魏少涵,胡 嶸,李顧東澤,唐憲冰,許文慧,陳 倩
一次對流過程對氣溶膠清除和再生過程的影響
魏少涵,胡 嶸,李顧東澤,唐憲冰,許文慧,陳 倩*
(南京信息工程大學,中國氣象局氣溶膠與云降水重點開放實驗室,氣象災害預報預警與評估協(xié)同創(chuàng)新中心,江蘇 南京 210044)
利用中尺度天氣預報和研究模式(WRF)對2007年4月23~24日廣東省發(fā)生的一次颮線過程進行了模擬,研究了水凝物粒子對氣溶膠的清除過程、液滴蒸發(fā)引起的氣溶膠再生過程以及動力輸送作用對氣溶膠數(shù)濃度的影響.結(jié)果表明,降水與近地層氣溶膠數(shù)濃度的變化呈負相關關系.綜合對比各水凝物種類的碰撞清除率和核化清除率,發(fā)現(xiàn)云滴核化過程對氣溶膠的清除率最高,對流層低層雨水和高層雪的碰撞清除率次之.云滴核化和冰晶核化分別是吸濕性核和非吸濕性核的主要清除過程.氣溶膠數(shù)濃度的變化是動力輸送、濕清除過程和蒸發(fā)再生共同作用的結(jié)果.蒸發(fā)再生過程主要作用在地面~10km高度.在對流發(fā)展過程中,近地層降水區(qū)氣溶膠顯著減少,颮線發(fā)展前沿的非降水區(qū)由于動力輸送作用出現(xiàn)高污染區(qū).
WRF模式;氣溶膠數(shù)濃度;濕清除;動力輸送
大氣氣溶膠不僅是形成霾天氣的首要污染物[1-2],而且攜帶有害物質(zhì)進入呼吸系統(tǒng),危害人類身體健康[3].在非降水過程中,氣溶膠粒子的富集或擴散與氣象條件密切相關[4],而在降水過程中,氣溶膠可通過濕清除作用從大氣中移除[5-6].按照濕清除過程發(fā)生的高度,濕清除可分為云內(nèi)清除以及云下清除[7-9].濕清除過程是從大氣中移除氣溶膠粒子或化學氣體的主要過程[10-11].
近年來,國內(nèi)外很多研究探索了云降水過程對氣溶膠粒子清除作用的貢獻,以及對不同大小氣溶膠粒子的清除效率.氣溶膠的清除效率依賴于背景氣溶膠的濃度、尺度、吸濕性、降水形式和強度以及不同的云物理過程等因素.當背景氣溶膠濃度較低時,即使雨強較大,清除效果也不明顯[12];降水對愛根核模態(tài)和粗模態(tài)氣溶膠存在明顯的慣性碰撞清除作用,但對積聚模態(tài)氣溶膠粒子的清除作用不明顯[13];氣溶膠性質(zhì)的差異也影響清除效果,對于吸濕性氣溶膠粒子,其清除系數(shù)強烈依賴于相對濕度[14].不同類型的降水對氣溶膠的清除效率不同,降雨對核模態(tài)以及粗模態(tài)氣溶膠粒子的清除效果顯著,對積聚模態(tài)粒子的清除效果較差;降雪的清除能力較低,且與氣溶膠粒子的尺寸相關[15].降水強度不同,氣溶膠的清除效率也存在差異.對流性強降水對PM10、PM2.5和PM1都有快速而顯著的清除效果[16];雖然小雨本身強度不大,但由于其高頻出現(xiàn),依然會對氣溶膠長期累積濕清除量作出主導貢獻.另外,在發(fā)生強降水過程后,如果雨強減弱,顆粒物濃度甚至會升高[12].通過在模式中考慮云下濕清除過程,有助于改善PM2.5濃度的模擬效果.
衛(wèi)星觀測發(fā)現(xiàn),對流經(jīng)常以颮線的形式出現(xiàn),颮線系統(tǒng)由大規(guī)模的冷池激發(fā),并伴隨垂直風切變和對流層中部干層的存在,能夠顯著調(diào)節(jié)邊界層氣溶膠濃度的水平和空間分布[17].颮線具有準線性的組織形態(tài),其前沿獨特的陣風鋒結(jié)構(gòu)伴隨較強的輻合和輻散過程,能夠比較直觀的反映氣溶膠隨風場的累積或擴散過程.董昊等[18]對2007年4月23~24日發(fā)生在中國廣東省的一次颮線過程進行了數(shù)值模擬研究.這次颮線范圍廣、強度大、持續(xù)時間長,并且?guī)淼膹娊邓畬V東等省份造成了嚴重的災害,颮線前部氣流輻合,而降水區(qū)氣流輻散[19],因此,此次颮線過程伴隨的典型氣流場配置和以及強降水過程可能對氣溶膠濃度的空間分布產(chǎn)生重要影響.
目前多數(shù)研究側(cè)重于分析降水引起的氣溶膠濕清除過程,較少關注伴隨降水產(chǎn)生的輻散氣流對氣溶膠再分布的影響.另外,云和降水過程不但能夠清除氣溶膠粒子,也可以通過蒸發(fā)作用重新釋放氣溶膠粒子,但是這方面的研究也相對較少[20-21].因此,為了綜合分析對流系統(tǒng)的存在對云內(nèi)外氣溶膠濃度分布的影響,本文利用中尺度天氣預報和研究模式(WRF)對2007年4月23~24日的一次颮線強降水過程進行數(shù)值模擬,同時考慮降水對氣溶膠的清除作用和液滴蒸發(fā)導致氣溶膠粒子的再生過程,以研究不同降水強度和動力輸送對氣溶膠粒子空間分布以及隨時間演變特征的影響,分析云滴核化和水凝物粒子碰撞清除氣溶膠粒子在濕沉降過程中的相對貢獻.本文主要研究云物理過程對氣溶膠的清除或再生過程的影響,其他包含復雜在線化學過程的模式(例如WRF-chem),不能單獨考慮上述過程的影響,因此本研究使用WRF模式進行敏感性試驗.
本文利用WRF模式3.8.1版本對2007年4月23~24日發(fā)生在廣東省的一次颮線過程進行模擬.模擬所用的WRF模式采用完全可壓縮非靜力平衡模式,水平方向采用Arakawa C網(wǎng)格點,垂直方向采用地形跟隨質(zhì)量坐標[22],并采取單向和雙向多重區(qū)域嵌套以及豐富的物理參數(shù)化方案,因此,在國內(nèi)外被廣泛應用于全球和區(qū)域云降水過程研究[23].
模擬區(qū)域設置為(20°N~28°N,105°E~119°E),網(wǎng)格中心為(25°N,112°E).模式模擬的網(wǎng)格為三重網(wǎng)格嵌套方案,如圖1所示,水平分辨率分別為30,10和3.3km.三層網(wǎng)格的垂直層數(shù)均為50層.初始場和側(cè)邊界由美國國家環(huán)境預報中心(NCEP)及美國國家大氣研究中心(NCAR)再分析數(shù)據(jù)1°×1°的逐6h最終分析場(FNL)資料驅(qū)動.模擬時間為2007年4月23日12:00UTC~2007年4月24日12:00UTC,共24h,模擬結(jié)果輸出時間間隔為5min.模式預熱時間為6h.本文對第3層網(wǎng)格(d03)所得模擬結(jié)果進行分析.
d01、d02和d03分別代表3層嵌套
微物理方案使用Thompson雙參數(shù)方案[24],該方案能夠考慮氣溶膠做為云凝結(jié)核參與云滴核化的過程,同時也考慮了氣溶膠做為冰核參與初始冰晶形成的過程.在Thompson方案中,對氣溶膠起主要清除作用的是濕清除過程,分別為云滴核化清除、冰晶核化清除以及雨滴、雪和霰的收集清除.除了清除過程,Thompson方案還考慮了液滴蒸發(fā)重新產(chǎn)生氣溶膠的過程.Thompson微物理方案是WRF模式中少數(shù)能夠考慮氣溶膠濕清除過程的微物理方案之一.初始氣溶膠數(shù)據(jù)來自2001~2007年全球模式模擬的氣溶膠氣候場資料[24],包含硫酸鹽、海鹽、有機碳、沙塵和黑碳的質(zhì)量混合比,水平分辨率為0.5°× 1.25°.Thompson微物理方案中氣溶膠分為吸濕性核和非吸濕性核兩種.通過模式處理,非吸濕性核由直徑大于0.5μm的沙塵粒子濃度計算得到,吸濕性核濃度由除了沙塵和黑碳之外的其他氣溶膠種類計算得到[24].吸濕性核能夠參與云滴核化過程,因此可以通過云滴核化過程被清除.另外,液相吸濕性核可在-40℃條件下通過同質(zhì)凍結(jié)過程形成冰晶而被移除.非吸濕性核能夠參與冰晶異質(zhì)核化過程,因此通過冰晶核化過程被移出大氣.除了核化過程,吸濕性核和非吸濕性核能夠通過布朗運動、降水攔截、慣性碰撞等過程被降水粒子(例如雨滴、雪和霰粒)碰撞清除.此外,雨滴蒸發(fā)使吸濕性核重新釋放回到大氣.液相吸濕性核的同質(zhì)凍結(jié)過程基于Koop等[25]的參數(shù)化方案;冰晶異質(zhì)核化采用DeMott等[26]和Phillips等[27]的參數(shù)化方案;降水粒子對氣溶膠的碰撞清除基于Wang等[28]的研究結(jié)果計算得到清除效率.模式將氣溶膠資料插值到模擬區(qū)域的水平和垂直格點,作為初始場和邊界場.吸濕性核和非吸濕性核濃度隨高度呈指數(shù)遞減,初始條件下地面吸濕性核和非吸濕性核濃度分別約為350個/kg和2個/kg.
其他物理方案采用RRTM長波輻射方案[29], Dudhia短波輻射方案[30],Eta Mellor-Yamada-Janjic TKE邊界層方案[31].對第1層和第2層網(wǎng)格采用Kain-Fritsch (new Eta)積云參數(shù)化方案[32],對第3層網(wǎng)格關閉了積云參數(shù)化方案.陸面過程選擇熱量擴散方案[33].
通過圖2對比發(fā)現(xiàn),衛(wèi)星觀測到颮線系統(tǒng)云頂溫度在200K和230K附近出現(xiàn)峰值,模式較好地再現(xiàn)了232K附近的峰值.對于更低溫度區(qū)間(200K附近)的云頂溫度頻率峰值,模式在一定程度上高估了云頂溫度.總體而言,模式模擬的云頂溫度頻率分布與衛(wèi)星觀測較為一致.
圖2 2007年4月24日00:00UTC MODIS衛(wèi)星觀測和模式模擬的云頂溫度歸一化頻率分布
通過圖3對比發(fā)現(xiàn),雖然模式模擬的較強降水區(qū)域范圍小于衛(wèi)星觀測的強降水范圍,但是降水區(qū)的大致位置以及最大雨強與衛(wèi)星觀測值比較一致,因此認為模式能夠較好地模擬出此次颮線的降水情況.如圖4,觀測資料顯示在研究區(qū)域內(nèi),溫度從東南向西北方向遞減,露點溫度也呈現(xiàn)類似的趨勢.模式基本上能夠再現(xiàn)觀測溫度和露點溫度的變化趨勢,并且模擬的溫度和露點溫度范圍與觀測值相當.因此,認為模式能夠較好的模擬本次颮線過程的基本氣象要素場.
如圖5所示,吸濕性氣溶膠和非吸濕性氣溶膠濃度與降水過程呈現(xiàn)明顯的負相關關系,隨著降水強度的增加,兩種氣溶膠濃度都出現(xiàn)較顯著的下降趨勢.在模擬14h以后,降水強度逐漸減小,兩種氣溶膠仍然隨降水過程持續(xù)減少,反映了降水過程對氣溶膠的清除作用.這與Guo等[34]和Ikeuchi等[35]的觀測結(jié)果一致.Guo等[34]通過分析廣州地區(qū)的環(huán)境氣溶膠濃度和氣象參數(shù)發(fā)現(xiàn),降水對氣溶膠具有顯著的沖刷效應.Ikeuchi等[35]的觀測資料分析也發(fā)現(xiàn)PM2.5隨降水的清除作用顯著降低.由圖5可以看出,此次颮線過程在模擬12~18h期間(4月24日00:00UTC~06:00UTC)發(fā)展較為成熟,降水強度較大,因此本文將選取該時段進行氣溶膠清除作用的研究.
圖3 2007年4月24日00:00UTC~06:00UTC TRMM衛(wèi)星觀測和模式模擬的6h平均降水強度分布
圖4 2007年4月23日23:00UTC MICAPS系統(tǒng)獲得的溫度與露點溫度空間分布的站點觀測和模式模擬對比
圖5 模擬區(qū)域平均雨強?吸濕性氣溶膠濃度和非吸濕性氣溶膠濃度隨時間的演變特征
本文進一步分析降水過程清除氣溶膠的空間差異,如圖6所示,其中低層取地面附近高度,高層取11.8km附近高度.通過對云動力和物理過程分析發(fā)現(xiàn),11.8km高度位于云內(nèi)中上部區(qū)域,并且接近對流云出流區(qū),選取該高度有助于分析在對流層上層,動力輸送和濕清除過程共同作用對氣溶膠分布的影響.
對比圖3(b)和圖6可大致看出,降水空間分布與氣溶膠濃度變化之間的關系.對于地面附近的氣溶膠,降水區(qū)與吸濕性核和非吸濕性核濃度減少呈現(xiàn)較好的對應關系;而對于對流層上層(11.8km)而言,降水區(qū)與兩種氣溶膠濃度的變化未表現(xiàn)出明顯的相關關系.此次颮線過程從西北向東南方向移動,風暴前沿降水區(qū)對地面附近氣溶膠的清除過程較為顯著(圖6a,b).同時可注意到,圖6(a)所示陣風鋒前部非降水區(qū)出現(xiàn)吸濕性核濃度的增長(區(qū)域A),對應風場出現(xiàn)低層輻合,可能是水平平流作用導致的氣溶膠堆積,對于存在于高層的氣溶膠,隨著對流過程的發(fā)展,在模擬區(qū)域東南部吸濕性核濃度出現(xiàn)減少而非吸濕性核濃度呈現(xiàn)增加的趨勢(圖6c和d,區(qū)域B).通過對比氣溶膠濃度空間分布和對流發(fā)展過程發(fā)現(xiàn),隨著颮線系統(tǒng)的發(fā)展,云頂高度抬升,云內(nèi)區(qū)域吸濕性核濃度降低,而非吸濕性核濃度升高,兩種氣溶膠濃度呈現(xiàn)相反的變化趨勢.這可能與對流引起的動力輸送和云內(nèi)清除過程的共同作用有關.同時,在模擬區(qū)域中心附近的對流層上層,呈現(xiàn)吸濕性核濃度增加而非吸濕性核濃度減少的趨勢(圖6c和d).
圖6 4月24日00:00UTC~06:00UTC期間不同高度吸濕性和非吸濕性氣溶膠濃度變化的空間分布
箭頭代表對應高度的風場,黑色等值線代表平均降水強度為0.1mm/h的降水區(qū).選取紅色方框表示陣風鋒前部區(qū)域,白色方框表示降水區(qū).(e,f)與(c,d)相似,但為僅考慮氣溶膠動力輸送作用下的結(jié)果(關閉濕清除過程)
風暴內(nèi)部吸濕性核濃度較低,隨著風暴向東南方向移動,導致模擬區(qū)域東南部吸濕性核濃度減小,而風暴后部區(qū)域由于云外吸濕性核的平流和夾卷作用,導致吸濕性核濃度增加.對于非吸濕性核,風暴引起的作用相反,由于云內(nèi)非吸濕性核濃度較高,隨著颮線系統(tǒng)向東南方向移動,導致模擬區(qū)域東南部非吸濕性核濃度升高,而風暴后部(模擬區(qū)域中心附近位置)非吸濕性核濃度減小.
除了降水過程,氣溶膠的空間分布也受到大氣動力過程如水平平流作用和垂直平流作用的影響.動力輸送作用對某格點處氣溶膠濃度的影響,可以認為是由四周水平風引起的水平輸送和上下對流引起的垂直輸送共同貢獻.輸送氣溶膠粒子的水平或垂直通量可以由單位時間內(nèi)的空氣密度?風速和氣溶膠濃度的乘積得到.對于空間上某一格點而言,由外部輸入格點的通量減去格點內(nèi)部向外部輸出的通量得到對應格點處的凈輸入通量.
如圖7所示,以垂直輸送為例:若和+1層垂直速度為正(上升運動),則層的氣溶膠凈輸送通量為從-1層向?qū)虞斎胪繙p去從層的輸出通量.具體計算方法如下.
圖7 氣溶膠水平輸送和垂直輸送示意
表示氣溶膠濃度,?和表示水平和垂直方向上的風速,下標?和分別表示水平和垂直方向上的網(wǎng)格.上標+和-分別表示風速的正負
為便于計算,將水平風速分解為+,-,分解方式如下:
風速和也按相同方式進行分解.則空間位置()處的水平凈輸入通量為:
垂直凈輸入通量為:
圖8所示,云內(nèi)平均垂直氣流速度,5km高度以下,上升氣流隨高度的增加而增加,在此高度之上減小.下沉氣流在對流層上層和低層分別出現(xiàn)較大值.
圖8 4月24日00:00UTC~06:00UTC云內(nèi)平均上升和下沉氣流速度垂直廓線
為了研究動力輸送對氣溶膠空間分布的影響,本研究對陣風鋒前部區(qū)域和后部降水區(qū)(圖6中區(qū)域A和B所示)的水平和垂直凈通量進行分析.2個區(qū)域的平均氣溶膠凈水平通量和凈垂直通量由(2)式和(3)式計算得出.從圖9可以看出,水平平流輸送和垂直輸送作用對非吸濕性核的作用比吸濕性核總體小1~2個量級,由圖10可知,這是由于這2種氣溶膠本身濃度的差異造成的,吸濕性核比非吸濕性核濃度總體高2個量級左右.
在颮線系統(tǒng)前沿的非降水區(qū)(區(qū)域A),對于吸濕性核,在地面附近至2km的大部分高度上,水平通量和垂直通量主要為正值并都在近地層出現(xiàn)峰值(圖9a,b),說明水平和垂直風場作用使得氣溶膠在低層累積,水平和垂直凈通量作用相當,導致吸濕性核在陣風鋒前部區(qū)域出現(xiàn)高濃度分布(圖6a,區(qū)域A).對于非吸濕性核,其水平和垂直凈通量也在近地層出現(xiàn)峰值,但水平凈通量相對較弱而垂直凈通量較強,導致風暴前沿區(qū)域出現(xiàn)較弱的非吸濕性氣溶膠累積區(qū)(圖6b,區(qū)域A).需要注意的是,地面非降水區(qū)垂直方向上可能存在云區(qū).圖9(b)顯示兩種氣溶膠的凈垂直通量在整個高度層上主要表現(xiàn)為正值,說明颮線系統(tǒng)中前沿對流的發(fā)展導致氣溶膠在垂直方向上的累積.圖10顯示,吸濕性核和非吸濕性核都表現(xiàn)為地面附近濃度較高,隨著高度增加其濃度降低.隨著對流的發(fā)展,云內(nèi)旺盛的上升氣流將地面附近的高濃度氣溶膠攜帶至對流層中上層,導致高層氣溶膠濃度增加.非吸濕性核相比于吸濕性核,垂直方向上的累積作用更強.在10~14km高度處水平凈通量為負值,說明水平輻散作用(或?qū)α飨到y(tǒng)出流區(qū))在一定程度上導致氣溶膠濃度降低,因此該高度范圍可能出現(xiàn)對流云出流區(qū).圖6中選取的高層11.8km即處于該出流區(qū).對流層上層區(qū)域A吸濕性核濃度降低,而非吸濕性核濃度增加(圖6c, d).
颮線系統(tǒng)的降水區(qū)(區(qū)域B),水平平流和垂直輸送作用在近地層主要表現(xiàn)為使兩種氣溶膠擴散的趨勢(圖9c,d),其中非吸濕性核的擴散作用更強,因此導致地面附近降水區(qū)非吸濕性核隨對流顯著減少(圖6b,區(qū)域B).隨著高度的抬升,垂直氣流對非吸濕性核主要表現(xiàn)為累積效應,而水平平流主要表現(xiàn)為擴散效應,二者的綜合作用導致對流層上層非吸濕性核濃度增加(圖6d,區(qū)域B).吸濕性核,垂直方向上的累積效應相對較弱,動力輸送主要表現(xiàn)為水平方向上的擴散效應(圖9c,d).與區(qū)域A類似,對流層上層吸濕性核濃度表現(xiàn)為降低的趨勢(圖6c,區(qū)域B).
圖6c和d顯示,吸濕性核和非吸濕性核隨對流的發(fā)展呈現(xiàn)相反的變化趨勢,說明除了動力輸送作用,云物理過程(例如濕清除)對氣溶膠的空間分布可能起決定作用.為了評估動力輸送過程的貢獻,進行敏感性試驗,將云內(nèi)濕清除過程關閉(包括氣溶膠的核化清除和水凝物的碰撞清除等),僅考慮對流過程中風場對氣溶膠再分布的影響,如圖6e和f所示.僅考慮動力輸送情況下,對流層上層區(qū)域B吸濕性核表現(xiàn)為增加趨勢(圖6e),從而可以推斷圖6c中吸濕性核濃度的降低主要是由于云處理造成的.
圖10 4月24日00:00UTC~06:00UTC平均氣溶膠濃度隨高度變化的廓線
為了比較不同水凝物種類對氣溶膠粒子的碰撞清除率,分別對雨滴、雪和霰的碰撞清除過程進行分析.如圖11所示,雨水混合比在4km以下的對流層低層最大,而在4km以上的高層,隨著溫度降低,水凝物逐漸凍結(jié)向固態(tài)轉(zhuǎn)變,因此,雨水混合比迅速減少,而雪和霰的混合比達到最大值,并且霰比雪的混合比小一個量級左右.圖11(a)中雪和霰的混合比垂直分布也表明,這次颮線過程對流云發(fā)展高度較高,云頂高度可達到16km.在低層,由于冰相粒子的融化過程,雪和霰的含量迅速減小.對比圖11(a)和(b)發(fā)現(xiàn),水凝物混合比和清除率的垂直廓線之間具有很好的對應關系.在4km高度以下,雨水對兩種氣溶膠的清除率最大,在4km以上的高層,雨滴的清除率隨著雨水混合比的減少而迅速降低,雪和霰的清除率隨著混合比的增加而增加.雪的清除率比霰的清除率高2個量級左右.圖11(b)顯示,吸濕性核和非吸濕性核的清除率隨高度變化的趨勢一致,但從量級上來看前者的清除率約為后者的300倍,這可能與吸濕性核濃度較高有關.圖9顯示,吸濕性核濃度比非吸濕性核濃度總體高2個量級,而清除率高了300倍左右,因此,云過程對吸濕性核的清除效率更高,這也是圖6c中區(qū)域B高層吸濕性核呈現(xiàn)減少趨勢的原因.綜合來看,在對流層低層,氣溶膠的清除作用主要是液滴的貢獻,在對流層中高層則主要是雪和霰的貢獻,并且各水凝物的清除率與其混合比有很強的正相關關系.
吸濕性核或非吸濕性核可以通過參與云滴或冰晶的核化過程從而從大氣中被移除,另外,液滴蒸發(fā)引起的氣溶膠再生(或去活化)過程也能導致氣溶膠濃度增加.從圖12中可以看出,蒸發(fā)造成的氣溶膠濃度增加率主要存在于地面~10km高度,這主要是由于液滴或過冷卻水滴的垂直分布造成的, 10km高度以上過冷卻水滴迅速通過同質(zhì)凍結(jié)過程減少,導致液滴迅速減少,因此蒸發(fā)作用減弱消失.云滴核化清除主要發(fā)生在低層~9km高度,冰晶核化清除主要發(fā)生在6km以上高度,并且云滴核化清除率比冰晶核化清除率高4~5個量級.這可能是高層吸濕性核濃度減少的另外一個主要原因.另外,圖12顯示氣溶膠的蒸發(fā)再生率(去活化率)低于云滴核化清除率,這主要是由于所選時間(4月24日00:00UTC~06:00UTC)處于對流系統(tǒng)的成熟階段,云內(nèi)吸濕性氣溶膠的核化作用比夾卷混合引起的液滴蒸發(fā)作用更加顯著造成的.對比圖11和12中水凝物粒子對氣溶膠的碰并清除率和核化清除率發(fā)現(xiàn),云滴核化對氣溶膠的清除率最高,對流層低層雨水的碰撞清除率和高層雪的碰撞清除率次之.云滴核化和冰晶核化分別是吸濕性核和非吸濕性核清除的主要過程.Garrett等[36]通過分析飛機觀測數(shù)據(jù)也發(fā)現(xiàn),可作為云凝結(jié)核的氣溶膠粒子主要通過核化過程隨雨水到達地面從大氣中移除,而不是通過降水粒子的碰撞清除作用移除.這與本文的研究結(jié)果一致.
圖11 4月24日00:00UTC至06:00UTC(a)雨、雪、霰平均混合比垂直廓線和(b)雨、雪、霰對氣溶膠的平均碰撞清除率垂直廓線
(b)中黑色曲線代表吸濕性氣溶膠結(jié)果,灰色曲線為非吸濕性氣溶膠結(jié)果
圖12 4月24日模擬區(qū)域00:00UTC至06:00UTC云滴核化、冰晶核化過程對氣溶膠的清除率以及蒸發(fā)作用造成氣溶膠的增加率垂直廓線
對比對流發(fā)展過程中動力輸送與濕清除過程發(fā)現(xiàn),在降水區(qū)域地面附近的低層,吸濕性核和非吸濕性核濃度都隨對流的發(fā)展而減少,這主要是由于濕清除過程和水平輻散的共同作用造成的;在對流層上層的云區(qū),動力輸送導致垂直方向上主要表現(xiàn)為氣溶膠累積效應,而水平方向上為擴散效應,導致非吸濕性核濃度增加,對于吸濕性核,由于云內(nèi)濕清除作用更強,因此導致其濃度減小.對流層上層風暴內(nèi)部吸濕性核濃度相比于環(huán)境較低,而非吸濕性核濃度相比于環(huán)境濃度較高.在風暴向東南方向的移動過程中,環(huán)境氣溶膠從風暴后部平流夾卷進入云中,導致風暴前沿吸濕性核濃度減小,風暴后部濃度增加,而非吸濕性核在風暴前沿濃度增加,而后部減小.在風暴發(fā)展前沿地面附近的非降水區(qū),由于水平輻合和垂直累積作用,導致吸濕性核和非吸濕性核累積,出現(xiàn)高污染區(qū)域.
本研究通過模式模擬發(fā)現(xiàn)對流系統(tǒng)非降水區(qū)存在氣溶膠累積現(xiàn)象以及不同種類氣溶膠(例如吸濕性核或非吸濕性核)對云處理過程的不同響應機制,這在以往的研究中較少討論到,本文的研究結(jié)果可為伴隨強對流過程的空氣質(zhì)量預報以及不同高度氣溶膠濃度的變化原因分析提供理論參考.另外,本研究使用氣溶膠氣候數(shù)據(jù)對模式進行初始化,研究一次颮線過程對氣溶膠清除和再生過程的影響,結(jié)論不一定適用于不同對流系統(tǒng)或不同大氣環(huán)境條件下氣溶膠的云處理過程.在未來的研究中,應考慮對流個例、大氣污染狀況以及氣溶膠濃度垂直分布的差異,并結(jié)合相關的云處理過程觀測資料分析,進一步探索對流強度或背景氣溶膠濃度對氣溶膠云處理過程的影響及其機理.
3.1 在近地層,風暴前沿降水區(qū)與氣溶膠數(shù)濃度變化呈現(xiàn)較好的負相關關系.但是,陣風鋒前部非降水區(qū)近地層主要受動力輸送影響出現(xiàn)高污染區(qū)域,氣溶膠在陣風鋒前部的低層非降水區(qū)累積.
3.2 風暴前沿降水區(qū)域的氣溶膠數(shù)濃度在對流發(fā)展過程中受動力輸送與濕清除過程的共同作用.動力輸送作用使近地層的高濃度氣溶膠向上傳輸,這使得對流層上層的非吸濕性核數(shù)濃度增加,而對于吸濕性核,雖然動力輸送作用也導致其在垂直方向上累積,但由于其顯著的云內(nèi)濕清除過程導致數(shù)濃度降低.
3.3 云內(nèi)各水凝物的碰撞清除率與其混合比具有較強的正相關關系.在對流層低層,氣溶膠的碰撞清除作用主要是液滴的貢獻,在中高層則主要是雪和霰的貢獻.云內(nèi)云滴核化和冰晶核化分別是吸濕性核和非吸濕性核的主要清除過程.綜合各水凝物的碰撞清除率和核化清除率,可以發(fā)現(xiàn)云滴核化對氣溶膠的清除率最高,對流層低層雨水和高層雪的碰撞清除率次之.
3.4 夾卷混合引起的液滴蒸發(fā)作用能夠?qū)馊苣z粒子重新釋放進入大氣,本文模擬發(fā)現(xiàn)蒸發(fā)再生造成的氣溶膠濃度增加率主要存在于地面至10km高度,與液滴或過冷卻水滴的存在高度相對應.在對流系統(tǒng)的成熟階段,云內(nèi)吸濕性氣溶膠的核化清除作用比蒸發(fā)再生作用更加顯著,因此其綜合效應使氣溶膠濃度降低.
[1] 江 琪,孫業(yè)樂,王自發(fā),等.應用顆粒物化學組分監(jiān)測儀(ACSM)實時在線測定致霾細粒子無機和有機組分[J]. 科學通報, 2013, 58(36):3818-3828.
Jiang Q, Sun Y L, Wang Z F, et al. Real-time online measurements of the inorganic and organic composition of haze fine particles with an Aerosol Chemical Speciation Monitor (ACSM) [J]. Chinese Science Bulletin, 2013,58(36):3818-3828.
[2] Sun Z Q, Mu Y J, Liu Y J, et al. A comparison study on airborne particles during haze days and non-haze days in Beijing [J]. Science of the Total Environment, 2013,456-457:1-8.
[3] Delfino R J, Sioutas C, Malik S. Potential role of ultrafine particles in associations between airborne particle mass and cardiovascular health [J]. Environmental Health Perspectives, 2005,113(8):934-946.
[4] 花 艷,潘良寶,湯莉莉,等.南京霾天顆粒物數(shù)濃度特征及其受氣象條件影響分析[J]. 氣象科學, 2017,37(3):385-393.
Hua Y, Pan L B, Tang L L, et al. Characteristics of the particulate number concentration and association with meteorological conditions during winter haze episode in Nanjing [J]. Journal of the Meteorological Sciences, 2017,37(3):385-393.
[5] 張 瑜,銀 燕,石立新,等.河北地區(qū)秋季氣溶膠飛機探測資料分析[J]. 氣象科學, 2011,31(6):755-762.
Zhang Y, Yin Y, Shi L X, et al. An observational study of the aerosol distributions over Hebei area during autumn [J]. Journal of the Meteorological Sciences, 2017,37(3):385-393.
[6] 郝 囝,陳景華,濮梅娟,等.華東地區(qū)夏季云微物理結(jié)構(gòu)的飛機觀測分析[J]. 氣象科學, 2019,39(4):524-531.
Hao J, Chen J H, Pu M J, et al. Aircraft measurements of microphysical properties of clouds over eastern China in summer [J]. Journal of the Meteorological Sciences, 2019,39(4):524-531.
[7] Yang Q, Easter R C, Campuzano-Jost P, et al. Aerosol transport and wet scavenging in deep convective clouds: A case study and model evaluation using a multiple passive tracer analysis approach [J]. Journal of Geophysical Research: Atmospheres, 2015,120(16):8448- 8468.
[8] Wang X, Zhang L, Moran M D. Uncertainty assessment of current size-resolved parameterizations for below-cloud particle scavenging by rain [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2010,10(12):5685- 5705.
[9] 史湘軍,朱壽鵬,智協(xié)飛,等.三套冰晶核化參數(shù)化方案的對比分析[J]. 大氣科學學報, 2017,40(2):181-192.
Shi X J, Zhu S P, Zhi X F, et al. Sensitivity study on three ice nucleation parameterizations [J]. Transactions of Atmospheric Sciences, 2017,40(2):181-192.
[10] 秦 瑜,趙春生.大氣化學基礎[M]. 北京:氣象出版社, 2003:181- 182.
Qin Y, Zhao C S. Fundamentals of atmospheric chemistry [M]. Beijing: China Meteorological Press, 2003:181-182.
[11] 銀 燕,曹海寧,況 祥,等.一次深對流過程對不同溶解度大氣化學氣體成分垂直再分布作用的模擬[J]. 大氣科學學報, 2020,43(3): 425-434.
Yin Y, Cao H N, Kuang X, et al. Simulations of vertical redistribution of atmospheric chemical gases with different solubility in a deep convection process [J]. Transactions of Atmospheric Sciences, 2020, 43(3):425-434.
[12] 周 彬,劉端陽,魏建蘇,等.降水對氣溶膠顆粒物清除作用的初步分析[J]. 長江流域資源與環(huán)境, 2015,24(S1):160-170.
Zhou B, Liu D Y, Wei J S, et al. A preliminary analysis on scavenging effect of precipitation on aerosol particles [J]. Resources and Environment in the Yangtze Basin, 2015,24(S1):160-170.
[13] 董 群,趙普生,陳一娜.降雨對不同粒徑氣溶膠粒子碰撞清除能力[J]. 環(huán)境科學, 2016,37(10):3686-3692.
Dong Q, Zhao P S, Chen Y N. Impact of collision removal of rainfall on aerosol particles of different sizes [J]. Environmental Science, 2016,37(10):3686-3692.
[14] Chate D M, Rao, P S P, Naik M S, et al. Scavenging of aerosols and their chemical species by rain [J]. Atmospheric Environment, 2003,37 (18):2477-2484.
[15] 康漢青,朱 彬,樊曙先.南京北郊冬季大氣氣溶膠及其濕清除特征研究[J]. 氣候與環(huán)境研究, 2009,14(5):523-530.
Kang H Q, Zhu B, Fan S X. Size distributions and wet scavenging properties of winter aerosol particles in north suburb of Nanjing [J]. Climatic and Environmental Research, 2009,14(5):523-530.
[16] 吳 進,孫兆彬,翟 亮,等.北京地區(qū)不同類型降水對氣溶膠粒子的影響[J]. 中國環(huán)境科學, 2018,38(3):812-821.
Wu J, Sun Z B, Zhai L, et al. Effects of different types of precipitation on aerosol particles in Beijing [J]. China Environmental Science, 2018,38(3):812-821.
[17] Reid J S, Lagrosas N D, Jonsson H H, et al. Observations of the temporal variability in aerosol properties and their relationships to meteorology in the summer monsoonal South China Sea/East Sea: the scale-dependent role of monsoonal flows, the Madden–Julian Oscillation, tropical cyclones, squall lines and cold pools [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2015,15(4):1745-1768.
[18] 董 昊,徐海明,羅亞麗.云凝結(jié)核濃度對WRF模式模擬颮線降水的影響:不同云微物理參數(shù)化方案的對比研究[J]. 大氣科學, 2012, 36(1):145-169.
Dong H, Xu H M, Luo Y L. Effects of cloud condensation nuclei concentration on precipitation in convection permitting simulations of a squall line using WRF model: Sensitivity to cloud microphysical schemes [J]. Chinese Journal of Atmospheric Science, 2012,36(1):145-169.
[19] 吳多常,孟智勇.2007年4月23日廣東颮線的移動和地面中尺度結(jié)構(gòu)特征分析[J]. 北京大學學報(自然科學版), 2013,49(3):463-470.
Wu D C, Meng Z Y. On the motion and mesoscale surface structure of a squall line on april 23, 2007 in guangdong [J]. Acta Scientiarum Naturalium Universitatis Pekinensis, 2013,49(3):463-470.
[20] 劉小紅,任傳森,王明康.云下雨滴蒸發(fā)產(chǎn)生硫酸鹽氣溶膠速率的研究[J]. 大氣科學, 1994,18(3):348-357.
Liu X H, Ren C S, Wang M K. A study of the production rate of sulfate aerosol resulting from the evaporation of raindrops falling below the cloudbase [J]. Chinese Journal of Atmospheric Sciences, 1994,18(3):348-357.
[21] Yin Y, Carslaw K S, Feingold G. Vertical transport and processing of aerosols in a mixed-phase convective cloud and the feedback on cloud development [J]. Quarterly Journal of the Royal Meteorological Society, 2005,131(605):221-245.
[22] Skamarock W C, Klemp J B, Dudhia J, et al. A description of the advanced research WRF version 3 [Z]. NCAR Technical Note NCAR/TN-475+STR. Boulder, CO: NCAR, 2008.
[23] 王曉君,馬 浩.新一代中尺度預報模式(WRF)國內(nèi)應用進展[J]. 地球科學進展, 2011,26(11):1191-1199.
Wang X J, Ma H. Progress of application of the Weather Research and Forecast (WRF) model in China [J]. Advances in Earth Science, 2011, 26(11):1191-1199.
[24] Thompson G, Eidhammer T. A study of aerosol impacts on clouds and precipitation development in a large winter cyclone [J]. Journal of the Atmospheric Sciences, 2014,71(10):3636-3658.
[25] Koop T, Luo B P, Tsias A, et al. Water activity as the determinant for homogeneous ice nucleation in aqueous solutions [J]. Nature, 2000,406(6796):611-614.
[26] DeMott P J, Sassen K, Poellot M R, et al. African dust aerosols as atmospheric ice nuclei [J]. Geophysical Research Letters, 2003,30(14):1732.
[27] Phillips V T J, DeMott P J, Andronache C. An empirical parameterization of heterogeneous ice nucleation for multiple chemical species of aerosol [J]. Journal of the Atmospheric Sciences, 2008,65(9):2757-2783.
[28] Wang X, Zhang L, Moran M D. Uncertainty assessment of current size-resolved parameterizations for below-cloud particle scavenging by rain [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2010,10(200):5685-5705.
[29] Mlawer E J, Taubman S J, Brown P D, et al. Radiative transfer for inhomogeneous atmospheres: RRTM, a validated correlated-k model for the longwave [J]. Journal of Geophysical Research: Atmospheres, 1997,102(D14):16663-16682.
[30] Dudhia J. Numerical study of convection observed during the winter monsoon experiment using a mesoscale two-dimensional model [J]. Journal of the Atmospheric Sciences, 1989,46(20):3077-3107.
[31] Janjic Z I. Nonsingular implementation of the Mellor-Yamada Level 2.5 scheme in the NCEP Meso model [Z]. NOAA/NWS/ NCEP Office Note, 2002,437:61.
[32] Kain J S. The Kain-Fritsch convective parameterization: An update [J]. Journal of Applied Meteorology, 2004,43(1):170-181.
[33] Dudhia J. A multi-layer soil temperature model for MM5 [C]//The 6th PSU/NCAR Mesoscale Model Users Workshop. Boulder, CO: PSU/NCAR, 1996:49-50.
[34] Guo L C, Zhang Y H, Lin H L, et al. The washout effects of rainfall on atmospheric particulate pollution in two Chinese cities [J]. Environmental Pollution, 2016,215:195-202.
[35] Ikeuchi H, Murakami M, Watanabe S. Scavenging of PM2.5by precipitation and the effects of precipitation pattern changes on health risks related to PM2.5in Tokyo, Japan [J]. Water Science and Technology, 2015,72(8):1319-1326.
[36] Garrett T J, Avey L, Palmer P I, et al. Quantifying wet scavenging processes in aircraft observations of nitric acid and cloud condensation nuclei [J]. Journal of Geophysical Research-Atmospheres, 2006,111 (D23):D23S51.
The impacts of convection on aerosols scavenging and regeneration processes.
WEI Shao-han, HU Rong, LI Gu-dong-ze, TANG Xian-bing, XU Wen-hui, CHEN Qian*
(Key Laboratory for Aerosol-Cloud-Precipitation of China Meteorological Administration, Collaborative Innovation Center on Forecast and Evaluation of Meteorological Disasters, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044, China)., 2022,42(2):539~549
A squall line occurred during April 23~24, 2007 over Guangdong province, China has been simulated by using the Weather Research and Forecasting (WRF) model in order to investigate the impaction scavenging of aerosol particles by hydrometeors, aerosol regeneration due to complete evaporation of liquid drops, and effects of dynamical transport on the number concentration of aerosols. The results showed that there was a negative correlation between the precipitation and aerosol concentration near surface. By comparing the impaction scavenging rates by different types of hydrometeors and nucleation scavenging rates, it showed that droplet nucleation contributed most to the aerosol scavenging, followed by the impaction scavenging by rain drops at the lower troposphere and snow at the upper troposphere. Droplet nucleation scavenging and ice crystal nucleation scavenging were the dominant scavenging processes for hygroscopic and non-hygroscopic particles respectively. The variation of aerosol number concentration was the result of combined effects of cloud dynamical transport, wet scavenging and regeneration process due to the evaporation of liquid drops. The regeneration process mainly occurred from the surface to the 10km altitude. During the development of convection, the aerosol concentration near surface was significantly reduced whereas the heavy pollution area appeared around the non-precipitation area near the gust front due to the dynamical transport. At the upper troposphere, the number concentration of hygroscopic particles was reduced while that of non-hygroscopic particles was increased.
weather research and forecasting (WRF) model;aerosol number concentration;wet scavenging;dynamical transport
X513
A
1000-6923(2022)02-0539-11
魏少涵(2000-),女,河北保定人,南京信息工程大學本科生,主要研究方向為氣溶膠-對流云相互作用.
2021-07-08
國家重點研發(fā)計劃項目(2017YFC1501401);國家自然科學基金資助項目(41775136);大學生創(chuàng)新創(chuàng)業(yè)計劃訓練項目(201910300121Y)
* 責任作者, 副研究員, chenq_05@nuist.edu.cn