郭文利，任曉龍，陳江義

(1.鄭州大學(xué) 機(jī)械與動(dòng)力工程學(xué)院，河南 鄭州 450000；2.廣東順德創(chuàng)新設(shè)計(jì)研究院，廣東 佛山 528000)

0 引 言

納米纖維由于其表現(xiàn)出的高比表面積、高孔隙率、優(yōu)異的力學(xué)性能及柔性等多種普通尺寸材料不具備的特殊性能[1]，材料的應(yīng)用也廣泛涉及到組織工程[2-4]，環(huán)保過濾[5-6]，能源領(lǐng)域[7-9]，傳感器技術(shù)[10]等重要前沿領(lǐng)域。靜電紡絲法具有簡(jiǎn)單、工藝可控、可連續(xù)生產(chǎn)的優(yōu)點(diǎn)，是目前用于直接制備納米纖維最便捷有效的方法[11]。

為實(shí)現(xiàn)納米纖維膜的高質(zhì)量和大批量生產(chǎn)，多針靜電紡絲和無針靜電紡絲成為高效制備納米纖維膜的熱門技術(shù)[12-13]。其中無針靜電紡絲技術(shù)中具有代表性的是蜘蛛納米纖維靜電紡絲[14]和氣泡靜電紡絲技術(shù)[15]，但無針靜電紡絲技術(shù)往往存在直徑尺寸，射流可控性和工藝的穩(wěn)定控制方面的不足[16-19]。相比之下，多針靜電紡絲技術(shù)在納米纖維的均勻性、材料的適應(yīng)性、微結(jié)構(gòu)的復(fù)雜性、膜功能的多樣性等方面具有更大的優(yōu)勢(shì)。但是經(jīng)研究發(fā)現(xiàn)，多噴頭射流間由于相鄰針頭間的電場(chǎng)會(huì)產(chǎn)生相互排斥的現(xiàn)象，導(dǎo)致紡絲過程的不穩(wěn)定和納米纖維的不均勻沉積[20-21]，所以對(duì)于多針頭靜電紡絲技術(shù)，電場(chǎng)分布的優(yōu)化是一個(gè)關(guān)鍵問題。Zhou等在早前的研究中就發(fā)現(xiàn)，當(dāng)噴頭的間距比較小時(shí)，針頭與針頭之間彼此受到的電場(chǎng)干擾較大，噴出的射流之間會(huì)相互影響，甚至很難形成射流，纖維直徑也變得不穩(wěn)定[22]；劉延波等研究了附加金屬套管的結(jié)構(gòu)參數(shù)對(duì)靜電紡絲過程工作電場(chǎng)的影響[23]；吳元強(qiáng)等對(duì)線性排列的多針頭靜電紡絲電場(chǎng)強(qiáng)度分布進(jìn)行了仿真研究，分析了針頭數(shù)量、針外徑、針長(zhǎng)、接收距離、電壓以及針間距等因素對(duì)電場(chǎng)強(qiáng)度的影響[24]；卓麗云等分析了3種線性排列方式的多針頭分別以2種針間距放置時(shí)的電場(chǎng)強(qiáng)度分布，認(rèn)為其中梯形錯(cuò)列噴頭在保證一定的射流密度下，可獲得相對(duì)較高的電場(chǎng)強(qiáng)度[25]；余薇等基于庫(kù)侖定律提出一種呈線性凸弧形排列方式的多針噴頭并進(jìn)行了有限元模擬分析，認(rèn)為線性凸弧形排布方式能夠降低邊緣針頭的場(chǎng)強(qiáng)且有利于改善針頭處電場(chǎng)分布均勻性[26]。

文中對(duì)不同針數(shù)的正六邊形多針系統(tǒng)進(jìn)行模型簡(jiǎn)化和模擬仿真，結(jié)合其電場(chǎng)分布特征，提出改善多針噴頭場(chǎng)強(qiáng)分布均勻性的可行措施：通過對(duì)不同針間距下場(chǎng)強(qiáng)分布趨勢(shì)的仿真分析，選擇合適的針間距；通過設(shè)置不等長(zhǎng)度的針頭均衡各針尖處的場(chǎng)強(qiáng)大小，進(jìn)一步提高場(chǎng)強(qiáng)分布的均勻性；通過對(duì)加載不同直徑屏蔽圓環(huán)下電場(chǎng)分布的仿真分析，選擇合適大小的屏蔽圓環(huán)，得到場(chǎng)強(qiáng)分布均勻且集中的工作電場(chǎng)。

1 靜電場(chǎng)理論分析

靜電紡絲裝置在穩(wěn)定工作狀態(tài)下保持源場(chǎng)電壓不變，所以該研究所建模型所處的物理場(chǎng)為一個(gè)穩(wěn)態(tài)靜電場(chǎng)。穩(wěn)態(tài)靜電場(chǎng)的泊松方程表示為

-2εrε0φ=ρ

(1)

式中εr為介質(zhì)的相對(duì)介電常數(shù)；ε0為真空下的相對(duì)介電常數(shù)；φ為電勢(shì)，ρ為空間電荷密度。對(duì)于場(chǎng)中無電荷分布，即ρ=0時(shí)，有

2φ=0

(2)

即靜電場(chǎng)的拉普拉斯方程。

靜電場(chǎng)中，電場(chǎng)強(qiáng)度E和電位移D可以由下式得到

E=-φ

(3)

D=εrε0E

(4)

該模型建立分析中，空氣域范圍為所建模型的4～5倍，為達(dá)到將外部環(huán)境影響降低到最小的目的，建立空氣域邊界條件為零電荷。邊界條件見式(5)

(5)

(6)

2 模型建立與針頭結(jié)構(gòu)

靜電紡絲裝置一般可以分為以下部分：高壓電源發(fā)生器、供液裝置、紡絲噴管、收集器。裝置原理示意圖如圖1所示。

圖1 靜電紡絲裝置Fig.1 Electrostatic spinning device

接通電源后，在噴頭和收集器間便形成工作電場(chǎng)。靜電紡絲裝置以7針為例，多針噴頭結(jié)構(gòu)如圖2所示。

圖2 靜電紡絲7針噴頭結(jié)構(gòu)Fig.2 7 needle nozzle structure

正六邊形多針噴頭針數(shù)由少到多可有7針、19針、37針等多針系統(tǒng)，以19針為例，針頭分布平面示意如圖3所示，黑色實(shí)點(diǎn)表示針頭，虛線表示連接的針頭處于相同的位置，相鄰針間距為l，按位置標(biāo)記，如7針系統(tǒng)由1位針和2位針組成，19針系統(tǒng)由1位針、2位針、3位針組成，以此類推。

圖3 19針噴頭針頭分布結(jié)構(gòu)Fig.3 Distribution structure of 19 needle nozzle

使用有限元軟件對(duì)靜電紡絲過程進(jìn)行仿真，簡(jiǎn)化模型如圖4所示，主要由多針噴頭，矩形接收薄板和空間域組成，加載有高壓靜電的多針噴頭和接地的金屬收集薄板是形成電場(chǎng)的主要因素。

圖4 靜電紡絲裝置仿真簡(jiǎn)化模型Fig.4 Simplified simulation model of electrostatic spinning device

為了使模擬結(jié)果能夠有效的反映實(shí)際狀況，需要對(duì)模型中涉及的關(guān)鍵參數(shù)進(jìn)行設(shè)置，空氣的相對(duì)介電常數(shù)ε0為1.0，針頭和收集板的相對(duì)介電常數(shù)εr值為2.0，針頭型號(hào)為20 G，考慮到針頭數(shù)量增加和溶劑揮發(fā)空間的需要，7針系統(tǒng)接收距離為150 mm，將19針和37針系統(tǒng)接收距離設(shè)為200 mm。球狀空氣域半徑為1 000 mm，矩形收集薄板尺寸為400 mm×400 mm×4 mm，其他模型參數(shù)見表1。

表1 模型參數(shù)設(shè)置

為了進(jìn)一步衡量多針頭電場(chǎng)分布的均勻性，對(duì)模擬得到的各針尖場(chǎng)強(qiáng)數(shù)據(jù)進(jìn)行分析，采用標(biāo)準(zhǔn)差系數(shù)Vσ作為參考評(píng)價(jià)，見式(7)

(7)

式中σ為標(biāo)準(zhǔn)差；μ為平均值。

3 電場(chǎng)仿真分析

3.1 不同針間距的多針電場(chǎng)仿真

對(duì)不同針間距的正六邊形多針噴頭進(jìn)行仿真，分析針間距對(duì)場(chǎng)強(qiáng)分布的影響，選擇合適的針間距，兼顧場(chǎng)強(qiáng)分布均勻性與射流密度以適應(yīng)規(guī)?；纳a(chǎn)過程。以7針系統(tǒng)為例詳細(xì)介紹：接收間距為150 mm，設(shè)置針間距l(xiāng)取值10～40 mm，步長(zhǎng)為5 mm。選擇針尖下方1 mm電場(chǎng)強(qiáng)度值作為觀測(cè)值。當(dāng)針間距為10 mm和20 mm時(shí)針尖下方1 mm處場(chǎng)強(qiáng)分布如圖5所示。

圖5 不同針間距下場(chǎng)強(qiáng)分布Fig.5 Field intensity distribution at different needle spacing

通過仿真可以分析7針噴頭的電場(chǎng)分布特征：1位針電場(chǎng)強(qiáng)度小于2位針電場(chǎng)強(qiáng)度，2位針各針在電場(chǎng)中處于相同位置，針尖場(chǎng)強(qiáng)值接近一致，2位針對(duì)1位針產(chǎn)生類似屏蔽效果。記1位針電場(chǎng)強(qiáng)度為E1，2位針中電場(chǎng)強(qiáng)度最大值為E2，場(chǎng)強(qiáng)差值為ΔE12=E2-E1。將不同針間距下所得的場(chǎng)強(qiáng)數(shù)據(jù)整理分析得到針間距對(duì)場(chǎng)強(qiáng)分布的影響如圖6所示，左軸表示場(chǎng)強(qiáng)值，右軸表示標(biāo)準(zhǔn)差系數(shù)。隨著針間距的增大，各針尖場(chǎng)強(qiáng)和整體平均場(chǎng)強(qiáng)隨之增大。值得注意的是，當(dāng)針間距不大于30 mm時(shí)，標(biāo)準(zhǔn)差系數(shù)Vσ和ΔE12維持同一水平小范圍浮動(dòng)。當(dāng)針間距大于30 mm時(shí)，兩者都隨針間距增大而明顯減小。這是因?yàn)樵谙嗤墓ぷ麟妷合拢橀g距越小、針上電荷間的相互排斥和干擾越強(qiáng)，場(chǎng)強(qiáng)被削弱也越明顯。隨著間距增大，針間相互作用減弱，整體場(chǎng)強(qiáng)提高，當(dāng)針距增大到一定程度時(shí)，各針接近單針電場(chǎng)分布，各針場(chǎng)強(qiáng)趨近一致。

圖6 7針噴頭針距對(duì)場(chǎng)強(qiáng)的分布影響Fig.6 Effects of needle spacing on field intensity distribution of 7 needle nozzle

同時(shí)從19針噴頭仿真中也可以看到相似的電場(chǎng)分布特征，如圖7所示：針間距增大，各針電場(chǎng)強(qiáng)度增大，與7針噴頭相比標(biāo)準(zhǔn)差系數(shù)減小更明顯，說明針頭數(shù)量更多時(shí)，場(chǎng)強(qiáng)分布對(duì)針間距變化更敏感；3位針對(duì)1位針和2位針產(chǎn)生屏蔽作用?？梢哉J(rèn)為：較小的針間距可以獲得較大的射流密度，有利于批量化生產(chǎn)，但工作電場(chǎng)質(zhì)量較差；較大的針間距有利于獲得較大且分布均勻的工作電場(chǎng)但生產(chǎn)效率不高，因此綜合考慮認(rèn)為對(duì)于正六邊形排列式多針噴頭，針間距應(yīng)為20～30 mm較好，當(dāng)針數(shù)增加時(shí)，考慮到紡絲液溶劑揮發(fā)等需求，可適當(dāng)選擇稍大的針間距。文中為7針噴頭選擇針間距為20 mm，Vσ=0.07；19針噴頭針間距為25 mm，Vσ=0.11。

圖7 19針噴頭針距對(duì)場(chǎng)強(qiáng)分布的影響Fig.7 Effects of needle spacing on field intensity distribution of 19 needle nozzle

3.2 不等針長(zhǎng)的多針電場(chǎng)仿真

由靜電場(chǎng)理論可知，改變兩點(diǎn)電荷之間的距離，電場(chǎng)力會(huì)隨之改變，可以通過改變針長(zhǎng)來提高場(chǎng)強(qiáng)分布的均勻性。為了盡量對(duì)少數(shù)的針長(zhǎng)做出調(diào)整，文中選擇收集薄板位置不變的情況下加長(zhǎng)低位針。多針噴頭標(biāo)號(hào)按同位針(由低到高)針長(zhǎng)標(biāo)記，如：19針等長(zhǎng)噴頭記作25-25-25。圖8分別展示了7針和19針系統(tǒng)不等針長(zhǎng)情況下的場(chǎng)強(qiáng)分布云圖，對(duì)比圖8(a)和(b)中可以看到，1位針加長(zhǎng)為25.12 mm后，電場(chǎng)強(qiáng)度變大，紅色區(qū)域變大，顏色變深，由圖8(c)和(d)中同樣可以看到1位針和2位針分別加長(zhǎng)至25.18 mm和25.14 mm后電場(chǎng)強(qiáng)度得到有效增強(qiáng)。

圖8 不等針長(zhǎng)對(duì)場(chǎng)強(qiáng)分布的影響Fig.8 Effects of unequal needle length on field intensity distribution

表2中列出了幾種不同針長(zhǎng)標(biāo)號(hào)的7針噴頭的場(chǎng)強(qiáng)分布數(shù)據(jù)。結(jié)果表明：隨著1位針加長(zhǎng)，場(chǎng)強(qiáng)差值ΔE12隨之減?。划?dāng)1位針長(zhǎng)度為25.14 mm和25.16 mm時(shí)，都有ΔE12為負(fù)數(shù)，即E2

表2 不等針長(zhǎng)7針噴頭場(chǎng)強(qiáng)分布對(duì)比

同樣地對(duì)于19針噴頭，當(dāng)1位針加長(zhǎng)為25.18 mm，2位針加長(zhǎng)為25.14 mm時(shí)場(chǎng)強(qiáng)分布也得到明顯優(yōu)化，總體平均場(chǎng)強(qiáng)由1 417.35 V/mm提高為1 510.48 V/mm，Vσ由0.17降低到0.05。

3.3 帶屏蔽環(huán)的多針電場(chǎng)仿真

由之前的模擬仿真，可以認(rèn)識(shí)到在正六邊形多針噴頭的電場(chǎng)中，高位針會(huì)對(duì)內(nèi)部針間電場(chǎng)起到屏蔽效果，例如：當(dāng)19針噴頭設(shè)置和7針噴頭相同的針間距20 mm和接收距離15 mm時(shí)，由于3位針的存在，不僅使1、2位置針頭總體平均場(chǎng)強(qiáng)由1 818.91 V/mm降到1 128.04 V/mm，還使得ΔE12從190.78 V/mm減小為112.80 V/mm，Vσ由0.07降低到0.05，說明3位針對(duì)內(nèi)部針間電場(chǎng)產(chǎn)生屏蔽作用的同時(shí)也使電場(chǎng)分布的均勻性得到了優(yōu)化。因此可以通過設(shè)置屏蔽環(huán)來提高電場(chǎng)分布的均勻性，屏蔽環(huán)選擇0.6 mm直徑的鐵絲，和針頭接同一電源，與噴頭同軸放置在針尖高度如圖9(a)所示。選擇xy(z=0)截面，帶屏蔽環(huán)的7針噴頭電場(chǎng)分布如圖9(b)示，箭頭方向?yàn)殡妶?chǎng)方向，箭頭長(zhǎng)度與以10為基數(shù)的電場(chǎng)強(qiáng)度的對(duì)數(shù)成正比。

圖9 帶屏蔽環(huán)7針噴頭電場(chǎng)仿真Fig.9 Electric field simulation of 7 needle nozzle with shielding ring

設(shè)置不同直徑大小的屏蔽環(huán)分析其對(duì)電場(chǎng)分布的影響并選擇合適大小的屏蔽環(huán)，選擇針下5 mm處進(jìn)行觀測(cè)，沿y軸正方形順時(shí)針夾角為正，為了更好的表達(dá)電場(chǎng)方向，對(duì)箭頭長(zhǎng)度做出歸一化處理，即箭頭長(zhǎng)度不表示場(chǎng)強(qiáng)值大小，如圖10所示。

圖10 屏蔽環(huán)對(duì)7針噴頭電場(chǎng)范圍的影響Fig.10 Influence of shielding ring on electric field distribution range of 7 needle nozzle

結(jié)合表3中數(shù)據(jù)來看，對(duì)于7針噴頭，屏蔽環(huán)合適的直徑為8 cm，相對(duì)于無屏蔽環(huán)7針噴頭，Vσ由0.07減小為0.03，場(chǎng)強(qiáng)分布均勻性最好，2位針處電場(chǎng)線夾角也由21.20°減小為5.70°，電場(chǎng)分布的范圍得到明顯集中。

表3 不同屏蔽環(huán)下7針噴頭電場(chǎng)分布

同樣的對(duì)于19針噴頭，可選擇12 cm直徑的屏蔽環(huán)可得到分布均勻且集中的電場(chǎng)，模擬結(jié)果見表4。

表4 直徑12 cm屏蔽環(huán)對(duì)19針噴頭電場(chǎng)分布的影響

綜上結(jié)果表明：屏蔽環(huán)會(huì)削弱針尖處電場(chǎng)強(qiáng)度，但對(duì)高位針的效果更明顯，一定程度上使場(chǎng)強(qiáng)分布得到均衡；屏蔽環(huán)會(huì)使電場(chǎng)分布的范圍縮小，有利于獲得分布集中的工作電場(chǎng)。

4 結(jié) 論

1)正六邊形多針噴頭的電場(chǎng)分布中，同位針針尖場(chǎng)強(qiáng)相近且高位針針尖場(chǎng)強(qiáng)大于低位針針尖場(chǎng)強(qiáng)，高位針對(duì)內(nèi)部電場(chǎng)有屏蔽作用。

2)針間距增大，針間電場(chǎng)相互作用減小，各針尖場(chǎng)強(qiáng)隨之增大，針間距增大到一定程度，各針場(chǎng)強(qiáng)分布接近單針分布。較大的針間距有利于獲得場(chǎng)強(qiáng)較大且分布均勻的工作電場(chǎng)，但射流密度較低，不利于提高生產(chǎn)效率，所以應(yīng)選擇合適的針間距，20～30 mm為宜。

3)紡針長(zhǎng)度增加，電場(chǎng)強(qiáng)度隨之增大，對(duì)正六邊形多針噴頭，適當(dāng)加長(zhǎng)低位針，有利于提高低位針電場(chǎng)強(qiáng)度，均衡整體場(chǎng)強(qiáng)分布。

4)屏蔽環(huán)對(duì)高位針的屏蔽效果更明顯，選擇合適直徑大小的屏蔽環(huán)有利于在針尖附近形成分布均勻且集中的電場(chǎng)。

5)為今后正六邊形多針噴頭的電場(chǎng)分布優(yōu)化和多針靜電紡絲規(guī)?；a(chǎn)設(shè)備的進(jìn)一步研發(fā)提供了理論和研究基礎(chǔ)。