=3,反對稱四極)模式[22,25].其與圓盤的偶極模式作用將形成高能量的三階-偶極反鍵模式和低能量的成鍵模式,后者具有更大的凈偶極矩,與入射光耦合形成了在1373 nm附近的強(qiáng)散射峰(aPeak3).此外,從圖2還看到二聚體在993 nm附近顯現(xiàn)了一個較深的共振谷(aDip4),該處激發(fā)的電場分布如圖2左側(cè)插圖所示.可見,此時劈裂環(huán)表面存在4個電場節(jié)點且缺口兩端的電場方向相同,表明該共振對應(yīng)于劈裂環(huán)的四階(N=4,對稱四極)模式.一般,當(dāng)入射光偏振方向平行于單獨劈裂環(huán)的缺口方向時,只有劈裂環(huán)的奇數(shù)階模式能夠被激發(fā)出來,產(chǎn)生一階(N=1)、三階、五階等共振[26],而偶數(shù)階模式作為一種完全暗模式,通常不能被激發(fā)出來.但是,當(dāng)劈裂環(huán)與圓盤組成二聚體結(jié)構(gòu)時,劈裂環(huán)的四階暗模式可通過近場耦合作用被圓盤的偶極亮模式激發(fā)出來,并與之發(fā)生相消干涉產(chǎn)生四階-偶極Fano共振谷.相比于完整環(huán)盤二聚體只能激發(fā)一個四極Fano共振[30],劈裂環(huán)盤二聚體因為缺口的存在可激發(fā)出對稱和反對稱兩種類型的四極Fano共振,使得光譜更加精細(xì),更有利于在多波長傳感器件中激發(fā)波段的選擇.

圖2 當(dāng)φ=0°和Δx=Δy=0 nm時二聚體、單獨圓盤和單獨劈裂環(huán)的散射譜.插圖為對應(yīng)共振波長處激發(fā)的二聚體表面電場Ez分布Fig.2.Scattering spectra of a single dimer,individual disk and individual split ring with φ=0° and Δx=Δy=0 nm.Insets show the calculated electric field distributions Ez on the surface of the dimer at the indicated resonances.

當(dāng)劈裂環(huán)的內(nèi)層中心與外層中心不一致,即Δx≠ 0或Δy≠ 0時,環(huán)寬度的不均勻性將導(dǎo)致二聚體結(jié)構(gòu)的對稱性進(jìn)一步破壞,進(jìn)而引起其Fano共振特性發(fā)生變化.圖3給出了φ=0°和Δy=0 nm時,Δx的變化引起的二聚體散射譜的演變.由圖3(a)可見,隨著Δx的增大,整個光譜紅移,處于四階-偶極Fano共振谷(aDip4)和三階-偶極成鍵共振峰(aPeak3)之間的弱峰(aPeak3')和淺谷(aDip3)逐漸增大,對應(yīng)波長分別從Δx=0 nm時的1100 nm和1142 nm移動至Δx=20 nm時的1164 nm和1279 nm.同時,在短波長區(qū)域的七階-偶極Fano谷(aDip7)逐漸變小并在Δx=15 nm時消失,而在其臨近的長波長處的散射峰則發(fā)生了分裂,產(chǎn)生了一個新谷(aDip6).此外,在1862 nm附近還出現(xiàn)了一個新的共振峰(aPeak2).為了解釋該現(xiàn)象產(chǎn)生的原因,計算了單獨劈裂環(huán)在Δx=20 nm時的散射譜,如圖3(a)中黑細(xì)線所示.該譜線上共顯示了4個明顯的散射峰和1個處于短波長區(qū)域的較弱的峰,對應(yīng)波長分別為1824,1361,1054,903和736 nm.根據(jù)等離激元雜化理論[16],當(dāng)劈裂環(huán)的結(jié)構(gòu)對稱性破缺時,不同能級的內(nèi)外層表面等離激元共振將發(fā)生耦合,使得劈裂環(huán)的高階模式能夠與偶極模式雜化而被激發(fā),同時引起散射峰紅移.因此,隨著Δx從0 nm增大至20 nm,劈裂環(huán)的三階、五階和七階模式共振波長分別紅移至1361,903和736 nm;其偶數(shù)階暗模式也被激發(fā)并隨著增強(qiáng),當(dāng)Δx=20 nm時1824 nm和1054 nm附近的散射峰分別源于劈裂環(huán)的二階(N=2,對稱偶極)和四階共振模式.在二聚體結(jié)構(gòu)中,劈裂環(huán)的二階模式進(jìn)一步與圓盤的偶極模式雜化而形成了在1862 nm附近的散射峰(aPeak2),其對應(yīng)的電場分布如圖3(a)右上插圖所示.可以看出,沿劈裂環(huán)表面存在三個電場節(jié)點,與三階模式的電場分布類似,但缺口右端的電場強(qiáng)度和分布區(qū)域明顯小于左端的電場,這是由于此時產(chǎn)生的劈裂環(huán)二階模式也雜化了一階和三階等奇數(shù)階模式,從而導(dǎo)致缺口兩端的電場強(qiáng)度和方向不同.至于在1164 nm附近的共振(aPeak3'),由其電場分布(右中插圖)可知,該共振對應(yīng)于劈裂環(huán)三階模式和圓盤偶極模式雜化而形成的反鍵模式.隨著Δx的增大,反鍵模式強(qiáng)度逐漸增大,成鍵模式強(qiáng)度逐漸減小,兩者之間的相互作用形成一個逐漸增大的三階-偶極Fano共振谷(aDip3),結(jié)果類似于環(huán)二聚體產(chǎn)生的四極-偶極Fano共振谷隨環(huán)厚度的演變[31].而二聚體在Δx=20 nm時816 nm附近出現(xiàn)的新谷(aDip6),沒有對應(yīng)的單獨劈裂環(huán)散射峰出現(xiàn),但其處于劈裂環(huán)的五階和七階散射峰之間,推測該新谷源于劈裂環(huán)所支持的六階(N=6)暗模式與圓盤偶極模式作用而導(dǎo)致的六階-偶極Fano共振.圖3(a)右下插圖顯示了在該谷位處激發(fā)的二聚體表面電場分布,可見沿劈裂環(huán)表面共有6個電場節(jié)點且缺口兩端的電場方向相同,證實了劈裂環(huán)六階模式的產(chǎn)生.有意思的是,盡管七階-偶極Fano共振谷隨著Δx的增大逐漸減小并消失,但在Δx=25 nm時將又重新出現(xiàn)且八階(N=8,對稱十六級)-偶極Fano共振也能被激發(fā)出來 (圖3(a)中未給出).

圖3 固定φ=0°和Δy=0 nm,二聚體的散射譜隨(a) Δx=0—20 nm,(b) Δx=–20—0 nm的變化.插圖為在指定頻率處的二聚體表面電場分布Fig.3.Scattering spectra of the dimer with φ=0° and Δy=0 nm for different values of Δx:(a) Δx=0–20 nm;(b) Δx=–20–0 nm.Insets show the calculated electric field(a) Ez(Δx=20 nm),and (b) |E| (Δx=–20 nm) distributions at the indicated resonances.

當(dāng)劈裂環(huán)內(nèi)層相對外層沿x軸負(fù)方向移動時,二聚體的散射譜隨Δx的變化如圖3(b)所示.可以看到,隨著Δx的減小,散射譜也紅移,但各個Fano共振谷卻隨著減小,七階-偶極Fano共振谷(aDip7)在Δx=–20 nm時已變得很淺,而五階-偶極和四階-偶極Fano共振谷(aDip5、aDip4)在Δx=–15 nm時已消失不見;同時,六階-偶極Fano共振谷(aDip6)在Δx=–10 nm時出現(xiàn)但變化很小.通過對比Δx=–20 nm和0 nm時在七階-偶極Fano共振谷(aDip7)處激發(fā)的電場強(qiáng)度|E|分布可發(fā)現(xiàn),相比于Δx=0 nm時,Δx=–20 nm時的圓盤左端產(chǎn)生的局域電場相對較強(qiáng),同時劈裂環(huán)缺口兩端的電場相對較弱,說明當(dāng)Δx減小時圓盤的偶極模式能量不能相對有效的耦合到劈裂環(huán)中,導(dǎo)致Fano共振效應(yīng)減弱.這里,為了方便對比,兩個插圖中的電場強(qiáng)度|E|分布采用了相同的色階設(shè)置.結(jié)合圖3(a)和3(b)可知,當(dāng)劈裂環(huán)內(nèi)層相對外層平行于缺口方向移動時,遠(yuǎn)離圓盤方向能獲得相對精細(xì)的散射譜型,并可根據(jù)需要對Fano共振進(jìn)行選擇和調(diào)制.

圖4給出了當(dāng)φ=0°和Δx=0 nm時,Δy的變化對該二聚體結(jié)構(gòu)散射譜的影響.由圖4可見,不管Δy由0 nm增大還是減小,整個光譜均向長波長方向移動,且Δy=–20 nm時的紅移程度比Δy=20 nm時稍大,并均伴隨著六階-偶極Fano共振谷(aDip6)的出現(xiàn).但是,Δy由0 nm增大和減小對原有Fano共振谷的影響有著明顯的不同,隨著Δy由0 nm增大,除七階-偶極Fano共振谷(aDip7)外,其他Fano共振谷均逐漸減小并在Δy=20 nm時不可分辨;而隨著Δy由0 nm減小到–20 nm,七階-偶極Fano共振谷(aDip7)減小并消失,五階-偶極Fano共振谷(aDip5)在Δy=–10 nm時強(qiáng)度幾乎沒變,但在Δy=–20 nm時明顯變小,而四階-偶極和三階-偶極Fano共振谷(aDip4、aDip3)則隨著增大.這說明當(dāng)劈裂環(huán)的內(nèi)層中心垂直于缺口方向移動時,不管靠近還是遠(yuǎn)離缺口均有利于基于劈裂環(huán)偶數(shù)階模式的Fano共振的激發(fā),但靠近和遠(yuǎn)離缺口對原有Fano共振的影響則不同,當(dāng)靠近缺口時圓盤的偶極模式與劈裂環(huán)的低階模式間的耦合強(qiáng)度減小,圓盤能量不易于耦合進(jìn)劈裂環(huán)中,從而導(dǎo)致Fano共振效應(yīng)減弱;當(dāng)遠(yuǎn)離缺口時圓盤偶極模式卻能相對有效的與劈裂環(huán)低階模式發(fā)生耦合,使得對應(yīng)的Fano共振谷增大,但此時與劈裂環(huán)高階模式間的耦合效果則相對較差.此外,由圖可知,Δy=–10 nm時的散射譜上存在較多的Fano共振谷,可能更有利于多波段生化傳感應(yīng)用[32].

圖4 固定φ=0°和Δx=0 nm,Δy在–20—20 nm變化時二聚體散射譜的變化Fig.4.Scattering spectra of the dimer with φ=0° and Δx=0 nm for different values of Δy=–20–20 nm.

當(dāng)φ=90°時,圖5(a)給出了固定Δx=0 nm,該二聚體結(jié)構(gòu)的散射譜隨Δy的變化.由圖可 見,當(dāng)Δy=0 nm時,在散射譜775 nm和989 nm處分別出現(xiàn)了較明顯的Fano共振谷(分別標(biāo)記為bDip6,bDip4),在1901 nm處則顯示了一個具有較寬譜寬的共振峰(bPeak2).為了分析其產(chǎn)生機(jī)制,圖5(b)第一行分別給出了相應(yīng)波長處激發(fā)的二聚體表面電場分布.可見,此時圖中每個劈裂環(huán)缺口兩端產(chǎn)生的電場方向均相同,且沿劈裂環(huán)表面分別存在6個、4個和2個電場節(jié)點.表明當(dāng)φ=90°時劈裂環(huán)中的偶數(shù)階模式可被激發(fā)出來,且六階和四階模式還能夠與圓盤的偶極模式相消干涉產(chǎn)生六階-偶極和四階-偶極Fano共振谷(bDip6、bDip4),而二階模式則和圓盤偶極模式耦合形成成鍵二階-偶極模式,使得凈偶極矩增大,增強(qiáng)了對入射光的散射能力.相比φ=0°時可同時產(chǎn)生奇數(shù)階-偶極和偶數(shù)階-偶極Fano共振,此時的二聚體散射譜中未能發(fā)現(xiàn)奇數(shù)階-偶極Fano共振的存在,可能原因在于φ=90°時的二聚體結(jié)構(gòu)關(guān)于x軸對稱,對稱性相對較好,因而劈裂環(huán)和圓盤模式之間的等離激元共振雜化條件相對嚴(yán)格,導(dǎo)致劈裂環(huán)奇數(shù)階模式與圓盤偶極模式之間的耦合強(qiáng)度相對較弱,不足以滿足此類型的Fano共振產(chǎn)生條件.由圖5(a)還可見,隨著Δy的增大,光譜紅移,六階-偶極Fano共振谷(bDip6)先減小后消失但在Δy=20 nm時又重新出現(xiàn),四階-偶極Fano共振谷(bDip4)則隨著單調(diào)減小且在Δy=20 nm時已不可分辨;同時,在散射譜的短波長波段出現(xiàn)了幾個新谷(bDip5,bDip7,bDip8),當(dāng)Δy=20 nm時對應(yīng)波長分別為916nm,756 nm和705 nm.根據(jù)圖5(b)第二行所展示的在新谷處激發(fā)的電場分布可看出,這幾個新谷分別源于劈裂環(huán)的五階、七階和八階模式與圓盤的偶極模式耦合而產(chǎn)生的Fano共振.另外,由圖5(b)第三行插圖還可知,劈裂環(huán)的三階模式也隨著Δy的增大而被激發(fā)出來,由于其遠(yuǎn)離圓盤的偶極模式,故顯示為一個共振峰(bPeak3)的形式.這些現(xiàn)象可解釋為,當(dāng)劈裂環(huán)內(nèi)層中心平行缺口方向移動時,二聚體結(jié)構(gòu)關(guān)于x軸的對稱性被破壞,劈裂環(huán)和圓盤模式之間的等離激元共振雜化條件放寬,使得劈裂環(huán)奇數(shù)階暗模式能夠與圓盤偶極模式發(fā)生耦合,導(dǎo)致了奇數(shù)階-偶極Fano共振的產(chǎn)生,且可能由于模式競爭的關(guān)系[33],同時引起了偶數(shù)階-偶極Fano共振的減弱.

圖5 固定φ=90°,二聚體的散射譜隨(a) Δx=0 nm,Δy在0—20 nm,(c) Δy=0 nm,Δx在–20—20 nm改變時的變化;(b)在圖(a)散射譜Δy=0 nm或20 nm中指定頻率處的二聚體表面電場分布Fig.5.Scattering spectra of the dimer with φ=90° for different values of (a) Δyfrom 0 nm to 20 nm with Δx=0 nm,and (c) Δx from–20 nm to 20 nm with Δy=0 nm;(b) calculated electric field Ez distributions at the indicated resonances shown in Fig.(a) at Δy=0 nm and 20 nm.

圖5(c)給出了當(dāng)φ=90°并保持Δy=0 nm固定不變時,該二聚體結(jié)構(gòu)的散射譜隨Δx的變化.由圖可見,隨著Δx由0 nm減小,四階-偶極和六階-偶極Fano共振谷均減小,當(dāng)Δx=–20 nm時四階-偶極Fano共振谷(bDip4)已不可分辨,六階-偶極Fano共振谷(bDip6)也只顯示為一個很小的谷;而當(dāng)Δx由0 nm增大時,這兩個Fano共振谷略有增大,且當(dāng)Δx=20 nm時在696 nm附近還出現(xiàn)了一個新谷(bDip8).根據(jù)該谷位處激發(fā)的二聚體表面電場分布可知,此新谷源于劈裂環(huán)的八階模式與圓盤偶極模式耦合而產(chǎn)生的八階-偶極Fano共振.這說明當(dāng)劈裂環(huán)內(nèi)層中心垂直缺口方向移動時,由于二聚體結(jié)構(gòu)仍然關(guān)于x軸對稱,故僅能產(chǎn)生偶數(shù)階-偶極Fano共振,且越靠近缺口(遠(yuǎn)離圓盤)越有利于Fano共振的增強(qiáng).

圖6(a)給出了當(dāng)φ=–90°和Δx=0 nm時,該二聚體結(jié)構(gòu)的散射譜隨Δy的變化.由圖可見,當(dāng)Δy=0 nm時,兩個明顯的Fano共振谷分別出現(xiàn)在756 nm(cDip6)和972 nm(cDip4)附近,另有一個具有較寬譜寬的共振峰出現(xiàn)在1789 nm附近(cPeak2).根據(jù)圖6(a)插圖中顯示的在對應(yīng)波長處激發(fā)的二聚體表面電場分布可看出,這兩個Fano共振谷分別源于劈裂環(huán)的六階和四階模式與圓盤偶極模式相消干涉而產(chǎn)生的Fano共振,共振峰則源于劈裂環(huán)的二階模式和圓盤偶極模式形成的成鍵二階-偶極模式.相比于φ=90°時的散射譜,此時的二聚體散射譜相對藍(lán)移,原因在于φ=–90°時的劈裂環(huán)缺口取向使得圓盤與劈裂環(huán)之間的間隙相對較大,導(dǎo)致圓盤偶極模式與劈裂環(huán)模式間的耦合相對較弱.隨著Δy的增大,光譜紅移,六階-偶極和四階-偶極Fano共振谷略有增大,三階-偶極模式也隨著出現(xiàn)并增大.這與φ=90°時的光譜隨Δy的變化有所不同,可能原因在于圓盤偶極模式和劈裂環(huán)奇數(shù)階模式之間的耦合強(qiáng)度還是相對較弱,不足以滿足奇數(shù)階-偶極Fano共振激發(fā)條件.圖6(b)為當(dāng)φ=–90°和Δy=0 nm時,Δx的變化對二聚體散射譜的影響.可見,當(dāng)Δx增大時,六階-偶極和四階-偶極Fano共振谷將增大,同時八階-偶極Fano共振也能被激發(fā)出來.這與φ=90°時Δx的變化對二聚體散射譜的影響類似,但當(dāng)Δx同等程度變化時,φ=90°時的Fano共振谷強(qiáng)度變化要比φ=–90°時的變化大些,根源就在于組成二聚體結(jié)構(gòu)的劈裂環(huán)與圓盤之間的間隙不同,間隙越小,則劈裂環(huán)和圓盤間的耦合效應(yīng)越大,對參數(shù)的變化也越敏感,導(dǎo)致的光學(xué)性質(zhì)變化程度也越大[34].

圖6 當(dāng)φ=–90°時二聚體的散射譜隨Δx,Δy的變化(a) Δx=0 nm,Δy從0 nm到20 nm;(b) Δy=0 nm,Δx從–20 nm到20 nm.插圖為Δx=0 nm,Δy=20 nm時的散射譜中指定頻率處的二聚體表面電場分布Fig.6.Scattering spectra of the dimer with φ=90° for different values of (a) Δy from 0 nm to 20 nm with Δx=0 nm,and (b) Δx from–20 nm to 20 nm with Δy=0 nm.Inset show the calculated electric field Ez distributions at the indicated resonances with Δx=0 nm and Δy=20 nm.

值得指出的是,雖然通過調(diào)節(jié)結(jié)構(gòu)參數(shù)可實現(xiàn)對劈裂環(huán)盤二聚體多重Fano共振的激發(fā),但產(chǎn)生的Fano共振存在著調(diào)制深度較淺、光譜對比度相對較差的缺點,制約著相關(guān)器件的實際應(yīng)用.有文獻(xiàn)報道當(dāng)納米結(jié)構(gòu)組成陣列時,陣列單元之間的耦合效應(yīng)可對Fano共振線型進(jìn)行調(diào)控[9,35].因此,探究了劈裂環(huán)盤二聚體陣列結(jié)構(gòu)的光學(xué)性質(zhì),發(fā)現(xiàn)二聚體組成陣列時能夠使得Fano共振光譜對比度增大,且陣列周期越小Fano共振對比度也越好,表明相比單個盤環(huán)二聚體,其陣列結(jié)構(gòu)能夠有效提升對入射光場的調(diào)制能力.陣列結(jié)構(gòu)參數(shù)對于該二聚體陣列多重Fano共振的具體影響,我們將在以后繼續(xù)討論.

4 結(jié)論

本文研究了一種由金劈裂環(huán)和金圓盤構(gòu)成的環(huán)盤二聚體結(jié)構(gòu),應(yīng)用FDTD方法模擬了其散射光譜和表面電場分布,分析了劈裂環(huán)的缺口取向、對稱破缺程度等對其光學(xué)性質(zhì)尤其是Fano共振特性的影響.結(jié)果表明,該結(jié)構(gòu)能夠激發(fā)多重Fano共振,且隨著劈裂環(huán)破缺程度增大而紅移.當(dāng)劈裂環(huán)的缺口方向平行于二聚體中心連線時,基于劈裂環(huán)奇數(shù)階和偶數(shù)階的Fano共振均能被激發(fā)出來,且劈裂環(huán)的進(jìn)一步破缺還有利于偶數(shù)階Fano共振的產(chǎn)生.此外,隨著劈裂環(huán)內(nèi)層中心遠(yuǎn)離圓盤散射譜形將變得更加精細(xì),低階Fano共振也隨著內(nèi)層中心遠(yuǎn)離缺口而增大.當(dāng)劈裂環(huán)的缺口方向垂直于二聚體中心連線時,僅能激發(fā)出基于劈裂環(huán)偶數(shù)階的Fano共振,且隨著劈裂環(huán)內(nèi)層中心遠(yuǎn)離圓盤而增大,當(dāng)劈裂環(huán)進(jìn)一步破缺時,缺口背對圓盤的二聚體結(jié)構(gòu)還能激發(fā)出奇數(shù)階Fano共振,同時伴隨著偶數(shù)階Fano共振的減弱,而缺口面對圓盤的二聚體則僅發(fā)生偶數(shù)階Fano共振的微增.這些結(jié)果可望用于基于多重Fano共振可控的劈裂環(huán)盤二聚體結(jié)構(gòu)設(shè)計,以滿足多波段微納光子學(xué)方面的需求.