商 潔，陳吉宏，馬 弢，楊 屹，李建偉，張艷婷，暢 翔

(1.中國(guó)輻射防護(hù)研究院 保健物理所，太原 030006；2. 中核建中核燃料元件有限公司，四川 宜賓 644000)

在核燃料循環(huán)的各個(gè)環(huán)節(jié)均需要進(jìn)行放射性氣溶膠的監(jiān)測(cè)。放射性氣溶膠的連續(xù)在線監(jiān)測(cè)是掌握現(xiàn)場(chǎng)設(shè)施運(yùn)行狀況，及時(shí)發(fā)現(xiàn)事故及其隱患，保障核設(shè)施運(yùn)行、人員及環(huán)境安全的有效措施。氣溶膠在線監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性及較低探測(cè)限值的獲取，主要受本底補(bǔ)償技術(shù)的影響。通常情況下本底的來(lái)源主要有：天然放射性物質(zhì)氡、釷及其子體產(chǎn)生的α、β，β放射性氣溶膠在衰變時(shí)伴隨的級(jí)聯(lián)γ射線以及宇宙射線中的γ射線的影響。對(duì)于這些天然本底產(chǎn)生的穩(wěn)態(tài)γ氣溶膠及氡、釷子體產(chǎn)生的α、β氣溶膠的影響，目前國(guó)內(nèi)外已有了成熟的補(bǔ)償技術(shù)。其中以美國(guó)Thermo、德國(guó)Berthold、法國(guó)MGP、SARAD和中船719等[1-2]為代表的系列放射性氣溶膠在線監(jiān)測(cè)產(chǎn)品，可進(jìn)行常規(guī)環(huán)境及場(chǎng)所中氣載放射性物質(zhì)的在線測(cè)量。其均在各自設(shè)備特定的運(yùn)行模式下，對(duì)這類穩(wěn)態(tài)的本底補(bǔ)償作了大量工作并形成了成熟方案。

然而，對(duì)于核電站這類監(jiān)測(cè)場(chǎng)景，在核設(shè)施的諸多空間區(qū)域存在動(dòng)態(tài)變化的γ輻射，特別在核電站大修期間，環(huán)境中的γ輻射水平較高、動(dòng)態(tài)變化且方向不確定，僅使用上述經(jīng)天然α、β本底及靜態(tài)γ補(bǔ)償?shù)姆椒▽o(wú)法達(dá)到精確測(cè)量的目的。傳統(tǒng)的氣溶膠連續(xù)在線監(jiān)測(cè)設(shè)備采用單個(gè)PIPS探測(cè)器，在具有強(qiáng)γ輻射或γ輻射場(chǎng)動(dòng)態(tài)變化的情況下，β道計(jì)數(shù)現(xiàn)有的補(bǔ)償方法不再適用。設(shè)備的誤報(bào)警，給工作人員作業(yè)及輻射安全監(jiān)管帶來(lái)困擾。為此，現(xiàn)場(chǎng)通過(guò)定期采樣及離線測(cè)量分析的方式來(lái)彌補(bǔ)β誤報(bào)警。這樣不僅增加了人力成本，影響測(cè)量結(jié)果的時(shí)效性，還存在人員受照風(fēng)險(xiǎn)。為此，美國(guó)MIRION、CANBERRA及法國(guó)SAPHYMO公司相繼開(kāi)發(fā)了用于該類場(chǎng)景的放射性氣溶膠在線監(jiān)測(cè)產(chǎn)品。其均使用獨(dú)立雙PIPS探測(cè)器的符合設(shè)計(jì)結(jié)構(gòu)，在現(xiàn)場(chǎng)運(yùn)行中仍存在一定概率的誤報(bào)警。

因此，針對(duì)國(guó)內(nèi)核設(shè)施的工藝運(yùn)行、場(chǎng)所及環(huán)境中放射性氣溶膠的源項(xiàng)特點(diǎn)，結(jié)合現(xiàn)場(chǎng)業(yè)主的實(shí)際使用需求，對(duì)動(dòng)態(tài)γ輻射場(chǎng)中的放射性氣溶膠監(jiān)測(cè)設(shè)備的獨(dú)立雙PIPS探測(cè)系統(tǒng)進(jìn)行了優(yōu)化設(shè)計(jì)。為解決相關(guān)技術(shù)的國(guó)產(chǎn)化應(yīng)用及改進(jìn)現(xiàn)有設(shè)備使用中存在的誤報(bào)警問(wèn)題具有一定的現(xiàn)實(shí)意義。

1 現(xiàn)有獨(dú)立雙探測(cè)器系統(tǒng)介紹及測(cè)試方案

1.1 系統(tǒng)介紹

傳統(tǒng)的放射性氣溶膠連續(xù)監(jiān)測(cè)儀原理[3-6]如圖1所示，主要由探測(cè)系統(tǒng)、電子學(xué)模塊、多道分析模塊、自動(dòng)控制及數(shù)據(jù)處理系統(tǒng)、走紙系統(tǒng)、采樣系統(tǒng)、數(shù)據(jù)處理單元組成。PIPS探測(cè)器具有體積小、α/β同時(shí)測(cè)量、能量分辨率高、線性好及前窗便于去污等優(yōu)勢(shì)。目前國(guó)外主流的具有γ補(bǔ)償?shù)奶綔y(cè)系統(tǒng)通常采用獨(dú)立雙PIPS探測(cè)器結(jié)構(gòu)。雙PIPS探測(cè)器在脈沖計(jì)數(shù)、暗電流影響及符合處理方面具有一定的優(yōu)勢(shì)，但在現(xiàn)場(chǎng)運(yùn)行中仍存在一定概率的誤報(bào)警。本文為解決動(dòng)態(tài)變化的強(qiáng)γ輻射場(chǎng)下β準(zhǔn)確計(jì)數(shù)的問(wèn)題，對(duì)現(xiàn)有的獨(dú)立雙探測(cè)器結(jié)構(gòu)進(jìn)行了分析。

圖1 設(shè)備結(jié)構(gòu)原理圖

1.2 性能測(cè)試方案

根據(jù)GBT 7165.2—2008《氣態(tài)排出流(放射性)活度連續(xù)監(jiān)測(cè)設(shè)備 第2部分：放射性氣溶膠(包括超鈾氣溶膠)監(jiān)測(cè)儀的特殊要求》[7]對(duì)具有獨(dú)立雙PIPS探測(cè)器的探測(cè)系統(tǒng)進(jìn)行性能測(cè)試，結(jié)合現(xiàn)場(chǎng)運(yùn)行后工作人員反饋的源項(xiàng)特點(diǎn)及故障現(xiàn)象，在中國(guó)輻射防護(hù)研究院放射性計(jì)量站進(jìn)行了驗(yàn)證實(shí)驗(yàn)，具體實(shí)驗(yàn)項(xiàng)目及參數(shù)列于表1。

表1 實(shí)驗(yàn)項(xiàng)目及參數(shù)

本測(cè)試實(shí)驗(yàn)在γ射線標(biāo)準(zhǔn)參考輻射場(chǎng)中進(jìn)行了線性、能量響應(yīng)及三個(gè)平面的角度響應(yīng)實(shí)驗(yàn)。其中角度響應(yīng)在空氣比釋動(dòng)能為10 μGy/h的條件下，進(jìn)行0°、+45°及-45°三個(gè)平面0～360°方向的實(shí)驗(yàn)，如圖2所示。線性響應(yīng)選取了空氣比釋動(dòng)能率從5～200 μGy/h的八個(gè)點(diǎn)；能量響應(yīng)進(jìn)行了低能端241Am(59.5 keV)、中能端137Cs(662 keV)以及高能端60Co(1.173 MeV和1.332 MeV)的實(shí)驗(yàn)，由于探測(cè)器對(duì)于能量小于60 keV 的241Am響應(yīng)在本底水平，因此這里不再給出相應(yīng)的數(shù)據(jù)。實(shí)驗(yàn)中，每點(diǎn)測(cè)量六次，將其平均值作為該點(diǎn)的測(cè)量結(jié)果。對(duì)于角度響應(yīng)測(cè)量，將各點(diǎn)的測(cè)量結(jié)果對(duì)參考0°點(diǎn)進(jìn)行歸一。

圖2 角度響應(yīng)實(shí)驗(yàn)示意圖

測(cè)量結(jié)果表明：線性響應(yīng)及能量響應(yīng)的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差低于10%，而角度響應(yīng)的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差大于35%。這主要是由于來(lái)自不同方向的γ射線進(jìn)入探測(cè)系統(tǒng)所作用的材料密度及結(jié)構(gòu)不同所致。由于探測(cè)器內(nèi)嵌于設(shè)備中(如圖2所示)，周圍結(jié)構(gòu)復(fù)雜。若對(duì)探測(cè)系統(tǒng)周圍的不同結(jié)構(gòu)及組件(走紙系統(tǒng)、采樣管路、顯示器、電子學(xué)系統(tǒng)、就地處理單元等)進(jìn)行角度響應(yīng)的補(bǔ)償，工作量大、成本高。若簡(jiǎn)單的對(duì)探測(cè)系統(tǒng)做鉛屏蔽處理，以60Co為例，對(duì)于來(lái)自不同方向的空氣比釋動(dòng)能率為10 μGy/h的γ射線，將其衰減到1/10，需要在整個(gè)探測(cè)系統(tǒng)周圍包裹鉛厚4.62 cm。這從探頭周圍的機(jī)械部件設(shè)計(jì)(走紙系統(tǒng)、支撐裝置)，設(shè)備整體重量及便攜式設(shè)備實(shí)際使用的角度考慮都是不現(xiàn)實(shí)的。

2 探測(cè)系統(tǒng)優(yōu)化方案

通過(guò)對(duì)獨(dú)立雙PIPS探測(cè)系統(tǒng)進(jìn)行系統(tǒng)地線性、能量及角度響應(yīng)實(shí)驗(yàn)，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：該結(jié)構(gòu)的設(shè)備誤報(bào)警，主要由于角度響應(yīng)相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差較大。用傳統(tǒng)的鉛屏蔽補(bǔ)償方法對(duì)該探測(cè)結(jié)構(gòu)進(jìn)行改造實(shí)用性較差，所以優(yōu)化設(shè)計(jì)主要考慮：(1)為從根本上解決大角度的角度響應(yīng)相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差造成的設(shè)備誤報(bào)警，需要對(duì)探測(cè)器晶體結(jié)構(gòu)進(jìn)行重新設(shè)計(jì)；(2)對(duì)探測(cè)系統(tǒng)：探筒、走紙部分及氣溶膠輸運(yùn)管路系統(tǒng)結(jié)構(gòu)進(jìn)行了優(yōu)化；(3)為解決探測(cè)系統(tǒng)受設(shè)備周圍其他結(jié)構(gòu)的影響，將對(duì)稱結(jié)構(gòu)的探測(cè)系統(tǒng)置于主體設(shè)備外，減少周圍部件及高密度材料造成的影響。

2.1 晶體結(jié)構(gòu)優(yōu)化方案

傳統(tǒng)的分裝獨(dú)立雙PIPS探測(cè)器兩晶體間距通常在cm量級(jí)，如圖3(a)所示，探測(cè)系統(tǒng)結(jié)構(gòu)從前到后依次為探測(cè)器1、探測(cè)器2、前置放大電路2(與探測(cè)器2連接)、前置放大電路1(與探測(cè)器1連接)，高壓模塊。優(yōu)化后的集成雙PIPS探測(cè)器采用了特有的材料制備工藝，將雙PIPS晶體集成到一個(gè)探測(cè)器中，使其耗盡層間距縮小到1.0 mm，如圖3(b)所示。探測(cè)系統(tǒng)結(jié)構(gòu)從前到后依次為集成探測(cè)器、前置放大電路，高壓模塊。除探測(cè)晶體集成度高外，優(yōu)化后的探測(cè)系統(tǒng)尺寸更為小巧，高度減小了4～5 cm。

2.2 設(shè)備整體結(jié)構(gòu)優(yōu)化

將圖3(b)優(yōu)化后的探測(cè)晶體連同整個(gè)探測(cè)組件的電子學(xué)系統(tǒng)、外部探筒、走紙部分及氣溶膠輸運(yùn)管路置于整個(gè)主體結(jié)構(gòu)外，盡可能減少周圍材料的影響，如圖4所示，并將探筒材料做成軸對(duì)稱結(jié)構(gòu)。

圖3 優(yōu)化前后的雙PIPS探測(cè)系統(tǒng)結(jié)構(gòu)示意圖

圖4 設(shè)備整體結(jié)構(gòu)實(shí)物圖

2.2.1初步測(cè)試實(shí)驗(yàn)

為驗(yàn)證經(jīng)2.1節(jié)、2.2節(jié)結(jié)構(gòu)優(yōu)化后的設(shè)備性能，首先進(jìn)行了能量及線性響應(yīng)實(shí)驗(yàn)，并與優(yōu)化前的獨(dú)立雙探測(cè)器結(jié)構(gòu)的實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行了對(duì)比，如圖5所示。其中線性響應(yīng)歸一化分別是對(duì)參考0°點(diǎn)空氣比釋動(dòng)能40 μG/h進(jìn)行。由于探測(cè)系統(tǒng)為軸對(duì)稱結(jié)構(gòu)，因此角度響應(yīng)是在-75°至75°之間進(jìn)行選點(diǎn)。

圖5 獨(dú)立與集成雙PIPS探測(cè)器不同能量的線性響應(yīng)結(jié)果

實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：優(yōu)化后的探測(cè)系統(tǒng)線性及能量響應(yīng)小于5%，相比于獨(dú)立雙探測(cè)器10%，得到了進(jìn)一步改善。此外，優(yōu)化后的設(shè)備角度響應(yīng)的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差小于20%，相比于獨(dú)立雙PIPS探測(cè)器35%，有了明顯改善，具體結(jié)果列于表2。但17%以內(nèi)的角度響應(yīng)的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差還不足以忽略角度響應(yīng)對(duì)兩探測(cè)器數(shù)據(jù)符合的影響。因此對(duì)集成雙PIPS探測(cè)器晶體周圍的機(jī)械結(jié)構(gòu)進(jìn)行了基于蒙特卡羅模擬的機(jī)械尺寸設(shè)計(jì)。

表2 晶體結(jié)構(gòu)優(yōu)化前后的角度響應(yīng)實(shí)驗(yàn)結(jié)果對(duì)比

2.2.2探測(cè)系統(tǒng)的結(jié)構(gòu)優(yōu)化

為進(jìn)一步改善探筒及其周圍部件對(duì)角度響應(yīng)的影響，使用蒙特卡羅對(duì)探測(cè)器周圍的探筒、走紙及部分及氣溶膠輸運(yùn)管路系統(tǒng)，建立了簡(jiǎn)化模型，

如圖6所示。通過(guò)對(duì)其進(jìn)行角度響應(yīng)補(bǔ)償，對(duì)簡(jiǎn)化模型結(jié)構(gòu)進(jìn)行了優(yōu)化設(shè)計(jì)。補(bǔ)償計(jì)算中使用137Cs點(diǎn)源，其距模型參考點(diǎn)(集成雙探測(cè)器晶體的幾何中心點(diǎn))的距離大于2 m，空氣比釋動(dòng)能率為10 μGy/h。輻射野大于50 cm，輻射場(chǎng)可均勻覆蓋模型。將表1中所列各點(diǎn)的角度響應(yīng)結(jié)果對(duì)圖2水平面的0°參考點(diǎn)進(jìn)行歸一，得到角度響應(yīng)補(bǔ)償系數(shù)。然后將各方向投影到探筒及附件表面所在區(qū)域空間立體角的合金進(jìn)行單位體積的鉛當(dāng)量換算。將其換算結(jié)果乘以歸一后各方向的角度響應(yīng)系數(shù)進(jìn)行補(bǔ)償。將補(bǔ)償后的鉛厚度換算成探筒及附件材料厚度，最終得到了如圖7所示的補(bǔ)償結(jié)構(gòu)，優(yōu)化后的結(jié)構(gòu)再次進(jìn)行了上述角度響應(yīng)實(shí)驗(yàn)，各點(diǎn)的相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差不大于3%。探筒從內(nèi)到外材料依次為鋁、聚四氟乙烯、不銹鋼材料。采樣管路為不銹鋼，支撐組件為鋁，走紙系統(tǒng)為聚四氟乙烯。

圖6 集成雙PIPS探測(cè)系統(tǒng)蒙卡模擬模型簡(jiǎn)化圖

圖7 蒙卡模擬角度響應(yīng)補(bǔ)償后的探筒及附件工程圖

3 優(yōu)化后系統(tǒng)的補(bǔ)償方案

3.1 γ補(bǔ)償

經(jīng)過(guò)設(shè)計(jì)優(yōu)化后的探測(cè)系統(tǒng)在角度響應(yīng)影響可忽略的情況下，進(jìn)行了不同空氣比釋動(dòng)能率，范圍為2～200 μGy/h的線性響應(yīng)的γ補(bǔ)償。補(bǔ)償方法如圖8所示。探測(cè)器對(duì)濾膜上富集的氣溶膠樣品進(jìn)行測(cè)量時(shí)，樣品上氣溶膠粒子發(fā)射的α、β射線先經(jīng)過(guò)靠近采樣介質(zhì)的晶體(晶體1)，發(fā)生作用產(chǎn)生α、β計(jì)數(shù)，分別記為Nα、Nβ1。同時(shí)，β氣溶膠衰變時(shí)產(chǎn)生的和濾膜外、探筒周圍來(lái)自于不同方向的環(huán)境本底中的部分γ射線分別會(huì)在晶體1和晶體2 (如圖3(b)所示) 中發(fā)生作用并產(chǎn)生γ計(jì)數(shù)，分別記為Nγ1、Nγ2。其中，晶體1由α射線產(chǎn)生的計(jì)數(shù)脈沖幅度相對(duì)較高，所以可以通過(guò)脈沖甄別技術(shù)將Nα與Nβ1、Nγ1進(jìn)行區(qū)分，實(shí)現(xiàn)α與β/γ計(jì)數(shù)的分離。PIPS探測(cè)器不能甄別β和γ射線能量，其在能譜β道上計(jì)數(shù)能譜上是重合的。中低能β射線的穿透能力弱，因此濾膜上的β氣溶膠只能沉積在晶體1中被記錄。此外探筒周圍γ射線分別作用于晶體1和晶體2，形成計(jì)數(shù)，因此晶體1的β道計(jì)數(shù)來(lái)自兩部分：濾膜上的β計(jì)數(shù)Nβ1和環(huán)境中的γ計(jì)數(shù)Nγ1。晶體2計(jì)數(shù)主要是環(huán)境中的γ計(jì)數(shù)。

圖8 集成雙探測(cè)器γ補(bǔ)償原理圖

在角響應(yīng)的影響可忽略的前提下[8]，忽略β本底計(jì)數(shù)的影響，對(duì)不同空氣比釋動(dòng)能率條件下的晶體1和2的γ計(jì)數(shù)之間的關(guān)系進(jìn)行線性擬合，將擬合公式Nγ1=189.51×e0.549 8Nγ2(擬合系數(shù)R2為0.985 2)帶入計(jì)算程序，進(jìn)行γ補(bǔ)償Nβ1=Nβ-Nγ1。其中，Nβ為補(bǔ)償前β道總計(jì)數(shù)。

3.2 天然氡釷子體的扣除

分別采用α能量甄別法和α/β比值法進(jìn)行天然氡釷子體影響的扣除[9-10]。對(duì)于α放射性氣溶膠,根據(jù)長(zhǎng)壽命核素與氡釷及其子體核素的α粒子能量不同，將多道分析系統(tǒng)測(cè)量的能譜進(jìn)行計(jì)數(shù)分區(qū)，分區(qū)示意圖如圖9所示[11]。圖中，Nα1為長(zhǎng)壽命α氣溶膠貢獻(xiàn)的人工計(jì)數(shù)區(qū)域計(jì)數(shù)，Nα2為天然本底中的RaA和RaC′的α低能部分貢獻(xiàn)的計(jì)數(shù)區(qū)計(jì)數(shù)；Nα3為天然本底中的RaA和RaC′高能部分以及ThC貢獻(xiàn)的計(jì)數(shù)區(qū)計(jì)數(shù)。

圖9 放射性氣溶膠能譜示意圖

(1)

(2)

得到α和β凈計(jì)數(shù)后，通過(guò)式(3)和式(4)可分別計(jì)算出α、β放射性氣溶膠的活度濃度Cα和Cβ(Bq/cm3)：

(3)

(4)

式中，Q為采樣流量，L/min；Kα、Kβ分別為濾紙對(duì)α和β計(jì)數(shù)的自吸收系數(shù)；ηα、ηβ分別為探測(cè)器對(duì)α和β計(jì)數(shù)的4π效率；Ts為采樣時(shí)間，s；Tm為測(cè)量時(shí)間，s。

3.3 探測(cè)限值計(jì)算

將上述擬合結(jié)果及使用239Pu/90Sr-90Y平面源進(jìn)行探測(cè)效率刻度的ηα、ηβ等參數(shù)代入設(shè)備運(yùn)行程序，在空氣比釋動(dòng)能率在2～200 μGy/h變化的137Cs參考輻射場(chǎng)中進(jìn)行了長(zhǎng)時(shí)間的運(yùn)行實(shí)驗(yàn)。軟件中分別進(jìn)行了如3.1 節(jié)γ補(bǔ)償及3.2節(jié)中氡釷子體補(bǔ)償后探測(cè)限值的計(jì)算[12]：

Lc=k·δ0

(5)

式中，δ0為任意一次測(cè)量的濃度值相對(duì)于平均值的標(biāo)準(zhǔn)偏差；k為置信因子，取在95%的置信區(qū)間所對(duì)應(yīng)的k值為1.645。分別得到了α與β在無(wú)人工α/β核素下的活度濃度監(jiān)測(cè)結(jié)果，如圖10 (a)、(b)所示。α氣溶膠的探測(cè)限小于0.03 Bq/cm3，β氣溶膠的探測(cè)限小于0.4 Bq/cm3。

圖10 補(bǔ)償后在無(wú)污染條件下的的α/β氣溶膠監(jiān)測(cè)結(jié)果

此外，由于參考輻射場(chǎng)是輻射野均勻、周圍物質(zhì)散射可忽略的理想情況，為更好的驗(yàn)證核電站使用場(chǎng)景，我們將137Cs點(diǎn)源與設(shè)備隨機(jī)置于不同位置，進(jìn)行長(zhǎng)時(shí)間運(yùn)行，設(shè)備未出現(xiàn)誤報(bào)警。

4 結(jié)論

本文對(duì)用于核電站場(chǎng)景下的放射性氣溶膠連續(xù)在線監(jiān)測(cè)裝置中的探測(cè)系統(tǒng)進(jìn)行優(yōu)化。通過(guò)改善符合雙探測(cè)器耗盡層晶體間隙并進(jìn)行集成，探測(cè)系統(tǒng)中探筒、走紙、取樣、支撐結(jié)構(gòu)等部件的優(yōu)化設(shè)計(jì)，從而使得設(shè)備在動(dòng)態(tài)強(qiáng)γ輻射場(chǎng)中的角度響應(yīng)相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差小于3%。將優(yōu)化后的探測(cè)系統(tǒng)置于主機(jī)外，進(jìn)一步減小其它部件因材料密度不同帶來(lái)的影響。將改進(jìn)的設(shè)備進(jìn)行了γ補(bǔ)償、氡釷子體扣除后置于137Cs參考輻射場(chǎng)進(jìn)行驗(yàn)證，未出現(xiàn)誤報(bào)警且設(shè)備探測(cè)限值分別為：α氣溶膠的探測(cè)限小于0.03 Bq/cm3，β氣溶膠的探測(cè)限小于0.4 Bq/cm3。

該設(shè)計(jì)滿足核電站及應(yīng)急監(jiān)測(cè)環(huán)境中動(dòng)態(tài)變化的高γ本底下α、β放射性氣溶膠在線監(jiān)測(cè)的需求。