郭琪 王飛 張廣明

摘要：為解決現(xiàn)有制造方法普遍存在制作工藝復(fù)雜、制備時(shí)間長和制造成本高等問題，提出了一種基于液態(tài)金屬的柔性可拉伸電路一體化打印的新技術(shù)，并搭建了柔性可拉伸電路一體化打印系統(tǒng)。系統(tǒng)采用并聯(lián)排布式多噴頭結(jié)構(gòu)，利用氣壓驅(qū)動(dòng)打印封裝和基底材料，并利用電流體動(dòng)力噴射沉積打印液態(tài)金屬導(dǎo)線，可以實(shí)現(xiàn)基底、導(dǎo)電線路和封裝層的一體化打印。工藝實(shí)驗(yàn)揭示了氣壓對PDMS基底厚度，供料流量對金屬導(dǎo)線線寬的影響規(guī)律，成功制備了柔性LED電路。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，該柔性可拉伸電路打印方法工藝簡單，打印的柔性電路具有較好的柔性和可拉伸性。

關(guān)鍵詞：柔性可拉伸電子;液態(tài)金屬;3D打印;電流體動(dòng)力噴射沉積

中圖分類號(hào)： TH165???????? 文獻(xiàn)標(biāo)志碼：A

隨著柔性電子在信息、能源、醫(yī)療和國防等領(lǐng)域的廣泛應(yīng)用，低成本、高效率、便捷的柔性電子制作技術(shù)成為人們關(guān)注的熱點(diǎn)問題[1-2]。目前，基于液態(tài)金屬制作柔性電子技術(shù)層出不窮，常用的加工技術(shù)包括真空注射、掩膜印刷、直接涂寫、相變轉(zhuǎn)印、噴墨打印等[3-8]。但這些技術(shù)普遍存在印刷工藝復(fù)雜、制備周期長、材料浪費(fèi)嚴(yán)重等問題。例如真空注射法首先利用光刻等微制造方法制作出一定形態(tài)的微流道，然后將液態(tài)金屬填充到微流道中，在微流道中的液態(tài)金屬能夠很好的保持流動(dòng)性，電路彎曲或者拉伸均對液態(tài)金屬導(dǎo)線的導(dǎo)電性沒有影響[9-10]。制件的復(fù)雜程度和精度取決于制作的微流道的復(fù)雜程度和精度，而且在填充過程中需要保證沒有空氣進(jìn)入，不宜制作大尺寸的電子器件且不適合大批量制造。掩模印刷法則利用掩模有選擇的將液態(tài)金屬印刷在基底材料上，同一模版反復(fù)使用適合大批量制造，但是毎個(gè)不同電路都需要制作相應(yīng)的掩模，電路頻繁變化時(shí)造成掩模浪費(fèi)，存在材料利用率低，打印周期長等問題[11-12]。直接涂寫法是將打印好的線路通過旋轉(zhuǎn)涂覆PDMS密封，若封裝過程壓力較大會(huì)破壞打印好的結(jié)構(gòu)[13-14]。相變轉(zhuǎn)印法存在工藝復(fù)雜、制作周期長、材料浪費(fèi)嚴(yán)重，尤其是難以實(shí)現(xiàn)大面積柔性電路的制造，并且要求基底的平整度非常高[15]。噴墨打印法存在無法對柔性電路的基底和封裝層進(jìn)行打印，制造工藝復(fù)雜[16]。綜上可知，現(xiàn)有技術(shù)普遍存在制作工藝復(fù)雜、制備時(shí)間長和打印成本高等問題，為解決以上問題，本文開發(fā)了一種柔性可拉伸電路一體化打印技術(shù)及系統(tǒng)，采用柔性可拉伸的聚二甲基硅氧烷（PDMS）為基底和封裝材料。采用液態(tài)金屬鎵銦合金作為柔性電子的導(dǎo)電材料，采用并聯(lián)排布式多噴頭結(jié)構(gòu)，利用氣壓驅(qū)動(dòng)打印PDMS制作柔性電路的基底和封裝層，利用電流體動(dòng)力噴射沉積打印液態(tài)金屬，配合所開發(fā)的三軸打印系統(tǒng)能夠?qū)崿F(xiàn)柔性電子的高效和低成本的制造，尤其是所打印的柔性電路尺寸可控、具有較好的柔性和可拉伸性。

1 柔性可拉伸電路一體化制造技術(shù)

本文所開發(fā)的基于液態(tài)金屬的柔性可拉伸電路一體化打印方法流程如圖1所示。

1） 柔性電路的設(shè)計(jì)和材料準(zhǔn)備。根據(jù)實(shí)際要求確定和優(yōu)化柔性電路的尺寸，生成柔性電路的打印文件。對透明基材預(yù)處理、準(zhǔn)備封裝材料（PDMS）和液態(tài)金屬。預(yù)混合完成的PDMS液體材料（PDMS和固化劑按照10∶1，均勻混合和抽真空處理）;選用的液態(tài)金屬為共晶鎵銦合金（其中鎵和銦的質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為75%和25%）。

2） 柔性電路基底打印。將打印文件輸入打印系統(tǒng)，切換PDMS打印噴頭，設(shè)置打印工藝參數(shù)，在基材上打印柔性電路基底。

3） 液態(tài)金屬打印及電子元件放置。待打印完成的基底固化之后，收回PDMS打印噴頭，切換液態(tài)金屬打印噴頭，根據(jù)設(shè)計(jì)導(dǎo)線線寬設(shè)置工藝參數(shù)，調(diào)換G代碼完成金屬導(dǎo)線的打印，打印完成后根據(jù)設(shè)計(jì)要求安放電子元件。

4） 柔性電路封裝。底板溫度增加20 ℃左右，切換PDMS噴頭與相應(yīng)的G代碼進(jìn)行打印封裝，直至柔性電路完全被PDMS封裝，噴頭的最低點(diǎn)要求高于電子元件的最高點(diǎn)，避免打印過程中碰撞預(yù)先放置好的元件。

5） 柔性電路固化。封裝后，加熱底板調(diào)至100 ℃，放置時(shí)間大于20 min完成柔性電路的固化處理。

2 柔性可拉伸電路一體化打印系統(tǒng)建立

針對所提出的打印技術(shù)，開發(fā)了柔性可拉伸電路一體化打印系統(tǒng)，整體結(jié)構(gòu)如圖2所示，系統(tǒng)主要包括打印系統(tǒng)和控制系統(tǒng)兩部分。其中，打印系統(tǒng)主要由三軸運(yùn)動(dòng)驅(qū)動(dòng)器、加熱底板、三軸運(yùn)動(dòng)平臺(tái)和多噴頭切換裝置等組成，主要完成運(yùn)動(dòng)控制、加熱固化、噴頭切換和材料的打印?？刂葡到y(tǒng)主要由包含Mach3控制軟件的PC機(jī)、三軸運(yùn)動(dòng)控制器和可編程控制器（PLC）等組成，主要實(shí)現(xiàn)各個(gè)噴頭的調(diào)用與供料控制，以實(shí)現(xiàn)各個(gè)噴頭的切換和供料速度的控制，并實(shí)現(xiàn)其與三軸平臺(tái)的聯(lián)動(dòng)。本文對上位機(jī)控制軟件Mach3和運(yùn)動(dòng)控制卡的參數(shù)進(jìn)行設(shè)置，并開發(fā)了多噴頭的PLC控制界面。

柔性電路打印時(shí)，首先將柔性電路的打印圖案G代碼載入到上位機(jī)控制軟件Mach3中，通過USB端口將指令傳送到三軸運(yùn)動(dòng)控制器，控制器接收到指令后，控制三軸平臺(tái)的運(yùn)動(dòng)，然后通過PLC控制器調(diào)用打印噴頭以及打印流量完成相應(yīng)圖案的打印。

2.1 柔性可拉伸電路打印系統(tǒng)結(jié)構(gòu)

柔性可拉伸電路打印系統(tǒng)的三軸運(yùn)動(dòng)方式采用三噴頭沿Z方向做升降運(yùn)動(dòng)，打印平臺(tái)在XOY平面內(nèi)運(yùn)動(dòng)的方式。在打印柔性電路的過程中，Z軸的位移量遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于XOY平面內(nèi)的位移量，且本系統(tǒng)設(shè)計(jì)的多噴頭集成在Z軸上，該運(yùn)動(dòng)方式有利于提高系統(tǒng)的平穩(wěn)性和柔性電路的制造精度，減少了Z軸的運(yùn)動(dòng)負(fù)擔(dān)，三軸運(yùn)動(dòng)采用絲杠傳動(dòng)，平臺(tái)運(yùn)動(dòng)軸的運(yùn)動(dòng)精度可達(dá)到0.01 mm。系統(tǒng)選用并聯(lián)排布式多噴頭結(jié)構(gòu)，各個(gè)噴頭集成在Z軸運(yùn)動(dòng)方向上，中間位置為固定的液態(tài)金屬打印裝置，左右兩邊為封裝材料打印裝置，其安裝在移動(dòng)滑臺(tái)上，默認(rèn)狀態(tài)下，液態(tài)金屬打印噴頭距離襯底更近，控制氣動(dòng)滑臺(tái)的上升與下降可調(diào)用左右兩邊噴頭，實(shí)現(xiàn)打印材料的切換。

系統(tǒng)打印封裝材料PDMS采用氣壓驅(qū)動(dòng)的方式，料筒中盛滿混合均勻的液態(tài)PDMS，料筒背部連接壓縮氣體氮?dú)?，壓縮氣體將打印材料推送至噴嘴尖端，產(chǎn)生PDMS射流沉積至基材上，并結(jié)合三軸平臺(tái)的運(yùn)動(dòng)完成柔性電路基底的打印。

由于液態(tài)金屬的表面氧化層較大的表面張力以及電流體動(dòng)力噴射沉積打印方式要求供料的穩(wěn)定性，利用帶減速器的步進(jìn)電機(jī)驅(qū)動(dòng)的注射泵來實(shí)現(xiàn)液態(tài)金屬打印，減速器帶動(dòng)滾珠絲杠轉(zhuǎn)動(dòng)，推動(dòng)活塞運(yùn)動(dòng)擠出液態(tài)金屬，所選用的步進(jìn)電機(jī)轉(zhuǎn)速最大3 000 rpm，減速器的減速比100∶1。本實(shí)驗(yàn)將打印針頭直接安裝在料筒噴頭處，避免了系統(tǒng)因連接柔性導(dǎo)管而產(chǎn)生的打印滯后現(xiàn)象。

在液態(tài)金屬打印過程中，步進(jìn)電機(jī)旋轉(zhuǎn)推動(dòng)活塞把液態(tài)金屬推送至打印針頭處，形成彎液面。彎液面表面的打印材料在強(qiáng)電場的作用下極化產(chǎn)生錐射流，同時(shí)配合三軸運(yùn)動(dòng)，實(shí)現(xiàn)液態(tài)金屬的按需打印。擠出量與活塞移動(dòng)速度、料筒的橫截面積和平臺(tái)的運(yùn)動(dòng)速度有關(guān)，系統(tǒng)可實(shí)現(xiàn)液態(tài)金屬供料的精確控制?；钊?，料筒和噴頭三者構(gòu)成封閉結(jié)構(gòu)，防止液態(tài)金屬在其內(nèi)部的氧化。打印系統(tǒng)的工作平臺(tái)的尺寸為200 mm×200 mm，可打印區(qū)域?yàn)?60 mm×160 mm，組裝好的柔性可拉伸電路一體化打印系統(tǒng)如圖3所示。

2.2 柔性可拉伸電路打印系統(tǒng)控制系統(tǒng)

柔性可拉伸電路打印系統(tǒng)采用的運(yùn)動(dòng)控制系統(tǒng)控制軟件為Mach3，利用PC電腦的USB端口輸出脈沖與方向信號(hào)，控制步進(jìn)電機(jī)，從而控制三軸平臺(tái)的運(yùn)動(dòng)，最高控制精度為0.000 1 mm，能實(shí)現(xiàn)復(fù)雜零件高精度加工。所采用的三軸運(yùn)動(dòng)控制器接受Mach3控制軟件的指令，實(shí)現(xiàn)對三軸步進(jìn)電機(jī)驅(qū)動(dòng)器和PLC控制器的控制。

并聯(lián)排布式多噴頭結(jié)構(gòu)采用PLC控制，通過PLC可以設(shè)置液態(tài)金屬噴頭的打印流量大小，控制兩個(gè)氣動(dòng)滑臺(tái)的滑出與收回，以及左右兩個(gè)打印封裝材料噴頭的氣壓開關(guān)。并聯(lián)排布式多噴頭結(jié)構(gòu)如圖4所示，主要由中間繼電器、電磁閥、24 V電源等元件組成，本系統(tǒng)采用氮?dú)庾鳛闅庠矗╇姶砰y、氣動(dòng)滑臺(tái)和打印封裝材料使用。液態(tài)金屬的電流體動(dòng)力噴射所采用的電源為ATA60402。

并聯(lián)排布式多噴頭結(jié)構(gòu)各個(gè)噴頭固定在Z軸運(yùn)動(dòng)機(jī)構(gòu)上，水平面內(nèi)相對位置保持不變，噴頭的控制可以采用觸摸屏手動(dòng)控制和運(yùn)動(dòng)控制器控制，所開發(fā)的控制界面如圖5所示。設(shè)置好打印流量后，液態(tài)金屬打印噴頭可直接打印。如需打印PDMS材料，PLC控制相應(yīng)滑臺(tái)下滑，使得打印噴頭距離襯底更近，噴頭之間設(shè)置互鎖結(jié)構(gòu)，以避免噴頭干涉。

3 柔性可拉伸電路打印工藝研究

3.1 柔性可拉伸電路基底的打印

柔性可拉伸電路基底作為液態(tài)金屬導(dǎo)線的承載體，基底厚度對電路的性能影響較大。本文利用氣壓驅(qū)動(dòng)打印PDMS基體材料，而施加的氣壓是一個(gè)關(guān)鍵的影響因素。實(shí)驗(yàn)所用噴嘴為不銹鋼噴嘴，型號(hào)21G（外徑0.81 mm，內(nèi)徑0.51 mm）;打印噴頭與基體的打印高度設(shè)為0.25 mm。打印工藝參數(shù)設(shè)置如下：打印平臺(tái)溫度為60 ℃，打印速度為10 mm/s，當(dāng)氣壓大小分別為20 kPa、40 kPa、60 kPa、80 kPa、100 kPa時(shí)，氣壓對于打印基底厚度的影響及其規(guī)律如圖6所示。

實(shí)驗(yàn)結(jié)果可知，隨著打印氣壓的增大，基底厚度逐漸增大，兩者接近線性關(guān)系。原因是當(dāng)打印氣壓逐漸增大時(shí)，供料筒內(nèi)的PDMS受到更大的壓力，單位時(shí)間內(nèi)噴頭擠出材料的量就越多，PDMS基底的厚度會(huì)逐漸增大，本工藝可以實(shí)現(xiàn)對柔性可拉伸電路厚度尺寸的控制。

3.2 液態(tài)金屬的打印

作為導(dǎo)線的液態(tài)金屬的寬度會(huì)影響電路的導(dǎo)電性，本文采用電流體動(dòng)力噴射沉積打印液態(tài)金屬，并分別使用200 μm和300 μm針頭進(jìn)行工藝實(shí)驗(yàn)，在PDMS基底上打印多組液態(tài)金屬線柵試驗(yàn)件。在EHD微納3D打印技術(shù)中，供料流量是影響金屬線寬的重要工藝參數(shù)，由活塞把料筒中的金屬材料持續(xù)推送至噴嘴尖端，形成由液態(tài)金屬聚集而成的彎液面，連接高壓電源后彎液面在電場力的作用下拉伸變形為泰勒錐。為優(yōu)化并確定合適的供料流量，本文研究了供料流量對打印結(jié)果的影響規(guī)律。實(shí)驗(yàn)工藝參數(shù)設(shè)置如下：打印電壓3 000 V、打印高度0.07 mm、打印速度250 mm/s，供料流量分別為20 μl/min、40 μl/min、60 μl/min、80 μl/min、100 μl/min。供料流量與液態(tài)金屬線寬的關(guān)系如圖7（a）所示。實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，隨著供料流量的增大，液態(tài)金屬線寬逐漸增大。主要原因是當(dāng)供料流量逐漸增大時(shí)，液態(tài)金屬錐射流受到活塞的推力作用逐漸增大，所以單位時(shí)間內(nèi)金屬在基底上的沉積量增加，線寬增大。由液態(tài)金屬的顯微照片圖7（b）可知，液態(tài)金屬導(dǎo)線的表面比較光滑，寬度一致性較高，因此可以實(shí)現(xiàn)液態(tài)金屬導(dǎo)線寬度的控制。

3.3 柔性電路的打印

使用上述的打印工藝和系統(tǒng)，將設(shè)計(jì)好的柔性LED電路程序?qū)氪蛴∠到y(tǒng)，運(yùn)行打印系統(tǒng)，依次打印電路基底與液態(tài)金屬導(dǎo)線，放置LED燈，并打印PDMS以完成電路的封裝，最后設(shè)置加熱平臺(tái)100 ℃，對電路進(jìn)行60 min固化，制得柔性LED電路，如圖8所示。柔性電路可以點(diǎn)亮，并能在外力作用下彎曲和拉伸，結(jié)果表明采用本工藝所打印的電路具有良好的柔性和可拉伸性。

4 結(jié)論

本文提出了基于液態(tài)金屬柔性可拉伸電路一體化打印新方法，并搭建了柔性可拉伸電路打印系統(tǒng)，采用柔性可拉伸的PDMS為基體和封裝材料，液態(tài)金屬鎵銦合金作為柔性電子的導(dǎo)電材料，采用并聯(lián)排布式多噴頭結(jié)構(gòu)，利用氣壓驅(qū)動(dòng)打印PDMS制作柔性電路的基底和封裝層，電流體動(dòng)力噴射打印液態(tài)金屬。工藝實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，氣壓對基底薄膜厚度影響巨大，其影響接近線性關(guān)系。供料流量也對液態(tài)金屬導(dǎo)線線寬有著顯著的影響，顯微照片表明，利用本工藝所打印的液態(tài)金屬導(dǎo)線表面光滑，寬度一致性好，為實(shí)現(xiàn)柔性電路厚度和導(dǎo)線寬度的尺寸可控提供了條件。最后，成功打印了柔性LED電路，通過測試表明采用本工藝所打印的電路具有良好的柔性和可拉伸性。與現(xiàn)有的制作柔性電子的方式相比，本系統(tǒng)制備柔性電路具有工藝簡單、成本較低等特點(diǎn)，為探索高性能大面積柔性電路的制作提供了一種新的解決方案。

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Flexible and Stretchable Electrons Integrated Printing

Technology and System Development

GUO Qi， WANG Fei， ZHANG Guang-ming

（College of Mechanical and Automotive Engineering，

Qingdao University of Technology， Qingdao 266000， China）

Abstract：

In order to solve the problems of complicated manufacturing process， long manufacturing time and high manufacturing cost in existing manufacturing methods， a new method for integrated printing of flexible and stretchable electrons based on liquid metal was proposed， and an integrated printing system for flexible and stretchable electrons was built. A parallel arrangement of multi-nozzle structure was adopted in the printing systems， air pressure were used to drive printing encapsulating and substrate materials， electrohydrodynamic jet deposition was used to print liquid metal wires， which can achieve integrated printing of substrates， conductive lines and encapsulating layers. The process experiment revealed the influence of printing air pressure on the thickness of the substrate film and printing flow on the line width of liquid metal wires. Finally， a flexible LED circuit was successfully fabricated. The results show that the flexible and stretchable electrons printing method has a simple process， and the printed flexible electrons has good flexibility and stretchability.

Keywords：

flexible and stretchable electrons; liquid metal; 3D printing; electrohydrodynamic （EHD）

收稿日期：2021-04-06

基金項(xiàng)目：

國家自然科學(xué)青年基金（批準(zhǔn)號(hào)：51805287）資助;山東省重點(diǎn)研發(fā)項(xiàng)目（批準(zhǔn)號(hào)：2018GGX103050）資助。

通信作者：

王飛，男，博士，副教授，主要研究方向?yàn)樘胤N加工、3D打印等。E-mail：wangfei@qut.edu.cn

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