于淑艷，汪洋，馮宏業(yè)，朱洪建

（1.河南地礦職業(yè)學(xué)院 地質(zhì)礦產(chǎn)勘查系，鄭州 451464；2.中國科學(xué)院大學(xué) 地球與行星科學(xué)學(xué)院，北京 100049；3.燕山大學(xué) 車輛與能源學(xué)院，河北 秦皇島 066000）

巖石天然流變是在應(yīng)力作用下的物質(zhì)遷移過程，可導(dǎo)致巖層發(fā)生各種尺度的形態(tài)變化[1-4]。巖石發(fā)生流變會不同程度地改變微觀顆粒結(jié)構(gòu)和孔隙結(jié)構(gòu)，進(jìn)而影響儲集層物性，流變程度越強，對儲集層物性的影響就越大[5-11]。富有機質(zhì)頁巖層為非能干層，具有低楊氏模量、高泊松比的巖石力學(xué)特性和明顯的塑性[6]，容易成為地殼淺層的滑脫層[4，6]，隨滑脫產(chǎn)生不同強度的流變。前人對煤巖、砂巖、碳酸鹽巖、大理巖、花崗巖等的流變研究較多，且主要集中在對流變特征、流變過程、流變模式、流變機理及其制約因素等方面[6]，但對富有機質(zhì)頁巖流變特征及其對頁巖微觀結(jié)構(gòu)制約性的研究較少。本文以川東北城口地區(qū)下寒武統(tǒng)筇竹寺組海相頁巖為對象，利用巖石薄片、聚焦離子束掃描電鏡和低溫液氮吸附實驗，研究了頁巖天然流變構(gòu)造的主要類型及特征，探討了頁巖流變對頁巖孔隙結(jié)構(gòu)的影響。

1 區(qū)域地質(zhì)概況

川東北城口地區(qū)位于上揚子區(qū)東北緣，跨越揚子陸塊和秦嶺地槽2 個大的構(gòu)造和沉積單元，整體為一向南西凸出的弧形構(gòu)造帶[10，12]，由一系列褶皺和逆沖斷裂組成（圖1），是古生界海相頁巖氣勘探的重點區(qū)域。以城口—房縣斷裂為界，可劃分為南大巴山前陸沖斷褶皺帶和北大巴山逆沖推覆構(gòu)造帶，其演化受構(gòu)造單元制約[12]。印支運動以來，該地區(qū)一直處在強烈的構(gòu)造活動下，受多期構(gòu)造運動影響，出露地層多高角度傾斜，多見大型斷裂和褶皺。該地區(qū)廣泛分布下寒武統(tǒng)筇竹寺組富有機質(zhì)頁巖，但后期構(gòu)造改造作用強烈，對頁巖展布、頁巖氣富集和保存等產(chǎn)生較大影響[10]。

2 樣品及實驗

共采集城口縣修齊鎮(zhèn)剖面下寒武統(tǒng)筇竹寺組頁巖樣品8 塊，包括2 塊原生結(jié)構(gòu)頁巖和6 塊天然流變頁巖（圖1）。該地區(qū)構(gòu)造活動頻繁，構(gòu)造變形強烈，頁巖地層傾角大，不對稱褶皺、斷裂及相互疊加構(gòu)造常見。在強烈褶皺的核部采集了6 塊天然流變頁巖樣品（樣品L1—L6），巖石手標(biāo)本上見強烈韌性流變變形，巖石較松軟，具有強化面理和線理構(gòu)造；在相距褶皺核部較遠(yuǎn)的翼部采集2 塊弱變形樣品（樣品U1和U2），樣品的巖石層理結(jié)構(gòu)基本完整，質(zhì)地較硬。城口地區(qū)筇竹寺組頁巖總有機碳含量為0.44%～6.91%，礦物主要為石英、黏土礦物、長石、方解石和黃鐵礦，有機質(zhì)鏡質(zhì)體反射率為3.3%～4.3%，處于過成熟階段，表明該地區(qū)富有機質(zhì)頁巖已大量生烴[10，13]。

3 頁巖天然流變構(gòu)造特征

頁巖中廣泛發(fā)育層理構(gòu)造，具較豐富的黏土礦物和有機質(zhì)，是其易發(fā)生韌性變形的重要內(nèi)因，而構(gòu)造演化過程中的剪切或擠壓應(yīng)力，是導(dǎo)致頁巖流變的重要外因[3，8-9，14]。在較強的構(gòu)造應(yīng)力作用下，頁巖破裂后粉碎，微顆粒在應(yīng)力作用下重新分配和局部聚合，微顆粒發(fā)生分選和定向排列，再固結(jié)形成流動構(gòu)造[3]。

頁巖的天然流變顯微構(gòu)造主要有碎斑系、碎裂流、壓溶縫合線、顯微褶皺、S-C 組構(gòu)和褶劈理（圖2）。頁巖基質(zhì)中常見斑狀顆粒分布，這些碎屑顆粒和斑晶顆粒粒徑為10～100 μm，磨圓較好，呈眼球狀，具較好的定向排列，被周圍粒級更小的基質(zhì)顆粒包圍，發(fā)生韌性流變（圖2a、圖2b）。碎裂流是相對低溫、高應(yīng)變速率和高流體壓力條件下的巖石變形，巖石碎塊經(jīng)顆?；?、旋轉(zhuǎn)和位移3 個基本過程，本文將其歸于流變構(gòu)造。碎裂流構(gòu)造首先是從剛性礦物（石英、長石、方解石、黃鐵礦等）顆粒開始，這是由于礦物的粒間結(jié)合強度通常要比顆粒內(nèi)部強度低，隨著變形程度的增大，顆粒內(nèi)部變形逐漸發(fā)生。碎裂作用將礦物顆?；蛎}體破碎形成細(xì)小的碎屑（圖2a、圖2b），一方面，不同尺寸的碎屑發(fā)生混雜，有的碎屑棱角較為明顯，有的則被磨圓；另一方面，大粒徑碎屑嵌布于粒徑更小的韌性黏土礦物或有機質(zhì)顆粒之間，形成更為復(fù)雜的混雜。圓狀—次棱角狀不同粒徑的碎屑顆粒定向排列形成的流變構(gòu)造，表明其形成過程中經(jīng)歷了多次韌性剪切滑動?？p合線是沉積巖中十分常見的構(gòu)造類型，頁巖樣品中觀察到的壓溶縫合線整體呈臺階狀或柱狀，局部呈鋸齒狀（圖2c），是頁巖的典型韌性流變構(gòu)造。在頁巖變形帶內(nèi)，剪切層滑作用導(dǎo)致揉皺型構(gòu)造發(fā)育，如顯微褶皺（圖2d）、S-C組構(gòu)（圖2e）和褶劈理（圖2f），頁巖糜棱巖化可通過頁巖中時斷時連的礦物和有機質(zhì)細(xì)條帶顯現(xiàn)出來。褶劈理以頁巖中碎屑狀顯微組分碎片的定向排列為特征，常與S-C 組構(gòu)和斜歪或倒轉(zhuǎn)褶皺組合疊加，形成更為復(fù)雜的揉皺形態(tài)。

頁巖韌性流變的微米—納米級構(gòu)造主要包括糜棱巖化帶（韌性剪切帶）、微型混雜帶和旋轉(zhuǎn)碎斑。微型糜棱巖化帶與層理近平行，以黏土礦物和有機質(zhì)為主，黃鐵礦、長石、方解石等摻雜其中（圖3），糜棱巖化帶中黏土礦物層與有機質(zhì)層交互共存，剛性顆?？啥ㄏ蚺帕?，形成碎斑。較大粒徑的黏土礦物、有機質(zhì)等韌性組分，可不同程度彎扭變形，形成微褶皺，呈現(xiàn)流動狀態(tài)，反映較強的韌性流變。在局部視域下，可觀察到多種有機和無機組分相互混雜的現(xiàn)象，發(fā)育明顯的微型混雜帶和旋轉(zhuǎn)碎斑。不同組分幾乎完全變形且混雜堆積，顆粒定向性明顯，長石、方解石、石英、黏土礦物和有機質(zhì)顆粒具不同程度的流動變形。在頁巖基質(zhì)流變區(qū)域，粒間孔隙在較大的剛性顆粒邊緣順頁巖基質(zhì)顆粒的流變方向發(fā)育，孔徑為100～500 nm，連通性較差，多為孤立孔隙，孔徑小于100 nm 的孔隙受儀器分辨率所限而無法觀測。頁巖基質(zhì)中的塑性顆粒，如黏土礦物和有機質(zhì)顆粒，在應(yīng)力作用下極易發(fā)生變形，且變形幅度較大，受流變作用的影響明顯，對原生孔隙結(jié)構(gòu)保存作用較弱；而剛性礦物對孔隙結(jié)構(gòu)起到支撐作用，使礦物粒間孔隙在強烈的流變作用下得以保存。

綜上所述，頁巖層內(nèi)韌性流變構(gòu)造反映了較強的構(gòu)造演化背景[10，13-15]，在較高的溫度下，頁巖受到較強的構(gòu)造應(yīng)力，黏土礦物、有機質(zhì)等塑性組分通過流變，將積累的應(yīng)力應(yīng)變能逐漸消除。隨著構(gòu)造應(yīng)力的持續(xù)增大，頁巖微觀結(jié)構(gòu)從最初的破裂到碎粒，其分布逐漸均勻，碎粒從棱角狀到磨圓，到形成流變結(jié)構(gòu)等一系列變化。在該過程中，不僅改變了礦物和碎屑顆粒的大小和形狀，也使不同組分顆粒相互混合并定向排列，孔隙結(jié)構(gòu)受到嚴(yán)重破壞[9]，僅在剛性礦物顆粒的邊緣留存少量的粒間孔隙，而且孔隙的連通性極差。

4 頁巖流變對孔隙結(jié)構(gòu)的改造

根據(jù)低溫液氮吸附實驗，所有樣品的微觀孔徑分布曲線特征較為相近，在孔徑為10 nm、25 nm、35 nm、50 nm及90 nm左右具明顯的波峰，孔徑為90 nm的波峰附近的大孔（孔徑大于50 nm）明顯較其他4 個波峰處的孔隙數(shù)量多，孔體積增量多，為主峰（圖4）。對比弱變形樣品（樣品U1 和U2）與天然流變樣品（樣品L1—L6）發(fā)現(xiàn)，在孔徑大于5 nm 時，樣品U1 和U2 的5 個波峰值更大，孔徑范圍更廣，表明弱變形樣品介孔（孔徑為2～50 nm）和大孔發(fā)育程度更高[16]。整體來看，弱變形樣品與天然流變樣品的微孔（孔徑小于2 nm）結(jié)構(gòu)發(fā)育相當(dāng)，差異不大；但弱變形樣品的介孔和大孔結(jié)構(gòu)發(fā)育程度高，造成上述差異的原因可能是較大的構(gòu)造應(yīng)力導(dǎo)致頁巖中大部分介孔和大孔結(jié)構(gòu)受到擠壓閉合，并未大量轉(zhuǎn)變?yōu)槲⒖?，這不同于前人的結(jié)論[11]。

變形環(huán)境相同的天然流變頁巖孔體積和孔比表面積相近，與弱變形頁巖明顯不同（表1）。弱變形頁巖平均孔體積為0.005 08 cm3/g，天然流變頁巖平均孔體積為0.002 17 cm3/g，平均減小57%；弱變形頁巖平均孔比表面積為0.344 33 m2/g，天然流變頁巖平均孔比表面積為0.130 46 m2/g，平均減小62%。天然流變頁巖樣品微孔孔體積平均減小50%，介孔孔體積平均減小65%，大孔孔體積平均減小49%；微孔孔比表面積平均減小39%，介孔孔比表面積平均減小66%，大孔孔比表面積平均減小65%。實驗結(jié)果表明，頁巖發(fā)生流變可以顯著改變其內(nèi)部微觀孔隙的結(jié)構(gòu)及數(shù)量。在較高的構(gòu)造應(yīng)力條件下，韌性流變對頁巖孔隙結(jié)構(gòu)的改造是全方位的，不同類型的孔隙均會受到影響。相比之下，大孔和介孔（孔徑大于2 nm）可能更易受到擠壓、沖擊、變形等作用，致使其孔隙結(jié)構(gòu)坍塌，甚至閉合，受到強烈改造。以上結(jié)論也與電鏡結(jié)果及前人的研究成果一致[3，8-10，13-15]，糜棱化頁巖或經(jīng)受強烈構(gòu)造擠壓變形的頁巖，從微米—納米級有機質(zhì)-礦物顆粒結(jié)構(gòu)到孔隙結(jié)構(gòu)受到了構(gòu)造應(yīng)力的強力改造，導(dǎo)致頁巖孔徑、孔體積和孔比表面積急劇減小，減小幅度超過50%。

表1 研究區(qū)頁巖樣品微觀孔體積和孔比表面積Table 1.Statistics of microscopic pore volume and pore specific surface area of the shale samples from the study area

基于上述分析，提出了頁巖流變作用下微觀孔隙結(jié)構(gòu)改造模式：頁巖流變使得有機質(zhì)、石英、長石、黃鐵礦、黏土礦物等顆粒充分混合，一方面，較大的剛性礦物顆粒破碎，在擠壓或剪切應(yīng)力作用下，破碎顆粒作為巖石基質(zhì)的碎斑發(fā)生旋轉(zhuǎn)而產(chǎn)生定向排列；另一方面，黏土礦物、有機質(zhì)等韌性組分亦可不同程度地混雜堆積和褶皺變形，形成微型混雜帶、糜棱巖化帶和旋轉(zhuǎn)碎斑（圖5a）。當(dāng)頁巖層受到強烈流變作用，原生孔隙結(jié)構(gòu)受到強烈的擠壓和破壞，僅存部分納米級礦物粒間孔隙，海相頁巖中廣泛發(fā)育的有機質(zhì)孔隙和黏土礦物孔隙幾乎不可見（圖5b）。文獻(xiàn)［10］將流變后頁巖的納米級礦物粒間孔隙稱為糜棱化孔，該類孔隙的孔喉半徑較小，連通性較差，致使其吸附能力增強，孔隙內(nèi)表面與甲烷分子間的相互作用更加強烈，甲烷氣體在這種孔隙內(nèi)可被穩(wěn)定吸附，頁巖中的吸附氣含量增加。礦物顆粒發(fā)生混雜、旋轉(zhuǎn)、流動、遷移和重新排列，致使孔隙形態(tài)發(fā)生明顯變化[17-19]，孔徑、孔體積和孔比表面積減小，孤立孔隙數(shù)量增加，連通孔隙數(shù)量減少，孔隙連通性變差，定向性明顯。同時，由于強烈的流變作用，介孔和大孔占比降低，微孔結(jié)構(gòu)變化不明顯。因此，頁巖由于受到了擠壓收縮變形，流變前發(fā)育的大部分介孔和大孔封閉，僅有少部分轉(zhuǎn)化為微孔；而原始的微孔結(jié)構(gòu)改造程度較低，這可能與剛性納米級礦物顆粒的支撐作用有關(guān)。

5 結(jié)論

（1）川東北城口地區(qū)下寒武統(tǒng)筇竹寺組頁巖在經(jīng)受多期構(gòu)造應(yīng)力作用下發(fā)生了強烈的韌性流變，發(fā)育碎斑系、碎裂流、壓溶縫合線、顯微褶皺、S-C 組構(gòu)和褶劈理顯微流變構(gòu)造及糜棱巖化帶、微型混雜帶、旋轉(zhuǎn)碎斑等微米—納米級構(gòu)造。

（2）頁巖流變對微觀孔隙結(jié)構(gòu)演化具有強烈的控制作用，以發(fā)育納米級礦物粒間孔隙為主，大部分原生孔隙在流變作用下難以保存?？紫缎螒B(tài)和數(shù)量與頁巖流變具有顯著的相關(guān)性，流變過程中強烈的構(gòu)造擠壓對微觀孔隙有改造、壓實、破壞及封堵作用，并導(dǎo)致孔徑、孔體積、孔比表面積等結(jié)構(gòu)參數(shù)減小。

（3）流變作用對頁巖儲集性能具有重要控制作用，隨流變作用增強，頁巖物性降低。