王 雁,高興艾,裴坤寧,孫鴻娉,閆世明**,郭 偉,王小蘭,蔣云盛

基于多站混合受體模型的臨汾市PM2.5潛在源分析

王 雁1,高興艾1,裴坤寧1,孫鴻娉2*,閆世明1**,郭 偉1,王小蘭1,蔣云盛1

(1.山西省氣象科學研究所,山西 太原 030002；2.山西省人工增雨防雷技術(shù)中心,山西 太原 030002)

利用重污染城市臨汾多個站點2018～2019年的PM2.5濃度監(jiān)測數(shù)據(jù),分析了不同季節(jié)臨汾市PM2.5污染特征及其空間自相關(guān)度和集聚模式,最后引入多站受體模型分析臨汾市PM2.5潛在源區(qū).研究發(fā)現(xiàn),臨汾市的PM2.5污染主要集中在臨汾盆地內(nèi)的8個區(qū)縣,包括堯都、襄汾、洪洞、霍州、侯馬、古縣、曲沃和翼城,這8個區(qū)縣的PM2.5年平均濃度均超過50μg/m3,冬季平均濃度均超過100μg/m3.PM2.5空間分布特征與地形關(guān)系密切,臨汾盆地內(nèi)的8個站點空間自相關(guān)度很高,PM2.5高濃度區(qū)(高-高聚類)主要集中在盆地內(nèi)部,說明鄰近區(qū)縣污染是臨汾市主城區(qū)PM2.5濃度居高不下的重要原因.結(jié)合多站混合受體模型(MS-PSCF和MS-CWT)分析臨汾PM2.5潛在源區(qū),發(fā)現(xiàn)臨汾市春季的潛在源主要集中在東北、西南和東南部,大部分為中遠距離傳播;在夏季,潛在源影響明顯低于其他3個季節(jié),主要在東部;秋季的潛在源主要集中在西南方向的一些地區(qū);冬季的潛在源主要集中在東南和西南方向以及臨汾市北部近距離區(qū)域.除夏季外,其他3季共同的潛在源區(qū)是陜西中南部地區(qū)(位于西南方向),且PSCF值均超過了0.7,說明在西南風時, 臨汾市發(fā)生污染的概率超過70%.

PM2.5；MS-PSCF；MS-CWT；空間自相關(guān)分析

顆粒物會對人體呼吸系統(tǒng)和心血管系統(tǒng)造成損害,其中又以細顆粒物(PM2.5)與人體不利健康影響的關(guān)系最為顯著[1-2].中國是遭受PM2.5污染困擾最大的國家之一,已經(jīng)引起了研究人員的高度關(guān)注[3-4].山西省臨汾市環(huán)境空氣質(zhì)量綜合指數(shù)評價綜合排名長期處于較后的位置,特別是冬季的排名長期在倒數(shù)前5名.2018年,國家首次將汾渭平原11個城市(臨汾市位列其中)列為大氣污染防治重于臨汾及周點區(qū)域,使得臨汾市的大氣環(huán)境有了一定改善,但由邊地區(qū)大氣污染物排放量大,加之盆地特殊地形和大氣環(huán)境特點,大氣污染問題依然嚴峻.

后向軌跡模型與在受體位置測量的大氣污染物濃度結(jié)合使用,在識別站點污染潛在源區(qū)方面具有顯著優(yōu)勢[5],通常稱其為混合受體模型(HRM)或軌跡統(tǒng)計方法(TSMs)[6-8].常見的混合受體模型包括停留時間分析(RTA)[9-10]、定量遷移偏倚分析(QTBA)[11]、簡化的定量遷移偏倚分析(SQTBA)[12]、停留時間加權(quán)濃度(RTWC)[13]、濃度加權(quán)軌跡(CWT)[14]、潛在源貢獻函數(shù)(PSCF)[15-16].其中,PSCF和CWT方法是最常用且易于實現(xiàn)的方法,目前已有大量的研究基礎[17-21].

但已有PSCF方法研究多是采用單個站點的監(jiān)測資料,結(jié)果通常將源的上風和下風區(qū)域標識為源區(qū)域,尤其是在測量數(shù)量有限的情況下[22].與單站PSCF相比,采用多個站點的監(jiān)測資料來進行PSCF分析,不但可以消除拖尾效應,并且可以確定最重要的潛在源區(qū)域[23].采用多個站點的PSCF和CWT分析方法為多站點PSCF分析法(MS-PSCF)和多站點CWT分析法(MS-CWT),目前國內(nèi)采用MS-PSCF或MS-CWT的研究較少.此外,由于PSCF和CWT方法在潛在源的敏感性方面?zhèn)戎攸c不同[24],因此2種受體模型的結(jié)合使用可以更好地解釋潛在源.本文通過對臨汾市四季PM2.5濃度做空間自相關(guān)分析,選取合適站點,利用MS-PSCF和MS-CWT分析方法,確定影響臨汾市的PM2.5潛在源區(qū),分析臨汾地區(qū)污染傳輸路徑,并總結(jié) PM2.5區(qū)域來源的一般規(guī)律,以期為當?shù)貐^(qū)域聯(lián)防聯(lián)控,協(xié)同制定防治污染對策提供參考.

1 數(shù)據(jù)與方法

1.1 研究區(qū)概況

臨汾市位于山西省南部,全境可分山地、丘陵、盆地三大地形單元.臨汾盆地縱貫臨汾市中部,將整體隆起的高原分為東西兩部分山地.東部為太岳山,西部是呂梁山脈,海拔多在1000m以上,氣流流動受周圍地形的阻擋,常年風速偏小,大氣污染物不易向外輸送,自凈能力不強,更容易導致污染物的累積而出現(xiàn)長時間持續(xù)的重污染天氣.臨汾市17個區(qū)縣的地理位置分布及周邊地形示意如圖1所示.

圖1 臨汾市17個區(qū)縣分布及地形

1.2 數(shù)據(jù)

利用美國國家海洋和大氣管理局開發(fā)的HYSPLIT(混合單粒子拉格朗日積分軌跡)軌跡模型[25]來計算和分析大氣污染物的來源、輸送、擴散軌跡,識別大氣污染物隨氣團的移動方向.該模式模擬精度高,時間連續(xù)變化,被廣泛應用于大氣污染輸送研究及污染過程分析中.用于后向軌跡模式計算的氣象場資料(2018～2019年)為美國國家環(huán)境預報中心(NCEP)提供的全球資料同化系統(tǒng)(GDAS)數(shù)據(jù)庫(ftp://arlftp.arlhq.noaa.gov/pub/archives/gdas1),每日4個時次,即00:00、06:00、12:00和18:00UTC,水平分辨率為1°′1°.PM2.5數(shù)據(jù)采用臨汾生態(tài)環(huán)境監(jiān)測中心提供的2018～2019年P(guān)M2.5日均數(shù)據(jù),采樣方法、設備及數(shù)據(jù)質(zhì)量控制按照《環(huán)境空氣顆粒物(PM10和PM2.5)連續(xù)自動監(jiān)測系統(tǒng)運行和質(zhì)控技術(shù)規(guī)范》(HJ 817-2018)進行[26].由于本次研究收集到的是臨汾市17個區(qū)縣的日均PM2.5數(shù)據(jù),因此與之對應的后向軌跡數(shù)據(jù)采用當日02:00、08:00、14:00、20:00時的后向軌跡,用上述4個軌跡代表一個日均PM2.5數(shù)據(jù)[3,27].

1.3 潛在源貢獻函數(shù)分析法及濃度加權(quán)軌跡分析法

PSCF分析定義為經(jīng)過研究區(qū)域的氣團到達觀測點時對應的某要素值超過設定的閾值的條件概率[18-19].將研究區(qū)域劃分為一定分辨率的若干個網(wǎng)格,每個網(wǎng)格記為網(wǎng)格(,),對研究的要素設定一個閾值,當軌跡所對應的要素值高于這個閾值時,認為該軌跡是污染軌跡,公式如下:

式中:是軌跡序號;是軌跡總數(shù);為軌跡到達受體站點時測得的受體點上的示蹤劑濃度;τ()是軌跡在網(wǎng)格單元(,)中停留的時間.值P可解釋為單元(,)中的來源.

其中()是階躍函數(shù),當濃度低于某個閾值時等于0,而當濃度高于閾值時等于1.如果()=,則上述公式(1)表示濃度加權(quán)軌跡分析法(CWT)[17],CWT方法通過計算潛在源區(qū)氣流軌跡權(quán)重濃度,反映不同軌跡的污染程度的方法,可以定量給出每個網(wǎng)格的平均權(quán)重濃度.

為了消除當網(wǎng)格單元的總端點數(shù)較少(統(tǒng)計學意義低)且PSCF值大時所引起的較大不確定性,當特定單元中的端點數(shù)小于網(wǎng)格的平均端點數(shù)(avg)的3倍時,將應用任意權(quán)重函數(shù)(n)[28].在PSCF分析法中所用的權(quán)重函數(shù)W也適用于CWT分析法.權(quán)重函數(shù)W如下:

PSCF和CWT通常用來計算分析影響受體點的大氣污染物潛在源區(qū),一般多采用單個受體站點進行分析[27,28-30],但基于增加樣本數(shù)以消除拖尾效應或者引入多個不同站點數(shù)據(jù)進行相互交叉驗證以更準確確定潛在源區(qū)的考慮,在許多研究中引入了多個站點的分析方法[6,18,31],本文將利用臨汾市多個區(qū)縣的PM2.5監(jiān)測資料,采用MS-PSCF和MS-CWT分析方法來識別臨汾市的潛在源區(qū).

1.4 空間自相關(guān)方法

大氣污染物的排放和擴散涉及復雜的時空和地理空間過程,PM2.5的空間分布不是獨立的,而是表現(xiàn)出一定的空間相關(guān)性[32-34].為了定量測量相鄰區(qū)域空氣污染的空間依賴性,選擇了經(jīng)典的全局Moran指數(shù)(Moran's)來分析PM2.5濃度的全局空間自相關(guān).全局Moran's的計算公式如下所示[35]:

全局空間自相關(guān)用于判斷PM2.5的空間自相關(guān)度,局部空間自相關(guān)用于確定空間聚集的具體位置.局部Moran's的計算公式為[36]:

除PPT匯報外，對于另外的教學項目，各小組需要以現(xiàn)場臺面設計的形式來展現(xiàn)。這就要求小組成員能夠在實訓現(xiàn)場進行宴會擺臺、主題設計、口布折花等操作，方能展現(xiàn)所完成項目的主題設計。這就有效提高和鍛煉了學生的動手操作能力，避免“眼高手低、能說不會做”的情況出現(xiàn)。

式中:x、x分別為城市和的空氣質(zhì)量觀測值(= 1, 2, …,;= 1, 2, …,);W為空間權(quán)重;為城市個數(shù);為與城市地理上相鄰接的城市個數(shù).

通常采用標準化統(tǒng)計量Z來檢驗Moran's指數(shù)是否存在空間自相關(guān)關(guān)系,其表達式如下:

在0.01 顯著性水平下,當Z<2.58時,說明PM2.5濃度的空間自相關(guān)性不顯著;當Z<-2.58時,說明PM2.5濃度在空間分布上具有負自相關(guān)關(guān)系,且其屬性值呈現(xiàn)分散分布,包括“高-低”關(guān)聯(lián)和“低-高”關(guān)聯(lián);Z>2.58時,說明PM2.5濃度在空間分布上具有正自相關(guān)性,即相近的高值或者低值呈現(xiàn)空間集聚,即熱點和冷點分布區(qū)[30].

2 結(jié)果與討論

2.1 臨汾市PM2.5濃度的空間分布特征

由表1可見,臨汾市下轄的17個區(qū)縣中PM2.5的最大年平均濃度為洪洞的73μg/m3,最小年平均值為吉縣的30.9μg/m3,四季的平均濃度冬季最高為86.4μg/m3,夏季最低為33.5μg/m3.堯都、襄汾、洪洞、霍州、侯馬、古縣、曲沃和翼城這8個區(qū)縣的年平均濃度均超過50μg/m3,特別是冬季平均濃度均超過100μg/m3.

表1 臨汾市17個區(qū)縣的PM2.5季均濃度和年均濃度(μg/m3)

續(xù)表1

注:*標記用作每個季節(jié)中PSCF計算的閾值.

由圖2可以看出,臨汾市的PM2.5各季節(jié)平均濃度空間分布呈一定的規(guī)律性,其中臨汾盆地內(nèi)8個區(qū)縣的平均濃度要遠高于兩側(cè)山區(qū)地形的區(qū)縣,西部區(qū)縣的平均濃度低于臨汾東部區(qū)縣.黃小剛等[37]研究發(fā)現(xiàn)汾渭平原PM2.5濃度由汾河和渭河的沖積平原以及洛陽盆地向四周丘陵和山地逐漸遞減.與之相類似,臨汾PM2.5濃度空間分布特征亦與地形表現(xiàn)出較明顯的關(guān)系.

圖2 臨汾市四季PM2.5平均濃度空間分布特征

2.2 空間自相關(guān)分析和集聚性分析

空間上接近的城市經(jīng)濟發(fā)展水平、PM2.5排放水平和地形條件一般也更加接近,因而導致鄰近城市的PM2.5濃度可能有著較為接近的均值水平.此外,空間上接近的城市更容易受到類似氣象條件的影響,這也會導致其空氣質(zhì)量有著相類似的短期波動規(guī)律,即存在著空間自相關(guān)[38-39].

為了說明臨汾市各區(qū)縣PM2.5濃度是否存在空間自相關(guān)性,采用GeoDa軟件對臨汾市17個區(qū)縣2018～2019年P(guān)M2.5季均濃度進行空間自相關(guān)性分析.由表2可見,全局Moran's指數(shù)為正,每個季節(jié)的Moran's指數(shù)均大于0.67.在4個季節(jié)中都大于2.58,并且都通過了顯著性檢驗(=0.01),表明近2a臨汾市各區(qū)縣PM2.5濃度存在正的全局空間自相關(guān).還可以看出,值在春季達到峰值,而在夏季達到谷底.較高的指數(shù)反映了鄰近區(qū)縣對PM2.5濃度的同步響應程度,而夏季的同步響應程度最弱.

全局Moran's指數(shù)顯著,可以認為PM2.5濃度存在空間自相關(guān)性,但無法確定哪些地方存在空間聚集現(xiàn)象,可以通過局部自相關(guān)分析來確定空間聚集現(xiàn)象.局部自相關(guān)分析通過圖3的LISA聚類圖來表示.

表2 2018～2019年臨汾市PM2.5季平均濃度的全局Moran’s I指數(shù)

注:表示顯著性檢驗.

圖3 臨汾市PM2.5季均濃度空間聚類

2.3 臨汾市PM2.5潛在源分析

為了解臨汾市PM2.5污染的潛在來源,結(jié)合空間自相關(guān)分析結(jié)果,選取空間聚集表現(xiàn)為高-高型集聚的堯都、襄汾、洪洞、霍州、侯馬、古縣、曲沃、翼城8個區(qū)縣PM2.5濃度資料,采用MS-PSCF和MS-CWT對臨汾市的PM2.5潛在來源進行分析計算,一方面可有效地增加研究樣本數(shù)量,減少由于僅使用日均PM2.5濃度(因樣本數(shù)量有限)帶來的誤差,同時通過多個站點監(jiān)測資料和后向軌跡的交叉驗證,可以更有效地識別出真實的潛在源區(qū).

MS-PSCF和MS-CWT的計算網(wǎng)格均為0.2× 0.2個經(jīng)緯度.PSCF是基于條件的概率函數(shù),即超過所設定閾值的污染概率,因此計算閾值的設定尤為重要.本研究要分析各個季節(jié)臨汾市PM2.5的潛在源區(qū),如果PSCF計算閾值統(tǒng)一設置為國家二級濃度標準75μg/m3[40],由于四季的實際監(jiān)測濃度差距很大,對于冬季來講閾值甚至小于平均濃度,會造成PSCF值計算值偏大,識別不出主要污染源,而對于夏季來講閾值遠遠超過平均濃度值,會造成PSCF值計算偏小,因此采用8個區(qū)縣各季節(jié)平均濃度作為PSCF計算閾值.某個網(wǎng)格PSCF計算值越高說明氣流經(jīng)過該網(wǎng)格造成受體站點的超過設定閾值的概率越高;某個網(wǎng)格CWT計算值越高說明經(jīng)過該網(wǎng)格的氣流對受體站點影響程度越高.

圖4 臨汾市PM2.5濃度四季MS-PSCF計算結(jié)果

圖5 臨汾市PM2.5 四季MS-CWT結(jié)算結(jié)果

由圖4可以看出,春季的PSCF中高值區(qū)(PSCF值大于0.5)主要為東北方向的山西陽泉市、河北石家莊市大部分區(qū)域和河北中南部,西南方向的陜西漢中、西安、咸陽一帶和東南方向的河南中東部等部分區(qū)域,距離臨汾市相對較遠,多為中遠距離輸送;夏季由于風速較小,軌跡點多集中于受體點周圍,PSCF覆蓋范圍明顯低于其他3個季節(jié),PSCF中高值區(qū)主要位于偏東方向,包括山西東部與河北河南交界處以及山東西部濟南一帶;秋季PSCF中高值區(qū)范圍小且較集中,主要位于西南方向的陜西中西部寶雞、漢中以及銅川、渭南等部分區(qū)域;冬季PSCF中高值區(qū)主要位于西南方向上的陜西中南部區(qū)域,東南方向上河南中北部鄭州、新鄉(xiāng)、開封一帶,此外在臨汾周邊也有一些PSCF中值區(qū)存在,說明本地源和近距離源的影響在冬季相對更為明顯.

除夏季外,其他3季共同的潛在源區(qū)是陜西中南部地區(qū)(位于西南方向),且PSCF值均超過了0.7,說明在西南風時,臨汾市發(fā)生污染的概率超過70%;而冬季臨汾市近距離的PSCF高值區(qū)則說明靜小風時的靜穩(wěn)天氣也是造成臨汾冬季重污染的主要原因.

由圖5可以看出,CWT計算得到的潛在源區(qū)位置基本與PSCF一致,但是源強弱略有不同.比較二者結(jié)果可以看出,春季由PSCF確定的主要潛在源區(qū)位于東北和西南方向,但是從CWT分析結(jié)果來看,東北方向的潛在源區(qū)貢獻顯著高于西南方向的潛在源區(qū)貢獻,相差在30μg/m3左右.PSCF主要表達了超過閾值的發(fā)生概率,區(qū)分不出潛在源的影響貢獻強弱,結(jié)合CWT分析,可以看出春季東北方向的源對臨汾的影響貢獻更大,西南方向的源貢獻程度為中等;夏季PSCF和CWT計算結(jié)果差別不大;在秋季和冬季,陜西中部是PSCF的高影響潛在貢獻源區(qū)域,但在CWT分析中相對而言是中等強度貢獻源.特別需要關(guān)注的是冬季陜西漢中的PSCF值達到了0.9以上(氣流經(jīng)過這個區(qū)域到達臨汾造成的污染概率超過90%),而其他的高值區(qū)均在0.7左右,CWT也表明陜西漢中的貢獻最高(超過200μg/m3),但臨汾市北偏西近距離濃度貢獻值相比陜西中部較高,表明在冬季局部或短距離輸送對臨汾PM2.5污染的貢獻更大.

3 結(jié)論

3.1 臨汾市的PM2.5污染主要集中在臨汾盆地內(nèi)的8個區(qū)縣,其平均濃度要遠高于兩側(cè)山區(qū)地形的區(qū)縣,西部區(qū)縣的平均濃度低于臨汾東部區(qū)縣.臨汾PM2.5濃度空間分布特征與地形表現(xiàn)出較明顯的關(guān)系.

3.2 臨汾盆地內(nèi)的8個區(qū)縣年平均濃度超過50μg/m3,且空間自相關(guān)度很高.PM2.5高濃度區(qū)(高-高)主要集中在臨汾盆地,低濃度區(qū)(低-低)主要集中在呂梁山西麓.因此,若控制臨汾主城區(qū)污染,不應僅控制堯都區(qū)的污染,同時應對高-高空間污染聚集區(qū)進行區(qū)域聯(lián)合控制.

3.3 MS-PSCF和MS-CWT兩種受體模型計算出的臨汾市PM2.5潛在源區(qū)分析結(jié)果具有一致性.春季的潛在源區(qū)主要為東北、西南和東南方向,其中東北方向的潛在源區(qū)貢獻顯著高于西南方向的潛在源區(qū)貢獻;夏季潛在源區(qū)主要位于偏東方向;秋季潛在源區(qū)主要位于西南方向;冬季的潛在源主要集中在西南方向的陜西中南部、東南方向的河南中北部以及臨汾市北部近距離區(qū)域,本地源和近距離源的影響在冬季相對更為明顯.

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Analysis of potential sources of PM2.5in Linfen based on multi-site hybrid receptor model.

WANG Yan1, GAO Xing-ai1, PEI Kun-ning1, SUN Hong-pin2*, YAN Shi-ming1**, GUO Wei1, WANG Xiao-lan1, JIANG Yun-sheng1

(1.Shanxi Province Institute of Meteorological Sciences, Taiyuan 030002, China；2.Shanxi Weather Modification and Lightning Protection Technical Center, Taiyuan 030002, China)., 2022,42(3)：1032～1039

This paper used the PM2.5concentration data of multiple sites in the heavily polluted city Linfen from 2018 to 2019 to study the PM2.5concentration characteristics, spatial autocorrelation and agglomeration patterns in different seasons, and finally analyzed the potential source area of ??PM2.5by introducing multi-site receptor model. The study found that the PM2.5pollution in Linfen mainly concentrated at 8 sites in the Linfen Basin, including Yaodu, Xiangfen, Hongtong, Huozhou, Houma, Guxian, Quwo and Yicheng. The annual average concentration of PM2.5exceeded 50μg/m3, and the average concentration in winter exceeded 100μg/m3. The spatial distribution characteristic of PM2.5closely related to the topography, and the eight sites in the Linfen Basin had a high degree of spatial autocorrelation. The high PM2.5concentration areas (high-high clustering) were mainly concentrated in the basin. Pollution in neighboring counties was an important reason for the high PM2.5concentration in the main urban area of Linfen. Combined with the multi-site mixed receptor model (MS-PSCF and MS-CWT), we analyzed the potential source areas of Linfen and found that the potential sources of Linfen in spring were mainly concentrated in the northeast, southwest and southeast, most of which were medium and long distance transmission; In summer, the potential sources were significantly lower than the other three seasons, mainly in the east; The potential sources in autumn were mainly concentrated in some areas in the southwest; The potential sources in winter were mainly concentrated in the southeast and southwest and the close area in the north of Linfen. Except for summer, the common potential source area for the other three seasons was central and southern Shaanxi (located in the southwest), and the PSCF values all exceed 0.7, indicating that the probability of pollution in Linfen exceeded 70% during the southwest wind.

PM2.5；multi-site PSCF；multi-site CWT；spatial autocorrelation analysis

X513

A

1000-6923(2022)03-1032-08

王 雁(1972-),女,重慶人,正研級高工,本科,主要研究方向為大氣環(huán)境.發(fā)表論文10余篇.

2021-08-12

山西省自然科學基金項目(201601D011084,201901D111465);山西省氣象局重點項目(SXKZDDQ20185105);山西省氣象局青年基金項目(SXKQNDW20205241,SXKQNDW20217151)

*責任作者, 正研級高工, fengdichen@sohu.com; **正研級高工, qksysm@126.com