林秋寒 蔣榮復(fù) 吳麗娟 林 楠 梁寶元

(1.福建省莆田市氣象局，福建 莆田 351100；2.福建省莆田市荔城區(qū)氣象局，福建 莆田 351100)

1 概述

近地層大氣中的O3是二次污染物，高濃度O3會(huì)影響大氣中的物理化學(xué)過(guò)程，甚至危害人體健康[1]。大氣中O3生成、擴(kuò)散和傳輸常常受氣象條件(風(fēng)速、輻射、相對(duì)濕度、氣溫及邊界層高度等)的影響[2-3]。王宏等[4]研究發(fā)現(xiàn)，近地層大氣O3分布與天氣條件關(guān)系密切，強(qiáng)暖性等不利于污染物擴(kuò)散的天氣型(高壓后部、地面倒槽和鋒前暖區(qū)等)容易造成O3濃度的超標(biāo)。一些學(xué)者分析福建省近地層大氣O3的分布，結(jié)果顯示沿海地區(qū)O3濃度高于內(nèi)陸地區(qū)，沿海地區(qū)又以中部沿海地區(qū)較高。福建省內(nèi)陸地區(qū)受厄爾尼諾循環(huán)的影響，在O3年超標(biāo)天數(shù)方面，ENSO循環(huán)對(duì)沿海地區(qū)的影響和強(qiáng)迫程度特別顯著[6]。

莆田市位于福建沿海的中部，其O3污染程度排在福建省各地市的前列。一些學(xué)者針對(duì)莆田市O3污染開(kāi)展研究，發(fā)現(xiàn)該地區(qū)O3污染有多種類型(光化學(xué)反應(yīng)生成、本地累積、區(qū)域輸送以及臺(tái)風(fēng)外圍下沉氣流影響)，且O3污染是多種因素共同作用的結(jié)果[7]。對(duì)莆田市2016至2018年3年逐小時(shí)數(shù)據(jù)進(jìn)行相關(guān)性分析，發(fā)現(xiàn)相對(duì)濕度有較好的指示意義(相關(guān)系數(shù)-0.61)，其余氣象要素的相關(guān)性不明顯[8]。林楠等研究發(fā)現(xiàn)，莆田市海陸風(fēng)和山谷風(fēng)配合地形作用會(huì)造成O3和NOx共同堆積。鄭印等[10]研究發(fā)現(xiàn)，莆田市O3的外來(lái)輸送不僅發(fā)生在O3濃度較高的時(shí)段，在O3濃度較低的時(shí)段也占很大比例。

在莆田市2020年11月8—9日大氣O3污染的特殊時(shí)段(夜間污染)，大氣光化學(xué)反應(yīng)對(duì)O3濃度的影響弱。因此，本研究分析莆田市夜間O3污染的氣象特征，可以在一定程度降低光化學(xué)反應(yīng)對(duì)O3生成的影響，有利于探討大氣O3污染的潛在來(lái)源，以期為莆田市O3污染防治提供一定參考。

2 資料來(lái)源與方法

2.1 實(shí)況監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)

本研究所使用的O3濃度數(shù)據(jù)為莆田市環(huán)境監(jiān)測(cè)站(119.03°E，25.43°N)的逐小時(shí)O3濃度數(shù)據(jù)，O3污染時(shí)段為2020年11月8—9日。為了對(duì)比分析O3污染前后的差異，本文選取2020年11月6—11日監(jiān)測(cè)到的數(shù)據(jù)進(jìn)行研究?！董h(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB3095-2012)中規(guī)定，O3的二級(jí)濃度限值為日最大8小時(shí)平均值為160μg·m-3或1小時(shí)平均值為200μg·m-3。

氣象數(shù)據(jù)使用的是莆田市國(guó)家氣象觀測(cè)站(站號(hào)：58946)監(jiān)測(cè)的氣溫、相對(duì)濕度、風(fēng)速、風(fēng)向及能見(jiàn)度的逐小時(shí)數(shù)據(jù)。

2.2 EC與NCEP再分析數(shù)據(jù)

基于NCEP再分析資料，分析污染時(shí)段的500hPa高空?qǐng)D和海平面氣壓場(chǎng)，其空間分辨率為1°×1° ，時(shí)間分辨率逐6小時(shí)；邊界層高度利用EC再分析資料，提取出單站點(diǎn)的邊界層高度值，時(shí)間分辨率為逐1小時(shí)。

2.3 基于后向軌跡的潛在源分析

本研究利用后向軌跡模式和美國(guó)國(guó)家環(huán)境預(yù)報(bào)中心(NCEP)的全球同化系統(tǒng)(GDAS)氣象數(shù)據(jù)，結(jié)合地面排放源數(shù)據(jù)和ρ(O3)數(shù)據(jù)，并采用潛在源貢獻(xiàn)因子方法(PSCF)分析計(jì)算潛在源區(qū)的地理位置和空間分布，即對(duì)研究期間經(jīng)過(guò)該網(wǎng)格內(nèi)的氣流軌跡進(jìn)行計(jì)算，統(tǒng)計(jì)污染軌跡出現(xiàn)的概率。該方法的基本假設(shè)為氣團(tuán)后向軌跡在某個(gè)網(wǎng)格有停留，那么氣團(tuán)會(huì)接收來(lái)自該網(wǎng)格排放的污染物，同時(shí)經(jīng)過(guò)大氣傳輸對(duì)受點(diǎn)的污染物濃度產(chǎn)生貢獻(xiàn)。PSCF值表示的是一種條件概率，通常引入權(quán)重因子(Wij)，以降低由于一些網(wǎng)格內(nèi)氣體停留時(shí)間較短而造成PSCF值的波動(dòng)[13]。

由于PSCF結(jié)果受到設(shè)定限制的約束，本研究還使用濃度權(quán)重軌跡分析法(CWT)來(lái)判斷O3的污染來(lái)源，首先計(jì)算出軌跡的權(quán)重濃度，然后定量得到某個(gè)網(wǎng)格內(nèi)污染物的平均權(quán)重濃度。CWT法在邏輯上是成立的，只要初始條件準(zhǔn)確，就能推算出O3的潛在來(lái)源。

3 結(jié)果與分析

3.1 臭氧污染概況

2020年11月8日，莆田市ρ(O3-8h)達(dá)177μg·m-3，超過(guò)《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB3095-2012)中規(guī)定的二級(jí)濃度限值(160μg·m-3)，出現(xiàn)臭氧污染。8日22時(shí)和23時(shí)的ρ(O3-1h)別為205μg·m-3和212μg·m-3，均超過(guò)《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB3095-2012)中規(guī)定的二級(jí)濃度限值(200μg·m-3)。

在本次O3污染前(2020年11月6—7日)和O3污染后(2020年11月9—11日)，O3濃度沒(méi)有明顯上升(見(jiàn)圖1)，但總體上維持較高濃度水平，在70～120μg·m-3范圍。在研究時(shí)段內(nèi)，非污染期間O3濃度的峰值出現(xiàn)在午后(6日、10日)和夜間(7日、9日)，而12日在午后和夜間均出現(xiàn)小峰值，其中2020年11月6日、7日、10日和11日的ρ(O3-8h)分別為87μg·m-3、97μg·m-3、109μg·m-3和112μg·m-3(見(jiàn)圖1)。

圖1 莆田市2020年11月6—11日O3小時(shí)濃度值的變化(紅色陰影部分為污染日)

3.2 氣象條件分析

基于NCEP 的再分析資料，選擇的分析時(shí)段為2020年11月8日20時(shí)，圖2中紅點(diǎn)位置為莆田市。結(jié)果顯示，500hPa中高緯度為兩槽一脊型，鄂霍茨克海到我國(guó)的新疆東北側(cè)是高壓脊，日本到我國(guó)的西南地區(qū)是高空槽，副高呈塊狀，維持在廣東東部到臺(tái)灣以東的洋面上，南海東面與菲律賓之間有個(gè)低值系統(tǒng)，莆田受副高邊緣的西南氣流控制。從2020年11月8日20時(shí)海平面氣壓場(chǎng)來(lái)看，發(fā)現(xiàn)冷高壓中心位于內(nèi)蒙古東側(cè)，中心氣壓1030hPa，南海南面有熱帶氣旋，莆田市地面受冷空氣影響，本站氣壓在1022.5hPa附近。此時(shí)，莆田市大氣受冷高壓脊控制下的偏北風(fēng)影響，天氣晴好。

圖2 2020年11月8日20時(shí)500hPa形勢(shì)和海平面氣壓場(chǎng)特征

圖3為2020年11月6—11日各氣象要素的變化情況。由圖3可知，研究時(shí)段的主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)闁|北風(fēng)和偏北風(fēng)，風(fēng)速在4.5～5.0m/s之間，在O3污染期間未發(fā)現(xiàn)明顯風(fēng)速風(fēng)向改變。相對(duì)濕度在7—8日逐漸下降，而后維持正常的日變化特征。氣溫在6—7日逐漸下降，從10—11日呈現(xiàn)正常的日變化特征。O3污染期間能見(jiàn)度低于非污染期間的能見(jiàn)度，最低達(dá)到5km，此時(shí)大氣中的顆粒物濃度增高，大氣層結(jié)較穩(wěn)定。

圖3 2020年11月6—11日風(fēng)速風(fēng)向、相對(duì)濕度、氣溫以及能見(jiàn)度的變化(紅色陰影部分為污染日)

3.3 邊界層高度變化分析

為了探討邊界層高度對(duì)O3污染的影響，本文分析了O3污染時(shí)段大氣邊界層高度的變化特征。結(jié)果顯示，邊界層高度從2020年11月8日14時(shí)(1035m)開(kāi)始下降，從18時(shí)(524m)開(kāi)始又逐漸上升，在20時(shí)至次日02時(shí)，維持在800m左右，05時(shí)開(kāi)始略有下降后逐漸上升(見(jiàn)圖4)。

圖4 2020年11月8日12時(shí)—9日12時(shí)莆田市大氣邊界層高度變化

結(jié)合上文分析可知，O3濃度從8日12時(shí)開(kāi)始呈上升趨勢(shì)，大氣邊界層高度由8日12時(shí)呈下降趨勢(shì)，二者變化趨勢(shì)相反。O3濃度于23時(shí)達(dá)到最大值，此時(shí)大氣邊界層高度大致穩(wěn)定。穩(wěn)定的邊界層高度不利于大氣的擴(kuò)散，有利于O3濃度的累積。

3.4 莆田市夜間O3污染的潛在源分析

莆田市2020年11月6—11日的后向氣流軌跡圖見(jiàn)圖5，其為高度500m的逐小時(shí)后推氣流軌跡。關(guān)于排放源數(shù)據(jù)，目前能查到最新VOCs和NOx的排放量數(shù)據(jù)為2017年。因此，本研究采用2017年VOCs和NOx的排放量數(shù)據(jù)進(jìn)行分析。圖6(a)為觀測(cè)期間莆田市500m高度WPSCF值(≥0.16)分布，通過(guò)PSCF分析得到莆田市WPSCF值分布特征，WPSCF高值(>0.4)分布主要對(duì)應(yīng)來(lái)自偏北的軌跡方向，高值主要集中在浙江北部，該地區(qū)為莆田市O3外來(lái)輸送的主要潛在源區(qū)，表明此次夜間O3污染過(guò)程受跨區(qū)域傳輸?shù)挠绊戯@著。

圖5 莆田市2020年11月6—11日后向軌跡分析

(a)500m高度WPSCF分布 (b)500m高度WCWT值分布圖6 莆田市2020年11月8—9日夜間 O3污染的潛在源分析

本文利用濃度權(quán)重法進(jìn)一步分析不同軌跡對(duì)莆田市的影響程度，WPSCF值越大，表示該地區(qū)污染軌跡占網(wǎng)格內(nèi)總軌跡比重越高；WCWT值越大，表示潛在源區(qū)對(duì)莆田市O3的濃度貢獻(xiàn)越大。圖6(b)為500m高度WCWT值(≥40)分布，WCWT值可直接區(qū)分高濃度貢獻(xiàn)的潛在源區(qū)和該地區(qū)對(duì)莆田市O3貢獻(xiàn)濃度。WCWT大于100μg·m-3的高值區(qū)主要在浙江東南大部分地區(qū)和福建東北小部分地區(qū)，對(duì)莆田市而言，高濃度貢獻(xiàn)潛在源區(qū)為明顯的由北至南路徑，呈現(xiàn)一條自北而南方向的傳輸帶。

整體來(lái)看，WCWT高值主要集中在浙江東南部，WPSCF高值主要集中于浙江北部。從源區(qū)(浙江北部)排放的O3前體物NOx和VOCs，在輸送過(guò)程中發(fā)生光化學(xué)反應(yīng)生成O3，O3濃度高值出現(xiàn)在離源區(qū)有一段傳輸距離的浙江東南部。由此可見(jiàn)，本次莆田市夜間出現(xiàn)O3污染的主要原因是浙江北部的O3及其前體物在冷空氣的作用下發(fā)生區(qū)域輸送，結(jié)合上文分析的邊界層高度的降低，進(jìn)而導(dǎo)致莆田市夜間出現(xiàn)O3濃度異常高值。

4 結(jié)論與討論

①本文研究期間O3污染發(fā)生在2020年11月8日，ρ(O3-8h)達(dá)177μg·m-3，且22時(shí)和23時(shí)的ρ(O3-1h)分別為205μg·m-3和212μg·m-3，均超過(guò)國(guó)家二級(jí)濃度限值。夜間O3污染期間，本站氣壓較高(1022.5hPa左右)，地面受冷空氣影響，主導(dǎo)風(fēng)向?yàn)槠憋L(fēng)，風(fēng)速在4.5～5m/s之間，因此莆田市大氣中O3濃度受南下的冷空氣輸送的影響。

②大氣邊界層高度由8日12時(shí)(1035m)逐漸下降，與O3的變化趨勢(shì)相反，ρ(O3-1h)于23時(shí)達(dá)到最大值(212μg·m-3)，此時(shí)大氣邊界層高度大致穩(wěn)定(800m左右)，不利于O3的擴(kuò)散。

③基于HYSPLIT模型的潛在源分析，結(jié)果顯示W(wǎng)PSCF高值區(qū)(>0.4)主要對(duì)應(yīng)來(lái)自偏北的軌跡方向，出現(xiàn)在浙江北部；WCWT高值區(qū)(>100μg·m-3)主要在浙江東南部和福建東部地區(qū)，呈現(xiàn)一條自北向南的傳輸帶。因此，本次莆田市夜間出現(xiàn)O3污染的主要原因是浙江北部的O3及其前體物在冷空氣的作用下發(fā)生區(qū)域輸送，加上該地區(qū)大氣邊界層降低，有利于白天生成的O3積累，無(wú)法有效擴(kuò)散，導(dǎo)致莆田市出現(xiàn)導(dǎo)致出現(xiàn)夜間O3濃度異常高值增長(zhǎng)的現(xiàn)象。