石新竹 魏建兵 劉景琦 吳尚遇

摘要 以渾河上游的清原流域為例，對水源保護區(qū)存在的氮素污染問題進行探討，采用質(zhì)量平衡方程結(jié)合ArcGIS空間分析的方法，研究流域尺度氮素收支的時空動態(tài)及其影響因素。結(jié)果表明，研究區(qū)氮輸入以化肥施用為主，輸入總量為15 492.02 t，其中化肥占總輸入量的49%，氮沉降占比為25%，氮礦化占26%;研究區(qū)的氮輸出總量為6 305.67 t，氨揮發(fā)和植物吸收作為研究區(qū)最主要的2種輸出方式，二者的氮輸出總量占研究區(qū)氮輸出總量的90%;研究區(qū)氮盈余為9 186.45 t，氮盈余約占氮輸入總量的59%;從整體上看，研究區(qū)氮盈余量隨四季動態(tài)變化，春季和夏季的氮盈余較高于秋季和冬季，并在土地利用類型上呈現(xiàn)出耕地面積較大和上游兩岸地區(qū)的盈余量較高于其他地區(qū)。

關(guān)鍵詞 氮素;質(zhì)量平衡方程;時空變化;水源保護區(qū);渾河上游清原流域

中圖分類號 X 524? 文獻標(biāo)識碼 A? 文章編號 0517-6611（2022）09-0072-06

doi：10.3969/j.issn.0517-6611.2022.09.018

開放科學(xué)（資源服務(wù)）標(biāo)識碼（OSID）：

Temporal and Spatial Variation of Nitrogen in Qingyuan Basin in Upper Hunhe River Based on Mass Balance Equation

SHI Xin-zhu， WEI Jian-bing，LIU Jing-qi et al

（College of Environment， Shenyang University，Key Laboratory of Eco-restoration of Regional Contaminated Environment，Ministry of Education，Shenyang，Liaoning 110044）

Abstract Taking the Qingyuan Basin in the upper Hunhe River as an example， the N pollution problem in the water source protection area was discussed. The mass balance equation combined with ArcGIS spatial analysis method was used to study the temporal and spatial dynamics of the nitrogen budget at the basin scale and its influencing factors.The results showed that the nitrogen input in the study area was mainly chemical fertilizer application， with a total input of 15 492.02 t， in which chemical fertilizer accounts for 49% of the total input， nitrogen deposition accounts for 25%， and nitrogen mineralization accounts for 26%. The total output of nitrogen in the study area was 6 305.67 t ammonia volatilization and plant absorption were the two most important output modes in the study area， and their total output of nitrogen accounts for 90% of the total output of nitrogen in the study area.The nitrogen surplus in the study area was 9 186.45 t， accounting for about 59% of the total nitrogen input.On the whole， the nitrogen surplus in the study area changed dynamically with the seasons. The nitrogen surplus in spring and summer was higher than that in autumn and winter. In terms of land use types， there were more cultivated land and the surplus in the upstream banks was higher than that in other areas.

Key words Nitrogen;Mass balance equation;Temporal and spatial variation;Water source protection zone;Qingyuan Basin in the upper Hunhe River

隨著國家對污染治理的重視和技術(shù)的增強，點源污染已經(jīng)得到良好控制，而非點源污染問題卻沒能有效治理，非點源污染是由于農(nóng)用耕地、城市街道路面、污水和生活垃圾等分散排放造成的，影響因素較多且難以控制，目前仍沒有得到有效治理。隨著“生態(tài)文明”戰(zhàn)略的實施和公眾環(huán)保意識的逐步增強，作為集中式湖庫型水源地流域點源污染已經(jīng)得到較好的控制，我國面臨的主要水體污染問題也由點源污染逐步轉(zhuǎn)變?yōu)榉屈c源污染[1]，尤其是農(nóng)業(yè)非點源，據(jù)調(diào)查，農(nóng)業(yè)總氮、總磷排放量分別占總排放的57.2%和67.4%[2]。我國的化肥使用量非常大，約占全球使用量的31%，總量超出其他國家1倍，但農(nóng)藥利用率不到使用量的30%，約70%的N、P匯入水體[3]，對作為水源地的湖庫水體質(zhì)量造成了嚴(yán)重的威脅。

渾河上游流域是大伙房集水區(qū)，作為國家九大集中式飲用水源地之一，為撫順、鞍山、營口等7大城市提供充足的水資源。2014年9月被國務(wù)院批準(zhǔn)確定為國家重點保護和優(yōu)先修復(fù)的湖泊水庫之一，然而時至今日，根據(jù)環(huán)境部門的監(jiān)測，COD出現(xiàn)下降，但N、P污染超標(biāo)問題的解決依然面臨挑戰(zhàn)。通過實地考察，農(nóng)業(yè)非點源污染是研究區(qū)現(xiàn)在主要污染來源。筆者以渾河上游清原流域為研究區(qū)，針對流域地表水體的氮污染問題，在污染特征調(diào)查評價的基礎(chǔ)上，利用氮質(zhì)量平衡模型模擬流域氮收支空間分異性和季節(jié)動態(tài)，為流域削減氮素污染的治理實踐提供科學(xué)數(shù)據(jù)和決策依據(jù)。

1 資料與方法

1.1 研究區(qū)概況

渾河清原流域位于清原滿族自治縣境內(nèi)，包括境內(nèi)的9個鄉(xiāng)鎮(zhèn)，面積2 232 km2，是大伙房水庫的上游流域，也是渾河的發(fā)源地，坐標(biāo)為124°20′06″～125°28′58″E、41°47′52″～42°28′25″N，與吉林省相鄰（圖1）。整個流域均屬于大伙房水庫的集水區(qū)，區(qū)內(nèi)社會經(jīng)濟以森林經(jīng)營和農(nóng)業(yè)生產(chǎn)為主，2017年人口21.23萬，GDP 38.22億元。研究區(qū)位于長白山脈西南的邊緣，屬于長白山龍崗支脈。區(qū)域內(nèi)多為低緩圓滑的山丘形態(tài)，中部河流沖擊形成的河谷平原是主要的耕種區(qū)域。整體以眾多河流、山澗溝谷為網(wǎng)絡(luò)，形成了丘陵、溝谷相互交錯的地貌特征。

研究區(qū)屬于中溫帶大陸性季風(fēng)氣候，降雨主要集中在夏季，春季和秋季有少量降雨，年平均降水量在800 mm左右。森林是研究區(qū)最主要的土地利用類型，旱田和少量水田位于河流兩側(cè)谷地。植被種類豐富，植被類型以森林為主，樹種多達130余種，主要的樹種有樟子松、遼東櫟、落葉松、紅松林等。土壤有機質(zhì)含量高，以棕壤為主（80%）。

1.2 研究方法

流域尺度的氮收支采用N素輸入輸出質(zhì)量平衡方程[4]。以鄉(xiāng)鎮(zhèn)區(qū)域和土地利用類型為單元，數(shù)據(jù)來源為2015年清原縣土地利用調(diào)查矢量數(shù)據(jù)和2017年的現(xiàn)場測繪調(diào)查修訂，采用收集數(shù)據(jù)、實地觀測、模型指南推薦等綜合方法，參數(shù)化每個空間單元上的輸入輸出量，依據(jù)潛在N超負(fù)荷量值判別流域潛在的N源和N匯，使用ArcGIS 10.2軟件制圖和分析其年內(nèi)四季時空分布動態(tài)格局（2017年）。建立質(zhì)量方程如下：

X=（I+F+M）-（U+D+V）（1）

式中，X為潛在超負(fù)荷氮量（kg）;I為干濕沉降（kg）;F為化肥輸入氮量（kg）;M為土壤氮礦化（kg）;U為植物吸收量（kg）;D為土壤反硝化（kg）;V為氨揮發(fā)量（kg）。

1.2.1

干濕沉降監(jiān)測與計算。在渾河上游清原流域，綜合考慮研究區(qū)的地貌與水系分布、社會活動與土地利用、人口分布與周邊地區(qū)情況，在上、中、下游的灣甸子鎮(zhèn)、敖家堡鄉(xiāng)、清原縣城、紅透山鎮(zhèn)、北三家子鎮(zhèn)共設(shè)置5個具有代表性的干濕沉降監(jiān)測點。干沉降樣品利用內(nèi)徑為20 cm的玻璃集塵缸進行采集，每月采集一次，濕沉降采用聚乙烯塑料桶（口徑50 cm、高30 cm）收集，每次降雨或降雪后進行采集。所有采集到的樣品進行冷凍處理，送回實驗室后對總氮和硝態(tài)氮、銨態(tài)氮進行測定[5]。干、濕沉降通量計算公式如下[6-7]：

Id=C×Vf×s（2）

IW=（P×C/100）（3）

式中，Id為大氣氮干沉降通量（kg/km2）;V為干沉降提取液體積（L）;C為氮沉降濃度（mg/L）;s為集塵缸的面積（cm2）;f為采樣時間系數(shù)。IW為大氣氮濕沉降通量（kg/km2）;P為每個月的降雨量（mm）。

1.2.2 化肥施用。通過查閱《清原縣統(tǒng)計年鑒》（2017年），研究區(qū)施用的含氮元素肥料僅有氮肥和復(fù)合肥2種，并且尿素的施用量遠(yuǎn)大于復(fù)合肥的施用量，根據(jù)我國化肥折純率得到，尿素的折純率為46%，復(fù)合肥的折純率為18%[8]。根據(jù)統(tǒng)計年鑒中不同化肥的施用量與其相應(yīng)的折純率，通過公式（4）計算出化肥施用的N素總量。

F=（A×Xi）（4）

式中，F(xiàn)為化肥N素折純量（kg）;A為折純率;Xi為i類化肥總量（kg）。

1.2.3

土壤氮礦化量。根據(jù)質(zhì)量平衡方程中氮礦化估算方法，先確定各土地利用類型的氮礦化系數(shù)，其中森林的氮礦化系數(shù)為12.57 kg/（hm2·a），耕地的氮礦化系數(shù)為4.12 kg/（hm2·a）[9]。面積與礦化系數(shù)之積即為土壤礦化量，土壤礦化量受溫度影響較大，因此各個季節(jié)的氮礦化量不盡相同，春季、夏季、秋季、冬季的氮礦化系數(shù)比為2∶5∶2∶1[10]。土壤礦化量計算公式如下：

M =（I×S）（5）

式中，M為土壤礦化量（kg）;I為礦化系數(shù)[kg/（hm2·a）];S為土地類型面積（hm2）。

安徽農(nóng)業(yè)科學(xué)2022年

1.2.4

氨揮發(fā)量。通過查閱國內(nèi)外氨估算方法并參考我國發(fā)行的《大氣氨源排放清單編制技術(shù)指南》對研究區(qū)的氨揮發(fā)量進行估算[11-12]，計算公式如下：

E=（Ai×EFi）（6）

式中，E為氨揮發(fā)量（kg）;Ai為i種氨的揮發(fā)量（kg）;EFi為氨揮發(fā)類型EFi排放因子。根據(jù)《大氣氨源排放清單編制技術(shù)指南》相關(guān)系數(shù)計算，林地排放因子為0.02 g/（m2·a）[13];尿素排放因子為20.85%;復(fù)合肥排放因子為4%;生物質(zhì)燃燒排放因子為1.32 g/（kg·a）;人體排放因子0.787 kg/（a·人）;土地本底排放因子為1.8 kg/（hm2·a）[14]。

1.2.5

反硝化通量。根據(jù)質(zhì)量平衡方程指南手冊中的推薦值和研究區(qū)的氣候特征，結(jié)合與遼東地區(qū)相關(guān)的研究結(jié)果，確定林地、旱田、水田的反硝化系數(shù)分別為1.95、9.10、12.70[15]。土壤反硝化在季節(jié)上變化較為明顯，春季、夏季、秋季、冬季的權(quán)重分別為0.45、0.15、0.30、0.10。反硝化通量計算公式如下：

D=（A×Si）（7）

式中，D為反硝化通量（kg）;Si為i類土地利用類型的土地面積（hm2）;A為反硝化系數(shù)。

1.2.6 植物吸收量。氮輸出的重要環(huán)節(jié)是植物吸收，不同土地利用類型的植物吸收氮素系數(shù)分別為森林8.4 kg/hm2、水田9.5 kg/hm2、旱田25.0 kg/hm2[16]。根據(jù)研究區(qū)的氣候條件，植物生長發(fā)生在春季、夏季和秋季，植物吸收量在這3個季節(jié)的占比分別為0.25、0.60和0.15。通過植物吸收系數(shù)計算植被吸收的N素總量，并按照比重分配給各個季節(jié)，具體計算公式如下：

U=（a×Si）（8）

式中，U為植物吸收的N素總量（kg）;Si為i類植被的土地面積（hm2）;a為植物吸收系數(shù)。

2 結(jié)果與分析

2.1 流域土地利用

清原流域土地總面積為2 231.86 km2，其中林地面積占比最大（表1），水系較為豐富。從土地利用的空間分布（圖2）來看，森林是整個流域的基底，農(nóng)田和建設(shè)用地分布于干流和各級支流的兩側(cè)溝谷地帶。

2.2 流域氮盈余

利用質(zhì)量平衡方程分別從流域鄉(xiāng)鎮(zhèn)分布和土地利用類型2個方面對氮收支進行計算和空間表達，結(jié)果發(fā)現(xiàn)（表2），整個流域的氮輸入總量為15 492.02 t，其中化肥的施用占氮輸入總量的49%，為7 583.54 t，是流域內(nèi)氮輸入的主要途徑，氮沉降3 851.52 t，占25%，氮礦化4 056.96 t，占26%;氮輸出總量為6 305.67 t，其中植物吸收2 615.95 t，氨揮發(fā)3 059.53 t，土壤反硝化630.19 t，氨揮發(fā)和植物吸收兩者占總輸出量的90%;氮盈余總量為9 186.45 t，占氮輸入總量的59%，流域氮盈余量均值為38.65 t。從總體上看，流域的氮盈余量較高。

2.3 鄉(xiāng)鎮(zhèn)氮盈余量分布

根據(jù)各鄉(xiāng)鎮(zhèn)分區(qū)盈余量數(shù)據(jù)（表2）和季節(jié)權(quán)重，利用ArcGIS反距離權(quán)重插值法得到各個鄉(xiāng)鎮(zhèn)4個季節(jié)的氮盈余量空間分布圖（圖3）。從總體上看，研究區(qū)渾河中部干流一帶的盈余量相對較大，呈現(xiàn)出中部向周圍逐漸遞減的趨勢，東南區(qū)域的氮盈余量相對較小，敖家堡鄉(xiāng)和英額門鎮(zhèn)除秋季中等外，其他季節(jié)的氮盈余量都較高，這2個鄉(xiāng)鎮(zhèn)農(nóng)田面積比重大、農(nóng)業(yè)活動較多，畜禽散養(yǎng)和化肥的管理應(yīng)該受到關(guān)注。同一鄉(xiāng)鎮(zhèn)在不同季節(jié)的氮盈總體上來看春季>夏季>秋季>冬季。

整個流域的氮盈余總量為9 186.45 t，9個鄉(xiāng)鎮(zhèn)中氮盈余總量較多的有清原鎮(zhèn)、南口前、英額門，敖家堡、構(gòu)乃甸和紅透山的氮盈余總量較小。同一鄉(xiāng)鎮(zhèn)不同季節(jié)之間的氮盈余量差異也很大，主要由于耕地占比、化肥施用以及人為活動等因素導(dǎo)致，總體上呈現(xiàn)出春季>夏季>秋季>冬季的趨勢。

流域主要的氮輸入方式是化肥施用，占49%，施用氮肥為尿素和復(fù)合肥，氮肥輸入量7 583.54 t，氮肥輸入量相對較高的鄉(xiāng)鎮(zhèn)有灣甸子、清原鎮(zhèn)、英額門和南口前，氮肥輸入量較低的鄉(xiāng)鎮(zhèn)有敖家堡、紅透山和大蘇河。土壤氮礦化也是氮輸入的方式之一，灣甸子和南口前的鄉(xiāng)鎮(zhèn)面積均超過了30 000 hm2，面積較大于其他鄉(xiāng)鎮(zhèn)，氮礦化總量也相對較大，灣甸子和南口前2個鄉(xiāng)鎮(zhèn)的的面積雖相近，但灣甸子森林面積較大，因此氮礦化量與南口前相差較多。

流域主要的輸出方式是氨揮發(fā)和植物吸收，占90%。氨揮發(fā)總量為3 059.53 t，氨揮發(fā)總量最高的鄉(xiāng)鎮(zhèn)是英額門鎮(zhèn)。氨揮發(fā)占比較大的是施肥排放和畜禽排放，兩者占總揮發(fā)的93%。研究區(qū)森林和農(nóng)田面積較大，植物和農(nóng)作物的生長期主要在春夏季。由于植被豐富和耕地面積較大，導(dǎo)致英額門、南口前、灣甸子、清原鎮(zhèn)4個鄉(xiāng)鎮(zhèn)的植物吸收量高于其他幾個鄉(xiāng)鎮(zhèn)。

2.4 各土地利用類型氮盈余及其時空分布

計算流域各土地利用類型的氮盈余量，通過對肥料、氮沉降、氮礦化、氨揮發(fā)、反硝化、植物吸收6種參數(shù)各季節(jié)的權(quán)重計算，得到不同土地利用類型的四季氮盈余量（表3），運用ArcGIS屬性賦值和空間制圖得到氮盈余4個季節(jié)空間分布圖（圖4）。從圖4可以看出，林地的氮盈余情況總體偏低，春季、夏季旱田和水田的氮盈余明顯高于其他土地利用類型，秋冬季的氮盈余主要來自建設(shè)用地和旱田。

從土地利用類型上來看，旱田和水田是氮盈余主要的土地類型，且秋冬季的盈余量明顯小于春夏季，是由于該地區(qū)氮輸入的主要來源為化肥施用。

在春夏兩季旱田和水田的氮盈余明顯高于林地和建設(shè)用地，主要由于耕地施肥和濕沉降，濕沉降主要發(fā)生在夏季，夏季溫度升高且降雨較多，農(nóng)業(yè)生產(chǎn)中施用的化肥中的氨氣和畜禽養(yǎng)殖中產(chǎn)生的氨氣更容易揮發(fā)到大氣中，再通過降雨返回到地表。秋冬兩季的氮盈余主要來自建設(shè)用地和旱田。由于秋冬季的降雨和降雪相對減少，人類活動、秋季秸稈燃燒和冬季農(nóng)村的生物質(zhì)燃燒以及城市供暖產(chǎn)生的大量有機氮和氧化物質(zhì)大部分以干沉降的方式返回地表。渾河清原流域主要以森林景觀為主，近幾十年通過關(guān)閉污染型企業(yè)和截封排污口等一系列環(huán)境整治措施，點源污染已經(jīng)得到很好的控制，但該區(qū)域農(nóng)村居民點較多，農(nóng)田面積大，人類活動、施肥、畜禽養(yǎng)殖等非點源污染成為主要的污染方式，導(dǎo)致流域內(nèi)氮素盈余。但與其他地區(qū)相比（表4），該流域氮盈余量處于較低的水平。

該研究區(qū)與其他流域研究區(qū)域主要的輸入氮源都直接與農(nóng)田相關(guān)，化肥已成為最大的氮源，因此加強農(nóng)田氮素的管理是非常必要的。

經(jīng)濟發(fā)達程度對氮污染也有很大影響，該研究區(qū)處于水源保護區(qū)，森林景觀面積大，且以農(nóng)業(yè)種植和畜牧養(yǎng)殖為主，相比于其他研究區(qū)，經(jīng)濟發(fā)展較為緩慢，沒有工業(yè)污染源，氮輸入量相對處于較低水平。與其他的國內(nèi)流域研究區(qū)相比，該研究區(qū)的氮盈余水平相對較低，對環(huán)境影響較小，但該流域作為大伙房水庫飲用水源的集水區(qū)，通過退耕還林、分散源污染控制、測土施肥等措施進一步改善水源保護區(qū)的水質(zhì)還是很必要的，另外，如何在限制工業(yè)與城鎮(zhèn)開發(fā)和保護生態(tài)環(huán)境的背景下轉(zhuǎn)變經(jīng)濟發(fā)展方式、創(chuàng)新生態(tài)補償機制、提升當(dāng)?shù)鼐用竦氖杖胨绞羌毙柩芯亢徒鉀Q的環(huán)境與經(jīng)濟協(xié)調(diào)發(fā)展的問題。

3 結(jié)論與討論

（1）清原流域氮輸入總量為15 492.02 t，氮輸出總量為6 305.67 t，氮盈余總量為9 186.45 t。在氮的輸入方面，清原流域最主要的氮源是化肥，占總輸入量的49%，氮沉降和氮礦化分別占25%和26%，氮源分布的地區(qū)差異較大。在氮的輸出中，氨揮發(fā)和植物吸收兩者占總輸出量的90%。氮盈余約占氮輸入總量的59%，分布在大氣、植物秸稈、土壤中，隨著徑流進入水體后，對流域造成污染。

（2）由于清原流域內(nèi)各鄉(xiāng)鎮(zhèn)的土地面積、土地利用類型、耕地、林地等自然因素和人口密度等差異，在季節(jié)和時空分布上，不同地區(qū)單位面積的氮盈余也存在較為顯著的差異，春夏季的盈余量較高，秋冬季的盈余量較低;從空間分布上看，相對于其他地區(qū)，流域兩岸和耕地面積較大的地區(qū)氮盈余量較高。

（3）通過調(diào)查整個清原流域的畜禽養(yǎng)殖和化肥施用量很大，從而增加了氨排放量。因此，加強農(nóng)田氮素管理、重視人畜排泄物等有機肥的利用、對動物排泄物進行資源化處理是減少氮污染的有效途徑，同時引進先進的技術(shù)，對作物秸稈進行處理生成有機肥，加強畜禽糞便有效利用的同時減少焚燒秸稈對環(huán)境造成的污染。

（4）渾河上游生態(tài)環(huán)境相對優(yōu)良，但經(jīng)濟發(fā)展和人民生活水平較低，如何協(xié)調(diào)二者之間的關(guān)系，維護區(qū)域的可持續(xù)發(fā)展是未來急需深入研究的問題之一。

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