王政霞， 李志強(qiáng)， 李彥秋， 張書燕， 徐 勇， 李 磊

(衡陽師范學(xué)院， 衡陽 421002)

氡是公眾所受天然輻射最主要的來源之一，約占總劑量的55%[1]. 氡濃度的可靠測量可為輻射防護(hù)和環(huán)境保護(hù)提供參考依據(jù)[2].高探測效率且受濕度影響小的閃爍室測氡法是氡測量的主要方法[3]. 此方法為了保證氡的總活度變化不超過1%，取樣結(jié)束后需要靜置3 h使氡及其子體達(dá)到平衡才可測量[4-7]. 這不利于快速跟蹤氡濃度變化的測量[8]. 為了縮短測量時間, 可在氡及其子體建立平衡前計數(shù). 本文通過積分計數(shù)法根據(jù)氡及其子體原子數(shù)的衰變關(guān)系，建立了不同測量周期的氡濃度刻度因子計算方法，實現(xiàn)閃爍室氡濃度的快速定值; 在Rn-222、Po-218和Bi-214的探測效率相同的條件下，利用54 mL的小閃爍室在氡濃度為20 Bq/mL的條件下對閃爍室測氡儀開展快速定值研究.

2 快速定值原理

閃爍室內(nèi)氡及其子體的原子數(shù)變化滿足遞次衰減規(guī)律. 根據(jù)氡及其子體簡化衰變鏈規(guī)律, 可依次得到Rn-222、Po-218和Bi-214的放射性活度. Po-218、Bi-214的半衰期遠(yuǎn)遠(yuǎn)短于Rn-222的半衰期，在取樣過程中視閃爍室內(nèi)氡濃度不變，且在T=0時閃爍室內(nèi)氡氣是均勻分布的. 圖1為氡及其子體簡化衰變鏈.

圖1 氡及其子體簡化衰變鏈Fig.1 Simplified decay chains of radon and its daughters

設(shè)在時刻T內(nèi)Rn-222、Po-218和Bi-214的原子核數(shù)分別為NR、NP和NB，在初始時刻T=0時測量腔內(nèi)無子體，即取樣完成后只有氡. 設(shè)測量周期為T，取樣時間為Ts，依據(jù)被收集的α粒子數(shù)與不同測量周期的刻度因子關(guān)系式來確定氡濃度. 小閃爍室測氡儀Rn-222濃度測量公式為[7]

CR=KΔNA(T)

(1)

式中CR為被測環(huán)境氡濃度；K為小閃爍室刻度因子；△NA(T)為不同測量周期的Rn-222、Po-218和Bi-214進(jìn)一步衰變產(chǎn)生的總α粒子計數(shù). 小閃爍室收集到的α粒子數(shù)與Rn-222、Po-218和Bi-214的關(guān)系如下.

NA=NR+NP+NB

(2)

式中NA為小閃爍室的凈計數(shù)率，NR、NP、NB分別代表Rn-222、Po-218和Bi-214衰變產(chǎn)生的α粒子數(shù). Rn-222、Po-218和Bi-214的放射性活度AR、AP、AB隨時間的變化滿足下列方程[9].

AR(t)=CRVe-λRt

(3)

(4)

AB(t)=CRV[h1e-λRt+h2e-λPt+h3e-λbt+

h4e-λBt]

(5)

其中

式中λR、λP、λb、λB是Rn-222、Po-218、Pb-214和Bi-214的放射性半衰期(min-1)；CR是閃爍室中初始氡濃度(Bq/m3)；V是閃爍室體積(L). 在Ts～T+Ts時間段內(nèi)小閃爍室測得的α粒子數(shù)為

(6)

式中ηR=ηP=ηB[10]；Ts為采樣時間.將上式簡化并積分為

(7)

令

(8)

已知T0時刻與不同測量周期Tx的氡濃度相等，K0與Kx關(guān)系式應(yīng)滿足如下關(guān)系

CR=K0NA(T0)=KxNA(Tx)

(9)

式中Tx為不同周期的測量時間；Kx為不同測量周期Tx的刻度因子；K0為60 min的測量周期刻度因子. 將式(9)轉(zhuǎn)換則得到不同測量周期的刻度因子與60 min的測量周期刻度因子的關(guān)系為

(10)

根據(jù)圖1已知λR=0.000 126，λP=0.227 261，λb=0.025 864，λB=0.035 185[3]，將其代入式(10)中，得到不同測量周期的刻度因子公式.

(11)

將Kx代入式(1)中即可得到氡濃度計算公式為

(12)

式(12)為不同測量周期對應(yīng)平衡時的氡濃度計算公式. 由不同測量周期的總α粒子數(shù)和刻度因子的乘積即可得到平衡時的氡濃度. 為了確定刻度因子公式的正確性，采用固定氡濃度對60 min、30 min和15 min的刻度因子進(jìn)行計算，再利用小閃爍室對其進(jìn)行驗證.

3 定值實驗方案

實驗裝置主要由小閃爍室、FD125氡釷分析儀和定標(biāo)器組成，實驗驗證裝置如圖2所示.

圖2 實驗驗證裝置圖Fig.2 Experimental verification device diagram

根據(jù)氡及其子體的衰變關(guān)系, 運(yùn)用積分計數(shù)法計算不同測量周期的刻度因子時必須滿足兩個條件：(1) 用給定樣品在給定計數(shù)瓶中進(jìn)行實驗時，效率必須保持恒定；(2) 樣品在進(jìn)入計數(shù)室時必須不含子代[11]. 為減少計數(shù)誤差，滿足小閃爍室對氡及其子體衰變產(chǎn)生的α粒子的探測效率近似達(dá)到100%，即“ηR=ηP=ηB”，將容積為54 mL的小閃爍室分為八等分圓柱體，且滿足兩個條件：(1) 小閃爍室內(nèi)任意兩點間的距離小于Rn-222及其子體衰變釋放的α粒子的射程；(2) 小閃爍室內(nèi)表面及有機(jī)玻璃隔板需全部均勻涂上ZnS(Ag)[9，12].

本文選取濃度為20 Bq/mL的氡源作為標(biāo)準(zhǔn)氡濃度，小閃爍室的體積為54 mL，實驗環(huán)境溫度12～21 ℃，標(biāo)準(zhǔn)大氣壓. 為減少計數(shù)誤差，需保證氡及其子體衰變釋放的α粒子產(chǎn)生的光電信號均能被記錄. FD125氡釷分析儀工作高壓設(shè)置為-539 V. 首先用泵抽取真空清洗小閃爍室內(nèi)上次測量殘留的氡及其子體，使室內(nèi)本底降低后再利用FD125氡釷分析儀測得其值. 然后選用容積為1 mL的針管抽取1 mL氡源過濾完再注入真空小閃爍室中. 松開橡皮管上的夾子使小閃爍室內(nèi)的氡在空間內(nèi)平衡再夾住，此時小閃爍室內(nèi)氡濃度變?yōu)?.7×105Bq/m3.

采樣結(jié)束后將小閃爍室放入FD125氡釷分析儀中，設(shè)置定標(biāo)器的采集時間和次數(shù)，測量不同周期的氡及其子體衰變產(chǎn)生的總α粒子數(shù)NA. 將T0=60 min時的總α粒子數(shù)代入式(1)即可計算得到刻度因子K0值. 根據(jù)K0值和式(11)可計算得到不同周期的刻度因子.

用FD125氡釷分析儀測量T0=60 min時小閃爍室內(nèi)氡及其子體衰變產(chǎn)生的總α粒子數(shù)，重復(fù)測量10次再求平均值. 將氡源標(biāo)準(zhǔn)濃度代入式(1)得到刻度因子K0值, 再依據(jù)式(11)得到K30和K15的值. 將用定標(biāo)器得到的NA值代入式(12)，驗證快速定值的結(jié)果.

小閃爍室標(biāo)準(zhǔn)濃度為3.7×105Bq/m3. 為了滿足積分計數(shù)法的兩個必要條件, 利用真空泵清洗小閃爍室后測量其本底, 以免對實驗結(jié)果產(chǎn)生影響. 氡源經(jīng)過濾后再注入測量腔中，將小閃爍室對準(zhǔn)FD125氡釷分析儀的光電倍增管上端, 記錄氡及氡子體衰變產(chǎn)生的總α粒子計數(shù)，連續(xù)測量10次周期為60 min的總α粒子計數(shù)[13]. 將氡標(biāo)準(zhǔn)濃度作為參考濃度, 代入式(1)得到刻度因子K0值, 結(jié)果如表1所示.

表1 K0的測試結(jié)果

10次測量的數(shù)據(jù)存在差異，這是因為閃爍室內(nèi)本底波動、人工采樣的不準(zhǔn)確性、溫度波動較大和α衰變的隨機(jī)性導(dǎo)致的. 但是總的來看波動較小，這是統(tǒng)計漲落的結(jié)果，表明數(shù)據(jù)符合放射性規(guī)律. 為減少溫度等因素帶來的計數(shù)誤差，采取平均值計算結(jié)果. 在計算時需要修正上一次測量殘留的氡子體衰變產(chǎn)生的計數(shù)，其本底平均計數(shù)為17 cpm. 由表1可知, 在周期為60 min的條件下, 10次的總α粒子計數(shù)平均值為324 032，小閃爍室修正后的相對標(biāo)準(zhǔn)誤差RSD為3.3%. 由式(1)計算可得平均K0值為1.147 Bq·m-3·cpm-1.

設(shè)置測量周期為30 min和15 min，根據(jù)上述得到的K0值和式(11)即可計算不同周期的刻度因子，分別為K30=2.481 Bq·m-3·cpm-1，K15=5.226 Bq·m-3·cpm-1.

將20 Bq/mL標(biāo)準(zhǔn)氡源抽樣1 mL至小閃爍室中，用FD125氡釷分析儀記錄氡及其子體衰變產(chǎn)生的總α粒子計數(shù)，連續(xù)測量10次周期為30和15 min的計數(shù). 利用式(12)計算不同測量周期的氡濃度值. 表2和表3是周期為30和15 min的測量結(jié)果. 其中K30ex和K15ex為實驗所得刻度因子，將α粒子計數(shù)代入式(1)即可得到K30ex和K15ex.

表2 30 min周期的測量結(jié)果

由表2可知，在測量周期為30 min時經(jīng)過修正后小閃爍室的總α粒子計數(shù)平均值為150 523，其相對標(biāo)準(zhǔn)誤差RSD為2.42%.依據(jù)式(1)得到其平均刻度因子K30ex為2.464 Bq·m-3·cpm-1，相對標(biāo)準(zhǔn)誤差為2.42%，且與理論刻度因子K30的誤差在4%以內(nèi)，表明在30 min時理論刻度因子計算公式是可行的.

由表3可知，測量周期為15 min時經(jīng)過修正后小閃爍室的總α粒子計數(shù)平均值為71 193，由式(1)得到其平均刻度因子K15ex為5.217 Bq·m-3·cpm-1.由于環(huán)境溫度、氣壓和人為等因素引起計數(shù)落差，但總α粒子計數(shù)相對標(biāo)準(zhǔn)誤差RSD為1.84%，實驗刻度因子K15ex的RSD也為1.84%.

表3 15 min周期的測量結(jié)果

從上述實驗數(shù)據(jù)來看，對于氡濃度為3.7×105Bq/m3時理論K值與實驗K值誤差在4%以內(nèi)，證明在高氡濃度條件下利用快速定值方案縮短測量時間是可行的.

5 結(jié) 論

本文用積分計數(shù)法研究小閃爍室的快速定值方法對氡濃度進(jìn)行快速測量，理論刻度因子K30和K15的值分別為2.481和5.226 Bq·m-3·cpm-1；利用小閃爍室對濃度為3.7×105Bq/m3的氡源進(jìn)行探測，根據(jù)測得的α粒子計算實驗刻度因子，理論計算值與實驗驗證值誤差在5%以內(nèi)，表明小閃爍室快速定值方法是可行的. 上述定值方法對于容積為500 mL的大閃爍室，在確定其探測效率后也同樣適用.