劉恩然，劉成林，石砥石，王艷紅，朱迪斯，徐秋晨

(1.中國石油大學(xué)(北京) 油氣資源與探測國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室，北京，102249；2.中國石油大學(xué)(北京) 地球科學(xué)學(xué)院，北京，102249；3.中國地質(zhì)調(diào)查局 油氣資源調(diào)查中心，北京，100083)

隨著水平井體積壓裂技術(shù)、微地震監(jiān)測技術(shù)和多井工業(yè)開采等新技術(shù)的應(yīng)用，全球的頁巖氣勘探開發(fā)正在快速發(fā)展[1]。頁巖是一種細(xì)粒沉積巖，由直徑小于0.062 5 mm 的碎屑顆粒組成。頁巖氣以3種類型賦存，它可以是孔隙和天然裂縫中的游離氣，也可以是有機(jī)質(zhì)和黏土礦物中的吸附氣或是殘余油和水中的溶解氣[2-3]。頁巖氣的吸附作用是頁巖氣賦存的重要機(jī)制之一，研究頁巖吸附能力可為進(jìn)一步準(zhǔn)確評(píng)價(jià)頁巖儲(chǔ)層中吸附氣體的含量提供數(shù)據(jù)基礎(chǔ)[4-5]。

與常規(guī)儲(chǔ)層相比，頁巖儲(chǔ)層的儲(chǔ)集空間主體為納米級(jí)孔喉體系，具有低孔隙度、低滲透率、強(qiáng)非均質(zhì)性的特點(diǎn)[6-7]。近年來，高壓壓汞、低溫氮?dú)馕健⒍趸嘉?、掃描電子顯微鏡、核磁共振、小角中子散射和高分辨率CT掃描等一系列技術(shù)將孔徑測量精度從微米級(jí)提高到納米級(jí)，對頁巖儲(chǔ)層孔隙結(jié)構(gòu)研究已從定性描述發(fā)展到定量表征，儲(chǔ)層表征的準(zhǔn)確性不斷提高[8-9]。此外，各種方法的綜合運(yùn)用提高了非常規(guī)儲(chǔ)層的表征精度。分形維數(shù)D作為研究復(fù)雜巖石孔隙結(jié)構(gòu)的一個(gè)重要參數(shù)，可以詳細(xì)表征孔隙結(jié)構(gòu)的非均質(zhì)性，并指示孔隙結(jié)構(gòu)的復(fù)雜程度。

前人對南華北盆地周口坳陷的研究主要集中在中生界構(gòu)造演化、沉積模式、儲(chǔ)層物性和烴源巖分布等方面，對其上古生界研究尺度大，主要以石炭系—二疊系、石炭系或二疊系為整體進(jìn)行研究，研究內(nèi)容主要集中在沉積特征、巖相古地理特征、構(gòu)造特征與原型盆地性質(zhì)等[10-21]。南華北盆地周口坳陷上古生界暗色泥巖發(fā)育廣泛，是非常規(guī)油氣勘探較為有潛力地區(qū)。該地區(qū)于1951年開始投入勘探工作，據(jù)不完全統(tǒng)計(jì)，研究區(qū)現(xiàn)有鉆井22 口，總進(jìn)尺71 749 m，其中有6口井揭示了較全的上古生界，13 口井在古生界、中生界和新生界見到了油氣顯示，揭示了周口坳陷的油氣勘探潛力。僅開展大尺度研究不能滿足非常規(guī)油氣勘探的需求，應(yīng)結(jié)合泥頁巖儲(chǔ)層微觀孔隙結(jié)構(gòu)特征研究，提高非常規(guī)油氣勘探效果。為此，本文利用巖石熱解、總有機(jī)碳質(zhì)量分?jǐn)?shù)、X衍射、掃描電鏡觀察和低溫氮?dú)馕降葘?shí)驗(yàn)，結(jié)合孔徑和分形維數(shù)計(jì)算方法，研究上古生界泥巖孔隙結(jié)構(gòu)和分形維數(shù)特征，討論孔隙結(jié)構(gòu)非均質(zhì)性特征和主要影響因素，為研究區(qū)上古生界非常規(guī)油氣的勘探提供理論依據(jù)。

1 區(qū)域地質(zhì)特征

南華北盆地位于華北板塊(地臺(tái))東南部，總體呈現(xiàn)“三坳兩隆”的構(gòu)造格局，自北向南包括開封坳陷、太康—淮北隆起、周口坳陷、長山隆起和信陽—合肥坳陷共5 個(gè)二級(jí)構(gòu)造單元(圖1)，區(qū)內(nèi)發(fā)育眾多的中新生代凹陷，是在基底構(gòu)造基礎(chǔ)上經(jīng)歷多次盆地原型疊加而成，總體延伸方向?yàn)榻鼥|西向，與秦嶺—大別造山帶平行[22]。

周口坳陷位于南華北盆地中部，屬一級(jí)構(gòu)造單元，面積約為32 600 km2[22]，是南華北盆地勘探程度較高的構(gòu)造單元之一。研究區(qū)構(gòu)造上位于周口坳陷東北部，北部與太康隆起相接，東側(cè)與淮北隆起相接(位于郯廬斷裂帶西側(cè))，南望秦嶺—大別造山帶，是在華北穩(wěn)定地臺(tái)基礎(chǔ)上形成的中、新生界斷陷盆地。研究區(qū)由古城斷裂劃分為2個(gè)構(gòu)造單元，北部構(gòu)造單元可由1條近北東—南西向逆斷層劃分為顏集凹陷和王樓凸起，南部構(gòu)造單元由1 條近北東—南西向正斷層(邏集斷層)劃分為倪丘集凹陷和古城低凸起[23](圖1)。

圖1 周口坳陷東北部構(gòu)造綱要圖Fig.1 Geological structure outline map of northeastern part of Zhoukou Depression

2 實(shí)驗(yàn)方法及參數(shù)計(jì)算

2.1 實(shí)驗(yàn)方法

本研究選擇古城低凸起E井和王樓凸起F井上古生界泥巖20個(gè)樣品，并對其進(jìn)行巖石熱解分析。在惰性氣體中對樣品進(jìn)行加熱，其中，S1代表泥巖樣品中的殘余瀝青含量，而S2代表巖石熱解過程中產(chǎn)生的碳?xì)浠衔锖?，也就是S2可以代表干酪根含量。

采用掃描電子顯微鏡(SEM)、X衍射和壓力脈沖滲透率測試相結(jié)合的方法，研究上古生界泥巖樣品微觀孔隙特征。選擇28個(gè)上古生界(上石盒子組、下石盒子組和山西組樣品分別為6，10 和12個(gè))泥巖樣品，使用Bruker D8 ADVANCE X射線多晶衍射儀進(jìn)行全巖及黏土礦物X 衍射分析測試。使用配備有能量色散光譜儀(EDS)和電子背散射衍射(EBSD)的掃描電子顯微鏡(SEM)進(jìn)行孔隙特征觀察。

采用Coretest AP608覆壓孔隙度滲透率儀對31個(gè)樣品開展孔隙度、滲透率測試。

低溫氮?dú)馕綄?shí)驗(yàn)可以表征比表面積，尤其是孔徑為2～50 nm 的中孔[24]。本次研究對20 個(gè)泥巖樣品進(jìn)行了低溫氮?dú)馕綄?shí)驗(yàn)。氮?dú)馕綄?shí)驗(yàn)使用ASAP 2020M 微孔分析儀，并采用等溫物理靜態(tài)吸附法，以氮?dú)鉃槲劫|(zhì)，在低溫(-196 ℃)和低壓力(＜0.127 MPa)條件下進(jìn)行實(shí)驗(yàn)。

2.2 參數(shù)計(jì)算

根據(jù)吸附-脫附曲線判斷孔隙形態(tài)，并采用BJH，BET方法計(jì)算比表面積以及孔隙直徑[25]。

式中：γ為液氮在沸點(diǎn)下的表面張力，取8.59 N/m[26-28]；Vm為液氮的摩爾體積，cm3/mol；R為氣體常數(shù)，J/(mol·K)；T為氮?dú)獾姆悬c(diǎn)，取77 K；P為氣體蒸汽壓，MPa；P0為吸附劑的飽和壓力，MPa；rK為孔隙的開爾文半徑，nm；d為孔隙的直徑，nm。

巖石的孔隙結(jié)構(gòu)具有分形特征，可以用分形維數(shù)來定量描述孔隙結(jié)構(gòu)分布的均勻程度。本文采用Frenkel-Halsey-Hill (FHH)方法計(jì)算得出分形維數(shù)。

式中：V0為單層覆蓋的體積，m3/t；V為平衡壓力P下氣體分子吸附的體積，m3/t；P0為吸附氣體飽和蒸氣壓力，MPa；C為常數(shù)；P為氣體的平衡壓力，MPa；D為分形維數(shù)(2≤D≤3)[29-30]。

分形維數(shù)越大，說明研究材料孔隙表面越粗糙。根據(jù)測得的氮?dú)馕降葴鼐€，以ln(V/V0)和ln[ln(P0/P)]作圖，根據(jù)擬合趨勢線的斜率，計(jì)算得到分形維數(shù)。

3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果

3.1 礦物組成特征

全巖X 衍射實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：上古生界泥巖樣品中黏土礦物質(zhì)量分?jǐn)?shù)最高，為22%～90%，平均為64%；石英質(zhì)量分?jǐn)?shù)次之，為7%～63%，平均為33%(表1)。其余全巖礦物主要發(fā)育鉀長石、斜長石、方解石、石鹽、菱鐵礦、銳鈦礦和金紅石，這些礦物發(fā)育局限并且質(zhì)量分?jǐn)?shù)較低。

黏土礦物X 衍射實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明：上古生界泥巖樣品中以伊/蒙混層為主，綠泥石和伊利石次之，葉蠟石和高嶺石質(zhì)量分?jǐn)?shù)較低且分布較為局限。伊/蒙混層分布廣泛且質(zhì)量分?jǐn)?shù)最高，為10%～77%，平均值為49%；綠泥石分布廣泛且質(zhì)量分?jǐn)?shù)相對較高，為5%～35%，平均值為16%；伊利石分布廣泛但質(zhì)量分?jǐn)?shù)較低，為2%～26%，平均值為10%(表1)。

表1 上古生界泥巖主要全巖礦物及黏土礦物組成Table 1 Mineral and clay minerals composition of Upper Paleozoic mudstone

3.2 孔隙特征

掃描電鏡研究結(jié)果表明，研究區(qū)山西組泥巖孔隙類型較為單一，分布不均勻，粒間孔較發(fā)育(圖2(a)和(c))。圖中的黑點(diǎn)為干酪根，可在高倍放大鏡下識(shí)別(圖2(b))。在干酪根中尚未見到有機(jī)質(zhì)孔，相反可見自生礦物充填在干酪根中(圖2(b)和(c))，并且也只能觀察到較少的裂縫。此外，山西組泥巖鏡質(zhì)體反射率(Ro為0.8%～1.2%)[31]相對較低，不利于干酪根中孔隙的形成。

圖2 山西組泥巖有機(jī)質(zhì)掃描電鏡圖像(F井)Fig.2 SEM images of organic matters in Shanxi formation mudstone(F Well)

雖然研究區(qū)山西組有機(jī)質(zhì)孔并不發(fā)育，但是存在于黏土礦物之間的粒間孔較發(fā)育(圖3)。泥巖成巖過程中伴隨著壓實(shí)作用，在壓實(shí)作用的影響下一些黏土礦物呈片狀。在成巖作用期間，黏土礦物失去了結(jié)晶形態(tài)和特征[30]，導(dǎo)致大多數(shù)黏土礦物不是成巖成因的自生礦物，故開展黏土礦物孔隙類型進(jìn)一步識(shí)別和分類比較困難。

圖3 山西組泥巖黏土礦物粒間孔隙掃描電鏡圖像(F井)Fig.3 SEM images of interparticle pores related to clay minerals in Shanxi formation mudstone(F Well)

研究區(qū)上古生界泥巖平均孔隙度為1.0%～3.7%，平均滲透率5.92×10-6～19.7×10-6μm2，具有低孔隙度、低滲透率的特征。研究區(qū)上古生界廣泛發(fā)育煤系地層[23]，沉積環(huán)境為酸性—弱酸性，在泥巖未固結(jié)成巖時(shí)開始了溶蝕作用，也伴生壓溶作用，在這種環(huán)境條件下形成了早期的黏土雜基，并充填于早期的原生孔隙中。此后，在進(jìn)一步埋深過程中，有機(jī)質(zhì)開始演化生烴，并使地層在成巖期仍為酸性環(huán)境，在此條件下黏土雜基進(jìn)一步形成，并充填于殘留的原生孔隙中，導(dǎo)致孔隙進(jìn)一步減小。總而言之，成巖過程中黏土雜基(黏土礦物和自生礦物)的充填減小了后期孔隙發(fā)育的空間，導(dǎo)致研究區(qū)上古生界泥巖孔隙度小、滲透率低。

3.3 低溫氮?dú)馕教卣?/h3>

3.3.1 比表面積及孔徑分布特征分析

研究區(qū)上古生界20 個(gè)樣品比表面積范圍為0.64～10.57 m2/g，平均為4.03 m2/g。E 井3 個(gè)樣品的比表面積范圍為6.19～10.57 m2/g，平均為8.05 m2/g；F 井17 個(gè)樣品的比表面積范圍為0.64～7.94m2/g，平均為3.79m2/g(圖4)。

圖4 上古生界泥巖樣品比表面積分布圖Fig.4 Specific surface area of Upper Paleozoic mudstone

E 井位于研究區(qū)南部，距離邏集斷層(正斷層)較近，且位于斷層下盤，上古生界頂界面埋深相對較淺，埋深位于1 312 m 處；而F 井位于研究區(qū)區(qū)北部，且位于逆斷層下盤，上古生界頂界面埋深深度相對較大，埋深位于2 000 m以下。從比表面積來看，埋深淺的E井的比表面積較高，而埋深大的F井的比表面積較低。

山西組泥巖儲(chǔ)層氮?dú)馕?脫附曲線如圖5所示，由圖5可見：不同樣品的吸附-脫附曲線在形態(tài)上差異較小，整體呈反“S”形，在P/P0＞0.45時(shí)，樣品脫附曲線位于吸附曲線上方。山西組泥巖樣品氮?dú)馕降葴鼐€有遲滯環(huán)。根據(jù)國際理論與應(yīng)用化學(xué)聯(lián)合會(huì)(IUPAC)對吸附回環(huán)的分類，樣品吸附脫附曲線與H3型和H4型相似。吸附曲線與脫附曲線無均明顯拐點(diǎn)，這種特點(diǎn)常發(fā)生在兩端開口的楔形孔中或似片狀顆粒組成的非剛性聚集體孔隙中[32-34]。依據(jù)上古生界泥巖氮?dú)馕降葴鼐€、遲滯環(huán)形狀及其所對應(yīng)的孔隙形態(tài)，可以判斷泥巖納米級(jí)孔隙形態(tài)以狹縫平板狀孔隙為主，呈開放狀，連通性較好[35-36]。吸附和解吸等溫線在相對壓力P/P0為0.4～0.5 時(shí)收斂，根據(jù)BET 公式計(jì)算可知，相應(yīng)壓力范圍內(nèi)孔徑處于2.0～2.7 nm 之間。因此，上古生界氮?dú)馕降葴鼐€顯示泥巖孔隙具有的遲滯環(huán)和“強(qiáng)制關(guān)閉”現(xiàn)象發(fā)生在孔徑為2.0～2.7 nm的區(qū)間內(nèi)。

3.3.2 分形維數(shù)特征

實(shí)驗(yàn)中的“強(qiáng)制關(guān)閉”出現(xiàn)在孔徑為2.0～2.7 nm的孔隙中，在孔徑2～3 nm 之間山西組泥巖孔徑存在最大峰值、且孔隙面積曲線的變化幅度較大(圖6)，但在孔徑2～3 nm 之間只有2 個(gè)孔徑數(shù)值，沒有統(tǒng)計(jì)學(xué)意義。因此，本次研究仍參照前人劃分標(biāo)準(zhǔn)將泥巖孔徑劃分為微孔(孔徑小于2 nm)、介孔(孔徑為2～50 nm)和宏孔(孔徑大于50 nm)[37-38]。

圖6 上古生界泥巖孔隙直徑和孔隙面積對比圖Fig.6 Comparison of pore diameter and pore area of Upper Paleozoic mudstone

使用低溫氮?dú)馕降臄?shù)據(jù)計(jì)算的ln[ln(P0/P)]與ln(V/V0)散點(diǎn)圖數(shù)據(jù)如圖7所示。3個(gè)直徑范圍內(nèi)的大多數(shù)線性擬合曲線的相關(guān)系數(shù)均大于0.94(表2)。宏孔的分形維數(shù)高(平均為2.80)，微孔的分形維數(shù)次之(平均為2.77)，介孔的分形維數(shù)最低(平均為2.67)(表2)。

表2 上古生界泥巖分形維數(shù)數(shù)值表Table 2 Tables of fractal dimension of upper Paleozoic mudstone

圖7 上古生界泥巖樣品孔隙分形維數(shù)特征Fig.7 Fractal dimensions of pores characteristics in Upper Paleozoic mudstone

上古生界泥巖具有宏孔分形維數(shù)平均值最高，介孔分形維數(shù)平均值較低，分形維數(shù)分布比較集中的特征(圖8(a))。下石盒子組泥巖微孔、介孔以及宏孔的分形維數(shù)特征與上古生界泥巖趨勢基本一致，但是數(shù)值分布較為分散(圖8(b))。山西組E井和F井泥巖微孔、介孔以及宏孔的分形維數(shù)特征與上古生界泥巖趨勢基本一致，但是數(shù)值分布區(qū)間與上古生界泥巖相比略顯分散(圖8(c))。山西組F井樣品微孔、介孔以及宏孔的分形維數(shù)分布比較集中(圖8(d))。上古生界泥巖分形維數(shù)分布在2.67～2.90之間，表明上古生界泥巖孔隙表面較粗糙，孔隙的連通性較差，孔隙結(jié)構(gòu)較復(fù)雜，儲(chǔ)層非均質(zhì)性較強(qiáng)。

圖8 上古生界泥巖不同孔徑分形維數(shù)平均值對比圖Fig.8 Comparison of average fractal dimension of Upper Paleozoic mudstone in different pores diameter

從分形維數(shù)分布范圍來看，微孔和介孔在下石盒子組分布范圍分散，在山西組分布范圍比較緊湊；宏孔在下石盒子組分部范圍比較緊湊而在山西組分布范圍較大。因此，埋深越大，微孔和介孔的分形維數(shù)越接近且分布范圍較緊湊，而宏孔的分形維數(shù)的分布范圍有變分散的趨勢。

與同屬華北板塊鄂爾多斯盆地延長組泥巖相比[30]，研究區(qū)山西組泥巖平均分形維數(shù)較高，但分形維數(shù)分布范圍較窄，表明泥巖孔隙結(jié)構(gòu)復(fù)雜性較強(qiáng)，孔隙結(jié)構(gòu)多樣性較低。研究區(qū)泥巖與高度成熟的海相泥巖相比分形維數(shù)特征類似，表明低成熟泥巖的孔隙結(jié)構(gòu)復(fù)雜程度較高，但孔隙結(jié)構(gòu)多樣性較低[29,35-41]。

4 孔隙結(jié)構(gòu)非均質(zhì)性影響因素

孔隙結(jié)構(gòu)非均質(zhì)性主要受巖石骨架顆粒的影響，巖石骨架顆粒主要包括有機(jī)質(zhì)和礦物。為了研究巖石骨架顆粒對孔隙結(jié)構(gòu)非均質(zhì)性的影響，主要比較了孔隙比表面積、分形維數(shù)與S1、S2、w(TOC)和石英、黏土礦物、伊利石以及伊/蒙混層等礦物質(zhì)量分?jǐn)?shù)的相關(guān)性。

4.1 孔隙比表面積與有機(jī)質(zhì)、礦物成分的關(guān)系

4.1.1 孔隙比表面積與有機(jī)質(zhì)的關(guān)系

研究區(qū)上古生界、下石盒子組和山西組泥巖的S2(干酪根質(zhì)量分?jǐn)?shù))均與比表面積呈正相關(guān)(圖9(a)～(c))；上古生界、下石盒子組泥巖的S1(殘余瀝青含量)與比表面積無明顯相關(guān)性(圖9(a)和(b))，但山西組泥巖的S1與比表面積呈正相關(guān)(圖9(c))；研究區(qū)僅下石盒子組泥巖w(TOC)與比表面積呈正相關(guān)(圖9(d))，上古生界、山西組泥巖w(TOC)均與比表面積無相關(guān)性。總而言之，研究區(qū)上古生界泥巖比表面積主要與S2呈正相關(guān)關(guān)系且相關(guān)系數(shù)較高，證明S2增加了泥巖的比表面積。

圖9 上古生界泥巖S1，S2和w(TOC)與比表面積相關(guān)性圖Fig.9 Correlation of specific surface area with S1,S2 and w(TOC) of Upper Paleozoic mudstone

4.1.2 孔隙比表面積與礦物成分的關(guān)系

全巖X 衍射試驗(yàn)的分析測試結(jié)果表明：上古生界泥巖比表面積與石英質(zhì)量分?jǐn)?shù)呈正相關(guān)，與黏土礦物質(zhì)量分?jǐn)?shù)呈負(fù)相關(guān)的特點(diǎn)，但與這2種礦物相關(guān)性差(圖10(a))。下石盒子組泥巖比表面積與石英質(zhì)量分?jǐn)?shù)呈負(fù)相關(guān)，與黏土礦物質(zhì)量分?jǐn)?shù)呈正相關(guān)，且相關(guān)系數(shù)均較低(圖10(b))。上石盒子組和山西組比表面積與石英質(zhì)量分?jǐn)?shù)、黏土礦物質(zhì)量分?jǐn)?shù)相關(guān)系也較低，即石英和黏土礦物對比表面積影響較弱，這可能是由于成巖過程處于酸性條件下，孔隙被黏土雜基(黏土礦物和自生礦物)充填，導(dǎo)致孔隙減小且充填物成分相對復(fù)雜，影響了石英和黏土礦物與比表面積的相關(guān)性。

圖10 上古生界泥巖礦物成分與比表面積相關(guān)性圖Fig.10 Correlation of specific surface area with minerals of Upper Paleozoic mudstone

圖11所示為黏土礦物質(zhì)量分?jǐn)?shù)與比表面積相關(guān)性圖?？傮w上，上古生界泥巖中的伊/蒙混層質(zhì)量分?jǐn)?shù)、伊利石質(zhì)量分?jǐn)?shù)和綠泥石質(zhì)量分?jǐn)?shù)與比表面積相關(guān)性較低(圖11(a))。上石盒子組伊利石質(zhì)量分?jǐn)?shù)和綠泥石質(zhì)量分?jǐn)?shù)與比表面積呈正相關(guān)，且相關(guān)系數(shù)較高(圖11(b))，表明上石盒子組伊利石和綠泥石質(zhì)量分?jǐn)?shù)高的泥巖顯示出較高的比表面積。下石盒子組泥巖伊利石質(zhì)量分?jǐn)?shù)、綠泥石質(zhì)量分?jǐn)?shù)和伊/蒙混層質(zhì)量分?jǐn)?shù)與比表面積相關(guān)系數(shù)均較低(圖11(c))。山西組伊/蒙混層與比表面積呈負(fù)相關(guān)(圖11(d))。研究區(qū)埋深淺的泥巖與黏土礦物相關(guān)性較強(qiáng)，如上石盒子組；埋深較深的地層由于長期處于酸性環(huán)境下且成巖相對較強(qiáng)，黏土礦物失去自身形態(tài)，降低其與比表面積的相關(guān)性。

圖11 上古生界泥巖黏土礦物與比表面積相關(guān)性圖Fig.11 Correlation of specific surface area with clay minerals of Upper Paleozoic mudstone

4.2 分形維數(shù)與有機(jī)質(zhì)、礦物成分的關(guān)系

4.2.1 分形維數(shù)與有機(jī)質(zhì)的關(guān)系

研究區(qū)下石盒子組泥巖分形維數(shù)與有機(jī)質(zhì)在介孔中相關(guān)系數(shù)較高，介孔的分形維數(shù)與S1呈負(fù)相關(guān)關(guān)系且相關(guān)系數(shù)較低，與S2和w(TOC)呈正相關(guān)(圖12(a)～(c))，且相關(guān)系數(shù)較高，證明有機(jī)質(zhì)中的S2(干酪根)和w(TOC)增加了泥巖的分形維數(shù)。但下石盒子組泥巖微孔、宏孔分形維數(shù)與S1，S2和w(TOC)相關(guān)性不盡相同，且相關(guān)系數(shù)均較低，證明微孔、宏孔幾乎不受有機(jī)質(zhì)影響。

圖12 下石盒子組泥巖不同孔徑分形維數(shù)與有機(jī)質(zhì)相關(guān)性圖Fig.12 Pore size distributions and relationship between fractal dimension and organic matter of Xiashihezi formation mudstone

研究區(qū)山西組泥巖分形維數(shù)與有機(jī)質(zhì)在微孔中具有一定的相關(guān)性，與S1，S2和w(TOC)呈負(fù)相關(guān)(圖13)，僅與S2的相關(guān)系數(shù)較高，證明在微孔中S2對分形維數(shù)影響較大，S2增加會(huì)降低分形維數(shù)(圖13(b)，(c))；分形維數(shù)與有機(jī)質(zhì)在介孔中相關(guān)系數(shù)較小，與S1，S2和w(TOC)呈正相關(guān)(圖13(a)～(c))。總之，介孔與有機(jī)質(zhì)相關(guān)性較低；分形維數(shù)與有機(jī)質(zhì)在宏孔中相關(guān)系數(shù)最小，與S1和S2均呈負(fù)相關(guān)關(guān)系(圖13(a)～(c))，與w(TOC)呈正相關(guān)關(guān)系(圖13(c))，證明宏孔不受有機(jī)質(zhì)影響。

圖13 山西組泥巖不同孔徑分形維數(shù)與有機(jī)質(zhì)相關(guān)性圖Fig.13 Pore size distributions and relationship between fractal dimension and organic matter of Shanxi formation mudstone

在埋深相對較淺的下石盒子組介孔有機(jī)質(zhì)中的S2和w(TOC)與分形維數(shù)呈正相關(guān)關(guān)系，增加了泥巖的分形維數(shù)。在埋深相對較深的山西組微孔有機(jī)質(zhì)中的S2與分形維數(shù)呈負(fù)相關(guān)關(guān)系，降低了泥巖的分形維數(shù)。其余有機(jī)質(zhì)參數(shù)S1和w(TOC)與微孔、介孔和宏孔的分形維數(shù)相關(guān)系數(shù)均較低。此外，前人研究成果表明，高成熟頁巖的分形維數(shù)與有機(jī)質(zhì)具有較好的相關(guān)性[32]，但研究區(qū)的暗色泥巖成熟度低且分形維數(shù)與有機(jī)質(zhì)有關(guān)參數(shù)的相關(guān)性較差[41]，故認(rèn)為有機(jī)質(zhì)并非研究區(qū)上古生界泥巖孔隙結(jié)構(gòu)非均質(zhì)性的主要影響因素。

4.2.2 分形維數(shù)與礦物成分的關(guān)系

下石盒子組泥巖在微孔、介孔和宏孔3類孔徑中的石英和黏土礦物質(zhì)量分?jǐn)?shù)與分形維數(shù)的線性關(guān)系為負(fù)相關(guān)(圖14(a)，(b))，伊/蒙混層和伊利石質(zhì)量分?jǐn)?shù)與宏孔孔隙分形維數(shù)的線性關(guān)系為負(fù)相關(guān)，伊利石和伊/蒙混層質(zhì)量分?jǐn)?shù)與微孔、介孔分形維數(shù)的線性關(guān)系一致(圖14(c)，(d))。下石盒子組泥巖僅在宏孔中，石英質(zhì)量分?jǐn)?shù)與分形維數(shù)呈負(fù)相關(guān)且相關(guān)系數(shù)較高，伊/蒙混層質(zhì)量分?jǐn)?shù)與分形維數(shù)呈正相關(guān)且相關(guān)系數(shù)較高。其余不同孔徑的孔隙與石英、黏土礦物、伊利石和伊/蒙混層質(zhì)量分?jǐn)?shù)的相關(guān)系數(shù)均較低。這表明石英降低了宏孔的分形維數(shù)，而伊/蒙混層則增加了宏孔的分形維數(shù)。

圖14 下石盒子組泥巖不同孔徑分形維數(shù)與礦物成分關(guān)系圖Fig.14 Pore size distributions and relationship between fractal dimension and minerals of Xiashihezi formation mudstone

山西組泥巖在微孔、介孔和宏孔3類孔徑中石英和黏土礦物與分形維數(shù)的線性關(guān)系為負(fù)相關(guān)(圖15(a)，(b))，伊/蒙混層和伊利石質(zhì)量分?jǐn)?shù)與宏孔的分形維數(shù)線性關(guān)系一致，伊/蒙混層和伊利石質(zhì)量分?jǐn)?shù)與微孔、介孔的分形維數(shù)線性關(guān)系為負(fù)相關(guān)(圖15(c)，(d))。微孔中的石英質(zhì)量分?jǐn)?shù)與分形維數(shù)呈負(fù)相關(guān)且相關(guān)系數(shù)較高，伊/蒙混層質(zhì)量分?jǐn)?shù)與分形維數(shù)呈正相關(guān)且相關(guān)系數(shù)較高，其余不同孔徑的孔隙與石英、黏土礦物、伊/蒙混層和伊利石質(zhì)量分?jǐn)?shù)的相關(guān)系數(shù)均較低。證明石英降低了山西組頁巖微孔的分形維數(shù)，伊/蒙混層增加了微孔的分形維數(shù)。

圖15 山西組泥巖不同孔徑分形維數(shù)與礦物成分關(guān)系圖Fig.15 Pore size distributions and relationship between fractal dimension and minerals of Shanxi formation mudstone

以上研究結(jié)果表明：研究區(qū)上古生界泥巖中的石英降低了孔隙的非均質(zhì)性，而伊/蒙混層增加了孔隙的非均質(zhì)。埋深淺的下石盒子組泥巖的宏孔與分形維數(shù)的相關(guān)系數(shù)高，埋深較深的山西組泥巖的微孔與分形維數(shù)的相關(guān)系數(shù)較高，泥巖的孔隙度隨埋深增加而減小，因此，石英、伊/蒙混層對微孔的非均質(zhì)性影響隨深度增加而增加。

5 結(jié)論

1) 研究區(qū)上古生界泥巖為低孔隙度、低滲透率泥巖，分形維數(shù)分布在2.67～2.90 之間，孔隙結(jié)構(gòu)復(fù)雜且非均質(zhì)性強(qiáng)，微孔和宏孔的孔隙結(jié)構(gòu)相比介孔的孔隙結(jié)構(gòu)更為復(fù)雜。

2) 研究區(qū)上古生界泥巖有機(jī)碳質(zhì)量分?jǐn)?shù)較低，有機(jī)質(zhì)對孔隙結(jié)構(gòu)的非均質(zhì)性影響較弱，故有機(jī)質(zhì)并非研究區(qū)上古生界泥巖孔隙結(jié)構(gòu)非均質(zhì)性的主要影響因素。

3) 研究區(qū)上古生界地層成巖過程中處于酸性環(huán)境下，孔隙被黏土雜基等物質(zhì)充填，導(dǎo)致孔隙減小且孔隙中充填物成分相對復(fù)雜，故石英、黏土礦物、伊/蒙混和伊利石與比表面積相關(guān)性低?？v向上看，比表面積與埋深淺的黏土礦物質(zhì)量分?jǐn)?shù)相關(guān)性更好，埋深較深的黏土礦物受到更強(qiáng)的成巖作用，導(dǎo)致與比表面積相關(guān)性低。

4) 研究區(qū)上古生界泥巖中的石英降低了孔隙的非均質(zhì)性，而伊/蒙混層增加了孔隙的非均質(zhì)。隨深度增加，石英、伊/蒙混層對宏孔的非均質(zhì)影響減弱，對微孔的非均質(zhì)性影響增強(qiáng)。