張輝 巫楚 張敬偉 林小平 梁家權(quán) 劉素 郭艷芳 李成柳

(1.河源市環(huán)境監(jiān)測(cè)站,廣東 河源 517000; 2.壹點(diǎn)環(huán)境科技(廣州)有限公司，廣東 廣州 510250; 3.青島華思環(huán)?？萍加邢薰?，山東 青島 266199)

引言

隨著我國(guó)經(jīng)濟(jì)和社會(huì)的快速發(fā)展，大氣污染物排放持續(xù)增加，我國(guó)大氣污染逐漸演變?yōu)橐淮魏投?、本地和區(qū)域并存的復(fù)合型污染[1-3]，其污染成因復(fù)雜，治理困難。廣東省作為我國(guó)經(jīng)濟(jì)發(fā)達(dá)的地區(qū)之一，近年來，隨著政府環(huán)境治理力度不斷加大，全省PM2.5濃度穩(wěn)定下降，而O3污染問題則日益突出[4]。河源市位于粵東北山區(qū)，緊鄰珠三角地區(qū)，環(huán)境空氣質(zhì)量在廣東省處于較好水平。然而，隨著城市化進(jìn)程的加大，河源市大氣環(huán)境形勢(shì)也發(fā)生了改變[5]，持續(xù)改善環(huán)境空氣質(zhì)量面臨著嚴(yán)峻的挑戰(zhàn)。目前國(guó)內(nèi)外學(xué)者對(duì)氣象要素和污染物濃度之間的關(guān)系已進(jìn)行了大量研究[6-14]，結(jié)果表明氣象條件對(duì)大氣污染物擴(kuò)散和傳輸有重要的影響。Monteiro等[12]研究表明局部地區(qū)大氣運(yùn)動(dòng)的存在，會(huì)改變區(qū)域內(nèi)的風(fēng)向、風(fēng)速，從而影響到區(qū)域內(nèi)空氣污染物濃度的分布；正是由于局部大氣的運(yùn)動(dòng)，Li等[11]指出大氣污染物的輸送與周邊地區(qū)有著強(qiáng)烈的互動(dòng)關(guān)系，污染物具有一定的區(qū)域傳輸性[15-17]。受城市所處位置境域的地理特質(zhì)影響，不同地區(qū)氣象特征差異明顯，同時(shí)氣象條件對(duì)當(dāng)?shù)匚廴疚锓植?、污染形成的作用也?huì)明顯不同。目前廣東省內(nèi)關(guān)于污染物與氣象關(guān)系的研究多集中在經(jīng)濟(jì)較發(fā)達(dá)的珠江三角洲地區(qū)[1,15,18-19],粵北等經(jīng)濟(jì)欠發(fā)展地區(qū)的相關(guān)研究相對(duì)缺乏。分析河源市空氣質(zhì)量首要污染物濃度與氣象要素的關(guān)系，研究氣象條件對(duì)河源市污染形成的影響，對(duì)后續(xù)大氣污染預(yù)警與防治具有十分重要的參考意義。

本研究利用2019年河源市東埔國(guó)控站點(diǎn)的PM2.5、PM10、O3和NO2以及氣象因素風(fēng)速、方向、氣壓、溫度和濕度觀測(cè)數(shù)據(jù)，采用Pearson相關(guān)系數(shù)法，對(duì)河源市首要污染物與氣象因子進(jìn)行相關(guān)性分析，并進(jìn)一步利用溫度、相對(duì)濕度及風(fēng)場(chǎng)數(shù)據(jù)，研究河源市首要污染物濃度高值分布的關(guān)鍵氣象因子的閾值范圍。最后以2019年河源市出現(xiàn)的典型污染日作為案例分析了氣象條件對(duì)污染過程的影響，為河源市大氣污染防治提供科學(xué)參考。

1 資料與方法

1.1 研究區(qū)域

本文以河源市(114.23°—115.60°E，23.17°—24.45°N)作為研究區(qū)域(圖1)，河源市位于廣東省東北部，屬于山地丘陵地區(qū)，其中源城區(qū)屬于河源市城區(qū)，地勢(shì)以西北東南兩邊較高，中間相對(duì)平坦。東埔站點(diǎn)(114.69°E，23.75°N)是源城區(qū)國(guó)控空氣質(zhì)量監(jiān)測(cè)站點(diǎn)，周邊無明顯工業(yè)源，能夠代表河源市城區(qū)大氣狀況。

1.2 數(shù)據(jù)來源

文中使用的2017—2019年河源市空氣質(zhì)量年度數(shù)據(jù)來源于廣東省生態(tài)環(huán)境廳官網(wǎng)(http://gdee.gd.gov.cn)，2019年實(shí)時(shí)觀測(cè)數(shù)據(jù)包括污染物PM2.5、PM10、O3和NO2的濃度，氣象觀測(cè)數(shù)據(jù)風(fēng)速、風(fēng)向、氣壓、溫度和濕度以及顆粒物激光雷達(dá)監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)均來源于東埔國(guó)控站點(diǎn)，由河源市環(huán)境監(jiān)測(cè)站提供。其中PM2.5、PM10、O3和NO2分別由美國(guó)賽默飛世爾(Thermo Scientific)5030、FH62C14、49i和42i實(shí)時(shí)測(cè)得，氣象參數(shù)由維薩拉WXT520實(shí)時(shí)測(cè)得，顆粒物激光雷達(dá)由無錫中科光電AGHJ-I-LIDAR(MPL)測(cè)得。

1.3 分析方法

利用Pearson相關(guān)系數(shù)法分析污染物濃度和氣象因素的相關(guān)關(guān)系，以日均值為分析對(duì)象，樣本數(shù)為365。計(jì)算公式如下：

(1)

2 結(jié)果分析

2.1 空氣質(zhì)量狀況與首要污染物

統(tǒng)計(jì)2017—2019年河源市空氣質(zhì)量和首要污染物情況。由表1可見，河源市空氣質(zhì)量總體趨于改善，首要污染物中顆粒態(tài)的PM2.5和PM10濃度分別下降了3 μg·m-3和2 μg·m-3。在顆粒態(tài)污染物濃度下降，整體空氣質(zhì)量趨于改善的背景下，氣態(tài)污染物O3和NO2濃度的升高變得突出，特別是來源二次生成的O3，濃度由125 μg·m-3升高到131 μg·m-3，上升了6 μg·m-3。

表1 2017—2019年河源市AQI及首要污染物濃度Table 1 Annual mean values of air quality index and primary pollutant concentrations from 2017 to 2019 in Heyuan

河源市首要污染物的濃度發(fā)生改變的同時(shí)，首要污染物出現(xiàn)的天數(shù)占比也在發(fā)生著改變(圖2)。2017—2019年，以PM2.5為首要污染物的天數(shù)占比大幅下降，由50.78%下降到15.82%；相比之下，以O(shè)3為首要污染物的天數(shù)占比在逐年增加，由43.01%增加到了63.92%；與此同時(shí)，2019年還出現(xiàn)了以NO2為首要污染物的污染日，且PM10作為首要污染物的天數(shù)占比也增加了11.5%。

2.2 首要污染物與氣象要素的相關(guān)性分析

2.2.1 首要污染物濃度與氣象要素的變化特征

由圖3a可見，河源市污染物濃度變化具有明顯的季節(jié)性差異，春夏季(3—8月)相對(duì)較低，秋冬季(9—12月和1月)則相對(duì)較高；不同污染物的高值出現(xiàn)的季節(jié)也有所不同，其中O3最高濃度出現(xiàn)在秋季，PM10、PM2.5和NO2最高濃度出現(xiàn)在冬季。結(jié)合圖3b和圖3c分析，春夏季氣壓較低，降水集中，氣壓對(duì)空氣質(zhì)量有顯著的負(fù)效應(yīng)作用[20]，降水對(duì)顆粒物和NO2有較明顯的清除作用[21-22]；特別是夏季氣溫高，對(duì)流旺盛，大氣穩(wěn)定性差更有利于污染物的擴(kuò)散。夏轉(zhuǎn)秋之際，氣溫較高，濕度明顯降低，高溫低濕有利于臭氧生成，秋季是河源市臭氧濃度最突出的季節(jié)。進(jìn)入冬季后氣溫降低，太陽輻射減弱，O3生成受限，在受大陸冷高壓影響下氣壓抬升，整體邊界層高度較低，大氣層結(jié)穩(wěn)定，不利于一次排放污染物的擴(kuò)散，PM10、PM2.5和NO2最高濃度出現(xiàn)在冬季。從10—12月PM2.5/PM10占比較其他月份低可見，秋冬交替之際河源市顆粒物污染中粗顆粒貢獻(xiàn)較突出。除受局部排放源影響外，河源地處亞熱帶季風(fēng)氣候區(qū)，秋冬季盛行偏北風(fēng)，風(fēng)速也較春夏季大，容易受到遠(yuǎn)距離的傳輸影響。

圖2 2017年(a)、2018年(b)和2019年(c)河源市首要污染物日數(shù)占比Fig.2 Annual proportion of polluted days with different primary air pollutants from 2017 to 2019 in Heyuan

圖3 2019年河源市東埔站點(diǎn)首要污染物濃度(a)、氣溫和氣壓(b)、降水量和濕度(c)的月度變化Fig.3 Monthly variation of primary air pollutant concentrations (a),air temperature and pressure (b),precipitation and relative humidity (c) at Dongpu station of Heyuan in 2019

2.2.2 首要污染物濃度與氣象要素的相關(guān)性

表2為首要污染物與氣象要素的Pearson相關(guān)系數(shù)表，從全年來看，O3與溫度和濕度的相關(guān)性較顯著，分別為正相關(guān)關(guān)系(r2=0.451)和負(fù)相關(guān)關(guān)系(r2=-0.575)；這與在其他城市的研究結(jié)果相一致，主要是因?yàn)闇囟壬叩闹苯釉蚴翘栞椛湓鰪?qiáng)，太陽輻射有利于O3的二次生成[23]；而大氣中的水汽可影響太陽輻射的強(qiáng)度，因此相對(duì)濕度較高的情況下不利于O3的二次生成。此關(guān)系在不同季節(jié)均可見，且以春夏季節(jié)更突出。進(jìn)一步分析溫度、濕度、風(fēng)對(duì)O3高值分布的影響。由圖4a可見，O3高值比較集中在溫、濕度組合為(20—30 ℃，25%—40%)和(25—30 ℃，40%—55%)兩個(gè)閾值之間；與沿海城市臭氧高值易出現(xiàn)在濕度為55%—85%[24]的情況不同，河源市在濕度大于70%情況下并不容易出現(xiàn)臭氧高值。由圖5a可見，河源市O3高值更容易出現(xiàn)在弱東北風(fēng)(風(fēng)速≤1 m·s-1)和較強(qiáng)西北偏北風(fēng)(風(fēng)速>2 m·s-1)影響下，其中弱東北風(fēng)影響下，風(fēng)速較弱，O3濃度高值主要考慮為靜小風(fēng)情況下的本地光化學(xué)反應(yīng)生成；而較強(qiáng)的西北偏北風(fēng)影響下，河源市則更容易受到上風(fēng)向城市的傳輸影響導(dǎo)致O3出現(xiàn)高濃度值。

表2 2019年河源市首要污染物與氣象要素的相關(guān)系數(shù)Table 2 Correlation coefficient between primary air pollutantconcentrations and meteorological parameters in Heyuan in 2019

圖4 2019年河源市首要污染物O3(a)、NO2(b)、PM2.5(c)、PM10(d)在不同溫度、相對(duì)濕度下濃度分布特征Fig.4 Relationships of primary pollutant concentrations of O3 (a),NO2 (b),PM2.5 (c),and PM10 (d) with temperature and relative humidity in Heyuan in 2019

從全年來看，NO2與各氣象要素的相關(guān)性均較顯著，與氣壓呈正相關(guān)關(guān)系，與其他氣象要素呈負(fù)相關(guān)關(guān)系；與其他污染物相比，NO2與風(fēng)速的負(fù)相關(guān)性更加突出，特別是秋冬季，相關(guān)系數(shù)在0.5以上。由圖4b可見，與O3比較，NO2出現(xiàn)高值時(shí)溫度相對(duì)較低，溫、濕度組合在(12—20 ℃，35%—55%)閾值之間時(shí)比較容易出現(xiàn)高值。從風(fēng)速風(fēng)向?qū)O2濃度高值分布的影響來看(圖5b)，NO2高值區(qū)主要集中在風(fēng)速在1 m·s-1范圍內(nèi)，反映河源市NO2濃度升高以局部污染源的排放影響為主，污染源主要分布在站點(diǎn)的西北、東北和東南面，同時(shí)可見風(fēng)速較大時(shí)一般NO2濃度較低。

從全年來看，PM2.5和PM10與氣壓和濕度相關(guān)性較顯著，其中與濕度的負(fù)相關(guān)系數(shù)分別達(dá)到了-0.569和-0.640，不同的是春夏季PM2.5和濕度的相關(guān)關(guān)系較其他季節(jié)更強(qiáng)，而PM10在各季節(jié)與濕度的負(fù)相關(guān)關(guān)系都非常明顯。這主要是春夏季相對(duì)濕度較高時(shí)容易形成降雨，對(duì)顆粒物有明顯的沖刷作用；而濕度越大，越有利于PM10的自然沉降。結(jié)合圖4c和圖4d可見，相對(duì)濕度>60%情況下，河源市不容易出現(xiàn)PM10高值，溫度與濕度組合在(8—13 ℃，40%—55%)范圍內(nèi)時(shí)PM2.5和PM10容易同時(shí)出現(xiàn)高值。與NO2相類似，在秋冬季PM2.5和PM10與風(fēng)速表現(xiàn)出較強(qiáng)的負(fù)相關(guān)關(guān)系，可見風(fēng)速較大時(shí)也有利于顆粒物的擴(kuò)散。但值得注意的是，如圖5c，PM2.5濃度高值區(qū)一部分主要分布在風(fēng)速在1 m·s-1范圍內(nèi)，另一部分分布在風(fēng)速>2 m·s-1的北風(fēng)方向上，可見PM2.5的高濃度值一方面受本地污染源的排放影響，另一方面可能還受到偏北風(fēng)向下上風(fēng)向城市的傳輸影響；PM10則與NO2情況相似，考慮為主要受站點(diǎn)周邊局部排放源的影響(圖5d)。

圖5 2019年河源市首要污染物O3(a)、NO2(b)、PM2.5(c)、PM10(d)在不同風(fēng)速風(fēng)向下的濃度分布特征Fig.5 Relationships of primary pollutant concentrations of O3 (a),NO2 (b),PM2.5 (c),and PM10 (d) with wind speed and direction in Heyuan in 2019

2.3 典型污染過程分析

2.3.1 顆粒物污染過程

1月26—27日河源市出現(xiàn)了以PM2.5為首要污染物的污染過程。由圖6a可見，顆粒物濃度從1月26日19:00開始攀升，PM2.5在1月27日07:00開始出現(xiàn)超標(biāo)，此后濃度繼續(xù)升高，在10:00濃度達(dá)到最大值為86 μg·m-3。盡管PM10也出現(xiàn)同步升高，但PM2.5/PM10比例在0.8以上，可見細(xì)顆粒物主導(dǎo)了此次污染過程。從氣象要素的變化趨勢(shì)上可見(圖6b、圖6c和圖6d)，污染期間近地面主導(dǎo)偏北風(fēng)，風(fēng)速較小(低于2 m·s-1)，氣溫較低；PM2.5濃度升高過程也伴隨著氣壓和濕度的升高；同時(shí)結(jié)合清遠(yuǎn)探空站溫度廓線觀測(cè)(圖7)可見，存在中空逆溫現(xiàn)象，整體擴(kuò)散條件不利。地面顆粒物激光雷達(dá)觀測(cè)結(jié)果與HYSPLIT模型模擬的48 h后向軌跡，顯示整個(gè)污染過程均未見突出的局部顆粒物污染，判斷此次污染過程受區(qū)域傳輸影響的可能性較大。污染氣團(tuán)主要來自河源市的西北偏西和東北方向，推測(cè)河源市受途經(jīng)廣西、江西等污染濃度較高區(qū)域的氣團(tuán)的傳輸影響，周邊城市的氣流傳輸增加了本地污染物的濃度，加重污染程度[25]。

圖6 2019年1月26—27日河源市東埔站顆粒物濃度(a)、溫度和相對(duì)濕度(b)、氣壓(c)、風(fēng)(d)變化Fig.6 Variation of particulate matter concentration (a),temperature and relative humidity (b),air pressure (c),and winds (d) at the Dongpu station in Heyuan on January 26-27,2019

2.3.2 臭氧污染過程

2019年9月25—29日河源市連續(xù)出現(xiàn)5 d首要污染物為O3的輕度污染過程。由圖8c可見，9月24—30日溫度呈逐日升高的趨勢(shì)，平均溫度在26 ℃以上，日間最高溫在31—34 ℃之間；平均濕度在55%以下，日間濕度在29%—56%，高溫低濕預(yù)示著天氣晴朗太陽輻射較強(qiáng)，有利于O3的光化學(xué)反應(yīng)生成。25—29日風(fēng)速較小，風(fēng)向切變頻繁，水平擴(kuò)散條件不利(圖8d)。由圖8a和圖8b可見，在25—29日污染日夜間至凌晨O3的前體物CO和NOx均有較高的濃度值，充足的前體物條件促進(jìn)了日間O3的持續(xù)生成，不利的擴(kuò)散條件導(dǎo)致污染物容易累積升高進(jìn)而加劇污染程度，致使9月24—27日O3濃度峰值持續(xù)攀升。29日之后持續(xù)受西北偏北風(fēng)影響，風(fēng)速明顯較之前有所增大，最大達(dá)3.5 m·s-1，O3濃度有所下降，但仍舊超標(biāo)；且可以觀察到夜間風(fēng)速較之前有所加大的情況下仍有接近80 μg·m-3的殘留，可見持續(xù)西北偏北風(fēng)影響下河源市受區(qū)域影響較為突出。

圖7 2019年1月27日08:00清遠(yuǎn)探空站溫度廓線Fig.7 Profiles of air temperature observed at the Qingyuan sounding station at 08:00 on January 27,2019

圖8 2019年9月24—30日東埔站點(diǎn)O3濃度(a)、NOx和CO濃度(b)、溫度和相對(duì)濕度(c)、風(fēng)(d)變化Fig.8 Variations of O3concentration (a),NOx and CO concentrations (b),temperature and relative humidity (c),and winds (d) at the Dongpu station from September 24 to 30,2019

3 結(jié)論與討論

(1)2017—2019年河源市空氣質(zhì)量總體趨于改善，在近幾年采取了一系列針對(duì)PM2.5污染治理措施以后，河源市PM2.5濃度得到了有效控制；2018年開始河源市O3污染日數(shù)超過PM2.5污染日數(shù)，污染形式從顆粒物污染為主向臭氧污染為主發(fā)生了轉(zhuǎn)變。

(2)不同污染物與氣象條件的相關(guān)性存在顯著差異，整體來看，O3與溫度成正相關(guān)關(guān)系，和濕度成負(fù)相關(guān)關(guān)系，河源市O3高值主要出現(xiàn)在(20—30 ℃，25%—40%)和(25—30 ℃，40%—55%)兩個(gè)閾值之間，吹西北偏北風(fēng)時(shí)還容易受到上風(fēng)向城市的傳輸影響；NO2相比其他污染物與各氣象因素的相關(guān)性較顯著，特別是在秋冬季節(jié)與風(fēng)速表現(xiàn)出較強(qiáng)的負(fù)相關(guān)關(guān)系；濕度與PM2.5和PM10在各季節(jié)有明顯的負(fù)相關(guān)，濕度越大，越有利于顆粒物的自然沉降，對(duì)PM10影響最為明顯；溫度與濕度組合在(8—13 ℃，40%—55%)范圍內(nèi)時(shí)兩者容易同時(shí)出現(xiàn)高值；在夏季PM2.5和PM10還與溫度具有較強(qiáng)的正相關(guān)關(guān)系，高溫情況下河源可能會(huì)出現(xiàn)顆粒物與O3的復(fù)合污染。

(3)河源市典型污染日具有風(fēng)速較小擴(kuò)散不利的特點(diǎn)，此外，PM2.5污染過程還具有低溫低濕的特點(diǎn)，而O3污染過程則具有高溫低濕的特點(diǎn)，污染源的局部管控不可忽視；河源市典型污染過程還具有明顯的區(qū)域性，周邊污染區(qū)域傳輸不同程度上會(huì)加重河源市本地的污染，建立大氣污染重點(diǎn)區(qū)域整體防控成為解決污染問題的重點(diǎn)。